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    過渡元素?fù)诫sFe3O4(001)表面磁電性能的理論研究

    2017-07-05 14:55:49趙中霞任韌任奕璟周志立
    關(guān)鍵詞:磁矩費(fèi)米軌道

    趙中霞 任韌 任奕璟 周志立

    (西安交通大學(xué)理學(xué)院,西安710049)

    過渡元素?fù)诫sFe3O4(001)表面磁電性能的理論研究

    趙中霞 任韌*任奕璟 周志立

    (西安交通大學(xué)理學(xué)院,西安710049)

    采用基于密度泛函理論的第一性原理方法,計(jì)算Fe3O4,F(xiàn)e3O4(001)表面以及過渡元素?fù)诫s表面的電子結(jié)構(gòu)和磁性。結(jié)果表明Fe3O4的半金屬性主要來源于B位Fe離子,并且Fe的3d軌道發(fā)生強(qiáng)烈自旋極化;比較(001)表面不同終端A和B終端的表面能和電子結(jié)構(gòu),得出兩種終端穩(wěn)定性存在差異且A終端較穩(wěn)定同時(shí)表現(xiàn)半金屬性;由過渡元素V、Cr、Mn、Co、Cu和Zn取代Fe3O4(001)表面A終端A位Fe進(jìn)行摻雜,形成的6種新表面結(jié)構(gòu)都保持了半金屬性。對(duì)比它們的表面能和磁矩,Mn摻雜的表面結(jié)構(gòu)最穩(wěn)定并且磁矩明顯增大。

    Fe3O4;密度泛函理論;電子結(jié)構(gòu);磁性能;表面能

    0 引言

    早在1983年,De Groot等[1]對(duì)half-Heusler合金NiMnSb和PtMnSb等材料的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行研究時(shí),發(fā)現(xiàn)一種新型的特殊能帶結(jié)構(gòu)。這種能帶結(jié)構(gòu)同時(shí)具有金屬和絕緣體的能帶特性,即一種自旋方向的電子態(tài)密度越過費(fèi)米能級(jí),此方向的電子導(dǎo)電,表現(xiàn)金屬性;而另一種自旋方向的電子,費(fèi)米能級(jí)處于能隙內(nèi),此方向的電子不導(dǎo)電,具有這種能帶結(jié)構(gòu)的物質(zhì)稱為半金屬。半金屬的特殊能帶結(jié)構(gòu),使其具備了特殊的性質(zhì):它在費(fèi)米能級(jí)的電子自旋極化率理論上高達(dá)100%[2-4];它的磁矩是玻爾磁矩的整數(shù)倍[3,5];某些半金屬具有很高的居里溫度[2,6]。半金屬的這些特殊性質(zhì),使其在核自旋壓力顯微成像和自旋電子器件中具有非常廣泛的應(yīng)用前景。此后,在對(duì)半金屬的系統(tǒng)研究中,人們已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了數(shù)百種半金屬材料。其中,亞鐵磁性氧化物Fe3O4表現(xiàn)出優(yōu)異的半金屬性[7],電子自旋極化率大。對(duì)亞鐵磁性半金屬Fe3O4以及Fe3O4表面的理論和實(shí)驗(yàn)研究引起學(xué)者關(guān)注[8-13]。Szotek等[10]基于第一性原理對(duì)Fe3O4的磁電性能包括電子結(jié)構(gòu)、電荷有序性等進(jìn)行了理論研究;隨后,為了改進(jìn)Fe3O4的磁電性能,并探索更多性能優(yōu)異的新型半金屬材料,Szotek等[11]采用過渡元素Fe、Co和Ni對(duì)Fe3O4進(jìn)行摻雜得到XFe2O4(X=Fe,Co,Ni),并計(jì)算分析了它們的能帶結(jié)構(gòu),電子分布以及磁矩等磁電性能;Spiridis等[12-13]分別通過掃描隧道顯微鏡和密度泛函理論研究,發(fā)現(xiàn)了Fe3O4的(001)表面模型的A層終端;Mariotto等[14]提出了Fe3O4的(001)表面模型的B層終端。Yu等[15]基于密度泛函理論詳細(xì)計(jì)算分析了Fe3O4(111),(110)以及(001)表面的電子結(jié)構(gòu),穩(wěn)定性以及磁性能。

    但是,尚沒有對(duì)Fe3O4和Fe3O4表面的磁電性能以及對(duì)表面摻雜后得到的新表面結(jié)構(gòu)的磁電性能進(jìn)行系統(tǒng)研究。本文運(yùn)用第一性原理計(jì)算方法,通過密度泛函理論[16],對(duì)Fe3O4的電子結(jié)構(gòu),分子磁矩等性能進(jìn)行詳細(xì)計(jì)算和分析。并計(jì)算和比較Fe3O4(001)表面的兩個(gè)不同終端模型的表面結(jié)構(gòu),表面能,電子結(jié)構(gòu)和總磁矩,得到最穩(wěn)定的表面模型。采用過渡元素V,Cr,Mn,Co,Cu和Zn對(duì)Fe3O4(001)表面A層終端進(jìn)行摻雜得到新的表面結(jié)構(gòu),并分析它們的表面能,電子結(jié)構(gòu)和分子磁矩等半金屬性能,為獲得更多具有優(yōu)異性能的新型半金屬材料提供了理論依據(jù)。

    1 模型和計(jì)算方法

    1.1 Fe3O4結(jié)構(gòu)模型和計(jì)算方法

    反尖晶石結(jié)構(gòu)Fe3O4的晶體結(jié)構(gòu)[4]為A位Fe離子占據(jù)O形成的四面體間隙,B位Fe離子占據(jù)O形成的八面體間隙,F(xiàn)eA-O鍵長是0.188 6 nm,F(xiàn)eB-O鍵長是0.205 7 nm;圖1(a)和(b)是反尖晶石結(jié)構(gòu)Fe3O4的晶胞和原胞,(c)和(d)分別是A位和B位Fe離子。在這里,以Fe3O4的原胞為計(jì)算對(duì)象,通過基于密度泛函理論[17-18]模塊進(jìn)行計(jì)算。結(jié)構(gòu)優(yōu)化時(shí),精度收斂采用超精細(xì),即能量變化不超過5.0×10-6eV·atom-1,原子間相互作用力不超過0.10 eV·nm-1,最大位移不超過5.0×10-5nm。自洽迭代k點(diǎn)設(shè)置,采用MonkhorstPack[19]取樣,使用444個(gè)網(wǎng)格。使用贗勢(shì)平面波展開波函數(shù),原子核與價(jià)電子之間的相互作用采用超軟贗勢(shì)[20-21],截?cái)嗄茉O(shè)470 eV。由于Fe3O4包含d電子,存在電子間強(qiáng)關(guān)聯(lián)效應(yīng),在采用廣義梯度近似(GGA)[22]處理交換關(guān)聯(lián)能時(shí),需要加入Hubbard參數(shù)[23],這里Hubbard U值分別取U=0~7 eV進(jìn)行計(jì)算,分析計(jì)算結(jié)果,從中選出最合理的U值,從而進(jìn)一步對(duì)Fe3O4的電子結(jié)構(gòu)和磁性進(jìn)行應(yīng)用分析[33-35]。

    圖1 (a)Fe3O4晶胞;(b)Fe3O4的原胞;(c)A位Fe離子;(d)B位Fe離子(紅色是O,藍(lán)色是Fe)Fig.1(a)Conventional cell of Fe3O4;(b)Primitive cell of Fe3O4;(c)Fe-ions on A-sites; (d)Fe-ions on B-sites(Red for O,blue for Fe)

    1.2 Fe3O4(001)表面模型和計(jì)算方法

    Fe3O4(001)表面是由A層和B層交替重疊堆積而成,其中A層終端包含四面體間隙Fe,B層終端包含八面體間隙Fe和O,如圖2。在這里設(shè)置9層原子面進(jìn)行模擬,并且固定中間3層原子面,真空層厚度設(shè)為1.5 nm。仍然采用上述計(jì)算方法優(yōu)化并計(jì)算Fe3O4(001)表面2個(gè)不同終端的表面結(jié)構(gòu),表面能,電子結(jié)構(gòu)和磁性。表面能的計(jì)算公式為[24]:

    其中,Eslab是表面模型的能量,N是slab中的單胞數(shù),Ebulk是一個(gè)單胞的能量,A是表面積。通過分別計(jì)算2個(gè)終端的表面能,來比較它們的穩(wěn)定性。

    1.3 Fe3O4(001)表面摻雜模型和計(jì)算方法

    圖2 Fe3O4(001)表面及2個(gè)終端Fig.2Fe3O4(001)plane and its two terminations

    圖3 Fe3O4(001)表面A終端第一層FeA被V、Cr、Mn、Co、Cu和Zn取代Fig.3FeAof Fe3O4(001)plane were substituted by V,Cr,Mn,Co,Cu and Zn

    選取Fe3O4(001)表面更穩(wěn)定的A層終端進(jìn)行表面摻雜,如圖3所示分別用過渡元素V、Cr、Mn、Co、Cu和Zn取代Fe3O4(001)表面A層終端第一層的A位Fe形成新表面材料,在這里設(shè)置9層原子面進(jìn)行模擬,真空層厚度設(shè)為1.5 nm,并且固定中間3層原子面。同樣采用上述方法,分別詳細(xì)計(jì)算和分析各個(gè)新表面的表面能,態(tài)密度,電荷密度和磁矩等磁電性能,并進(jìn)行比較。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 Fe3O4的電子結(jié)構(gòu)和磁性

    采用GGA+U的方法對(duì)強(qiáng)關(guān)聯(lián)體系Fe3O4進(jìn)行計(jì)算,圖4中黑線(實(shí)線)代表Hubbard U值分別取0,1,2,3,3.5,4,5,6和7 eV時(shí)計(jì)算得到的Fe3O4分子磁矩,紅線(虛線)表示Fe3O4分子磁矩的實(shí)驗(yàn)值4.1μB[25],可以看出,當(dāng)U取3.5 eV時(shí),得到的分子磁矩4.02μB與實(shí)驗(yàn)值4.1μB最為接近,因此,得到計(jì)算過程中的Hubbard U值取3.5 eV。當(dāng)U=3.5 eV時(shí)計(jì)算得到的帶隙是0.35 eV,與Yu等[15]計(jì)算得到的帶隙值接近,進(jìn)一步驗(yàn)證了U值的合理性。同時(shí),在此U值下,優(yōu)化后得到的晶格常數(shù)是0.838 6 nm,與實(shí)驗(yàn)值0.839 nm以及理論計(jì)算值0.841 nm接近[26-27]。

    圖4黑線:U分別取0,1,2,3,3.5,4,5,6,7 eV時(shí),對(duì)應(yīng)Fe3O4的磁矩;紅線:實(shí)驗(yàn)測(cè)得Fe3O4的磁矩Fig.4Black:Magnetic moment of Fe3O4when U was set to 0,1,2,3,3.5,4,5,6 and 7 eV;Red: Experimental value

    圖5 是Hubbard U值取最優(yōu)值3.5 eV時(shí),計(jì)算得到的Fe3O4的態(tài)密度,可以看出,自旋向下的電子態(tài)密度越過費(fèi)米能級(jí),此方向的電子導(dǎo)電,表現(xiàn)金屬性;而自旋向上的電子,費(fèi)米能級(jí)處于能隙內(nèi),此方向的電子不導(dǎo)電。

    圖5U取3.5 eV時(shí),對(duì)應(yīng)Fe3O4的態(tài)密度Fig.5Density of states of Fe3O4when U was set to 3.5

    圖6 是Fe3O4的分波態(tài)密度(PDOS),其中(a),(b)和(c)是Fe3O4的s,p和d軌道的分波態(tài)密度;(d),(e)和(f)是Fe3O4的A位Fe的s,p和d軌道的分波態(tài)密度;(g),(h)和(i)是B位Fe的s,p和d軌道的分波態(tài)密度;(j)和(k)是O的s和p軌道的分波態(tài)密度。其中涉及到的各原子電子結(jié)構(gòu)為O2s22p4和Fe3s23p63d64s2,圖(a)中,s軌道態(tài)密度的主峰呈現(xiàn)軸對(duì)稱分布,幾乎沒有發(fā)生自旋極化并且和(d),(g),(j)圖對(duì)比發(fā)現(xiàn),主要來自O(shè)2s軌道;在費(fèi)米面附近有極少的Fe4s電子,而Fe3s軌道能量與其他軌道的差別比較大,幾乎不發(fā)生雜化而處于Fe離子內(nèi)層。(b)圖中p軌道發(fā)生微弱的自旋極化,和(e),(h),(k)圖相比較發(fā)現(xiàn)p軌道態(tài)密度能量在-10~10 eV間的主峰主要來自O(shè)2p軌道,而能量在-20~-17.5 eV的小峰主要來自Fe3p軌道。(c)圖中d軌道發(fā)生強(qiáng)烈的自旋極化,表明Fe3O4的分子磁矩主要來源于Fe的3d軌道自旋極化,并且對(duì)比(f)和(i)圖發(fā)現(xiàn)FeA費(fèi)米面以下自旋向下電子數(shù)比自旋向上電子數(shù)多,表明FeA磁矩為負(fù);而FeB費(fèi)米面以下自旋向上電子數(shù)比自旋向下電子數(shù)多,表明FeB磁矩為正,并且主要是B位Fe離子使Fe3O4表現(xiàn)半金屬性。對(duì)比圖(k),(f),(i)發(fā)現(xiàn)能量在-10~10 eV之間費(fèi)米面附近,由于Fe和O的強(qiáng)烈共價(jià)作用使O2p和Fe3d存在雜化軌道。

    表1是Fe3O4中各離子的詳細(xì)計(jì)算結(jié)果,包括s,p,d和總的電子數(shù),電荷數(shù),離子磁矩,可以看出Fe3O4分子磁矩為4.02μB,其中A位Fe離子的磁矩是-3.94μB,B位Fe離子的磁矩是3.86μB,A位和B位Fe離子的磁矩相反,同時(shí)驗(yàn)證了Fe3O4為亞鐵磁性半金屬。

    2.2 Fe3O4(001)表面結(jié)構(gòu)和磁電性能

    圖6 Fe3O4體系分波態(tài)密度Fig.6PDOS of Fe3O4system

    表1 Fe3O4中各離子參數(shù):s,p,d和總電子數(shù)、電荷數(shù)、離子磁矩Table 1Electronic number of s,p,d and total orbits,charges and magnetic moments of ions

    圖7 Fe3O4(001)表面2個(gè)終端的表面結(jié)構(gòu)Fig.7Two different terminations of Fe3O4(001)plane

    Fe3O4的(001)表面是由A層和B層交替重疊堆積而成,其中A層終端包含四面體FeA,B層終端包含八面體FeB和O。圖7是Fe3O4(001)表面2個(gè)終端的表面結(jié)構(gòu),A層終端優(yōu)化后的第一層FeA-O鍵長是0.179 3 nm,比Fe3O4原胞中的0.188 6 nm短,表面第一層和第二層的層間距收縮了83%;B層終端優(yōu)化后的FeB-O鍵長是0.199 1 nm和0.199 5 nm,比Fe3O4原胞中的0.205 7 nm短,表面第一層和第二層的層間距收縮了21.79%,表明2個(gè)終端都發(fā)生了表面變形。根據(jù)表面能的計(jì)算公式得到A層終端的表面能為1 179.70 eV·nm-2,B層終端的表面能為4 704.90 eV·nm-2,表明Fe3O4(001)表面的2個(gè)終端存在差異,由于A終端發(fā)生了強(qiáng)烈的表面變形,以至于表面A層與下方B層中的O十分接近,由于其電荷補(bǔ)償?shù)某潭冉档?,因此其表面能也相?duì)較低[9]。在實(shí)驗(yàn)上,A和B終端的獲得依賴于處理?xiàng)l件,Tarrach等[28]通過實(shí)驗(yàn)研究得到A終端;Chambers等[29]在實(shí)驗(yàn)上觀察到了帶有缺陷的A終端;Wiesendanger等[30]通過實(shí)驗(yàn)在不同區(qū)域觀察到A和B終端;Ceballos等[31]通過實(shí)驗(yàn)探究Fe3O4(001)表面A和B終端的存在形式,結(jié)果表明通過不同的制備過程可以得到不同的(001)表面終端,810 K下退火獲得B終端,而相同的樣品,通過多次濺射退火循環(huán)處理后,由于O2逐漸減少,最后得到A終端;Voogt等[32]則通過實(shí)驗(yàn)得到了B終端,并提出電荷補(bǔ)償來自于O空位有序排列;Mariotto等[14]得到B終端并提出終端的獲得依賴于八面體間隙Fe離子的電荷有序性。以上通過計(jì)算和實(shí)驗(yàn)都表明了A和B終端之間存在差異。

    圖8是Fe3O4(001)表面A層終端的態(tài)密度,可以看出A層終端表現(xiàn)半金屬性,即自旋向下的電子態(tài)密度越過費(fèi)米能級(jí),而自旋向上的電子,費(fèi)米能級(jí)處于能隙內(nèi)。并且計(jì)算得到A層終端的總磁矩是11.92μB,其中各個(gè)FeA離子的磁矩范圍為-3.74μB~-3.96μB,F(xiàn)eB離子的磁矩范圍是3.78μB~3.86μB。

    2.3 表面摻雜

    圖8 Fe3O4(001)表面A終端的態(tài)密度Fig.8Density of states of Fe3O4(001)plane A-layer termination

    分別用過渡元素V、Cr、Mn、Co、Cu和Zn取代Fe3O4(001)表面A層終端第一層的A位Fe形成新的表面,計(jì)算得到摻雜后的各個(gè)新表面仍然保持半金屬性,即自旋向下的電子態(tài)密度越過費(fèi)米能級(jí)而自旋向上的電子,費(fèi)米能級(jí)處于能隙內(nèi)。圖9為摻雜后形成各個(gè)新表面的對(duì)應(yīng)電荷密度圖,表明摻雜離子和O之間都形成了強(qiáng)烈的共價(jià)相互作用[35-37]。分析計(jì)算結(jié)果得到V、Cr、Mn、Co、Cu和Zn取代A位Fe形成新表面的總磁矩分別為12.99μB,12.02μB,10.99μB,12.99μB,16.92μB和15.93μB,其中,對(duì)應(yīng)摻雜離子的離子磁矩分別為-3.08μB,-4.25μB,-4.86μB,-2.52μB,0.07μB和0.03μB??梢钥闯鯟r和Mn的離子磁矩都超過了被取代的(001)表面A終端第一層A位Fe離子的磁矩,Cr和Mn相比,Mn的磁矩更大,說明相同磁場中,Mn摻雜得到的新表面的傳導(dǎo)電子能得到更大的自旋相關(guān)散射,從而產(chǎn)生較大的磁電阻效應(yīng)[38-45]。計(jì)算得到V、Cr、Mn、Co、Cu和Zn取代A位Fe形成新表面的表面能分別為4 434.44、5 833.12、676.37、1 780.37、3 015.91和36 82.51 eV ·nm-2,可以得出穩(wěn)定性從大到小依次為Mn、Co、Cu、Zn、V和Cr摻雜,并且Mn摻雜形成的新表面的表面能要比未摻雜的Fe3O4(001)表面A層終端的表面能1 179.70 eV·nm-2要小,因此Mn摻雜可以得到更穩(wěn)定的表面。

    圖9 Fe3O4(001)表面被V,Cr,Mn,Co,Cu和Zn摻雜后的電荷密度Fig.9Electron density of doped(001)plane A-layer termination

    圖10 Mn摻雜體系的分波態(tài)密度Fig.10PDOS of Mn-doped system

    下面進(jìn)一步分析Mn摻雜得到新表面的電子結(jié)構(gòu),圖10是過渡元素Mn取代Fe3O4(001)表面A層終端第一層的A位Fe形成新表面的分波態(tài)密度(PDOS),其中(a),(b)和(c)是Mn摻雜Fe3O4(001)表面A層終端的s,p和d軌道的分波態(tài)密度;(d),(e)和(f)是Mn的s,p和d軌道的分波態(tài)密度;(g),(h)和(i)是B位Fe的s,p和d軌道的分波態(tài)密度;(j)和(k)是O的s和p軌道的分波態(tài)密度。其中涉及到的各原子電子結(jié)構(gòu)為O2s22p4,F(xiàn)e3s23p63d64s2和Mn3s23p63d54s2,圖(a)和(d),(g),(j)圖相比較,(a)圖中能量在-20~-15 eV的峰主要來自O(shè)2s軌道,呈現(xiàn)軸對(duì)稱分布,幾乎沒有發(fā)生自旋極化;并且在費(fèi)米面附近有極少的Fe4s和Mn4s電子,對(duì)應(yīng)的態(tài)密度比較平緩比重很小。(b)圖中p軌道發(fā)生微弱的自旋極化,和(e),(h),(k)圖相比較發(fā)現(xiàn)p軌道態(tài)密度能量在-10~5 eV間的主峰主要來自O(shè)2p軌道,而能量在-20~-17.5 eV的小峰主要來自Fe3p軌道。(c)圖中d軌道發(fā)生強(qiáng)烈的自旋極化,表明總磁矩主要來源于Mn和Fe的3d軌道自旋極化,并且對(duì)比(f)和(i)圖發(fā)現(xiàn)Mn3d電子發(fā)生了強(qiáng)烈的自旋極化,并且費(fèi)米面以下自旋向下電子數(shù)比自旋向上電子數(shù)多,表明Mn磁矩為負(fù);而FeB費(fèi)米面以下自旋向上電子數(shù)比自旋向下電子數(shù)多,表明FeB磁矩為正,并且主要是B位Fe離子使新表面表現(xiàn)半金屬性。對(duì)比圖(k),(f),(i)發(fā)現(xiàn)能量在-10~5 eV之間費(fèi)米面附近,Mn3d,F(xiàn)e3d和O2p存在雜化軌道。

    3 結(jié)論

    本文運(yùn)用第一性原理計(jì)算方法,基于密度泛函理論,對(duì)Fe3O4,F(xiàn)e3O4(001)表面及過渡元素?fù)诫s表面形成新表面的表面結(jié)構(gòu),穩(wěn)定性,電子結(jié)構(gòu),分子磁矩等進(jìn)行了計(jì)算和分析。結(jié)果表明:在GGA+U計(jì)算中Hubbard U值取3.5 eV時(shí),得到亞鐵磁性半金屬Fe3O4的磁矩與實(shí)驗(yàn)值最接近。比較Fe3O4(001)表面的2個(gè)不同終端的表面能得到A終端較穩(wěn)定。用過渡金屬元素V、Cr、Mn、Co、Cu和Zn對(duì)Fe3O4(001)表面A終端第一層的FeA進(jìn)行替換,得到的新表面結(jié)構(gòu)中Mn摻雜表面最穩(wěn)定,同時(shí)Mn的3d電子發(fā)生了非常強(qiáng)烈的自旋極化劈裂,使磁矩明顯增大。該摻雜材料的傳導(dǎo)電子將獲得更大的自旋相關(guān)散射,從而產(chǎn)生更大的磁電阻效應(yīng),研究在核自旋共振壓力顯微、自旋學(xué)和自旋電子學(xué)中具有重要價(jià)值。

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    Theoretical Study of the Magnetic and Electric Properties of Transition Elements Doped Fe3O4(001)Surface

    ZHAO Zhong-XiaREN Ren*REN Yi-JingZHOU Zhi-Li
    (School of Science,Xi′an Jiaotong University,Xi′an 710049,China)

    The electronic structures and magnetic properties of Fe3O4,Fe3O4(001)surface and transition elements -doped(001)surfaces were calculated based on the density functional theories.The results show that the halfmetallicity of Fe3O4is from Fe-ions on B-sites,and magnetic moment is from spin polarization of 3d-orbits.For the Fe3O4(001)surface,the A-layer termination is more stabilized with half-metal character.Fe-ions on A-sites of A-layer termination are substituted by doped V-ions,Cr-ions,Mn-ions,Co-ions,Cu-ions and Zn-ions so that the new surface structures are designed.All of them have half-metal character,and the Mn-doped surface is the most stabilized with greater magnetic moment.

    Fe3O4;density functional theory;electronic structures;magnetic property;surface energy

    O471.4;O614.81;O743+3

    A

    1001-4861(2017)06-0923-09

    10.11862/CJIC.2017.091

    2016-03-09。收修改稿日期:2017-03-21。

    國家自然科學(xué)基金(No.61574115,61681240392,10775111)和陜西省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(No.2016JM1029),PAPD,CICAEET資助。

    *通信聯(lián)系人。E-mail:renr01@163.com,renrray@163.com

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