中-低成熟湖相富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖含油性及賦存形式
——以渤海灣盆地渤南洼陷羅63井和義21井沙河街組一段為例

李志明，錢門輝，黎茂穩(wěn)，蔣啟貴，劉 鵬，芮曉慶，曹婷婷，潘銀華

(1. 中國(guó)石化 石油勘探開發(fā)研究院 無錫石油地質(zhì)研究所，江蘇 無錫 214126; 2. 頁(yè)巖油氣富集機(jī)理與有效開發(fā)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 無錫 214126； 3. 國(guó)家能源頁(yè)巖油研發(fā)中心，江蘇 無錫 214126；4. 中國(guó)石化 油氣成藏重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 無錫 214126)

中-低成熟湖相富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖含油性及賦存形式
——以渤海灣盆地渤南洼陷羅63井和義21井沙河街組一段為例

李志明1，2，3，4，錢門輝1，2，3，4，黎茂穩(wěn)1，2，3，4，蔣啟貴1，2，3，4，劉 鵬1，2，3，4，芮曉慶1，2，3，4，曹婷婷1，2，3，4，潘銀華1，2，3，4

(1. 中國(guó)石化 石油勘探開發(fā)研究院 無錫石油地質(zhì)研究所，江蘇 無錫 214126; 2. 頁(yè)巖油氣富集機(jī)理與有效開發(fā)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 無錫 214126； 3. 國(guó)家能源頁(yè)巖油研發(fā)中心，江蘇 無錫 214126；4. 中國(guó)石化 油氣成藏重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇 無錫 214126)

為揭示中-低成熟湖相富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖含油性及其賦存形式，以渤海灣盆地沾化凹陷渤南洼陷羅63井和義21井沙一段取心段為例，采用輕烴校正后的氯仿瀝青“A”含量、油飽和指數(shù)(OSI)開展了含油性定量評(píng)價(jià)，采用光薄片和掃描電鏡觀察以及多溫階熱釋分析技術(shù)，開展了滯留油賦存形式定性、定量研究。結(jié)果表明，沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖含油性較好，經(jīng)輕烴校正后的氯仿瀝青“A”平均含量和油飽和指數(shù)(OSI)分別達(dá)到1.0%以上和中等含油至油氣顯示級(jí)別，個(gè)別層段達(dá)到具有頁(yè)巖油潛力級(jí)別；富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖內(nèi)滯留油除以有機(jī)顯微組分(瀝青質(zhì)體和層狀藻類體等)吸附-互溶態(tài)形式賦存外，還賦存于層理縫、構(gòu)造微裂縫、礦物粒間(晶間)孔隙、粒緣縫以及溶蝕孔隙內(nèi)。以有機(jī)質(zhì)吸附-互溶態(tài)和無機(jī)礦物吸附態(tài)賦存的重質(zhì)油占總滯留油的68%～84% (平均達(dá)75%)，而以游離態(tài)賦存的輕質(zhì)和中質(zhì)油則占總滯留油的16%～32% (平均25%)?，F(xiàn)實(shí)可動(dòng)油量(輕烴校正量與200 ℃熱釋輕質(zhì)油量之和)介于0.62 ～1.76 mg/g(平均1.12 mg/g)，可動(dòng)油率(現(xiàn)實(shí)可動(dòng)油量與總滯留油量之比)5.39%～9.10%(平均7.06%)。利用200 ℃時(shí)熱釋放的輕質(zhì)油量和輕烴校正量之和，可以較合理地對(duì)富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖層系的頁(yè)巖油資源潛力進(jìn)行快速評(píng)價(jià)。

含油性；中-低成熟；富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖；沙河街組；渤南洼陷；渤海灣盆地

國(guó)內(nèi)外頁(yè)巖油的勘探實(shí)踐表明，賦存于富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖層系內(nèi)的滯留油能否有效開發(fā)，與富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖層系的含油性及其賦存形式、成熟度、微裂縫發(fā)育程度、排烴情況、地層壓力、可壓裂改造性等諸多因素有關(guān)，其中關(guān)鍵因素是富有機(jī)質(zhì)層系的含油性及其賦存形式，這制約著滯留油的可動(dòng)性與可動(dòng)量。含油性一方面受富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖的有機(jī)質(zhì)類型制約，另一方面又受成熟度控制。在相同有機(jī)質(zhì)豐度與成熟度下，有機(jī)質(zhì)類型越好，含油性越好，有機(jī)質(zhì)類型為Ⅰ型和Ⅱ1型的泥頁(yè)巖其含油性明顯高于Ⅱ2型和Ⅲ型的泥頁(yè)巖，Ⅰ型泥頁(yè)巖的含油性為Ⅲ型的10倍以上[1]。生排烴模擬實(shí)驗(yàn)[2-3]以及地質(zhì)條件下湖相烴源巖生排烴效率剖析[4-5]表明，排烴效率隨成熟度的增高而逐漸增大，在中-低成熟度(Ro≤0.80%)階段尤其低成熟(Ro≤0.70%)階段，由于排烴效率低，生成的油主要滯留于富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖本身，而在生油高峰之后，因排油效率逐漸增高，導(dǎo)致富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖本身的含油性就隨成熟度增高而顯著降低，排出油則除在富有機(jī)質(zhì)層系內(nèi)的貧有機(jī)質(zhì)砂巖與碳酸鹽巖等夾層中聚集外，主要運(yùn)移到常規(guī)儲(chǔ)集層中聚集成藏，這是我國(guó)眾多陸相盆地常規(guī)油氣資源富集的原因。因此，處于中-低成熟度(Ro≤0.80%)和生油窗中-晚期(0.82%

圖1 渤南凹陷構(gòu)造位置(據(jù)文獻(xiàn)[9-10]修改)Fig.1 Structure location of the Bonan Subsag(modified from references[9-10])

1 研究區(qū)地質(zhì)背景

渤南洼陷位于渤海灣盆地沾化凹陷中部，古近紀(jì)、新近紀(jì)期間始終處于凹陷的沉積中心部位，是凹陷主要生油洼陷之一[8]，其為一北陡南緩、東陡西緩的斷陷湖盆，北以埕東斷裂為界與埕子口凸起相連，西以義東斷層為界與義和莊凸起相鄰，南部緊靠陳家莊凸起，東側(cè)為孤東斷層，與孤北洼陷相連[9-10](圖1)。

渤南洼陷接受了巨厚的中、新生代沉積，自下而上發(fā)育孔店組、沙河街組、東營(yíng)組、館陶組和明化鎮(zhèn)組[9]。烴源巖主要位于沙河街組四段上亞段(沙四上亞段)、沙三下亞段和沙一段，其中形成于鹽湖-咸水環(huán)境下的沙四上亞段主要分布于渤南洼陷的深部，巖性以含膏泥巖、白云質(zhì)泥巖和泥質(zhì)白云巖組成，有機(jī)碳含量1.5%～4.0%，多數(shù)在2.0%左右，有機(jī)質(zhì)類型為Ⅱ1型和Ⅱ2型。沙三下亞段是湖盆發(fā)育鼎盛時(shí)期的沉積，深湖相沉積持續(xù)時(shí)間長(zhǎng)，鈣質(zhì)頁(yè)巖、灰質(zhì)泥巖和鈣質(zhì)泥巖厚度大，有機(jī)碳含量2%～8%，有機(jī)質(zhì)類型為Ⅰ型和Ⅱ1型[11]。沙一段沉積時(shí)期，湖水較深，形成了一套分布廣的油頁(yè)巖、泥質(zhì)灰?guī)r和鈣質(zhì)泥巖，厚度一般在200～300 m，有機(jī)碳含量2.8%～7.5%，多數(shù)大于4.0%，有機(jī)質(zhì)類型以Ⅰ-Ⅱ1型為主，是一套富有機(jī)質(zhì)的優(yōu)質(zhì)烴源巖(圖2)。渤南凹陷油源對(duì)比揭示區(qū)內(nèi)的油藏主要源自沙四上亞段和沙三下亞段2套優(yōu)質(zhì)烴源巖[12]，而沙一段至今埋藏深度淺(最大埋深約3 200 m，一般在2 200～2 800 m)，埋藏史與熱演化史研究認(rèn)為，其現(xiàn)今主要處于低成熟階段，為次要烴源巖[13-14]，以形成了一定數(shù)量的低成熟原油為主[11]。不過，研究表明東部富油凹陷優(yōu)質(zhì)烴源巖的實(shí)測(cè)鏡質(zhì)體反射率存在明顯的抑制[15-17]，故本文利用目前能有效解決鏡質(zhì)體反射率抑制問題的方法-FAMM (fluorescence alteration of multiple macerals)技術(shù)[18-19]，對(duì)羅63井和義21井沙一段樣品進(jìn)行了成熟度厘定(表1)，顯然實(shí)測(cè)鏡質(zhì)體反射率抑制程度顯著，渤南洼陷羅63井和義21井區(qū)沙一段成熟度處于中-低熱演化階段，是開展中-低成熟度湖相富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖含油性及其賦存形式研究的理想樣品。

2 中-低成熟度富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖含油性特征

2.1 泥頁(yè)巖含油性表征方法

泥頁(yè)巖含油性表征方法主要包括有機(jī)地球化學(xué)方法和巖心物理方法兩類。其中有機(jī)地球化學(xué)表征方法主要是利用測(cè)定泥頁(yè)巖的氯仿瀝青“A”含量(%)和熱解S1(mg/g)的來實(shí)現(xiàn)，但氯仿瀝青“A”含量(%)需要進(jìn)行輕烴補(bǔ)償校正而熱解S1需要進(jìn)行輕烴、重?zé)N補(bǔ)償校正，經(jīng)校正后兩者結(jié)果基本相當(dāng)[20-23]。Jarvie(2012)則直接利用油飽和指數(shù)(OSI)-最高熱解峰溫圖解來評(píng)價(jià)泥頁(yè)巖的含油級(jí)別[24]。有機(jī)地球化學(xué)方法既快速又經(jīng)濟(jì)，不易遺漏巖石中不連通的封閉孔隙中的烴類[22]，故有機(jī)地球化學(xué)表征方法是泥頁(yè)巖含油性表征的最實(shí)用方法。本文采用利用輕烴補(bǔ)償后的氯仿瀝青“A”含量(%)、油飽和指數(shù)(OSI)-最高熱解峰溫圖解，來評(píng)價(jià)沾化凹陷渤南洼陷羅63井和義21井沙一段中-低成熟度富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖的含油性特征。

圖2 渤南凹陷羅63井和義21井沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖熱解參數(shù)圖解Fig.2 Diagram showing Rock-Eval parameters of organic-rich shales of the 1st member of the Shahejie Formation in Well Luo-63 and Yi-21 in the Bonan Subsaga.TOC與(S1+S2)圖解；b.Tmax與HI圖解

2.2 羅63井和義21井沙一段中-低成熟度富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖含油性特征

氯仿瀝青“A”含量的輕烴補(bǔ)償校正系數(shù)受成熟度和有機(jī)質(zhì)類型雙重影響[20-21]。研究表明，Ⅰ-Ⅱ1型泥頁(yè)巖氯仿瀝青“A”的輕烴校正系數(shù)從鏡質(zhì)體反射率0.50%時(shí)的1.09增高到鏡質(zhì)體反射率1.20%時(shí)的1.40，其中鏡質(zhì)體反射率0.60%時(shí)為1.12[23]，結(jié)合前面羅63井和義21井成熟度分析結(jié)果(表1)，本文對(duì)羅63和義21井沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖的實(shí)測(cè)氯仿瀝青“A”含量取1.10輕烴補(bǔ)償校正系數(shù)進(jìn)行了校正，結(jié)果如圖3所示。

表1 渤南洼陷羅63井和義21井沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖鏡質(zhì)體反射率與FAMM分析結(jié)果

由圖3可見，渤南洼陷處于中-低成熟度的義21井和羅63井沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖層段含油性均較好，其中羅63井沙一段取心段(2 383.60～2 391.90 m深度段)富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖的滯留油含量(氯仿瀝青“A”含量)介于0.5%～4.0%，平均1.3%(n=11),尤其在取心段下部(埋深大于2 390 m)，滯留油含量均在1.0%以上，最高值達(dá)4.0%；義21井沙一段取心段(2 681.79～2 771.34 m)富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖的滯留油含量介于0.2%～2.5%，平均1.0%(n=37),在2 710～2 720 m深度段各采集樣品的滯留油含量均在1.0%以上，最高值達(dá)2.5%，同時(shí)大于2 720 m深度段，近50%樣品的滯留油含量大于1.0%。盧雙舫等(2012)[25]研究認(rèn)為，渤南洼陷沙三段頁(yè)巖油低效資源與富集資源劃分的氯仿瀝青“A”含量界限為1.0%，沙四段頁(yè)巖油低效資源與富集資源劃分的氯仿瀝青“A”含量界限為0.6%。顯然，處于中-低成熟度的羅63井和義21井沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖，其滯留油含量遠(yuǎn)高于沙四段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖頁(yè)巖油富集資源的劃分標(biāo)準(zhǔn)，基本與沙三段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖頁(yè)巖油富集資源的劃分標(biāo)準(zhǔn)相當(dāng)。

根據(jù)羅63井和義21井沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖的熱解分析結(jié)果，結(jié)合張林曄(2012)研究認(rèn)為Ⅰ-Ⅱ1型中-低成熟度富泥頁(yè)巖熱解S1輕烴校正值=0.50×S1[26]，利用Jarvie(2012)提出的油飽和指數(shù)(OSI)-最高熱解峰溫(Tmax)圖解對(duì)兩口井沙一段泥頁(yè)巖進(jìn)行輕烴校正前后的含油級(jí)別進(jìn)行了判識(shí)，結(jié)果如圖4所示。由圖4可見，在對(duì)熱解S1進(jìn)行輕烴校正前，羅63井和義21井沙一段大多數(shù)富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖樣品具有中等程度含油級(jí)別，義21井少量富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖樣品具有高含油級(jí)別和低含油級(jí)別，羅63井沙一段底部?jī)蓚€(gè)樣品達(dá)到具頁(yè)巖油潛力的含油級(jí)別，油飽和指數(shù)達(dá)到100 mg/g(圖4a)；在對(duì)熱解S1進(jìn)行輕烴校正后，義21井沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖主要具有中等-高含油級(jí)別，部分樣品具有油氣顯示的含油級(jí)別，羅63井沙一段大多數(shù)富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖樣品中等-高含油級(jí)別，底部?jī)蓚€(gè)樣品達(dá)到具頁(yè)巖油潛力的含油級(jí)別,油飽和指數(shù)達(dá)到150 mg/g(圖4b)。盡管熱解S1輕烴校正值尚有待商榷，但顯然輕烴校正后的結(jié)果更符合勘探實(shí)際。

圖3 渤南凹陷羅63井(a)和義21井(b)沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖輕烴校正后氯仿瀝青“A”含量Fig.3 Diagram showing the contents of chloroform bitumen “A” after light hydrocarbon correction of organic-rich shale samples from the 1st member of the Shahejie Formation in Well Luo-63(a) and Yi-21(b) in the Bonan Subsag

3 中-低成熟度富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖滯留油賦存形式與可動(dòng)性

3.1 富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖滯留油賦存形式

張林曄等(2015)[27]研究表明，相對(duì)干酪根對(duì)烴類和原油的吸附滯留能力，礦物對(duì)烴類和原油的吸附滯留能力很弱。目前，普遍認(rèn)為富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖內(nèi)滯留油主要以吸附態(tài)賦存于有機(jī)質(zhì)內(nèi)部和表面，干酪根吸附作用是油滯留的主要機(jī)制，其次則以游離態(tài)賦存于泥頁(yè)巖的孔、縫系統(tǒng)內(nèi)[28-30]，但最新研究成果[31-32]認(rèn)為富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖中液態(tài)“吸附烴”主要以干酪根互溶態(tài)形式存在。對(duì)沾化凹陷渤南洼陷羅63井和義21井沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖典型樣品開展光薄片(透射光、反射光和熒光分析)和氬離子拋光+掃描電鏡與能譜分析定性研究發(fā)現(xiàn)，滯留油除與有機(jī)顯微組分(瀝青質(zhì)體和層狀藻類體等)吸附-互溶態(tài)賦存外，可見其賦存于層理縫(圖5a，c，d，e)、構(gòu)造微裂縫(圖5b)、礦物粒間孔隙(圖5g)、粒緣縫(圖5f)以及溶蝕孔隙內(nèi)(圖4h)。為了實(shí)現(xiàn)對(duì)不同賦存狀態(tài)滯留油的定量表征和可動(dòng)性評(píng)價(jià)，黎茂穩(wěn)等通過改進(jìn)傳統(tǒng)Rock-Eval方法，結(jié)合熱解組分色譜分析和溶劑抽提前后對(duì)比分析的驗(yàn)證，建立了不同賦存狀態(tài)滯留油定量表征技術(shù)-即多溫階熱釋(解)分析技術(shù)*黎茂穩(wěn)，李志明，蔣啟貴，等.東部斷陷盆地?zé)N源層可動(dòng)油定量評(píng)價(jià)方法[R].中國(guó)石化石油勘探開發(fā)研究院，2014.，并已在濟(jì)陽(yáng)坳陷等地區(qū)進(jìn)行了較好的應(yīng)用*黎茂穩(wěn)，李志明，蔣啟貴，等.東部斷陷盆地?zé)N源層可動(dòng)油定量評(píng)價(jià)方法[R].中國(guó)石化石油勘探開發(fā)研究院，2014.黎茂穩(wěn)，李志明，李政，等.陸相頁(yè)巖油形成演化與賦存機(jī)理[R].中國(guó)石化石油勘探開發(fā)研究院，2015.。技術(shù)方法的理論基礎(chǔ)是油不同碳數(shù)的組分其沸點(diǎn)不同，組分的分子越小，其沸點(diǎn)越低；同時(shí)對(duì)于滯留于富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖內(nèi)的油，其尚受賦存空間大小與連通性以及賦存形式制約，以游離態(tài)賦于大孔、連通孔縫系統(tǒng)中輕質(zhì)組分可在較低溫度下釋放出來，反之以吸附-互溶態(tài)賦存于有機(jī)質(zhì)以及微孔、不連通孔縫系統(tǒng)的重質(zhì)組分，其需要在較高的溫度下甚至達(dá)到有機(jī)質(zhì)裂解溫度時(shí)才能釋放出來。技術(shù)方法詳細(xì)原理詳見*黎茂穩(wěn)，李志明，蔣啟貴，等.東部斷陷盆地?zé)N源層可動(dòng)油定量評(píng)價(jià)方法[R].中國(guó)石化石油勘探開發(fā)研究院，2014.。本文對(duì)羅63井和義21井沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖典型樣品開展了多溫階熱釋分析,結(jié)合輕烴恢復(fù)結(jié)果(方法見前論述),不同賦存狀態(tài)滯留油定量表征結(jié)果如表2和圖6所示。

圖4 渤南凹陷羅63井和義21井沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖輕烴校正前(a)、后(b)油飽和指數(shù)(OSI)與最高熱解峰溫(Tmax)圖解(底圖據(jù)文獻(xiàn)[24]修改)Fig.4 Diagram showing the OSI-Tmax of organic-rich shale samples from the 1st member of the Shahejie Formation in Well Luo-63 and Yi-21 in the Bonan Subsag.before (a) and after (b) light hdrocarbon correction (modified from reference[24])

由表2和圖6可見，羅63井2個(gè)樣品的輕質(zhì)游離油量(輕烴校正后S1-1)分別為0.80 mg/g和0.86 mg/g，輕-中質(zhì)游離油量(S1-2)分別為2.53 mg/g和2.11 mg/g，總游離油量分別3.33 mg/g和2.97 mg/g，與有機(jī)質(zhì)吸附-互溶態(tài)和無機(jī)礦物吸附態(tài)賦存的重油量分別為11.12 mg/g和8.94 mg/g，總滯留油量分別為14.45 mg/g和11.12 mg/g。義21井9個(gè)樣品的輕質(zhì)游離油量(輕烴校正后S1-1)介于0.62～1.76 mg/g，平均1.18 mg/g；輕-中質(zhì)游離油量(S1-2)介于1.92～4.68 mg/g，平均2.86 mg/g；總游離油量介于2.54～6.44 mg/g，平均4.04 mg/g；與有機(jī)質(zhì)吸附-互溶態(tài)和無機(jī)礦物吸附態(tài)賦存的重油量(S2-1)介于7.72～19.75 mg/g，平均12.17 mg/g；總滯留油量介于10.26-23.38 mg/g，平均16.17 mg/g。很顯然，在中-低成熟富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖層內(nèi)，滯留油主要為以與有機(jī)質(zhì)吸附-互溶態(tài)和無機(jī)礦物吸附態(tài)賦存的重質(zhì)油，其占總滯留油的68%～84%，平均達(dá)75%(圖6f)，游離油則占總滯留油的16%～32%，平均25%(圖6e)，并且游離油又以輕-中質(zhì)油為主(表2)。

圖5 渤南凹陷羅63井和義21井沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖滯留油賦存形式微觀顯微照片F(xiàn)ig.5 Photomicrographs showing occurrence of retained oil in organic-rich shale samples from the 1st member of the Shahejie Formation in Well Luo-63 and Yi-21 in the Bonan Subsaga.羅63井,埋深2 384.7 m,固體瀝青沿層理縫充填(透射光);b.義21井,埋深2 725 m,固體瀝青沿構(gòu)造微裂縫充填的痕跡(透射光);c.義21井,埋深2 760.3 m,固體瀝青沿層理縫充填(透射光);d.義21井,埋深2 763.3 m,固體瀝青沿層理縫充填(反射光);e.義21井,埋深2 763.3 m,固體瀝青(淺黃綠色)沿層理縫充填(熒光) ;f.義21井,埋深2 745 m,球狀黃鐵礦周圍被有機(jī)質(zhì)包裹 ;g.義21井,埋深2 745 m,方解石粒間孔隙被油全 或充填;h.義21井,埋深2 715.6 m,溶蝕孔可見油膜狀有機(jī)質(zhì)(見白色箭頭標(biāo)注處)

表2 渤南凹陷羅63井和義21井沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖不同賦存形式滯留油定量表征結(jié)果

注：表中輕烴校正后S1-1是指200 ℃時(shí)熱釋放的輕質(zhì)油和輕烴校正量之和，該值也代表了現(xiàn)實(shí)可動(dòng)油量，其以游離態(tài)賦存；S1-2是指200～350 ℃熱釋放出的輕-中質(zhì)油量，其以游離態(tài)賦存；輕烴校正后S1-1和S1-2之和為總游離油；S2-1是指350～450 ℃熱釋放出的重油(含高分子烴與非烴、瀝青質(zhì))，其以有機(jī)質(zhì)吸附-互溶態(tài)和無機(jī)礦物吸附態(tài)賦存；總滯留油=輕烴校正后S1-1+S1-2+S2-1。

圖6 渤南凹陷義21井沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖不同賦存狀態(tài)滯留油含量與相對(duì)百分率Fig.6 Contents and relative percentages of retained oils in different occurrences for organic-rich shale samples from the 1st member of the Shahejie Formation in Well Yi-21 in the Bonan Subsaga.現(xiàn)實(shí)可動(dòng)油量與深度關(guān)系；b.總游離量與深度關(guān)系；c.總滯留油量與深度關(guān)系；d.現(xiàn)實(shí)可動(dòng)油率與深度關(guān)系；e.游離油/總滯留油與 深度關(guān)系；f.吸附-互溶油/總滯留油與深度關(guān)系

3.2 富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖滯留油可動(dòng)量

所謂頁(yè)巖油是指賦存在富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖(泥巖)或與之密切共生的貧有機(jī)質(zhì)巖相如碳酸鹽巖、粉砂巖或砂巖薄層內(nèi)、通過非常規(guī)技術(shù)可采出的石油資源[31]。因此，不能將泥頁(yè)巖層內(nèi)的滯留油視同為頁(yè)巖油。研究表明賦存于干酪根中的滯留油其運(yùn)移方式主要靠擴(kuò)散作用而不是經(jīng)典的達(dá)西滲流作用，即使在人工壓裂情況下對(duì)生產(chǎn)能力的影響很小[29]，這說明與有機(jī)質(zhì)吸附-互溶態(tài)賦存的滯留油即使通過非常規(guī)技術(shù)也難以有效動(dòng)用。實(shí)際上，目前國(guó)外取得商業(yè)開發(fā)的頁(yè)巖油均為油質(zhì)很輕的輕質(zhì)油甚至凝析油，即使在Williston盆地Bakken組混合型頁(yè)巖油系統(tǒng)中，真正可動(dòng)用的油(可有效采出的油)主要為碳數(shù)低于15的輕烴部分[32]。所以，對(duì)于處于中-低成熟的沾化凹陷渤南洼陷沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖而言，與有機(jī)質(zhì)吸附-互溶態(tài)賦存的約75%左右的重質(zhì)油僅靠壓裂改造技術(shù)顯然是難以動(dòng)用的。不僅如此，以游離態(tài)賦存的輕質(zhì)油和中質(zhì)油，其可動(dòng)性與其賦存空間(微裂縫、層理縫、粒間與晶間孔以及溶蝕孔等)大小與連通性密切有關(guān)。相對(duì)賦存于連通性好的微裂縫、層理縫和大孔隙中的游離油，賦存在連通性差甚至不連通的微孔甚至納米孔隙內(nèi)的游離油其可動(dòng)性偏低，并且在非常規(guī)技術(shù)改造作用下也未必能實(shí)現(xiàn)有效連通。所以，即使以游離態(tài)賦存的輕質(zhì)油和中質(zhì)油，其也未必能全能實(shí)現(xiàn)有效動(dòng)用。張林曄等(2014)[33]從地層能量角度，結(jié)合物性特征、力學(xué)性質(zhì)及含油性質(zhì)等，分析了東營(yíng)凹陷處于主生油窗內(nèi)(埋深2 800～4 000 m)的沙三下亞段和沙四上亞段兩套富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖的可動(dòng)油率分別為8%～28%和9%～30%。既然頁(yè)巖油勘探實(shí)踐表明只有輕質(zhì)油甚至凝析油才能從富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖有效開采出來，那么對(duì)于沾化凹陷渤南洼陷處于中-低成熟度的沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖而言，其滯留油可動(dòng)部分應(yīng)主要以游離態(tài)賦存于連通性好的微裂縫等和大孔隙中的輕質(zhì)油為主，故其現(xiàn)實(shí)可動(dòng)油量可以用200 ℃時(shí)熱釋放的輕質(zhì)油量和輕烴校正量之和來衡量。由表2和圖6a、圖6d可見，中-低成熟度的沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖內(nèi)，其現(xiàn)實(shí)可動(dòng)油量介于0.62～1.76 mg/g，平均1.12 mg/g，可動(dòng)油率(現(xiàn)實(shí)可動(dòng)油量與總滯留油量之百分率)介于5.39%-9.10%，平均7.06%，該結(jié)果與張林曄等(2014)[33]研究的低值略低(埋深在2 800 m左右)，這與本次研究樣品的埋藏深度均低于2 800 m，熱演化程度相對(duì)偏低相吻合。因此，利用200 ℃時(shí)熱釋放的輕質(zhì)油量和輕烴校正量之和來評(píng)價(jià)中-低成熟富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖滯留油的可動(dòng)量是可行的，并且該方法快速簡(jiǎn)便，適合用于對(duì)富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖層系頁(yè)巖油資源潛力進(jìn)行快速評(píng)價(jià)。

4 結(jié)論

1) 渤海灣盆地濟(jì)陽(yáng)坳陷沾化凹陷渤南洼陷羅63井和義21井沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖有機(jī)質(zhì)類型以Ⅰ-Ⅱ1型為主，目前處于中-低熱演化階段，其含油性較好，輕烴校正后的氯仿瀝青“A”含量平均達(dá)到1.0%以上，基本與沙三段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖頁(yè)巖油富集資源的劃分標(biāo)準(zhǔn)相當(dāng)，輕烴校正后的油飽和指數(shù)OSI主要介于中等含油級(jí)別至油氣顯示級(jí)別，個(gè)別層段達(dá)到具有頁(yè)巖油潛力級(jí)別。

2) 沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖內(nèi)滯留油除以與有機(jī)顯微組分(瀝青質(zhì)體和層狀藻類體等)吸附-互溶態(tài)賦存外，尚以游離態(tài)賦存于層理縫、構(gòu)造微裂縫、礦物粒間(晶間)孔隙、粒緣縫以及溶蝕孔隙內(nèi)；以與有機(jī)質(zhì)吸附-互溶態(tài)和無機(jī)礦物吸附態(tài)賦存的重質(zhì)油，其占總滯留油的68%～84%，平均達(dá)75%，以游離態(tài)賦存的輕質(zhì)和中質(zhì)油則占總滯留油的16%-32%，平均25%。

3) 沙一段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖內(nèi)，其現(xiàn)實(shí)可動(dòng)油量介于0.62～1.76 mg/g，平均1.12 mg/g，可動(dòng)油率介于5.39%～9.10%，平均7.06%。利用200 ℃時(shí)熱釋放的輕質(zhì)油量和輕烴校正量之和，可以較合理對(duì)富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖層系頁(yè)巖油資源潛力進(jìn)行快速評(píng)價(jià)。

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(編輯 張亞雄)

Oil content and occurrence in low-medium mature organic-rich lacustrine shales:A case from the 1stmember of the Eocene-Oligocene Shahejie Formation in Well Luo-63 and Yi-21,Bonan Subsag, Bohai Bay Basin

Li Zhiming1，2，3，4,Qian Menhui1，2，3，4,Li Maowen1，2，3，4,Jiang Qigui1，2，3，4,Liu Peng1，2，3，4，Rui Xiaoqing1，2，3，4,Cao Tingting1，2，3，4,Pan Yinhua1，2，3，4

(1.WuxiResearchInstituteofPetroleumGeology,RIPEP,SINOPEC,Wuxi,Jiangsu214126,China;2.StateKeyLaboratoryofShaleOilandGasEnrichmentMechanismsandEffectiveDevelopment,Wuxi,Jiangsu214126,China;3.StateEnergyCenterforShaleOilResearchandDevelopment,Wuxi,Jiangsu214126,China;4.SINOPECKeyLaboratoryofPetroleumAccumulationMechanisms,Wuxi,Jiangsu214126,China)

This paper studied oil content and occurrence in low to medium mature organic-rich lacustrine shales by taking the cored section of the 1st Member of the Eocene-Oligocene Shahejie Formation in Well Luo63 and Yi21 in Bonan subsag,Zhanhua sag,Bohai Bay Basin,as an example.Oil content was evaluated qualitatively by using chloroform bitumen “A” and oil saturation indices (OSI) after light hydrocarbon correction,and oil occurrence was studied both qualitatively and quantitatively through thin section observation,SEM observation,and thermal desorption.The results show that organic-rich shales in the 1stMember of Shahejie Formation (Es1) contain over 1% chloroform bitumen “A”,whereas the oil saturation indices (OSI) indicate modest oil content to oil show,with a few samples display high potential for shale oil production,after light hydrocarbon correction.Oils retained in the organic-rich shales occur both in association with organic macerals (adsorption or dissolution in bitumenite and laminate alginate),and in bedding fractures,stress induced microfractures,intergranular and intercrystalline pores,grain boundary fractures and mineral dissolution pores.High molecular weight hydrocarbons occur mainly in association with insoluble organic matter,by adsorption or in dissolution,accounting for 68%～ 84% of total oil content (with an average of 75%).The free low to medium molecular weight hydrocarbons occur mainly in various fractures and pores,accounting for 16%～32% of total retained oil (with an average of 25%).The contents of practicable movable oil (sum contents of light hydrocarbon correction and thermal desorption at 200 ℃) are in the range from 0.62 mg/g to1.76mg/g (with an average of 1.12 mg/g) and the movable oil ratio (the percentage of practicable movable oil content in total oil content) from 5.39% to 9.10%,with an average of 7.06%.The sum of light oil thermal desorption at 200 ℃ and light hydrocarbon correction can be used reasonably to evaluate shale oil resource potential in organic-rich shales.

oil content,low-medium mature,organic-rich shale,Shahejie Formation,Bonan Subsag,Bohai Bay Basin

2016-08-31;

2017-04-20。

李志明(1968—)，男，研究員，油氣地球化學(xué)、頁(yè)巖油氣地質(zhì)。E-mail:lizm.syky@sinopec.com。

國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(973計(jì)劃)項(xiàng)目(2014CB239101)；中國(guó)石油化工股份有限公司科技開發(fā)部項(xiàng)目(P12012，P14157)。

0253-9985(2017)03-0448-09

10.11743/ogg20170304

TE122.1

A