• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    膠州灣潮間帶表層沉積物重金屬污染評價

    2017-06-28 12:34:49劉兆慶徐方建趙永芳李安春江祖州殷學博中國石油大學華東地球科學與技術(shù)學院山東青島266580青島海洋科學與技術(shù)國家實驗室海洋礦產(chǎn)資源評價與探測技術(shù)功能實驗室山東青島26607中國科學院海洋研究所海洋地質(zhì)與環(huán)境重點實驗室山東青島26607國家深?;毓芾碇行?/span>山東青島26627
    中國環(huán)境科學 2017年6期
    關鍵詞:潮間帶膠州灣金屬元素

    劉兆慶,徐方建,*,田 旭,徐 豐,趙永芳,李安春,江祖州,殷學博(.中國石油大學(華東)地球科學與技術(shù)學院,山東 青島 266580;2.青島海洋科學與技術(shù)國家實驗室—海洋礦產(chǎn)資源評價與探測技術(shù)功能實驗室,山東 青島 26607;.中國科學院海洋研究所,海洋地質(zhì)與環(huán)境重點實驗室,山東 青島 26607;.國家深海基地管理中心,山東 青島 26627)

    膠州灣潮間帶表層沉積物重金屬污染評價

    劉兆慶1,2,徐方建1,2,3*,田 旭4,徐 豐1,趙永芳3,李安春3,江祖州1,殷學博3(1.中國石油大學(華東)地球科學與技術(shù)學院,山東 青島 266580;2.青島海洋科學與技術(shù)國家實驗室—海洋礦產(chǎn)資源評價與探測技術(shù)功能實驗室,山東 青島 266071;3.中國科學院海洋研究所,海洋地質(zhì)與環(huán)境重點實驗室,山東 青島 266071;4.國家深?;毓芾碇行?山東 青島 266237)

    采集了膠州灣潮間帶 29個表層沉積物樣品,采用電感耦合等離子質(zhì)譜法(ICP-MS)分析了沉積物中重金屬元素Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、As的含量,討論了其分布特征、主要來源及污染程度.結(jié)果表明:Cu、Pb、Zn、Cr、Cd和As的平均含量分別為38.8、55.2、107.4、69.9、0.44、9.2mg/kg;污染指數(shù)(CF)依次為 Cd>Pb>Zn>As>Cu>Cr,研究區(qū)東北部的污染較為嚴重;污染負荷指數(shù)(PLI)反映出 72.4%的站位存在污染,區(qū)域污染負荷指數(shù)(PLIzone)表明潮間帶總體污染程度為中等污染;潛在生態(tài)危害指數(shù)(Eri)依次為 Cd>Pb>Cu>As>Zn>Cr.綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)(RI)顯示 51.7%的站位屬于低生態(tài)危害,24.1%的站位屬于中等生態(tài)危害,17.2%的站位屬于較高生態(tài)危害,7.0%的站位屬于很高生態(tài)危害,其中Cd是首要的潛在生態(tài)風險因子.交通、農(nóng)業(yè)和工業(yè)污染是研究區(qū)重金屬的主要來源,建議加強對污染物來源的控制,同時對污染嚴重區(qū)域(特別是東北部)進行人工調(diào)控.

    膠州灣;沉積物;重金屬;潮間帶;風險評價

    重金屬是環(huán)境中一類重要的污染物,其分布不僅受沉積環(huán)境的控制,還受人類活動的影響[1-2].進入水環(huán)境中的重金屬元素,絕大部分沉降至沉積物中,因此沉積物可以作為水生系統(tǒng)中重金屬污染的指示劑[3-4].沉積物中不斷積累的重金屬不僅會危害水生生物,破壞生態(tài)系統(tǒng)[5-6],還可以通過食物鏈的富集、傳遞,影響人類的健康[7-9].潮間帶作為海洋與陸地的過渡地帶,其生態(tài)環(huán)境受陸源污染物的影響,是重金屬元素重要的儲存區(qū)[6,10].研究潮間帶重金屬的分布特征及其污染情況,對區(qū)域污染控制與生態(tài)修復具有重要的指導意義.

    膠州灣位于山東半島南岸,是一個典型的半封閉淺水海灣,平均水深7m,最大水深64m,總水域面積約340km2[11],與大沽河、李村河、白沙河等十幾條河流相連,其中規(guī)模較小的河流已逐漸成為城市廢水的排污通道[12].隨著山東半島藍色經(jīng)濟區(qū)的提出,環(huán)膠州灣地區(qū)的工業(yè)、農(nóng)業(yè)(水產(chǎn)養(yǎng)殖)、交通運輸、海岸工程等得到快速發(fā)展,這也對該地區(qū)的生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生了一定的影響.目前,諸多學者從沉積物的時空分布[13-14]、沉積速率[15-16]、營養(yǎng)鹽[17-18]、多環(huán)芳烴[19]、重金屬元素[20]等方面對膠州灣展開了大量工作,但這些工作主要集中在灣內(nèi),對潮間帶的研究較少,且研究取樣時間較早,取樣站位分布不均(主要集中在洋河、紅島及白沙河附近[21]),不能很好的反映現(xiàn)階段整個潮間帶的環(huán)境情況.因此,有必要對潮間帶重新取樣分析.本文以2015年8月采集的29個膠州灣潮間帶表層沉積物樣品為研究對象,重點分析了重金屬元素的分布特征及污染情況,以期為膠州灣潮間帶環(huán)境保護提供依據(jù).

    1 材料與方法

    1.1 樣品采集與處理

    2015年8 月,于膠州灣潮間帶采集了29個表層沉積物樣品(圖1).樣品經(jīng)30% H2O2和1mol/L HCl處理,在60℃烘箱中烘干,研磨至200目以下.處理后的樣品送至中國科學院海洋研究所,利用美國產(chǎn)Elan DRCⅡ型電感耦合等離子質(zhì)譜儀對其重金屬元素(Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、As)進行測定,同時利用國家海洋沉積物一級標準物質(zhì)GBW07315、GBW07316和美國地質(zhì)調(diào)查局玄武巖標準物質(zhì)BHVO-2作質(zhì)量監(jiān)控(表1).

    圖1 膠州灣潮間帶表層沉積物采樣站位Fig.1 Sampling sites for collecting the intertidal surface sediments from Jiaozhou Bay

    表1 元素測試值與標準值對比 (mg/kg)Table 1 Certified and measured values of heavy metal concentrations in the standard reference materials (mg/kg)

    1.2 研究方法

    利用SPSS19.0數(shù)理統(tǒng)計軟件,對膠州灣潮間帶Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、As 6種元素進行Pearson相關性分析、因子分析,探討元素組成特征及其來源的主控因素;采用污染指數(shù)、污染負荷指數(shù)和潛在生態(tài)風險指數(shù)對潮間帶的環(huán)境情況進行評價.環(huán)境評價中背景值(Bi)的選擇是評價重金屬生態(tài)風險的關鍵[5,22].為方便對比,本文Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、As的背景值選用劉義峰等[21]采用的數(shù)據(jù),依次為31.1、19.83、44.93、65.3、0.1、6.67mg/kg.

    2 結(jié)果與分析

    2.1 重金屬含量與分布

    研究區(qū)Cu、Pb、Zn、Cr、Cd和As的含量范圍分別為5.5~120.0、17.8~325.0、15.2~347.0、7.14~141.50、0.04~2.36、1.0~15.6mg/kg,平均含量分別為38.8、55.2、107.4、69.9、0.44、9.2mg/kg,元素平均值均超過研究區(qū)背景值(表2).與國內(nèi)其他海灣相比(遼東灣[23]、渤海灣[24]、北部灣[25]、黃河口[10]、長江口[26],表2),研究區(qū)重金屬含量較高,尤其是 Pb、Zn的含量遠高于其他幾個海灣.沉積物中各元素的變異系數(shù)依次為 Cd>Pb>Cu>Zn>Cr>As,其中,Cd和 Pb的變異系數(shù)分別為119%和 106%,表明研究區(qū)重金屬的富集受到點源污染物的影響[27].

    研究區(qū)Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、As的含量分布,如圖2所示.Cu的高值區(qū)位于膠州灣東北部的白沙河、李村河附近,低值區(qū)位于膠州灣北部和西部.根據(jù)國家海洋沉積物質(zhì)量標準[28],16個站位Cu含量超過Ⅰ類標準,其中2個站位超過Ⅱ類標準,超過Ⅰ類、Ⅱ類標準的超標率分別為55.2%、6.9%.Pb的含量分布與Cu相似,東部為高值區(qū),6個站位超過Ⅰ類標準,1個站位超過Ⅱ類標準,超過Ⅰ類、Ⅱ類標準的超標率分別為20.7%、3.5%.Cd的高值區(qū)出現(xiàn)在李村河河口附近,8個站位超過Ⅰ類標準,其中2個站位超過Ⅱ類標準,超過Ⅰ類、Ⅱ類標準的超標率分別為27.6%、6.9%.As的含量較低,29個站位均符合Ⅰ類標準.Cr的高值區(qū)在西部的洋河和東部的紅島、墨河、白沙河、李村河附近,12個站位超過Ⅰ類標準,超標率為 41.4%.Zn的高值主要位于膠州灣東部,其中 6個站位超過Ⅰ類標準,超標率為20.7%.

    表2 研究區(qū)與遼東灣、渤海灣、北部灣、黃河口、長江口等沉積物重金屬含量對比 (mg/kg)Table 2 Comparison of heavy metals concentrations in sediments between the studied area and Liaodong Bay, Bohai Bay, Beibu Bay, Yellow River estuary, Yangtze River estuary (mg/kg)

    總體上,膠州灣表現(xiàn)出東部重金屬含量高的分布特征,這可能是由于東部陸源污染物的大量輸入及灣內(nèi)水體交換能力上的差異造成的.近年來,膠州灣東部水陸交通、工業(yè)生產(chǎn)、海水養(yǎng)殖發(fā)展迅猛,造成交通排放物[29]、工廠廢棄物[30]、養(yǎng)殖殘留物[31]等污染物的大量排放,加重了膠州灣東部重金屬的污染程度;另外,膠州灣水動力條件復雜,尤其東部平行岸線的滄口水道及潮流(以落潮流為主)的影響,阻礙了污染物向中西部的遷移,導致膠州灣東部重金屬的富集[20,32].跨海大橋與紅島互通立交的修建[33],也可能制約了污染物向南部的運移與分散,從而在膠州灣東部形成重金屬的高值區(qū).

    圖2 膠州灣潮間帶表層沉積物重金屬含量分布 (mg/kg)Fig.2 Distribution of heavy metals in surface sediments of the intertidal Jiaozhou Bay (mg/kg)

    2.2 重金屬元素來源分析

    表3 膠州灣表層沉積物重金屬間的相關性分析Table 3 Coefficients among heavy metals in surface sediments of the intertidal Jiaozhou Bay

    表4 旋轉(zhuǎn)因子載荷矩陣Table 4 Matrix of rotated factor loadings

    通常認為,元素之間顯著的相關性,可反映它們具有相同的來源或共同的影響因子[34].膠州灣潮間帶表層沉積物6種重金屬元素的Pearson相關性分析結(jié)果(表3,n=29)表明:As與Cd、Pb不存在顯著相關性,其相關系數(shù)分別為 0.177、0.146,而 Cd與Pb相關性顯著(0.799),說明Cd、Pb來源相同,而與As來源不同;Cr與Cd、Pb, Zn與As在0.05水平上顯著相關,其他元素在0.01水平上顯著相關,表明元素具有相同的來源或共同的影響因子.

    為進一步揭示重金屬的組成特征及其來源的主控因素,采用因子分析法識別沉積物中重金屬元素的來源.利用SPSS統(tǒng)計軟件對原始數(shù)據(jù)進行KMO檢驗,統(tǒng)計量值為0.701,bartlett球形檢驗相伴概率為0.000.采用方差極大旋轉(zhuǎn)法,提取出特征根>1的2個因子,這2個因子代表了原始數(shù)據(jù)全部信息的87.53%(表4).其中因子1的方差貢獻率為66.84%,表現(xiàn)為Cu、Zn、Cd、Pb有較高的正載荷(>0.7[35]),且4種元素在0.01水平上顯著相關,說明它們具有相同的來源.研究表明,煤炭、汽油的燃燒、機動車尾氣、工業(yè)煙霧是Pb、Cd的富集因素[36],機動車尾氣的排放、輪胎的磨損[29]及電廠、電焊廠、化肥廠的排放物是Cu、Zn的主要來源[37].因此,因子1可代表交通、工業(yè)污染.因子2的方差貢獻率為20.69%,表現(xiàn)為Cr、As有較大的正載荷.農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中農(nóng)藥、化肥的不當施用及造紙、制藥、冶煉等企業(yè)生產(chǎn)過程中產(chǎn)生的工業(yè)廢物可造成As、Cr的富集[37-38].因此,因子2可代表農(nóng)業(yè)、工業(yè)污染.因子分析結(jié)果表明交通、工業(yè)、農(nóng)業(yè)污染是膠州灣重金屬的主要來源,即膠州灣重金屬主要來源于陸源污染物.

    3 環(huán)境評價

    3.1 污染指數(shù)

    首先利用污染指數(shù)(CF)[39]表征沉積物中重金屬元素的富集程度,其計算公式為:

    式中:Ci是該元素的實測值;Bi是元素的背景值.污染指數(shù)等級劃分,見表5.

    圖3 膠州灣潮間帶表層沉積物重金屬污染指數(shù)Fig.3 Contamination factor of heavy metals in surface sediments of the intertidal Jiaozhou Bay

    Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、As的CF范圍分別 為 0.2~3.9、0.9~16.4、0.3~7.7、0.1~2.2、0.04~23.59、0.1~2.3.研究區(qū)6種元素的平均污染指數(shù)大小依次為Cd>Pb>Zn>As>Cu>Cr.由圖3看出,CF(Cd)、CF(Zn)、CF(Pb)在膠州灣東部存在高值,較西部地區(qū)污染嚴重;而 CF(Cu)、CF(Cr)和 CF(As)在整個研究區(qū)污染等級相對集中.其中 62.1%的站位CF(Cu)超過1,且主要分布在膠州灣東北部及西部地區(qū),為中等~較高污染;72.4%的站位 Pb為中等污染,在東北部存在CF(Pb)最大值(16.4),污染程度很高;CF(Zn)變化情況與 Pb相似,62.1%的站位表現(xiàn)為中等污染;CF(Cd)同樣在東部表現(xiàn)出較高~很高的污染程度;另外,分別有58.6%、65.5%的站位表現(xiàn)為Cr和As的中等污染.

    3.2 污染負荷指數(shù)

    污染負荷指數(shù)[40-41]用于評價沉積物中某一站位及區(qū)域沉積物受所測重金屬元素的污染程度.其中,某一站位的元素污染負荷指數(shù)(PLI)表示為:

    式中:CF1、CF2、CF3……CFn為不同元素的污染指數(shù);n為元素的個數(shù).整個區(qū)域重金屬元素的污染負荷指數(shù)(PLIzone)表示為:

    式中:PLI1、PLI2、PLI3……PLIm為不同站位元素的污染負荷指數(shù);m為站位的個數(shù).污染負荷指數(shù)可分為4個等級(表5).

    PLI結(jié)果表明,膠州灣潮間帶大部分區(qū)域受重金屬污染(圖4),具體表現(xiàn)為72.4%的站位存在污染,其中,13個站位中等污染,5個站位強污染,3個站位極強污染;區(qū)域污染負荷指數(shù)為1.48,表明膠州灣潮間帶總體污染程度為中等污染.由圖 4看出,PLI高值區(qū)出現(xiàn)在東部的李村河與白沙河附近.結(jié)合污染指數(shù)及重金屬來源分析,發(fā)現(xiàn)膠州灣東北部重金屬污染嚴重,且主要受到Cd、Pb、Zn元素的污染,分析其原因,可能是:①膠州灣東部分布有諸多工廠,工業(yè)生產(chǎn)中,能源消耗及材料加工、制造等過程,不可避免的會產(chǎn)生廢棄物質(zhì),這些物質(zhì)又會通過大氣沉降、河水的搬運、甚至人為傾倒,造成研究區(qū)重金屬污染[42];②同時,東部為膠州灣主要的農(nóng)業(yè)水產(chǎn)養(yǎng)殖區(qū),近年來,養(yǎng)殖規(guī)模不斷擴大,養(yǎng)殖過程中,由于飼料的投放、魚藥的施用等養(yǎng)殖行為也會導致重金屬的污染[43];③另外,膠州灣東部水陸交通迅速發(fā)展,交通運輸在居民生活、城市建設中所扮演的角色也越來越重要,而在交通活動中產(chǎn)生的重金屬[44],可能使膠州灣東部的污染更為突出.

    3.3 潛在生態(tài)危害指數(shù)

    潛在生態(tài)危害指數(shù)[39]結(jié)合重金屬的毒性系數(shù),可全面反映重金屬元素對生態(tài)環(huán)境的影響.重金屬元素的潛在生態(tài)危害指數(shù)(Eri)以及綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)(RI)可表示為:

    式中:Ti為重金屬元素的毒性系數(shù).Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、As的毒性系數(shù)分別為5、5、1、2、30和 10[39].綜合潛在生態(tài)危害指數(shù) RI值的大小不僅受沉積物重金屬濃度、毒性水平及生物對重金屬敏感性有關,還受重金屬種類數(shù)的影響.本研究所測沉積物重金屬元素少于 H?kanson[39]提出的8種元素,故不能依據(jù)H?kanson的綜合生態(tài)危害指數(shù)標準評價膠州灣的污染情況.本文依據(jù)文獻[1,45]對RI評價標準進行了調(diào)整.調(diào)整后的RI評價標準與單項潛在生態(tài)危害指數(shù)Eri評價標準見表5.

    重金屬Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、As的Eri范圍分別為:0.9~19.3(平均 6.2)、4.5~82.0(平均13.9)、0.3~7.7(平均 2.4)、0.2~4.3(平均 2.1)、12.6~707.6(平均131.1)、1.4~23.4(平均13.9). Eri平均大小依次為:Cd>Pb>Cu>As>Zn>Cr. Cu、Zn、Cr和As等4種元素Eri均小于40,屬于低生態(tài)危害;元素 Cd僅 10.3%站位表現(xiàn)為低生態(tài)危害,55.2%站位表現(xiàn)為中等生態(tài)危害,6.9%為較高生態(tài)危害、17.3%為高生態(tài)危害、10.3%達到了很高生態(tài)危害;除去一個站位外,Pb的Eri均小于40,屬于低生態(tài)危害.

    分別使用污染指數(shù)和潛在生態(tài)危害系數(shù)評價膠州灣污染情況發(fā)現(xiàn),重金屬元素的污染程度與其潛在生態(tài)危害程度出現(xiàn)不一致性,這也說明毒性系數(shù)在生態(tài)環(huán)境評價中的作用,只有把重金屬在沉積環(huán)境中的污染指數(shù)與其毒性系數(shù)相結(jié)合,才能全面反映重金屬對生態(tài)環(huán)境的影響.

    表5 CF、PLI、Eri、RI的評價標準Table 5 Assessment criterias of CF, PLI, Eriand RI

    圖4 膠州灣潮間帶表層沉積物重金屬PLI、RI值Fig.4 PLI and RI values of heavy metals in surface sediments of the intertidal Jiaozhou Bay

    研究區(qū)綜合潛在生態(tài)危害指數(shù) RI介于22.0~836.1之間,平均RI為169.7.其中,51.7%的站位屬于低生態(tài)危害,24.1%的站位屬于中等生態(tài)危害,17.2%的站位屬于較高生態(tài)危害,另外 2個站位(7.0%)屬于很高生態(tài)危害.其中 Cd的 Eri對 RI的權(quán)重貢獻最大(77.1%),是首要的潛在生態(tài)風險因子.結(jié)合RI分布圖看出(圖4),膠州灣東部污染程度較高,與前面評價結(jié)果相符.與劉義峰等[21]對膠州灣的研究相比,發(fā)現(xiàn)膠州灣潮間帶重金屬含量有增加的趨勢.其中 Cd元素的富集程度最快,污染程度最高,這也反映了人類活動對膠州灣生態(tài)環(huán)境的影響.針對膠州灣重金屬污染加重這一現(xiàn)狀,應增強對重金屬來源的控制,同時對污染嚴重區(qū)域進行治理,修復其生態(tài)功能.

    4 結(jié)論

    4.1 膠州灣潮間帶Cu、Pb、Zn、Cr、Cd和As的平均含量依次為38.8、55.2、107.4、69.9、0.4、9.2mg/kg. Cu、Pb、Zn、Cr、Cd超過海洋沉積物質(zhì)量Ⅰ類標準的超標率分別為55.2%、20.7%、20.7%、41.4%和27.6%. Cu、Pb、Cd超過Ⅱ類標準的超標率為6.9%、3.5%、6.9%. 6種元素在膠州灣的空間變異性強,元素的富集受點源污染物的影響,其中Cd和Pb的變異系數(shù)分別為119%和106%.交通、工業(yè)、農(nóng)業(yè)污染物的輸入是膠州灣潮間帶重金屬的主要來源.

    4.2 研究區(qū)重金屬元素的污染指數(shù)依次為Cd>Pb>Zn>As>Cu>Cr, CF(Cd)、CF(Zn)、CF(Pb)在膠州灣東部存在高值.污染負荷指數(shù)顯示 72.4%的站位存在污染,區(qū)域污染負荷指數(shù)表明膠州灣潮間帶為中等污染.通過污染指數(shù)、污染負荷指數(shù)發(fā)現(xiàn),膠州灣東部為重金屬污染嚴重區(qū).

    4.3 研究區(qū)重金屬元素的平均潛在生態(tài)危害指數(shù)依次為 Cd>Pb>Cu>As>Zn>Cr.綜合潛在生態(tài)危害指數(shù)表現(xiàn)出:51.7%的站位存在輕微生態(tài)危害,24.1%的站位中等生態(tài)危害,17.2%的站位屬于強生態(tài)危害,另外 2個站位的生態(tài)危害級別達到了強和很強.Cd的Eri值對RI值的權(quán)重貢獻最大,在6種重金屬中,Cd表現(xiàn)為首要的潛在生態(tài)風險因子.

    [1]林承奇,胡恭任,于瑞蓮,等.九龍江近岸表層沉積物重金屬污染評價及來源解析 [J]. 中國環(huán)境科學, 2016,36(4):1218-1225.

    [2]Manuel M C, Alejandra S L, Celia D F, et al. Distribution and bioconcentration of heavy metals in a tropical aquatic food web:A case study of a tropical estuarine lagoon in SE Mexico [J]. Environmental Pollution, 2016,210:155-165.

    [3]劉淑民,姚慶禎,劉月良,等.黃河口濕地表層沉積物中重金屬的分布特征及其影響因素 [J]. 中國環(huán)境科學, 2012,32(9):1625-1631.

    [4]劉 強,梁 雷,王峰源,等.遼河干流消落區(qū)沉積物重金屬污染特征研究 [J]. 中國環(huán)境科學, 2013,33(12):2220-2227.

    [5]Sakan S M, Dordevic D S, Manojlovic D D, et al. Assessment of heavy metal pollutants accumulation in the Tisza river sediments [J]. Journal of Environmental Management, 2009,90(11):3382-3390.

    [6]林承奇,胡恭任,于瑞蓮.福建九龍江下游潮間帶沉積物鉛污染及同位素示蹤 [J]. 中國環(huán)境科學, 2015,35(8):2503-2510.

    [7]喬淑卿,石學法,高晶晶,等.曼谷灣沉積物重金屬元素的富集效應與生物有效性 [J]. 中國環(huán)境科學, 2015,35(11):3445-3451.

    [8]孔 明,彭福全,張毅敏,等.環(huán)巢湖流域表層沉積物重金屬賦存特征及潛在生態(tài)風險評價 [J]. 中國環(huán)境科學, 2015,35(6):1863-1871.

    [9]Jain C K, Malik D S, Yadav A K. Applicability of plant based biosorbents in the removal of heavy metals: A review [J]. Environmental Processes, 2016,3(2):495-523.

    [10]羅先香,田 靜,楊建強,等.黃河口潮間帶表層沉積物重金屬和營養(yǎng)元素的分布特征 [J]. 生態(tài)環(huán)境學報, 2011,20(5):892-897.

    [11]Gao G D, Wang X H, Bao X W. Land reclamation and its impact on tidal dynamics in Jiaozhou Bay, Qingdao, China [J]. Estuarine, Coastal and Shelf Science, 2014,151:285-294.

    [12]張學慶,孫英蘭.膠州灣入海污染物總量控制研究 [J]. 海洋環(huán)境科學, 2007,26(4):347-351.

    [13]高 抒,汪亞平.膠州灣沉積環(huán)境與潮汐汊道演化特征 [J]. 海洋科學進展, 2002,20(3):52-59.

    [14]劉運令,汪亞平,高建華,等.膠州灣沉積物的時空分異特征及運移趨勢 [J]. 海洋通報, 2008,27(3):57-66.

    [15]劉廣山,李冬梅,易 勇,等.膠州灣沉積物的放射性核素含量分布與沉積速率 [J]. 地球?qū)W報, 2008,29(6):769-777.

    [16]Dai J C, Song J M, Li X G, et al. Environmental changes reflected by sedimentary geochemistry in recent hundred years of Jiaozhou Bay, North China [J]. Environmental Pollution, 2007,145(3):656-667.

    [17]張學慶,孫英蘭,蔡惠文,等.膠州灣COD、N、P污染物濃度數(shù)值模擬 [J]. 海洋環(huán)境科學, 2005,24(3):64-67.

    [18]李學剛,宋金明,李 寧,等.膠州灣沉積物中氮與磷的來源及其生物地球化學特征 [J]. 海洋與湖沼, 2005,36(6):562-571.

    [19]楊永亮,麥碧嫻,潘 靜,等.膠州灣表層沉積物中多環(huán)芳烴的分布及來源 [J]. 海洋環(huán)境科學, 2003,22(4):38-43.

    [20]何書鋒,李廣雪,史經(jīng)昊.膠州灣表層沉積物重金屬元素分布特征及其影響因素 [J]. 海洋地質(zhì)前沿, 2013,29(4):41-48.

    [21]劉義峰,吳桑云,陳 勇,等.膠州灣潮間帶沉積物主要污染來源及分布特征 [J]. 海洋科學進展, 2010,28(2):163-169.

    [22]徐方建,閆慧梅,田 旭,等.海南島東部陸架表層沉積物重金屬污染評價 [J]. 中國環(huán)境科學, 2016,35(6):1350-1359.

    [23]Hu B Q, Li J, Zhao J T, et al. Heavy metal in surface sediments of the Liaodong Bay, Bohai Sea: Distribution, contamination, and sources [J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2013, 185(6):5071-5083.

    [24]Hu B Q, Li G G, Li J, et al. Spatial distribution and ecotoxicological risk assessment of heavy metals in surface sediments of the southern Bohai Bay, China [J]. Environmental Science and Pollution Research, 2013,20(6):4099-4110.

    [25]Dou Y G, Li J, Zhao J T, et al. Distribution, enrichment and source of heavy metals in surface sediments of the eastern Beibu Bay, south China Sea [J]. Marine Pollution Bulletin, 2013,67(1/2):137-145.

    [26]Zhang W G, Feng H, Chang J N, et al. Heavy metal contamination in surface sediments of Yangtze River intertidal zone: An assessment from different indexes [J]. Environmental Pollution, 2009,157(5):1533-1543.

    [27]李 玉,俞志明,宋秀賢,等.點源污染對膠州灣海水體系中不同形態(tài)重金屬富集的影響 [J]. 生態(tài)學報, 2009,29(10):5592-5599.

    [28]GB 18668-2002 海洋沉積物質(zhì)量 [S].

    [29]楊忠平,盧文喜,龍玉橋.長春市城區(qū)重金屬大氣干濕沉降特征[J]. 環(huán)境科學研究, 2009,22(1):28-34.

    [30]李 莉,梁生康,石曉勇,等.2007年環(huán)膠州灣入海河流污染狀況和污染物入海通量分析 [J]. 環(huán)境科學與管理, 2009,36(4):23-28.

    [31]宋秀賢,俞志明.膠州灣東北部養(yǎng)殖海域夏季營養(yǎng)鹽分布特征及其對浮游植物生長的影響 [J]. 海洋與湖沼, 2007,38(5):446-452.

    [32]閆 菊,鮑獻文,王 海,等.膠州灣污染物COD的三維擴散與輸運研究 [J]. 環(huán)境科學研究, 2001,14(2):14-17.

    [33]Zhao K, Qiao L L, Shi J H, et al. Evolution of sedimentary dynamic environment in the western Jiaozhou Bay, Qingdao, China in the last 30years [J]. Estuarine, Coastal and Shelf Science, 2015,163:244-253.

    [34]Zaharescu D G, Hooda P S, Soler A P, et al. Trace metals and their source in the catchment of the high altitude Lake Respomuso,Central Pyrenees [J]. Science of the Total Environment, 2009,407(11):3546-3553.

    [35]Simeonov V, Stratis J A, Samara C, et al. Assessment of the surface water quality in Northern Greece [J]. Water Research, 2003,37(17):4119-4124.

    [36]Facchinelli A, Sacchi E, Mallen L. Multivariate statistical and GIS-based approach to identify heavy metal sources in soils [J]. Environmental Pollution, 2001,114(3):313-324.

    [37]孟紅明,張振克.石梁河水庫沉積物中重金屬的累積污染研究[J]. 環(huán)境科學研究, 2008,21(3):44-50.

    [38]周 軍,高鳳杰,張寶杰,等.松花江表層沉積物有毒重金屬污染的潛在生物毒性風險評價 [J]. 環(huán)境科學學報, 2014,34(10):2701-2708.

    [39]H?kanson L. An ecological risk index for aquatic pollution control. A sedimentological approach [J]. Water Research, 1980, 14(8):975-1001.

    [40]Tomlinson D L, Wilson J G, Harris C R, et al. Problems in the assessment of heavy-metal levels in estuaries and the formation of a pollution index [J]. Helgol?nder Meeresun, 1980,33:566-575.

    [41]Liu D X, Ma J H, Sun Y L, et al. Spatial distribution of soil magnetic susceptibility and correlation with heavy metal pollution in Kaifeng City, China [J]. Catena, 2016,139:53-60.

    [42]范小杉,羅 宏.工業(yè)廢水重金屬排放區(qū)域及行業(yè)分布格局 [J].中國環(huán)境科學, 2013,33(4):655-662.

    [43]龐洋洋,羅 偉,李文紅,等.淡水養(yǎng)殖池塘表層沉積物中重金屬Cu、Zn含量積累及污染分析 [J]. 水產(chǎn)科技情報, 2016,43(1):45-49.

    [44]邵 莉,肖化云,吳代赦,等.交通源重金屬污染研究進展 [J]. 地球與環(huán)境, 2012,40(3):445-459.

    [45]劉 成,王兆印,何 耘,等.環(huán)渤海灣諸河口潛在生態(tài)風險評價[J]. 環(huán)境科學研究, 2002,15(5):33-37.

    致謝:編輯老師和兩位審稿專家提供的寶貴意見和建議使本文得以很大提高,謹致謝忱.

    《中國環(huán)境科學》獲評“2014中國最具國際影響力學術(shù)期刊”

    2014年12 月,中國環(huán)境科學學會主辦的《中國環(huán)境科學》被評為“2014中國最具國際影響力學術(shù)期刊”.

    “中國最具國際影響力學術(shù)期刊”是《中國學術(shù)期刊(光盤版)》電子雜志社有限公司、清華大學圖書館、中國學術(shù)國際評價研究中心對我國5600余種中外文學術(shù)期刊,根據(jù)總被引頻次、影響因子、被引半衰期等計算出的國際影響力綜合評價指標CI進行排序,遴選出的排名前5%的期刊.獲評“中國最具國際影響力學術(shù)期刊”的科技類期刊共175種.

    自2012年開始此項評選以來,《中國環(huán)境科學》已連續(xù)3年獲此殊榮.

    《中國環(huán)境科學》編輯部

    Evaluation of heavy metals pollution in surface sediments of the intertidal Jiaozhou Bay, China


    LIU Zhao-qing1,2, XUFang-jian1,2,3*, TIAN Xu4, XU Feng1, ZHAO Yong-fang3, LI An-chun3, JIANG Zu-zhou1, YIN Xue-bo3(1.School of Geosciences, China University of Petroleum, Qingdao 266580, China;2.Evaluation and Detection Technology Laboratory of marine mineral resources, Qingdao National Laboratory for Marine Science and Technology, Qingdao 266071, China;3.Key Laboratory of Marine Geology and Environment, Institute of Oceanology, Chinese Academy of Sciences, Qingdao 266071, China;4.National Deep See Center, Qingdao 266237, China). China Environmental Science, 2017,37(6):2239~2247

    The current study investigated the pollution characteristics of heavy metals (Cu, Pb, Zn, Cr, Cd, As) in sediments of the intertidal Jiaozhou Bay using 29surface sediments by Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry (ICP-MS), and discussed the distribution, the source and the pollution extent of heavy metals. The results showed that the average concentrations of Cu, Pb, Zn, Cr, Cd, and As were 38.8, 55.2, 107.4, 69.9, 0.44, and 9.2mg/kg, respectively. The level of contamination factor (CF) followed the order: Cd>Pb>Zn>As>Cu>Cr, and the northeast of the studied area were seriously polluted by heavy metals. Pollution load index (PLI) indicated that 72.4% of the stations were polluted, and the regional pollution load index (PLIzone) reflected that the intertidal zone was moderate pollution. The monomial potential ecological risk index (Eri) were in the following order: Cd>Pb>Cu>As>Zn>Cr. The potential ecological risk index (RI) revealed that the ecological risk at low, moderate, high, and very high level were 51.7%, 24.1%, 17.2%, and 7.0%, respectively, and the Cd was the primary potential ecological risk factor. Transportation, agriculture and industrial pollution were the main sources of heavy metals. Therefore, emergent strategies and artificial regulations should be used to control the sources of heavy metal pollutants in Jiaozhou Bay, especially in the northeast area.

    Jiaozhou Bay;sediment;heavy metals;intertidal zone;risk assessment

    X55,X508,P736.4+1

    A

    1000-6923(2017)06-2239-09

    劉兆慶(1989-),男,河北保定人,中國石油大學(華東)地球科學與技術(shù)學院碩士研究生,主要從事海洋沉積方向研究.

    2016-10-08

    國家自然科學基金資助項目(41430965);山東省自然科學基金資助項目(ZR2016DM08);中國科學院海洋地質(zhì)與環(huán)境重點實驗室開放基金資助項目(MGE2016KG08);青島市基礎研究計劃項目(13-1-4-197-jch)

    * 責任作者, 副教授, xufangjiangg@163.com

    猜你喜歡
    潮間帶膠州灣金屬元素
    走進潮間帶
    固體廢物中金屬元素檢測方法研究進展
    云南化工(2021年8期)2021-12-21 06:37:08
    基于海陸融合DEM的大尺度潮間帶提取方法
    福建閩江口潮間帶大型底棲動物次級生產(chǎn)力時空特征
    海洋通報(2020年3期)2020-10-20 09:26:36
    微波消解-ICP-MS法同時測定牛蒡子中8種重金屬元素
    中成藥(2018年11期)2018-11-24 02:57:28
    平流霧罩,海上蓬萊膠州灣
    潮間帶4.0MW風機吊裝技術(shù)研究與應用
    膠州灣夏季鹽度長期輸運機制分析
    環(huán)境監(jiān)測中重金屬元素分析方法探析
    河南科技(2014年8期)2014-02-27 14:08:07
    微波消解-HR-CS GFAAS法快速順序測定秀珍菇中金屬元素
    食品科學(2013年14期)2013-03-11 18:25:14
    26uuu在线亚洲综合色| 美女国产高潮福利片在线看| 男人操女人黄网站| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 久久久久久久大尺度免费视频| 好男人视频免费观看在线| 精品少妇久久久久久888优播| 97超视频在线观看视频| 街头女战士在线观看网站| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 亚洲人成77777在线视频| 国产又色又爽无遮挡免| 在线观看人妻少妇| 黄色视频在线播放观看不卡| 亚洲欧美清纯卡通| 日本欧美国产在线视频| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 香蕉精品网在线| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| av在线app专区| 亚洲人成网站在线观看播放| 中文字幕人妻丝袜制服| 精品久久久久久久久亚洲| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 成人影院久久| 午夜老司机福利剧场| 欧美xxxx性猛交bbbb| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 日本欧美视频一区| 女性生殖器流出的白浆| freevideosex欧美| xxx大片免费视频| 久久久精品94久久精品| 最近手机中文字幕大全| 啦啦啦啦在线视频资源| 精品久久久噜噜| 亚洲久久久国产精品| 插逼视频在线观看| 国产精品一国产av| 国产精品免费大片| 毛片一级片免费看久久久久| 性色av一级| 高清在线视频一区二区三区| 国产精品人妻久久久久久| 性高湖久久久久久久久免费观看| 日本与韩国留学比较| 久久久久精品久久久久真实原创| 久久ye,这里只有精品| 一二三四中文在线观看免费高清| 精品卡一卡二卡四卡免费| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 国产精品熟女久久久久浪| 国产 精品1| 秋霞在线观看毛片| 十八禁高潮呻吟视频| 在线观看免费视频网站a站| 欧美激情国产日韩精品一区| 免费观看av网站的网址| 成人手机av| 日日撸夜夜添| 久久综合国产亚洲精品| 99久国产av精品国产电影| 久久99热6这里只有精品| 99久久人妻综合| 久久久欧美国产精品| 一级,二级,三级黄色视频| 91久久精品国产一区二区三区| 黄色视频在线播放观看不卡| 91精品三级在线观看| 91国产中文字幕| 99九九线精品视频在线观看视频| 亚洲av免费高清在线观看| 亚洲欧美一区二区三区国产| 高清毛片免费看| 99久久精品一区二区三区| 岛国毛片在线播放| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 日韩制服骚丝袜av| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 国产成人aa在线观看| 精品人妻一区二区三区麻豆| 国产在线视频一区二区| 国产精品国产三级专区第一集| 少妇被粗大猛烈的视频| 免费观看性生交大片5| 国产老妇伦熟女老妇高清| 妹子高潮喷水视频| 日韩成人伦理影院| 久久久久久久久久久久大奶| 一级毛片 在线播放| 午夜免费鲁丝| 黄色视频在线播放观看不卡| 免费人成在线观看视频色| 亚洲精品美女久久av网站| 男的添女的下面高潮视频| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 亚洲情色 制服丝袜| 一本大道久久a久久精品| 性色av一级| 亚洲三级黄色毛片| 亚洲经典国产精华液单| 亚洲天堂av无毛| 啦啦啦在线观看免费高清www| 中文字幕av电影在线播放| av女优亚洲男人天堂| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 免费人成在线观看视频色| 最近中文字幕2019免费版| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 精品熟女少妇av免费看| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 9色porny在线观看| 下体分泌物呈黄色| 一本大道久久a久久精品| 免费黄网站久久成人精品| 内地一区二区视频在线| 日本欧美视频一区| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 日本与韩国留学比较| 一级a做视频免费观看| 一区二区三区免费毛片| 三上悠亚av全集在线观看| 91精品一卡2卡3卡4卡| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 一级,二级,三级黄色视频| 爱豆传媒免费全集在线观看| 男女高潮啪啪啪动态图| videossex国产| a级毛色黄片| 日本欧美视频一区| 成人亚洲欧美一区二区av| 只有这里有精品99| 有码 亚洲区| 国产免费一区二区三区四区乱码| 亚洲精品国产av蜜桃| 成年av动漫网址| 尾随美女入室| 天天操日日干夜夜撸| 69精品国产乱码久久久| 日日爽夜夜爽网站| 特大巨黑吊av在线直播| 日韩欧美一区视频在线观看| 九九在线视频观看精品| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 天美传媒精品一区二区| 26uuu在线亚洲综合色| 久久久久久久久久人人人人人人| 只有这里有精品99| 午夜老司机福利剧场| 男人添女人高潮全过程视频| 欧美日韩在线观看h| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 少妇的逼水好多| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 中文字幕最新亚洲高清| 97在线人人人人妻| 国产黄色免费在线视频| 人妻人人澡人人爽人人| 在线播放无遮挡| 国产极品粉嫩免费观看在线 | 人妻制服诱惑在线中文字幕| 国产成人精品婷婷| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 国产黄片视频在线免费观看| 久久国产精品男人的天堂亚洲 | 国产日韩一区二区三区精品不卡 | av在线观看视频网站免费| 日日爽夜夜爽网站| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 亚洲精品乱久久久久久| 蜜桃国产av成人99| 天天操日日干夜夜撸| 国产综合精华液| av线在线观看网站| 91国产中文字幕| 亚洲国产最新在线播放| 亚洲国产精品999| 亚洲美女视频黄频| 99热全是精品| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 夫妻午夜视频| av线在线观看网站| 91国产中文字幕| 午夜老司机福利剧场| av视频免费观看在线观看| 国产熟女午夜一区二区三区 | 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 国产黄片视频在线免费观看| 久久久精品免费免费高清| 哪个播放器可以免费观看大片| 日韩免费高清中文字幕av| 欧美变态另类bdsm刘玥| 最近最新中文字幕免费大全7| 最近2019中文字幕mv第一页| 亚洲av二区三区四区| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | av播播在线观看一区| av卡一久久| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 日韩在线高清观看一区二区三区| 亚洲精品自拍成人| 日韩欧美精品免费久久| 黄色欧美视频在线观看| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 亚洲怡红院男人天堂| 日韩免费高清中文字幕av| 国产又色又爽无遮挡免| 99热网站在线观看| 另类精品久久| 22中文网久久字幕| av不卡在线播放| 人妻一区二区av| 日日撸夜夜添| 亚洲高清免费不卡视频| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃 | 尾随美女入室| 成人手机av| 观看美女的网站| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 大话2 男鬼变身卡| 亚洲成人手机| 少妇的逼水好多| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 国产精品国产三级国产专区5o| 国产男女超爽视频在线观看| 黄片播放在线免费| 免费少妇av软件| 成人黄色视频免费在线看| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 久久久国产欧美日韩av| 九九在线视频观看精品| 久久国产亚洲av麻豆专区| 赤兔流量卡办理| 日韩制服骚丝袜av| 中文字幕制服av| 满18在线观看网站| 久久午夜福利片| 欧美变态另类bdsm刘玥| 日韩三级伦理在线观看| 婷婷成人精品国产| 欧美精品一区二区大全| 久久精品久久精品一区二区三区| 国产午夜精品一二区理论片| 亚洲欧洲国产日韩| 国产精品久久久久久精品古装| 国产有黄有色有爽视频| 国产成人av激情在线播放 | 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 久久免费观看电影| 老司机亚洲免费影院| 亚洲在久久综合| 午夜久久久在线观看| 亚洲美女搞黄在线观看| 午夜av观看不卡| 美女国产高潮福利片在线看| 波野结衣二区三区在线| 国产黄片视频在线免费观看| 国产毛片在线视频| 九色成人免费人妻av| 日日啪夜夜爽| 久久精品国产自在天天线| 在线 av 中文字幕| 久久人妻熟女aⅴ| 久久青草综合色| 丝袜在线中文字幕| 亚洲第一区二区三区不卡| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 天堂俺去俺来也www色官网| 国产成人精品在线电影| 国产av国产精品国产| 久久久精品免费免费高清| 日韩大片免费观看网站| 久久精品国产亚洲av天美| 超色免费av| 美女国产高潮福利片在线看| 在线看a的网站| 美女福利国产在线| 99国产精品免费福利视频| 黑人高潮一二区| 久久久久国产精品人妻一区二区| 新久久久久国产一级毛片| 精品少妇内射三级| 日韩视频在线欧美| 欧美日韩在线观看h| 国产黄片视频在线免费观看| 热re99久久精品国产66热6| 国产成人freesex在线| 一区在线观看完整版| 热re99久久国产66热| 一区二区三区四区激情视频| a 毛片基地| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 九色成人免费人妻av| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 视频在线观看一区二区三区| 热re99久久国产66热| 国产成人午夜福利电影在线观看| 日韩精品有码人妻一区| 久久久久精品性色| 久久久久国产网址| 国产极品粉嫩免费观看在线 | 亚洲人成网站在线播| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 黑人猛操日本美女一级片| 中文字幕亚洲精品专区| 久久人妻熟女aⅴ| 99九九线精品视频在线观看视频| 亚洲国产成人一精品久久久| 久久国产精品大桥未久av| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 国产精品国产三级国产专区5o| 国产成人午夜福利电影在线观看| 少妇被粗大猛烈的视频| 国产老妇伦熟女老妇高清| 国产在线视频一区二区| 七月丁香在线播放| 国产精品久久久久成人av| 18+在线观看网站| 欧美日韩视频精品一区| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 国产淫语在线视频| 欧美日韩成人在线一区二区| 国产精品久久久久久av不卡| 国产日韩欧美在线精品| 国产精品国产三级专区第一集| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 亚洲欧美色中文字幕在线| 在线观看免费日韩欧美大片 | 色5月婷婷丁香| 少妇人妻 视频| 最近2019中文字幕mv第一页| 亚洲精品美女久久av网站| 日韩大片免费观看网站| 在线观看www视频免费| 色94色欧美一区二区| 国产精品女同一区二区软件| 久久精品国产亚洲av涩爱| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 亚洲性久久影院| 亚洲国产精品一区三区| 亚洲无线观看免费| 日韩强制内射视频| 亚洲性久久影院| 一级二级三级毛片免费看| 考比视频在线观看| 五月玫瑰六月丁香| 欧美一级a爱片免费观看看| 97超视频在线观看视频| 丝袜喷水一区| 日韩中文字幕视频在线看片| 日本欧美视频一区| 一级a做视频免费观看| 一级毛片aaaaaa免费看小| 少妇的逼好多水| 精品久久久噜噜| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 精品亚洲成国产av| 亚洲综合色网址| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 99久久中文字幕三级久久日本| 精品人妻一区二区三区麻豆| 久久久久视频综合| 午夜影院在线不卡| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 久久狼人影院| 夫妻午夜视频| 尾随美女入室| 久久97久久精品| 国产在线视频一区二区| 热re99久久国产66热| videosex国产| 亚洲国产最新在线播放| 亚洲第一区二区三区不卡| 大香蕉97超碰在线| 高清黄色对白视频在线免费看| 99久国产av精品国产电影| 国产免费福利视频在线观看| av女优亚洲男人天堂| 成人毛片a级毛片在线播放| 在线 av 中文字幕| 亚洲av中文av极速乱| 日韩一区二区三区影片| 黄片无遮挡物在线观看| 欧美 日韩 精品 国产| 哪个播放器可以免费观看大片| 特大巨黑吊av在线直播| 极品人妻少妇av视频| videos熟女内射| 亚洲av男天堂| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 亚洲av综合色区一区| 免费人妻精品一区二区三区视频| 成人二区视频| 欧美bdsm另类| 精品亚洲成国产av| 亚洲内射少妇av| 赤兔流量卡办理| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 欧美国产精品一级二级三级| kizo精华| 日日爽夜夜爽网站| 在线天堂最新版资源| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 欧美三级亚洲精品| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 久久久精品区二区三区| 欧美日韩精品成人综合77777| 久久99热6这里只有精品| 亚洲熟女精品中文字幕| 免费黄网站久久成人精品| 亚洲综合色惰| 成年女人在线观看亚洲视频| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 能在线免费看毛片的网站| 人体艺术视频欧美日本| 亚洲综合精品二区| 人妻夜夜爽99麻豆av| 熟女人妻精品中文字幕| 久久99精品国语久久久| 免费黄网站久久成人精品| 七月丁香在线播放| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 能在线免费看毛片的网站| 制服丝袜香蕉在线| 日韩一区二区三区影片| 少妇丰满av| videos熟女内射| 一级片'在线观看视频| av专区在线播放| 99九九线精品视频在线观看视频| 午夜福利,免费看| 久久久国产一区二区| 乱码一卡2卡4卡精品| 少妇被粗大猛烈的视频| 亚洲精品第二区| 亚洲成人av在线免费| 日本爱情动作片www.在线观看| 欧美变态另类bdsm刘玥| 五月玫瑰六月丁香| 国产在线一区二区三区精| 看非洲黑人一级黄片| 妹子高潮喷水视频| 亚洲精品自拍成人| 在线 av 中文字幕| 在线天堂最新版资源| 亚洲成人手机| 久久久久国产网址| 久久人人爽av亚洲精品天堂| av视频免费观看在线观看| 一级片'在线观看视频| 久久久a久久爽久久v久久| 又大又黄又爽视频免费| 亚洲成人一二三区av| 亚洲精品亚洲一区二区| 国产精品99久久99久久久不卡 | av黄色大香蕉| 国国产精品蜜臀av免费| 午夜91福利影院| 精品国产露脸久久av麻豆| 成年人午夜在线观看视频| 只有这里有精品99| 亚洲国产精品国产精品| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 麻豆成人av视频| 卡戴珊不雅视频在线播放| 插逼视频在线观看| 国产黄色视频一区二区在线观看| 亚洲精品日韩av片在线观看| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 国产精品三级大全| 黄色配什么色好看| 免费观看的影片在线观看| 亚洲av中文av极速乱| 中文字幕制服av| 日韩三级伦理在线观看| 日韩成人伦理影院| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 91久久精品电影网| 婷婷成人精品国产| 亚洲欧洲国产日韩| 亚洲精品国产av蜜桃| 最新中文字幕久久久久| 超碰97精品在线观看| 天天操日日干夜夜撸| 亚洲综合精品二区| 亚洲中文av在线| 亚洲精品久久午夜乱码| 久久亚洲国产成人精品v| 国产精品一区二区在线不卡| av视频免费观看在线观看| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 大码成人一级视频| 免费黄频网站在线观看国产| 亚洲伊人久久精品综合| 97在线人人人人妻| 久久久久久伊人网av| 亚洲国产精品国产精品| 少妇人妻久久综合中文| 久久精品国产亚洲av天美| 草草在线视频免费看| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 欧美成人精品欧美一级黄| 一区在线观看完整版| 特大巨黑吊av在线直播| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 国产爽快片一区二区三区| 亚洲美女视频黄频| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 亚洲国产欧美在线一区| 一本一本久久a久久精品综合妖精 国产伦在线观看视频一区 | 少妇被粗大猛烈的视频| 日本欧美视频一区| 久久青草综合色| 男女免费视频国产| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 日韩大片免费观看网站| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 一区二区三区乱码不卡18| 男女啪啪激烈高潮av片| 久久精品国产亚洲av天美| 欧美另类一区| 成人免费观看视频高清| a 毛片基地| 久久久久精品久久久久真实原创| 免费人成在线观看视频色| 一区二区三区四区激情视频| 交换朋友夫妻互换小说| 成年av动漫网址| 97在线视频观看| 色94色欧美一区二区| 狂野欧美激情性bbbbbb| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 考比视频在线观看| 一区二区三区免费毛片| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 精品亚洲成a人片在线观看| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图 | 91精品国产国语对白视频| 国产成人精品无人区| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 国产欧美亚洲国产| 久久久久精品性色| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 精品一品国产午夜福利视频| 中文字幕av电影在线播放| 男的添女的下面高潮视频| 熟妇人妻不卡中文字幕| 亚洲精品国产色婷婷电影| 免费高清在线观看日韩| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 亚洲国产av影院在线观看| 亚洲精品一二三| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 免费高清在线观看视频在线观看| 国产色爽女视频免费观看| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 久久99一区二区三区| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 国产精品三级大全| 国产高清不卡午夜福利| 国产亚洲一区二区精品| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 精品少妇黑人巨大在线播放| 美女国产高潮福利片在线看| 少妇人妻 视频| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 亚洲综合精品二区| 亚洲精品日韩av片在线观看| 在线观看免费视频网站a站| 亚洲高清免费不卡视频| 只有这里有精品99| 亚洲第一av免费看| 国产av国产精品国产| 男女边摸边吃奶| 国产亚洲精品第一综合不卡 | 男女国产视频网站| 日韩一区二区视频免费看| 91精品伊人久久大香线蕉| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 亚洲人成网站在线播| 一级毛片 在线播放| 成年女人在线观看亚洲视频| 伦理电影免费视频| 女人久久www免费人成看片| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 国产精品成人在线| 欧美日韩亚洲高清精品| 黑人高潮一二区| 日韩成人伦理影院| 丝袜美足系列| 国产成人精品久久久久久| 久久99热6这里只有精品| 成人国语在线视频| www.av在线官网国产| 飞空精品影院首页| 国产黄色视频一区二区在线观看| 桃花免费在线播放| 一个人看视频在线观看www免费| 午夜激情av网站| www.色视频.com| 国产探花极品一区二区| 国产黄色视频一区二区在线观看| 国产国语露脸激情在线看| 欧美激情 高清一区二区三区| 五月天丁香电影| 极品人妻少妇av视频| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 欧美xxxx性猛交bbbb| 日韩三级伦理在线观看|