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    尼龍及增容劑對聚氯乙烯木塑復(fù)合材料性能的影響1)

    2017-06-28 15:00:56張博房軼群宋永明王海剛王清文
    關(guān)鍵詞:木塑酸酐吸水率

    張博 房軼群 宋永明 王海剛 王清文

    (生物質(zhì)材料科學(xué)與技術(shù)教育部重點實驗室(東北林業(yè)大學(xué)),哈爾濱,150040) (華南農(nóng)業(yè)大學(xué))

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    尼龍及增容劑對聚氯乙烯木塑復(fù)合材料性能的影響1)

    張博 房軼群 宋永明 王海剛 王清文

    (生物質(zhì)材料科學(xué)與技術(shù)教育部重點實驗室(東北林業(yè)大學(xué)),哈爾濱,150040) (華南農(nóng)業(yè)大學(xué))

    PVC木塑復(fù)合材料中添加低熔點尼龍,并引入3種增容劑:馬來酸酐接枝EVA(EVA-g-MAH)、馬來酸酐接枝聚丙烯(PP-g-MAH)和馬來酸酐接枝POE(POE-g-MAH),以提高材料的性能。力學(xué)性能測試顯示:尼龍及增容劑的添加提高了PVC木塑復(fù)合材料的力學(xué)性能。其中,EVA-g-MAH的使用效果最為明顯,復(fù)合材料的沖擊強度提高了39.02%,彎曲強度提高了16.37%。動態(tài)力學(xué)性能測試表明:添加低熔點尼龍及增容劑,不同程度地降低了復(fù)合材料的儲能模量。轉(zhuǎn)矩流變性能測試表明:低熔點尼龍降低了復(fù)合材料的平衡轉(zhuǎn)矩。而EVA-g-MAH及POE-g-MAH提高了尼龍-PVC復(fù)合材料的平衡轉(zhuǎn)矩,對材料的加工性有不利的影響。掃描電鏡分析表明:加入增容劑后,復(fù)合材料界面不同程度發(fā)生鈍化,復(fù)合材料相容性提高。吸水率測試結(jié)果表明:低熔點尼龍的加入提高了PVC復(fù)合材料的吸水率,而增容劑對降低材料吸水率有明顯作用。

    木塑復(fù)合材料;聚氯乙烯;低熔點尼龍;增容劑;復(fù)合材料力學(xué)性能

    聚氯乙烯(PVC)基木塑復(fù)合材料是近年來國內(nèi)外蓬勃興起的一類新型復(fù)合材料[1],其擁有諸多的優(yōu)點,如耐酸堿腐蝕、耐水浸泡、防蟲等,且較容易實現(xiàn)木塑的阻燃和顏色的附著[2],因此更多作為室內(nèi)材料使用。但另一方面PVC自身有著難以克服的缺點和不足,如缺口抗沖擊強度較低、在受到撞擊時容易碎裂[3];基于PVC制成的PVC木塑復(fù)合材料的抗沖擊性能較其他木塑材料相差很多,屬于脆性材料[4]。如何對PVC木塑復(fù)合材料增韌增強,有效提高其抗沖擊性能成為PVC木塑復(fù)合材料的研究重點。尼龍有很多優(yōu)異的性能,如很高的機械強度、較高的耐磨性等。在高分子領(lǐng)域,連永肖[5-8]等人通過添加低熔點尼龍來改性PVC,同時利用不同增容劑來改善低熔點尼龍與PVC共混物之間的相容性,減小分散相尺寸,最終提高了聚氯乙烯的力學(xué)性能。為了增強PVC木塑復(fù)合材料的韌性,提高PVC木塑復(fù)合材料的加工性能,本實驗擬將低熔點尼龍(PA)引入到PVC木塑復(fù)合材料中,并通過添加馬來酸酐接枝EVA(EVA-g-MAH)、馬來酸酐接枝聚丙烯(PP-g-MAH)和馬來酸酐接枝POE(POE-g-MAH)來提高木塑共混物之間的相容性。通過考查PA及增容劑對復(fù)合材料的力學(xué)性能與加工流變性能的影響,來尋找更符合PVC、尼龍、木粉三者體系的增容劑,以提高復(fù)合材料界面相容性,進而改善復(fù)合材料的使用性能。

    1 材料與方法

    1.1 材料

    PVC——S-700,齊魯石油化工公司;楊木粉——80~100目,四平市木林森軟木制品有限公司;低熔點尼龍——PAM17,上海新浩化工有限公司;增容劑——EVA-g-MAH,PP-g-MAH,POE-g-MAH,南京塑泰高分子科技有限公司;輕質(zhì)鈣粉——1 250目,四平大地鈣業(yè)有限公司;鈣鋅熱穩(wěn)定劑——澄海市安成化工有限公司;增塑劑——ACR-ZB-401,淄博華星助劑有限公司;鋁酸酯——工業(yè)級,市售;硬脂酸——工業(yè)級,市售;聚乙烯蠟——工業(yè)級,市售。

    1.2 儀器設(shè)備

    DHG-9140型電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱;SHR-10A高速混料機;SH30雙螺桿擠出機;自制精密小臺鋸;萬能力學(xué)試驗機;沖擊試驗機;HAAKE轉(zhuǎn)矩流變儀;DMA Q800動態(tài)熱機械分析儀;掃描電子顯微鏡。

    1.3 木塑復(fù)合材料試樣的制備

    先將木粉、低熔點尼龍及主要助劑進行干燥處理。然后將木粉、鋁酸酯、鈣粉放入高混機內(nèi),在85 ℃下混合15 min,隨后放入PVC、PA、熱穩(wěn)定劑及ACR,再混合10 min,最后放入潤滑劑混合3 min。出料冷卻后經(jīng)過雙螺桿造粒、粉碎機粉碎、稱質(zhì)量后放入模具中在平板硫化機上壓制成板。物料配比如表1所示。

    表1 PVC木塑復(fù)合材料物料配比 g

    1.4 性能測試及表征

    復(fù)合材料的拉伸、彎曲和沖擊性能測試方法,分別參照標(biāo)準(zhǔn)ASTM D638-03、ASTM D790-03和GB/T 1043.1—2008。彎曲和拉伸每組8個試樣,沖擊每組12個試樣;動態(tài)力學(xué)性能測試采用單懸臂梁模式,溫度范圍-40~130 ℃,掃描頻率1 Hz,升溫速率為3 ℃/min,試樣尺寸40 mm(長)×10 mm(寬)×3 mm(厚),每組1個試樣;SEM分析,試件經(jīng)液氮充分冷卻后脆斷,斷面經(jīng)噴金處理,每組1個試樣;吸水性能測試方法參照標(biāo)準(zhǔn)GB/T 1934.1—2009,每組10個試樣;轉(zhuǎn)矩流變分析,轉(zhuǎn)速為80 r/min,添加物料控制在(60±0.2)g,溫度設(shè)定為175 ℃。每組進行3次重復(fù)性試驗,每組兩個試樣,所取數(shù)據(jù)為3次測試結(jié)果的平均值。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 力學(xué)性能測試

    低熔點尼龍及增容劑添加后,PVC木塑復(fù)合材料彎曲、拉伸和沖擊參數(shù)變化如表2所示??梢郧宄闯?,當(dāng)在PVC木塑復(fù)合材料中添加PA后,復(fù)合材料的沖擊強度、彎曲強度與拉伸強度都有著明顯的提高。與純PVC木塑復(fù)合材料相比,沖擊強度、彎曲強度及拉伸強度分別提高了18.76%、13.65%和10.82%。低熔點尼龍的添加有利于PVC力學(xué)性能的提高,主要原因由于聚酰胺本身有很多優(yōu)異的性能,如較高的機械強度、耐磨性好、自潤滑性好、有較高的抗沖擊韌性等[9]。另外由于它的強極性,本身有一定的纏結(jié)能力,會與PVC分子鏈發(fā)生交聯(lián)反應(yīng),增加與PVC分子鏈之間的聯(lián)系,使分子鏈不會輕易的產(chǎn)生相對滑移的情況[7]。

    添加增容劑后,復(fù)合材料的力學(xué)性能變化有著明顯的差異。添加EVA-g-MAH的一組,材料彎曲強度、拉伸強度和沖擊強度分別較PVC木塑提高了16.95%、13.3%和39.03%,達到59.16、30.39 MPa和7.41 kJ/m2。而增容劑PP-g-MAH的添加,復(fù)合材料的力學(xué)性能反而有一定的程度的降低。實驗選擇的增容劑均為馬來酸酐接枝的聚合物,在擠出混合過程中,一部分增容劑的酸酐基與木粉中的羥基反應(yīng)形成氫鍵,還有一部分與尼龍末端氨基發(fā)生化學(xué)反應(yīng),生成嵌段物形成牢固的共價鍵[10]。對于增容劑主鏈,EVA、POE的彎曲強度、拉伸強度與沖擊韌性均高于PVC[11-12]。并且,EVA-g-MAH、POE-g-MAH不僅可以提高尼龍與PVC之間的相容性,同時也可以改善木粉與PVC之間的相容性[13-14]。因此,增容劑EVA-g-MAH、POE-g-MAH的加入增強了基體PVC與PA之間,基體與分散相木粉之間的結(jié)合力,限制了分子鏈之間的運動,增大了分子鏈滑移的阻力,從而確保應(yīng)力在基體與基體,基體與分散相之間有效傳遞,使得材料在宏觀力學(xué)上將復(fù)合材料由脆性斷裂轉(zhuǎn)變?yōu)轫g性斷裂。當(dāng)材料受到應(yīng)力作用時,有著較高的抗彎強度、抗拉強度及抗沖擊強度。而對于增容劑PP-g-MAH,主要原因是,一方面聚丙烯自身的韌性較差,另一方面,聚丙烯極性較低,其與強極性PVC和PA在共混過程中,相容性也較差,因此PP-g-MAH的添加對于復(fù)合材料的力學(xué)性能改善有著不利影響。

    表2 尼龍以及增容劑對PVC木塑復(fù)合材料力學(xué)性能的影響

    注:表中數(shù)值為平均值±標(biāo)準(zhǔn)差。

    此外,可明顯觀察到,材料在添加尼龍及增容劑后,彎曲模量和拉伸模量均有所下降。這是由于尼龍在體系中充當(dāng)共混改性的增韌劑,屬于彈性材料。而馬來酸酐接枝的增容劑除與羥基反應(yīng)的基團外,也是彈性體材料。因此,這些彈性體材料在復(fù)合材料基體中的分散,使復(fù)合材料整體的模量有所下降。同時,增容劑在促使材料由脆性斷裂向韌性斷裂的轉(zhuǎn)變作用也一定程度上降低了復(fù)合材料的模量。

    2.2 動態(tài)力學(xué)性能測試

    圖1為PVC木塑復(fù)合材料的儲能模量及損耗模量曲線圖。儲能模量反映材料黏彈性中的彈性成分,表征材料抵抗形變能力的大小[15]。模量越大,材料的剛性愈大,愈不容易發(fā)生形變??芍?,在-40 ℃時,復(fù)合材料的初始儲能模量較高。隨著測試溫度的升高,儲能模量整體呈下降趨勢,這是熱塑性塑料基體隨溫度變化的特征。在整個測試溫度范圍內(nèi),添加低熔點尼龍及增容劑,不同程度地降低了復(fù)合材料的儲能模量,特別是在30~90 ℃溫度范圍內(nèi),復(fù)合材料的儲能模量降低尤為明顯。尼龍及增容劑的添加對提高復(fù)合材料的韌性有明顯的作用。

    a.儲存模量 b.損耗因子

    圖1 PVC木塑復(fù)合材料DMA圖

    損耗因子(損耗角正切)是表征黏彈性的重要參數(shù),其反映材料在交變力場作用下,損耗模量與儲能模量變化快慢的程度。在動態(tài)力學(xué)分析中,可將損耗因子峰值所對應(yīng)的溫度定義為玻璃化轉(zhuǎn)變溫度。在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度以下,復(fù)合材料處于玻璃態(tài),分子鏈及其鏈段的運動均被凍結(jié);此溫度下,材料表現(xiàn)為脆性。隨著溫度升高,材料分子鏈段開始有短程的擴散運動,玻璃態(tài)開始向高彈態(tài)轉(zhuǎn)變,此時材料開始表現(xiàn)出彈性。從復(fù)合材料的損耗因子曲線來看,在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度之下,尼龍及增容劑的添加提高了復(fù)合材料的力學(xué)損耗峰。此時,復(fù)合材料中的高分子鏈只在自身位置作振動,尼龍及增容劑的加入,可以增強其對純PVC木塑的沖擊,故材料的損耗增加。而在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度之上,復(fù)合材料的力學(xué)損耗峰則隨著尼龍及增容劑的添加而降低。通常情況下,在玻璃化轉(zhuǎn)變溫度之上,損耗因子越低,材料的彈性越大,尼龍與增容劑的添加降低了高分子鏈的剛性,使復(fù)合材料韌性增強。

    同時從損耗因子曲線圖可以看出,與純PVC木塑復(fù)合材料相比,尼龍與增容劑的添加使得復(fù)合材料的主轉(zhuǎn)變峰向低溫偏移且強度有所降低。正如2.1中所述,尼龍與增容劑的添加增大了復(fù)合材料分子鏈之間滑移的阻力,使得分子鏈間的運動能力降低,復(fù)合材料損耗因子強度降低。

    2.3 加工性能

    通過轉(zhuǎn)矩流變儀對復(fù)合材料的流動剪切行為進行探討,測試時長為500 s。復(fù)合材料的轉(zhuǎn)矩流變曲線見圖2,平衡轉(zhuǎn)矩見表3。可知,PVC木塑復(fù)合材料從加料開始轉(zhuǎn)矩急劇上升,出現(xiàn)加料峰,這是由于粉體物料在加料過程中被壓實和摩擦阻力引起的[16]。在剪切作用及腔體加熱作用下,粒子開始破碎,粒子之間間距減小,物料體積逐漸變小,密度增大,轉(zhuǎn)矩開始下降,超過150 s后,出現(xiàn)明顯的熔融峰,之后轉(zhuǎn)矩開始下降直至達到平衡。而添加低熔點尼龍后,物料轉(zhuǎn)矩曲線只顯示加料峰,之后迅速下降,80 s后緩慢趨于平衡。

    圖2 PVC木塑復(fù)合材料的轉(zhuǎn)矩流變曲線

    從最終的平衡轉(zhuǎn)矩來看,未添加增容劑的尼龍PVC木塑復(fù)合材料的平衡轉(zhuǎn)矩要較純PVC木塑復(fù)合材料的低,材料變得更容易加工。而添加增容劑后,除PP-g-MAH外,EVA-g-MAH及POE-g-MAH的添加均提高了復(fù)合材料的平衡轉(zhuǎn)矩。馬來酸酐接枝的EVA及POE的增容劑加入到復(fù)合材料體系后,一部分酸酐基與木粉中的羥基反應(yīng)形成氫鍵,還有一部分與尼龍末端氨基發(fā)生化學(xué)反應(yīng),生成嵌段物形成牢固的共價鍵,使得體系中聚合物分子鏈發(fā)生交聯(lián),分子量加大,體系的黏度增加,從而導(dǎo)致平衡轉(zhuǎn)矩升高。

    表3 PVC木塑復(fù)合材料的平衡轉(zhuǎn)矩

    2.4 微觀形貌

    圖3是PVC木塑復(fù)合材料的SEM圖片,其中A、B、C、D分別為未添加增容劑以及添加EVA-g-MAH、PP-g-MAH和POE-g-MAH增容劑的SEM圖片。由圖3a可以清楚地看出,未添加任何增容劑的共混物中,斷面的表面局部出現(xiàn)一些孔洞,部分斷裂的木纖維有被抽拔、拉斷的痕跡,同時可以看到共混物的組分之間有較清晰的界限。PA粒子在PVC基體中分散粒徑較大,形狀多不均勻,分散較不規(guī)整,且兩相邊緣處多呈不規(guī)則形態(tài),圓球狀和條形狀共存。這表明單純的PVC與PA之間相容性較差,在外力作用下,這樣不良的界面會產(chǎn)生裂紋[17-18],并沿纖維方向擴展,最終導(dǎo)致宏觀力學(xué)強度比較低。

    a.PVC+PA;b.PVC+PA+EVA-g-MAH;c.PVC+PA+PP-g-MAH;d.PVC+PA+POE-g-MAH。

    而添加增容劑后,與圖3a相比,PA粒子分布相對更小更均勻,PVC與PA兩者之間的界面更模糊,刻蝕掉的PVC連續(xù)基體出現(xiàn)尺寸較小的孔洞。特別是添加POE-g-MAH增容劑后,可以更加明顯地觀察到混合物更加致密,包裹木纖維的連續(xù)相更加平滑,幾乎觀察不到PA粒子存在的黑點,木纖維本身有抽拔痕跡,PA的粒徑小而且均勻,并且與PVC基體之間的界面融合的更好。界面結(jié)合的增強,一方面因為增容劑中馬來酸酐官能團可以與PA分子鏈上活性很高的氨基發(fā)生反應(yīng)生成嵌段物及形成氫鍵;另一方面,加工過程中,PVC受熱脫HCl形成的共軛多烯烴可以與極性很強的馬來酸酐官能團發(fā)生反應(yīng)生成嵌段物,進而在PVC與PA兩相界面之間起到增容作用,并更好地包裹木纖維。

    2.5 吸水性能

    圖4是將試件在25 ℃水中浸泡1、7、14、21、28 d后,分別稱取質(zhì)量,算出的復(fù)合材料吸水率曲線圖??梢郧宄闯?,隨著材料浸水時間的增加,材料的吸水率逐漸增大。與純PVC木塑復(fù)合材料相比,在浸水14 d之前,PA及增容劑的加入對復(fù)合材料的吸水性能影響并不大。在14 d之后,PA及增容劑的加入則明顯增大了復(fù)合材料的吸水率,而相對于尼龍PVC木塑復(fù)合材料,添加增容劑后一定程度上改善了復(fù)合材料的吸水率,特別是添加增容劑EVA-g-MAH和POE-g-MAH。如材料在浸水28 d后,PVC木塑的吸水率最小,為3.49%,尼龍PVC木塑復(fù)合材料的吸水率最大,達到4.03%。而添加增容劑EVA-g-MAH和POE-g-MAH后,復(fù)合材料的吸水率分別為3.85%和3.89%。

    圖4 尼龍以及增容劑對復(fù)合材料吸水率的影響

    PVC木塑復(fù)合材料中的吸水主要由易吸濕的木質(zhì)組分引起,而對于尼龍PVC木塑復(fù)合材料,由于尼龍自身吸濕性也較強[19],在木質(zhì)組分吸水的同時,尼龍組分也吸水,因此尼龍PVC木塑復(fù)合材料的吸水率要高于純PVC木塑復(fù)合材料。添加增容劑后,復(fù)合材料的吸水率有所下降,主要原因為木粉中的羥基,尼龍末端氨基與增容劑中酸酐基發(fā)生反應(yīng),造成了吸水性的羥基與氨基數(shù)量的減少,從而降低了復(fù)合材料的吸水率。吸水率的降低從側(cè)面驗證了增容劑的添加有利于增強復(fù)合材料的界面相互作用,提高復(fù)合材料中組分的相容性。

    3 結(jié)論

    低熔點尼龍的引入,可以有效提高PVC木塑復(fù)合材料的力學(xué)強度。較PVC木塑復(fù)合材料相比,尼龍-PVC木塑復(fù)合材料的彎曲強度、拉伸強度和沖擊強度分別提高了13.65%、8.67%和18.76%。尼龍-PVC木塑復(fù)合材料中分別添加EVA-g-MAH、PP-g-MAH和POE-g-MAH3種不同的界面相容劑。其中EVA-g-MAH的增容效果最為明顯,尼龍-PVC木塑復(fù)合材料的彎曲強度、拉伸強度和沖擊強度分別較PVC木塑提高了16.95%、13.3%和39.03%,達到59.16 MPa、30.39 MPa和7.41 kJ/m2。

    低熔點尼龍及增容劑的添加,不同程度地降低了PVC木塑復(fù)合材料的儲能模量,特別是在30~90 ℃溫度范圍內(nèi),復(fù)合材料的儲能模量降低尤為明顯;50 ℃時下降幅度最大,達到12.5%,儲能模量的降低表明材料的剛性降低。從損耗因子曲線圖看出,在PVC復(fù)合材料的使用溫度之下,低熔點尼龍及增容劑的添加提高了復(fù)合材料的力學(xué)損耗峰,復(fù)合材料的耐沖擊性能提高。

    轉(zhuǎn)矩流變曲線測試表明,EVA-g-MAH及POE-g-MAH的添加提高了尼龍-PVC復(fù)合材料的平衡轉(zhuǎn)矩,使得加工體系的黏度增加,對材料的加工性能有不利的影響。但電鏡微觀形貌顯示,增容劑的添加,使得混合物各組分之間界面融合更緊密,包裹木纖維的連續(xù)相更加平滑,加工后產(chǎn)品的性能提升顯著。

    低熔點尼龍的加入使得PVC復(fù)合材料的吸水率增大,在吸水率測試的第28天時,尼龍-PVC木塑復(fù)合材料的吸水率達到4.07%,較純PVC木塑復(fù)合材料提高了15.41%。加入EVA-g-MAH和POE-g-MAH增容劑后,尼龍-PVC復(fù)合材料的吸水率為3.85%和3.89%,較不添加增容劑的尼龍-PVC木塑復(fù)合材料降低4.57%和3.62%,增容劑的添加可以有效控制吸水率的上升。

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    Effect of Low Melting Point Nylon and Compatibilizer on the Properties of PVC Plastic Composites//

    Zhang Bo, Fang Yiqun, Song Yongming, Wang Haigang
    (Ministry of Education of Key Laboratory of Biomass Materials Science and Technology, Northeast Forestry University, Harbin 150040, P. R. China);
    Wang Qingwen
    (South China Agricultural University)//Journal of Northeast Forestry University,2017,45(6):73-78.

    Wood-plastic composite; Polyvinyl chloride (PVC); Low melting point nylon; Compatibilizer; Mechanical property of PVC plastic composites

    張博,男,1990年8月生,生物質(zhì)材料科學(xué)與技術(shù)教育部重點實驗室(東北林業(yè)大學(xué)),碩士研究生。E-mail:zhangbo_2009@126.com。

    房軼群,生物質(zhì)材料科學(xué)與技術(shù)教育部重點實驗室(東北林業(yè)大學(xué)),講師。E-mail:yqfang@nefu.edu.cn。

    2016年12月5日。

    TS652

    1)黑龍江省自然科學(xué)基金青年項目(QC2016017);中央高?;究蒲袠I(yè)務(wù)費專項資金項目(2572015BX02)。

    責(zé)任編輯:戴芳天。

    In order to improve the toughness of wood flour-polyvinyl chloride composites (WF-PVC), low melting point of nylon and three kinds of compatibilizers, maleic anhydride grafted EVA (EVA-g-MAH), maleic anhydride grafted polypropylene (PP-g-MAH) and maleic anhydride grafted POE (POE-g-MAH) were introduced to the preparation process of the composites. The addition of low melting point nylon and compatibilizer increased mechanical properties of WF-PVC composites, the impact strength of WF-PVC composite increased by 18.76% for the incorporation of low melting point nylon, the flexural strength was increased by 13.65%. Nylon-WF-PVC composites with EVA-g-MAH compatibilizer present much higher mechanical characteristic, the impact strength of the composite was increased by 39.02% and the flexural strength was increased by 16.37%. The dynamic mechanical analysis test showed that the addition of low melting point nylon and compatibilizer reduced the storage modulus of the composites, especially in 30 ℃-90 ℃. The torque rheometer test results showed that the balance torque of WF-PVC composites was decreased due to the addition of low melting nylon. In contrast, the incorporation of EVA-g-MAH and POE-g-MAH increased the balance torque. The torque rheometer results indicated compatibilizers had some negative effects on the processing properties of WF-PVC composites. SEM images showed EVA-g-MAH and POE-g-MAH were effective compatibilizers to nylon and WF-PVC blends and could decrease the particle size of nylon on continuous phase of WF-PVC, and thus enhance the mechanical properties of WF-PVC composites obviously. Water absorption test results showed that the water absorption of WF-PVC increased with the addition of low melting nylon. The water absorption of the Nylon-WF-PVC was increased by compatibilizer.

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