• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    超聲鐵鹽改性黃磷水淬渣的制備及除砷性能研究

    2017-06-28 12:34:10王翠翠陳秋玲劉樹(shù)根何文豪郜華萍昆明理工大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院云南昆明650500
    中國(guó)環(huán)境科學(xué) 2017年6期
    關(guān)鍵詞:黃磷鐵鹽等溫

    王翠翠,陳秋玲,劉樹(shù)根,何文豪,寧 平,郜華萍(昆明理工大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,云南 昆明 650500)

    超聲鐵鹽改性黃磷水淬渣的制備及除砷性能研究

    王翠翠,陳秋玲,劉樹(shù)根,何文豪,寧 平,郜華萍*(昆明理工大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,云南 昆明 650500)

    以黃磷水淬渣為原料,采用超聲輔助鐵鹽的方法對(duì)其進(jìn)行改性,利用改性后的黃磷水淬渣對(duì)廢水中 As(Ⅲ)進(jìn)行吸附.考察了超聲改性過(guò)程中鐵鹽種類,鐵鹽濃度及超聲時(shí)間對(duì)改性黃磷水淬渣吸附砷性能的影響,得出最佳制備條件:超聲鐵鹽溶液為FeCl3,濃度0.8mol/L及超聲時(shí)間 15min.通過(guò)傅里葉紅外光譜(FT-IR),掃描電鏡(SEM)和 X射線光電子能譜(XPS)對(duì)改性前后的黃磷水淬渣進(jìn)行表征.最佳制備條件下,Fe3+能很好的負(fù)載在黃磷水淬渣表面,對(duì)廢水中 As(Ⅲ)的去除效率達(dá)到 98.9%,較未改性的黃磷水淬渣提高了 38%.改性黃磷水淬渣對(duì)As(Ⅲ)的吸附過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,擬合相關(guān)系數(shù)(R2)達(dá)到0.96以上;等溫吸附規(guī)律能夠同時(shí)滿足Langmuir和Freundlich等溫吸附模型,擬合相關(guān)系數(shù)(R2)均大于0.90.相比較而言,Langmuir等溫吸附模型對(duì)吸附過(guò)程有更好的描述.

    黃磷水淬渣;超聲改性;含砷廢水;FeCl3;吸附

    砷及砷的化合物對(duì)人體有極大的的毒害作用,可由呼吸道、皮膚和消化道進(jìn)入人體,引起神經(jīng)衰弱、多發(fā)性神經(jīng)病和皮膚黏膜等病變[1],其中三價(jià)砷的毒性要高于五價(jià)砷.隨著工業(yè)的發(fā)展,水體砷污染現(xiàn)象越來(lái)越嚴(yán)重.我國(guó)地下水砷含量超標(biāo)地區(qū)主要分布于山西、內(nèi)蒙古、寧夏、新疆 和吉林等7個(gè)省、自治區(qū),且超標(biāo)現(xiàn)象主要發(fā)生在偏遠(yuǎn)農(nóng)村地區(qū)[2-3].美國(guó)和歐盟已經(jīng)將飲水標(biāo)準(zhǔn)對(duì)砷的限值要求由 0.05mg/L 提高到了0.01mg/L[4].目前,處理含砷廢水的方法主要有微生物法、離子交換法、吸附法、化學(xué)沉淀法等.其中,吸附法被認(rèn)為是最有效的含砷廢水的處理方法[5-6].

    黃磷水淬渣,簡(jiǎn)稱“磷渣”[7],是電爐法制取黃磷時(shí),形成的工業(yè)廢渣,每隔 4h從電爐中下部排出.每生產(chǎn)1t黃磷副產(chǎn)約8~10t磷渣,我國(guó)目前每年將近產(chǎn)黃磷1000kt產(chǎn)生磷渣近9000kt[8-9].大量的磷渣堆放不僅占用耕地,而且堆放的磷渣經(jīng)雨水淋洗容易有磷、氟溶出滲入地下,對(duì)環(huán)境造成嚴(yán)重的危害[10].磷渣表面富含豐富的玻璃體結(jié)構(gòu),內(nèi)部是畸變的硅酸鹽網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),存在孔穴和通道,本身具有一定的吸附作用.本研究利用超聲輔助鐵鹽對(duì)磷渣進(jìn)行改性,使鐵離子負(fù)載到磷渣表面,通過(guò)鐵與砷發(fā)生離子交換和共沉淀作用,提高其對(duì)廢水中 As( )Ⅲ 的去除率,進(jìn)一步得出超聲鐵鹽改性磷渣的最佳制備條件.采用傅里葉紅外光譜(FT-IR)、掃描電鏡(SEM)和X射線光電子能譜(XPS)對(duì)黃磷水淬渣進(jìn)行表征, Langmuir和 Freundlich 等溫吸附模型與Lagergren準(zhǔn)一級(jí)、準(zhǔn)二級(jí)吸附動(dòng)力學(xué)模型對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,探討磷渣的改性效果及對(duì)水體中As( )Ⅲ的吸附性能.

    1 材料與方法

    1.1 原料的制備

    黃磷水淬渣取自云南某磷化工企業(yè).將黃磷水淬渣破碎后過(guò) 100目篩,用去離子水反復(fù)沖洗至上清液澄清、pH值穩(wěn)定,置于105℃條件干燥12h,制得樣品為未改性的黃磷水淬渣(標(biāo)記為X0).其主要化學(xué)成分采用 X射線熒光光譜儀(XRF)進(jìn)行測(cè)定,結(jié)果如表1所示.

    表1 磷渣的主要化學(xué)組成Table 1 Chemical composition of phosphorous slag

    1.2 儀器及試劑

    儀器:原子熒光分光光度計(jì)(AF-610D,北京),超聲機(jī)(GH-10,北京),掃描電子顯微 Quanta200,美國(guó)),傅里葉變換紅外光譜儀(TENSOR27,德國(guó)).

    試劑:三氧化二砷,化學(xué)純;硫脲,抗壞血酸,硼氫化鉀,NaOH,Fe2(SO4)3,FeCl3,FeCl2,FeSO4等,本實(shí)驗(yàn)所用試劑除另有注明外,均為符合國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)的分析純化學(xué)試劑.

    1.3 吸附實(shí)驗(yàn)

    稱取0.5g過(guò)100目篩的改性黃磷水淬渣于裝有50mL 10mg/L的模擬含砷廢水的150mL具塞錐形瓶中,pH值調(diào)至9,置于恒溫(40±2)℃振蕩器上,按150r/min的轉(zhuǎn)速振蕩40min,振蕩結(jié)束后靜置 5min,上清液進(jìn)行過(guò)濾.采用原子熒光法[11]測(cè)定濾液中 As(Ⅲ)的剩余濃度,并計(jì)算廢水中As(Ⅲ)的去除率.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 改性條件的參數(shù)優(yōu)化

    2.1.1 鐵鹽種類對(duì)改性黃磷水淬渣除砷性能的影響 稱取0.5g X0,分別用50mL、0.4mol/L的Fe2(SO4)3溶液、FeCl3溶液、FeCl2溶液、FeSO4溶液浸漬 24h,控制反應(yīng)溫度為 30℃,超聲反應(yīng)10min,水洗至上清液澄清,制得改性黃磷水淬渣(標(biāo)記為 FexX0).分別稱取 0.5g FexX0進(jìn)行As(Ⅲ)吸附實(shí)驗(yàn).結(jié)果如圖1所示.

    圖1 鐵鹽種類與吸附效果的關(guān)系Fig.1 The relationship between ferric salt classes and adsorption efficiency

    由圖1可知,FeCl3對(duì)黃磷水淬渣的改性效果明顯優(yōu)于其他3種鐵鹽溶液,對(duì)廢水中As(Ⅲ)的去除率達(dá)到了97.93%,吸附量為0.979mg/g.與X0相比,FexX0對(duì)As(Ⅲ)去除率有明顯的增加,其中Fe3+的改性效果優(yōu)于 Fe2+.在同等實(shí)驗(yàn)條件下,FeCl3改性黃磷水淬渣對(duì) As(Ⅲ)的去除率較X0提高了37.03%.究其原因,是由于FeCl3更易于結(jié)合水生成FeOOH,負(fù)載于黃磷水淬渣上形成表面含氧官能團(tuán).FeOOH與砷有較高的親和力,可以通過(guò)FeOOH的配位羥基與砷的陰離子交換發(fā)生表面吸附[12]和 FeOOH與砷共沉淀將砷除去,從而提高其對(duì) As(Ⅲ)的吸附性能.較之硫酸根離子,氯離子更能提高黃磷水淬渣對(duì) As(Ⅲ)的吸附性能,這與肖靜等[13]人的研究結(jié)果一致,所以實(shí)驗(yàn)選擇FeCl3溶液作為改性劑.

    2.1.2 鐵鹽濃度對(duì)改性黃磷水淬渣除砷性能的影響 稱取 5份 0.5g X0,分別用 50mL濃度為0.2、0.4、0.6、0.8、1.0mol/L的FeCl3溶液浸漬24h,控制反應(yīng)溫度為30℃,超聲反應(yīng)10min,水洗至上清液澄清,制得改性黃磷水淬渣(標(biāo)記為FenX0).分別稱取0.5g FenX0進(jìn)行As(Ⅲ)吸附實(shí)驗(yàn),實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖2所示.由圖可知,當(dāng)FeCl3濃度從0.2mol/L上升至0.4mol/L時(shí),As(Ⅲ)的去除率快速增加;隨著 FeCl3濃度的繼續(xù)升高,As(Ⅲ)的去除率增加緩慢;當(dāng) FeCl3濃度增加至0.8mol/L時(shí),As(Ⅲ)的去除率為 98.2%,吸附量為0.982mg/g,繼續(xù)增加濃度去除率不再增加反而出現(xiàn)下降趨勢(shì).原因是,當(dāng)FeCl3濃度為0.8mol/L時(shí),氧化反應(yīng)產(chǎn)生的鐵氧化合物在黃磷水淬渣表面的負(fù)載趨于飽和,FeCl3濃度繼續(xù)增加,過(guò)量的鐵氧化合物可能造成其孔徑阻塞,不利于吸附,所以去除率不升反降,故選用 0.8mol/L FeCl3溶液改性最佳.

    圖2 FeCl3濃度與吸附效果的關(guān)系Fig.2 The relationship between FeCl3concentration and adsorption efficiency

    2.1.3 超聲時(shí)間對(duì)改性黃磷水淬渣除砷性能的影響 稱取5份0.5g X0,用50mL 0.8mol/L的FeCl3溶液浸漬 24h,調(diào)節(jié)反應(yīng)溫度為 30℃,控制反應(yīng)時(shí)間分別為1、5、10、15、20、25min,水洗至上清液澄清,制得改性黃磷水淬渣(標(biāo)記為FetX0).分別稱取0.5g FetX0進(jìn)行As(Ⅲ)吸附實(shí)驗(yàn),實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖3所示.當(dāng)超聲時(shí)間≤15min時(shí), As(Ⅲ)的去除率隨著超聲時(shí)間的延長(zhǎng)而增加,超聲15min時(shí),改性效果最好,As(Ⅲ)的去除率達(dá)到98.9%,吸附量為 0.989mg/g;當(dāng)超聲時(shí)間>15min時(shí),As(Ⅲ)的去除率不再增加,而是在 98.4%~98.9%之間上下浮動(dòng).其原因是,隨著超聲時(shí)間的增加黃磷水淬渣表面的吸附位點(diǎn)逐漸被鐵氧化合物占據(jù),當(dāng)超聲15min時(shí),吸附位點(diǎn)被完全占據(jù),繼續(xù)增加超聲時(shí)間黃磷水淬渣表面不再有鐵氧化合物負(fù)載.綜合考慮,改性黃磷水淬渣的超聲時(shí)間為15min時(shí)最佳.

    圖3 超聲時(shí)間與吸附效果的關(guān)系Fig.3 The relationship between ultrasonic time and adsorption efficiency

    2.2 表征

    2.2.1 FT-IR分析 圖4為黃磷水淬渣改性前后的FT-IR圖譜.由圖4可以看出,最佳條件下制得的改性黃磷水淬渣(標(biāo)記為 FeCl3X0)在794cm-1處出現(xiàn)特征峰,此處對(duì)應(yīng)的峰為Fe-O的特征吸收峰[15],說(shuō)明 FeCl3X0表面有鐵負(fù)載.與X0相比,FeCl3X0在1437cm-1(1440~1375cm-1范圍內(nèi))和 1630cm-1左右峰的透射率增強(qiáng),該處對(duì)應(yīng)為羥基 O-H 特征吸收峰[14-15],鐵改性后羥基O-H特征吸收峰增強(qiáng),表明 FeCl3X0表面羥基O-H含量相對(duì)較高,可以判斷其由負(fù)載的鐵氧化物的O-H的伸縮振動(dòng)而產(chǎn)生.X0與FeCl3X0分別在1045cm-1和1014cm-1處出現(xiàn)較強(qiáng)的吸收峰,均在 Si-O鍵產(chǎn)生的伸縮振動(dòng)帶 1200~900cm-1的波數(shù)范圍內(nèi)[16],表明2種材料主要組成物質(zhì)沒(méi)有發(fā)生改變.FeCl3X0的FT-IR圖譜中羥基O-H特征吸收峰增強(qiáng)并且出現(xiàn) Fe-O特征吸收峰,表明鐵能很好的負(fù)載在黃磷水淬渣表面,增加其對(duì)廢水中As(Ⅲ)的吸附性能.

    圖4 黃磷水淬渣改性前后紅外光譜圖Fig.4 FT-IR spectra of phosphorous slag before and after modification

    圖5 黃磷水淬渣改性前、后的SEM電鏡圖Fig.5 SEM figures of phosphorous slag before and after modification

    2.2.2 SEM分析 圖 5分別為超聲改性前、后黃磷水淬渣的掃描顯微鏡圖像.可以看出,改性前、后黃磷水淬渣的形貌特征發(fā)生了明顯的改變.X0顆粒表面光滑,只有一些晶體黏附在上面;FeCl3X0與X0相比,超聲波作用使顆粒結(jié)構(gòu)變得松散,表面粗糙、附著物質(zhì)增多.結(jié)合FT-IR可以推斷,黃磷水淬渣表面的附著物質(zhì)為鐵氧化合物,說(shuō)明 Fe3+在超聲波作用下能很好地負(fù)載在黃磷水淬渣表面,提高其對(duì) As(Ⅲ)的去除效果.

    2.2.3 XPS分析 圖6、圖7分別為黃磷水淬渣改性前后及吸附后的XPS全譜圖及分峰擬合譜圖.圖6顯示,FeCl3X0在700~740eV范圍內(nèi)出現(xiàn)Fe2p結(jié)合能的峰,表面含F(xiàn)e約24.41%;吸附后在38~48eV范圍內(nèi)出現(xiàn)As3d結(jié)合能的峰,表面含As約4.08%.圖7(a)中,分峰擬合后,Fe2p的峰由 5個(gè)分峰組成,各分峰的結(jié)合能分別為724.88eV、718.65eV、713.83eV、711.97eV和710.45eV,其中第 4個(gè)分峰的結(jié)合能 711.97eV,接近于FeOOH的結(jié)合能711.8eV,其余四個(gè)分峰的結(jié)合能與鐵的氧化物的結(jié)合能接近[17-18],所以在FeCl3X0中,Fe以其氧化物和FeOOH的形式存在.圖 7(b)中,對(duì) As3d分峰擬合發(fā)現(xiàn),As3d的各分峰的結(jié)合能分別為45.32eV、44.39eV和43.24eV,第 1個(gè)分峰的結(jié)合能接近五價(jià)砷的結(jié)合能45.2eV,第2,3分峰的結(jié)合能接近三價(jià)砷的結(jié)合能44.3eV和43.24eV[19-20],因此吸附后材料中三價(jià)砷和五價(jià)砷均存在.由此可以推斷,存在FeOOH負(fù)載于黃磷水淬渣表面,其配位羥基與砷的陰離子交換發(fā)生表面吸附;溶液中部分三價(jià)砷氧化成五價(jià)砷,鐵與砷酸根和亞砷酸根反應(yīng)生成難溶的砷酸鐵和亞砷酸鐵沉淀從而將砷去除.

    圖6 黃磷水淬渣改性前后及吸附后的XPS全譜圖Fig.6 Full-scan XPS spectra of phosphorous slag

    圖7 黃磷水淬渣分峰擬合譜圖Fig.7 Fitting XPS spectra of phosphorous slag

    2.3 吸附等溫線

    在恒溫體系中,吸附達(dá)到平衡時(shí)的吸附量Qe與平衡濃度 Ce之間的關(guān)系,可用吸附等溫線表示[21].常見(jiàn)的吸附等溫線的理論模型主要有Langmuir吸附模型和Freundlich吸附模型[22].

    Langmuir吸附等溫方程:

    式中:qe為吸附量,mg/g;Qo為最大吸附量,mg/g; Ce為平衡濃度, mg/L;b為吸附常數(shù).

    Freundlich吸附等溫方程:

    式中:qe為吸附量,mg/g; Ce為平衡濃度, mg/L;K、n為Freundlich常數(shù).

    采用Langmuir吸附模型和Freundlich吸附模型對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,如圖4和圖5所示,擬合方程的相關(guān)參數(shù)見(jiàn)表2.

    圖8 Langmuir線性擬合模型Fig.8 Langmuir linear fitting model

    圖9 Freundlich線性擬合模型Fig.9 Freundlic linear fitting model

    表2 超聲鐵鹽改性黃磷水淬渣吸附As(Ⅲ)等溫線擬合參數(shù)Table 2 The fitting parameters of adsorption isotherms of As(Ⅲ) by ultrasonic-assisted ferric salts modified phosphorous slag

    擬合后的Langmuir吸附等溫方程為:

    擬合后的Freundlich吸附等溫方程為:

    結(jié)合圖8、圖9和表2可知,擬合方程的R2值均達(dá)到了0.90以上,說(shuō)明Langmuir吸附等溫方程和 Freundlich吸附等溫方程均能很好的描述FeCl3X0對(duì) As(Ⅲ)的等溫吸附特征.根據(jù)相關(guān)系數(shù)R2可以看出,Langmuir吸附等溫方程更能很好的描述 FeCl3X0對(duì) As(Ⅲ)的吸附過(guò)程,說(shuō)明As(Ⅲ)主要以單分子層的形式被吸附在 FeCl3A0上[23].Freundlich方程中,n值介于 1~10之間,表明此吸附材料能有效吸附廢水中的As(Ⅲ)[24].

    2.4 吸附動(dòng)力學(xué)

    吸附動(dòng)力學(xué)描述了隨著吸附時(shí)間的延長(zhǎng),吸附質(zhì)在吸附劑上達(dá)到吸附平衡的過(guò)程[25].分別采用Lagergren準(zhǔn)一級(jí)、準(zhǔn)二級(jí)吸附動(dòng)力學(xué)模型對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,如圖5和圖6所示,擬合方程的相關(guān)參數(shù)見(jiàn)表3.

    Lagergren準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型方程線性表達(dá)式為:

    Lagergren準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型方程線性表達(dá)式為:

    式中:qe為平衡吸附量, mg/g;t為吸附時(shí)間, min; qt為t時(shí)的吸附量, mg/g;Ka、Kb為吸附速率常數(shù).擬合后的準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程為:

    擬合后的準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程為:

    圖10 準(zhǔn)一級(jí)吸附動(dòng)力學(xué)擬合方程Fig.10 Pseudo first-order adsorption kinetics fitting equation

    結(jié)合圖 10、圖 11和表 3可知,擬合的Lagergren準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程相關(guān)系數(shù) R2=0.91,由擬合方程得出的平衡吸附容量的計(jì)算值 qe= 14.88與實(shí)驗(yàn)值 qe=0.99相差非常大.因此, Lagergren準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程不能很好地模擬本實(shí)驗(yàn)的動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù).根據(jù)擬合的 Lagergren準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程得出的平衡吸附容量的計(jì)算值qe= 1.78和準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程得出的平衡吸附容量相比與實(shí)驗(yàn)值更為接近,而且擬合方程的相關(guān)系數(shù)R2=0.96>0.91.所以,Lagergren準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程更能準(zhǔn)確地描述超聲鐵改性黃磷水淬渣對(duì)As(Ⅲ)的吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程,吸附速率被化學(xué)吸附所控制.

    圖11 準(zhǔn)二級(jí)吸附動(dòng)力學(xué)擬合方程Fig.11 Pseudo second-order adsorption kinetics fitting equation

    表3 超聲鐵鹽改性黃磷水淬渣吸附As(Ⅲ)動(dòng)力學(xué)擬合參數(shù)Table 3 The fitting parameters of adsorption kinetics of As(Ⅲ) by ultrasonic-assisted ferric salts modified phosphorous slag

    3 結(jié)論

    3.1 通過(guò)鐵鹽種類的篩選實(shí)驗(yàn)得出,對(duì)砷吸附效果最好的是超聲 FeCl3改性的黃磷水淬渣,其對(duì)砷的去除率比未改性黃磷水淬渣提高了38%.

    3.2 改性黃磷水淬渣的最佳制備條件為:FeCl3溶液的濃度0.8mol/L、超聲時(shí)間15min.其制備的改性黃磷水淬渣對(duì)含 As(Ⅲ)廢水中 As(Ⅲ)的去除率可達(dá)到98.9%,此時(shí)吸附量為0.99mg/g.

    3.3 通過(guò)傅里葉紅外光譜(FT-IR),掃描電鏡(SEM)和X射線光電子能譜(XPS)對(duì)X0和吸附前后的FeCl3X0進(jìn)行表征可知,FeCl3X0的主要化學(xué)成分與X0相同,出現(xiàn)Fe-O并且O-H的含量升高,Fe以其氧化物和 FeOOH的形式負(fù)載在FeCl3X0上;吸附后FeCl3X0中三價(jià)砷和五價(jià)砷均存在,表明鐵能很好的負(fù)載在黃磷水淬渣表面增加其對(duì)砷的吸附性能.

    3.4 改性黃磷水淬渣對(duì) As(Ⅲ)的吸附過(guò)程與Langmuir吸附等溫方程和 Freundlich吸附等溫方程均能很好的擬合,但Langmuir吸附等溫方程擬合的相關(guān)系數(shù)更高,其吸附方式以單分子層吸附為主.

    3.5 Lagergren準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程更能準(zhǔn)確地描述超聲鐵改性黃磷水淬渣對(duì) As(Ⅲ)的吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程,其擬合方程的相關(guān)系數(shù) R2=0.96,擬合所得的平衡吸附容量的理論值與實(shí)驗(yàn)值更為接近.

    [1]李柏林,李 曄,汪海濤,等.含砷廢渣的固化處理 [J]. 化工環(huán)保, 2008,28(6):153.

    [2]Fendorf Scoot, Michael Holly A, van Geen Alexander. Spatial and Temporal Variations of Groundwater Arsenic in South and Southeast Asia [J]. Science, 2010,328(5982):1123-1127.

    [3]韓子夜,蔡五田,張福存,等.國(guó)外高砷地下水研究現(xiàn)狀及對(duì)我國(guó)高砷地下水調(diào)查工作的建議 [J]. 水文地質(zhì)工程地質(zhì), 2007, 34(3):126-128.

    [4]U. S. EPA. National primary drinking water regulations: arsenic and clarifications to compliance and new source contaminants monitoring; final rule [J]. Federal Register, 2001,66(14):69-76.

    [5]馮彥房,薛利紅,楊 梖,等.載鑭生物炭的優(yōu)化制備及其對(duì)水體中砷的吸附 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2015,35(8):2433-2441.

    [6]王 瓊,胡 健,黃亞許,等.粉煤灰及其改性材料對(duì)廢水中砷離子的吸附研究 [J]. 礦冶, 2015,24(1):74-76.

    [7]劉冬梅,方坤河,吳鳳燕,等.磷渣開(kāi)發(fā)利用的研究 [J]. 礦業(yè)快報(bào), 2005,21(3):21-25.

    [8]朱建國(guó),代玉林.貴州“十二五”磷化工產(chǎn)業(yè)基礎(chǔ)與發(fā)展分析(上) [J]. 貴州化工, 2011,3:21-22.

    [9]陶俊法.中國(guó)黃磷工業(yè)現(xiàn)狀與發(fā)展前景 [J]. 無(wú)機(jī)鹽工業(yè), 2008, 40(6):1-4.

    [10]韓代水.利用黃磷渣生產(chǎn)磷渣超微粉用于水泥添加劑 [J]. 磷肥與復(fù)肥, 2012,(4):72-73.

    [11]殷 飛.重金屬?gòu)?fù)合污染土壤固定修復(fù)中鈍化劑篩選及其作用機(jī)制 [D]. 昆明:昆明理工大學(xué), 2015.

    [12]William T, Frankenberger J. Environmental Chemistry of Arenic [M]. USA:Marcel Dekker,Inc. 155-181.

    [13]肖 靜.載鐵活性炭吸附劑的制備及除砷機(jī)理研究 [D]. 湘潭:湘潭大學(xué), 2013.

    [14]羅 曼,關(guān) 平,劉文匯.利用紅外光譜鑒別飽和脂肪酸及其鹽[J]. 光譜學(xué)與光譜分析, 2007,27(2):50-253.

    [15]范 偉,王 亮,鄭懷禮,等.基于紅外光譜分析研究礦化劑對(duì)鋁酸鈣粉制備的影響 [J]. 光譜學(xué)與光譜分析, 2015,35(5):1214-1217.

    [16]李建軍,劉曉偉,王 岳,等.不同結(jié)晶程度SiO2的紅外光譜特征及其意義 [J]. 紅外, 2010,31(12):31-35.

    [17]朱多學(xué).金屬催化臭氧化催化劑的制備與性能研究 [D]. 哈爾濱:哈爾濱工業(yè)大學(xué), 2006.

    [18]高守超,張康助,郭平軍.鋼與膠粘劑粘接界面的 XPS分析 [J].固體火箭技術(shù), 2004,(2):154-156+164.

    [19]Su C, Puls RW. Significance of iron(Ⅱ ,Ⅱ) hydroxycarbonate green rust in arsenic remediation using zerovalent iron in laboratory column tests [J]. Environ.Sci.Technol., 2004,38(19):5224-5231.

    [20]楊榮生,陳衍景,謝景林.甘肅陽(yáng)山金礦床含砷黃鐵礦及毒砂的XPS研究 [J]. 巖石學(xué)報(bào), 2009,11:2791-2800.

    [21]梁美娜,朱義年,劉海玲,等.氫氧化鐵對(duì)砷的吸附研究 [J]. 水處理技術(shù), 2006,32(7):32-37.

    [22]孫福紅,廖海清,陳艷卿,等.微囊藻對(duì)銻(V)生物吸附作用研究[J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2016,36(11):3383-3389.

    [23]呂 游.改性活性炭對(duì)含銅廢水吸附性能及其機(jī)理研究 [D].昆明:昆明理工大學(xué), 2015.

    [24]Tan A W, Hameed B H and Ahmad A L. Equilibrium and kinetic studies on basic dye adsorption by oil palm fibre activated carbon [J]. Chemical Engineering Journal, 2007,127:111-119.

    [25]陳 蘋(píng).載鐵活性炭吸附材料的制備及對(duì)水中砷(Ⅴ)的吸附研究 [D]. 贛州:江西理工大學(xué), 2015.

    Research on the preparation of ultrasonic-assisted ferric salts modified phosphorous slag and its As(Ⅲ) removing

    capacity.

    WANG Cui-cui, CHEN Qiu-ling, LIU Shu-gen, HE Wen-hao, GAO Ye, NING Ping, GAO Hua-ping*(Facultyof Environmental Science and Engineering, Kunming University of Science and Technology, Kunming 650500, China). China Environmental Science, 27,37(6):2187~2193

    The adsorption experiment of As(Ⅲ) in water was studied, and the ultrasonic-assisted ferric salts modified phosphorus slag for adsorbent was used. The effects of the variety and concentration of ferric salts, ultrasonic time in the process of modification on the adsorbing capacity for As(Ⅲ ) by using modified phosphorous slag have been investigated. The optimal preparation conditions are as follows: 0.8mol/L of FeCl3, and ultrasonic time of 15min. The methods FT-IR, SEM and XPS were used to analyze the difference of the modified and un-modified phosphorous slag. After modification, Fe3+can be a very good load in the surface of phosphorus slag and the removal rate of As(Ⅲ ) in wastewater was improved to 98.9%, compared with the unmodified, increased by 38%. The kinetics of adsorption process fitted in with pseudo second order reaction, the fitting correlation coefficient (R2) is above 0.96; The adsorption isotherm could also satisfy both isotherm model of Langmuir and Freundlich simultaneously, the fitting correlation coefficient (R2) is above 0.90. In comparison, the Langmuir isotherm model has a better description of the adsorption process.

    phosphorous slag;ultrasonic-assisted modification;wastewater containing arsenic;FeCl3;dsorption

    X703.1

    A

    1000-6923(2017)06-2187-07

    王翠翠(1991-),女,遼寧凌源人,碩士研究生,研究方向?yàn)榄h(huán)境材料.

    2016-10-24

    國(guó)際科技合作與交流專項(xiàng)(2014DFA91000)

    * 責(zé)任作者, 研究員, ynkmghp@hotmail.com

    猜你喜歡
    黃磷鐵鹽等溫
    黃磷渣對(duì)水泥生料分解和煅燒過(guò)程的影響
    鐵鹽改性蒙脫土活化過(guò)一硫酸鹽去除水中雙酚A效能與機(jī)理
    “補(bǔ)鐵劑中鐵元素的檢驗(yàn)——鐵鹽和亞鐵鹽的轉(zhuǎn)化”教學(xué)設(shè)計(jì)及反思
    云南化工(2021年10期)2021-12-21 07:34:04
    鐵鹽與鋁鹽混凝去除反滲透濃水中磷元素的研究
    EPDM/PP基TPV非等溫結(jié)晶行為的研究
    曲靖黃磷行業(yè)精細(xì)化發(fā)展探究
    化工管理(2017年34期)2017-12-08 02:11:37
    一種黃磷尾氣吸收裝置
    快速檢測(cè)豬鏈球菌的環(huán)介導(dǎo)等溫?cái)U(kuò)增方法
    納米CaCO3對(duì)FEP非等溫結(jié)晶動(dòng)力學(xué)的影響
    酰胺類β成核劑對(duì)PP-R非等溫結(jié)晶動(dòng)力學(xué)影響
    欧美变态另类bdsm刘玥| 日韩精品有码人妻一区| av在线蜜桃| av在线蜜桃| 国产爱豆传媒在线观看| 1000部很黄的大片| 一区二区三区高清视频在线| 国产高清不卡午夜福利| 国产一区二区三区综合在线观看 | 身体一侧抽搐| 成人亚洲精品一区在线观看 | 亚洲国产欧美在线一区| 国产精品一区二区三区四区久久| 亚洲自偷自拍三级| 少妇的逼好多水| 黑人高潮一二区| 97超视频在线观看视频| 亚州av有码| 一级片'在线观看视频| 黑人高潮一二区| 国产成人福利小说| or卡值多少钱| 一级二级三级毛片免费看| 国产一区亚洲一区在线观看| 国产黄a三级三级三级人| 国产成人精品婷婷| 2018国产大陆天天弄谢| 麻豆国产97在线/欧美| 777米奇影视久久| 国产成人福利小说| 嫩草影院精品99| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 嫩草影院精品99| 国产av国产精品国产| 国产成人a∨麻豆精品| 最近手机中文字幕大全| av女优亚洲男人天堂| 日本欧美国产在线视频| 国产片特级美女逼逼视频| 熟女人妻精品中文字幕| 秋霞在线观看毛片| 成人av在线播放网站| 最近手机中文字幕大全| 高清欧美精品videossex| 卡戴珊不雅视频在线播放| 男女视频在线观看网站免费| 最后的刺客免费高清国语| 日韩亚洲欧美综合| 亚洲av免费高清在线观看| 国产淫片久久久久久久久| 国产麻豆成人av免费视频| 欧美激情国产日韩精品一区| 国产又色又爽无遮挡免| 欧美+日韩+精品| 波野结衣二区三区在线| 色网站视频免费| 在线a可以看的网站| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 美女大奶头视频| 亚洲怡红院男人天堂| 婷婷六月久久综合丁香| 日日撸夜夜添| 国国产精品蜜臀av免费| 久久久精品欧美日韩精品| 成人午夜高清在线视频| 午夜老司机福利剧场| 成年人午夜在线观看视频 | 成人美女网站在线观看视频| 免费看不卡的av| 国产一区二区三区综合在线观看 | 国产 一区精品| 久久99热这里只有精品18| 亚州av有码| 综合色av麻豆| 校园人妻丝袜中文字幕| 美女内射精品一级片tv| 亚洲综合精品二区| 在线 av 中文字幕| 秋霞在线观看毛片| 久久久久久久大尺度免费视频| 国产综合懂色| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 中国美白少妇内射xxxbb| 看免费成人av毛片| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | 天堂影院成人在线观看| 一级爰片在线观看| 免费看不卡的av| 成年版毛片免费区| 最近中文字幕2019免费版| 身体一侧抽搐| 91aial.com中文字幕在线观看| 美女主播在线视频| 免费av毛片视频| 国产精品三级大全| 欧美性感艳星| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 国产精品一区www在线观看| 国产乱来视频区| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 亚洲在线自拍视频| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 亚洲欧美成人精品一区二区| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 边亲边吃奶的免费视频| 亚洲熟女精品中文字幕| 亚洲av免费在线观看| 青春草亚洲视频在线观看| 久久午夜福利片| 国产精品一二三区在线看| 免费观看精品视频网站| 91狼人影院| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 午夜福利在线在线| 亚洲怡红院男人天堂| 淫秽高清视频在线观看| 男女视频在线观看网站免费| 51国产日韩欧美| av黄色大香蕉| 久久久久久久久中文| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 大陆偷拍与自拍| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 婷婷色综合大香蕉| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 亚洲欧洲日产国产| 在线观看免费高清a一片| 最后的刺客免费高清国语| 日韩一区二区三区影片| 久久精品国产亚洲av天美| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品 | 亚洲av中文av极速乱| 国产精品av视频在线免费观看| 2018国产大陆天天弄谢| 久久99热这里只频精品6学生| 高清欧美精品videossex| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 精品久久久久久久久久久久久| 亚洲精品一二三| 色网站视频免费| 国产三级在线视频| 国产乱人视频| 久久久久久久久中文| 国产探花极品一区二区| 精品人妻一区二区三区麻豆| 麻豆av噜噜一区二区三区| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 97精品久久久久久久久久精品| 99热这里只有是精品在线观看| 99久久精品国产国产毛片| 干丝袜人妻中文字幕| 丝袜喷水一区| 伦理电影大哥的女人| 国产乱人视频| 久久久成人免费电影| 偷拍熟女少妇极品色| 午夜福利视频1000在线观看| 中文字幕亚洲精品专区| 久久久欧美国产精品| 国产精品久久久久久久电影| 亚洲乱码一区二区免费版| 国产成人免费观看mmmm| 在线观看美女被高潮喷水网站| 成年人午夜在线观看视频 | 99re6热这里在线精品视频| 人妻夜夜爽99麻豆av| 少妇被粗大猛烈的视频| 久久精品综合一区二区三区| 一区二区三区乱码不卡18| 欧美丝袜亚洲另类| 熟妇人妻不卡中文字幕| 看黄色毛片网站| 99视频精品全部免费 在线| 亚洲熟女精品中文字幕| 色哟哟·www| 午夜免费激情av| 精品久久久久久成人av| 国产亚洲精品av在线| 身体一侧抽搐| 99热网站在线观看| 国产综合精华液| 亚洲成人久久爱视频| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 久久99蜜桃精品久久| 国产黄a三级三级三级人| 毛片一级片免费看久久久久| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 日日啪夜夜爽| 看免费成人av毛片| 久久久久久九九精品二区国产| 亚洲欧洲国产日韩| 国产综合精华液| 三级毛片av免费| 国产免费又黄又爽又色| 一个人看的www免费观看视频| 91aial.com中文字幕在线观看| 天堂√8在线中文| 亚洲精品影视一区二区三区av| 啦啦啦啦在线视频资源| 秋霞伦理黄片| 国产毛片a区久久久久| av在线观看视频网站免费| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 亚洲精品影视一区二区三区av| 久久精品久久久久久久性| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| .国产精品久久| 日韩中字成人| 精品一区在线观看国产| 国产老妇伦熟女老妇高清| 午夜福利成人在线免费观看| 久久草成人影院| av在线老鸭窝| 伦理电影大哥的女人| 久久久久久久久久人人人人人人| 肉色欧美久久久久久久蜜桃 | 九草在线视频观看| 亚洲精品亚洲一区二区| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 精品午夜福利在线看| 免费大片18禁| 亚洲人与动物交配视频| 国产高清三级在线| 天天一区二区日本电影三级| 日本午夜av视频| 人人妻人人澡欧美一区二区| 亚洲国产欧美在线一区| 一夜夜www| 久久久久性生活片| 亚洲av电影不卡..在线观看| 伊人久久精品亚洲午夜| 2022亚洲国产成人精品| 国产视频首页在线观看| 国产美女午夜福利| 成人一区二区视频在线观看| 日本免费在线观看一区| 亚洲av.av天堂| 丝袜美腿在线中文| 国产精品伦人一区二区| 91精品一卡2卡3卡4卡| av网站免费在线观看视频 | 美女内射精品一级片tv| 国产精品久久久久久久久免| 久久精品国产亚洲av涩爱| 男女边摸边吃奶| 国产精品三级大全| 国产淫片久久久久久久久| 精品国内亚洲2022精品成人| 国产老妇女一区| 日本wwww免费看| 午夜福利视频精品| 国产91av在线免费观看| 国产毛片a区久久久久| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 日日干狠狠操夜夜爽| 国产视频内射| 一级毛片aaaaaa免费看小| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 国产 亚洲一区二区三区 | 在线观看美女被高潮喷水网站| 青春草国产在线视频| 成年女人在线观看亚洲视频 | 最近中文字幕2019免费版| 亚洲国产精品专区欧美| 成人午夜高清在线视频| 日本黄色片子视频| 久久久精品免费免费高清| 中文字幕av成人在线电影| 亚洲国产欧美人成| 亚洲欧美一区二区三区国产| 国产高清三级在线| 国产黄片美女视频| 欧美bdsm另类| 一区二区三区四区激情视频| 国产精品久久久久久久久免| 九草在线视频观看| 看非洲黑人一级黄片| av在线播放精品| 精品久久久久久成人av| 精品酒店卫生间| 少妇丰满av| 美女内射精品一级片tv| 日本三级黄在线观看| 九草在线视频观看| 少妇人妻一区二区三区视频| 偷拍熟女少妇极品色| 乱系列少妇在线播放| 18+在线观看网站| 只有这里有精品99| 偷拍熟女少妇极品色| 亚洲精品国产av蜜桃| 久久鲁丝午夜福利片| 搡女人真爽免费视频火全软件| 欧美日韩国产mv在线观看视频 | 亚洲真实伦在线观看| 国产精品日韩av在线免费观看| 水蜜桃什么品种好| 少妇的逼水好多| 日本与韩国留学比较| 一二三四中文在线观看免费高清| 亚洲美女搞黄在线观看| 欧美最新免费一区二区三区| 草草在线视频免费看| 六月丁香七月| 亚洲天堂国产精品一区在线| 成人毛片a级毛片在线播放| 2018国产大陆天天弄谢| 在线 av 中文字幕| 日韩视频在线欧美| 黄色日韩在线| 久久精品人妻少妇| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 亚洲精品国产av蜜桃| 成人亚洲欧美一区二区av| 777米奇影视久久| 久久99热6这里只有精品| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 99热网站在线观看| 亚洲精品日本国产第一区| 午夜免费观看性视频| 街头女战士在线观看网站| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 国产在视频线在精品| 日本黄大片高清| 久久久久久国产a免费观看| 秋霞在线观看毛片| 特级一级黄色大片| 国产精品av视频在线免费观看| 99久久精品国产国产毛片| 亚洲人成网站在线观看播放| 少妇人妻一区二区三区视频| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 熟妇人妻不卡中文字幕| 国产免费福利视频在线观看| av在线天堂中文字幕| 色尼玛亚洲综合影院| 边亲边吃奶的免费视频| av在线天堂中文字幕| 国产精品蜜桃在线观看| 插逼视频在线观看| or卡值多少钱| 亚洲人成网站在线播| av.在线天堂| 舔av片在线| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 亚洲欧美精品自产自拍| 久久久精品欧美日韩精品| 中文字幕免费在线视频6| 人妻夜夜爽99麻豆av| 国产黄色小视频在线观看| 国产在视频线在精品| 男女边摸边吃奶| 国精品久久久久久国模美| 国产一区有黄有色的免费视频 | 国产精品日韩av在线免费观看| 国模一区二区三区四区视频| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 成人特级av手机在线观看| 免费看日本二区| 天堂中文最新版在线下载 | 国内揄拍国产精品人妻在线| 久久国内精品自在自线图片| 看黄色毛片网站| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 亚洲最大成人手机在线| 亚洲性久久影院| 免费电影在线观看免费观看| 免费在线观看成人毛片| 成年版毛片免费区| 天堂√8在线中文| 99久国产av精品| 国产精品一区二区性色av| av在线播放精品| 亚洲在线观看片| 3wmmmm亚洲av在线观看| 男人爽女人下面视频在线观看| 特级一级黄色大片| 日韩三级伦理在线观看| 99热这里只有是精品在线观看| 成人亚洲精品一区在线观看 | 亚洲久久久久久中文字幕| 大话2 男鬼变身卡| 一区二区三区四区激情视频| 日韩视频在线欧美| 91av网一区二区| 日韩亚洲欧美综合| 国产成人一区二区在线| 在线免费观看的www视频| 亚洲一区高清亚洲精品| 免费观看在线日韩| 欧美性感艳星| 日本一本二区三区精品| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 在线 av 中文字幕| 国产成人精品福利久久| 一边亲一边摸免费视频| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | av又黄又爽大尺度在线免费看| 国产69精品久久久久777片| 精品熟女少妇av免费看| 成人漫画全彩无遮挡| 亚洲不卡免费看| 国产精品综合久久久久久久免费| 午夜亚洲福利在线播放| 精品人妻一区二区三区麻豆| 22中文网久久字幕| 国产成人a∨麻豆精品| 久久久精品免费免费高清| 国产精品av视频在线免费观看| 亚洲欧美一区二区三区国产| av天堂中文字幕网| 18禁在线播放成人免费| 观看免费一级毛片| 神马国产精品三级电影在线观看| 免费观看无遮挡的男女| 日韩欧美一区视频在线观看 | 91av网一区二区| 99久国产av精品国产电影| 看免费成人av毛片| 欧美另类一区| 亚洲av在线观看美女高潮| 中文欧美无线码| 在线 av 中文字幕| 少妇高潮的动态图| 欧美另类一区| 国产高清三级在线| 日韩伦理黄色片| 少妇熟女欧美另类| 亚洲电影在线观看av| 国产亚洲最大av| 亚洲天堂国产精品一区在线| 国产 一区精品| 能在线免费观看的黄片| 免费av不卡在线播放| 中国国产av一级| 亚洲在线观看片| 亚洲欧洲国产日韩| 亚洲精品第二区| 大陆偷拍与自拍| 国产黄片视频在线免费观看| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 美女国产视频在线观看| 女人被狂操c到高潮| 91久久精品电影网| 欧美成人一区二区免费高清观看| 亚洲精品一二三| 黑人高潮一二区| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 毛片女人毛片| 国产精品一区二区在线观看99 | 日本黄色片子视频| 91久久精品电影网| 亚洲欧美清纯卡通| 久久久久久久久久久免费av| 欧美一区二区亚洲| 成人午夜精彩视频在线观看| 在线免费观看的www视频| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| freevideosex欧美| 亚洲精品国产av成人精品| 99久久九九国产精品国产免费| 成年av动漫网址| 日韩 亚洲 欧美在线| 精品不卡国产一区二区三区| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 国产又色又爽无遮挡免| 九色成人免费人妻av| 国产成人精品一,二区| 99久久精品热视频| 成年av动漫网址| 看非洲黑人一级黄片| 国产精品一二三区在线看| 亚洲精品自拍成人| 中文乱码字字幕精品一区二区三区 | 亚洲成人中文字幕在线播放| 熟女人妻精品中文字幕| av.在线天堂| 能在线免费看毛片的网站| 国产黄片美女视频| 中国国产av一级| 欧美潮喷喷水| 一级毛片 在线播放| 亚洲美女搞黄在线观看| av国产免费在线观看| 青春草国产在线视频| 日韩精品青青久久久久久| 国产人妻一区二区三区在| 亚洲精品aⅴ在线观看| 一区二区三区乱码不卡18| 大陆偷拍与自拍| 插阴视频在线观看视频| 在线a可以看的网站| 亚洲国产最新在线播放| 网址你懂的国产日韩在线| 69人妻影院| 欧美激情国产日韩精品一区| 最近视频中文字幕2019在线8| 久久久精品免费免费高清| 一边亲一边摸免费视频| 男女那种视频在线观看| 99久久中文字幕三级久久日本| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 3wmmmm亚洲av在线观看| 久久99热6这里只有精品| 蜜臀久久99精品久久宅男| 国产精品国产三级国产专区5o| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 国产成人aa在线观看| 久久久久久九九精品二区国产| 久久国内精品自在自线图片| 三级经典国产精品| 亚洲国产精品成人综合色| 久久久久久久久久久免费av| 久久韩国三级中文字幕| 国产成人精品福利久久| 国精品久久久久久国模美| 国产一区二区三区综合在线观看 | 国产一级毛片在线| 中文字幕av成人在线电影| 亚洲国产色片| 男的添女的下面高潮视频| 成人性生交大片免费视频hd| 熟女电影av网| 欧美成人a在线观看| 亚洲最大成人中文| 国精品久久久久久国模美| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 国产黄片视频在线免费观看| 亚洲欧美日韩东京热| 日本av手机在线免费观看| 亚洲三级黄色毛片| 国产精品久久久久久精品电影| 久久久久久久久久久丰满| 国产伦精品一区二区三区视频9| 久久久久久久国产电影| 又大又黄又爽视频免费| 欧美成人午夜免费资源| 国产精品av视频在线免费观看| 丝瓜视频免费看黄片| www.色视频.com| 成年av动漫网址| 最新中文字幕久久久久| 内地一区二区视频在线| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 99久久人妻综合| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 老女人水多毛片| 亚洲av成人av| 国产伦精品一区二区三区四那| 亚洲最大成人av| 国产成人一区二区在线| 一区二区三区四区激情视频| 国产成人精品福利久久| 欧美成人a在线观看| 人体艺术视频欧美日本| 性色avwww在线观看| 大话2 男鬼变身卡| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 边亲边吃奶的免费视频| 久久人人爽人人片av| 国产一区二区三区av在线| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 精品一区二区免费观看| 老女人水多毛片| 日韩av免费高清视频| 在线播放无遮挡| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 国产精品1区2区在线观看.| 久久国内精品自在自线图片| 中文天堂在线官网| 亚洲精品第二区| 少妇人妻一区二区三区视频| 亚洲av电影不卡..在线观看| 国产成人91sexporn| 欧美一级a爱片免费观看看| 久久精品综合一区二区三区| 久久久久免费精品人妻一区二区| 国产高清有码在线观看视频| 免费av不卡在线播放| 男人和女人高潮做爰伦理| 男女啪啪激烈高潮av片| 免费看av在线观看网站| 亚洲精品成人久久久久久| 色尼玛亚洲综合影院| 五月玫瑰六月丁香| 国产又色又爽无遮挡免| 两个人视频免费观看高清| 大陆偷拍与自拍| 水蜜桃什么品种好| 深夜a级毛片| 亚洲精品一区蜜桃| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 国产精品人妻久久久久久| 日本免费a在线| 网址你懂的国产日韩在线| 精品久久久精品久久久| 国产免费福利视频在线观看| 99热全是精品| 精品人妻视频免费看| 精品久久久久久久久久久久久| 少妇的逼好多水| 国产成人一区二区在线| 一个人观看的视频www高清免费观看| 全区人妻精品视频| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 亚洲国产精品sss在线观看| 亚洲精品一区蜜桃| 少妇的逼好多水| 国产伦在线观看视频一区| 亚洲精品影视一区二区三区av|