深圳市大氣氣溶膠中210Po的比活度及其輻照劑量

蘇玲玲,劉國卿*,丁敏霞,,馮江平,張 鴻(.深圳大學物理與能源學院,核技術(shù)應(yīng)用研究所,廣東 深圳58060；.深圳市環(huán)境監(jiān)測中心站,廣東 深圳 58049)

深圳市大氣氣溶膠中210Po的比活度及其輻照劑量

蘇玲玲1,劉國卿1*,丁敏霞1,2,馮江平2,張 鴻1(1.深圳大學物理與能源學院,核技術(shù)應(yīng)用研究所,廣東 深圳518060；2.深圳市環(huán)境監(jiān)測中心站,廣東 深圳 518049)

研究了深圳市大氣顆粒物中210Po的放射性比活度及其對人體所致輻照劑量.深圳大氣總懸浮顆粒物(TSP)和PM2.5中210Po的比活度變化范圍為0.01～0.20mBq/m3(平均0.08mBq/m3)和0.03～0.38mBq/m3(平均0.12mBq/m3).研究發(fā)現(xiàn),大氣210Po比活度與大氣PM2.5含量呈顯著的正相關(guān)關(guān)系,而與降雨呈弱負相關(guān),認為大氣顆粒物是影響大氣210Po含量的重要因素.由呼吸攝入210Po所致人體的年均待積有效劑量為4.53×10-6Sv.

大氣氣溶膠；210Po；待積有效劑量；深圳

大氣中的210Po主要來源于222Rn的衰變,由238U衰變而來的222Rn,極易從地表析出,經(jīng)過一系列短壽命子體后,最終衰變?yōu)殚L壽命子體210Pb,210Bi和210Po(T1/2=138.4d).210Po可通過空氣、水和食物等途徑進入人體,并主要分布于人體軟組織,不易排出體外[1-3],是天然放射性核素中對人體劑量貢獻較高的核素之一.Yan等[2]的研究認為,通過氣溶膠吸入的放射性核素造成的輻射劑量占人體總劑量的 73%,氣溶膠中關(guān)鍵核素210Po對人體的劑量貢獻不可忽視.

珠江三角洲是我國天然輻射高本底地區(qū)之一[4].本文以深圳市為研究靶區(qū),通過對大氣顆粒物TSP(總懸浮顆粒物)與PM2.5的采樣分析,研究城市大氣氣溶膠中210Po的放射性活度水平及其影響因素,估算人體所致的輻照劑量,研究結(jié)果對于人體健康保護具有重要意義.

1 實驗方法

1.1 樣品采集

采樣點選擇在深圳大學實驗樓樓頂(北緯N22°32′16.93″東經(jīng) E113°56′25.68″),海拔高度約為20m.采樣時間為2015年09月～2016年05月.大氣TSP樣品用大流量顆粒物采樣器(武漢市天虹儀表廠)采集,采樣流量為 1.05m3/min,儀器采樣前用乙醇擦拭干凈,以玻璃纖維濾膜收集氣溶膠樣品,樣品每周采集一次,每次 24h;大氣 PM2.5樣品用青島拓威智能儀器有限公司生產(chǎn)的大流量顆粒物采樣器采集(配置PM2.5切割器),每次采集時間為48h(24h更換1張濾膜).

1.2 樣品分析

大氣顆粒物樣品中210Po的分離采用銀箔自沉積的電化學置換法[5].將上述氣溶膠樣品剪碎于聚四氟乙烯燒杯,加入2～3g示蹤劑209Po,再加入20mL濃鹽酸、5mL氫氟酸、3mL高氯酸,85℃水浴加熱浸取 90min,蒸發(fā)至干;樣品冷卻后再加入10mL濃鹽酸,水浴加熱蒸干.隨后加入5mL鹽酸(1mol/L),水浴中浸取 30min后過濾,收集濾液,并用 1mol/L的鹽酸洗滌燒杯、濾渣和玻棒,控制濾液體積不超過60mL,加入約0.15g抗壞血酸,直至溶液顏色變清.將打磨后的銀片放入自鍍液中,在 80～85℃水浴條件下,使 Po自鍍到銀片上,4h后取出,用去離子水沖洗銀片,晾干待測.

采用 Alpha DuoTM雙路 a能譜儀(美國ORTEC公司)測定樣品中的210Po和209Po,I、II路金硅面壘探測器面積分別為900和1200mm2,儀器分辨率FW≤29keV和37keV;儀器探測器效率≥25%.每個樣品測量時間為10h,大氣顆粒物樣品中210Po的比活度,依下式進行計算：

式中：C為210Po的比活度,mBq/m3;S樣、S示分別為樣品譜中210Po和209Po的凈峰面積,cps;C示為示蹤劑209Po的比活度,Bq/g; m示為示蹤劑209Po的質(zhì)量,g;V樣為采樣體積,m3;λ為衰變常數(shù);t1、t2分別為樣品采集時間和樣品測量中間時間,s.

2 結(jié)果和討論

2.1 大氣氣溶膠中210Po的含量

深圳大氣TSP和PM2.5中210Po的比活度范圍分別為0.01～0.20mBq/m3(平均0.08mBq/m3)和0.03～0.38mBq/m3(均值為 0.12mBq/m3),由于PM2.5與TSP的采樣時間并不完全一致,PM2.5中210Po的實驗結(jié)果略高于TSP.從表1可見,深圳市大氣210Po 比活度與國外Alaska和India相近[6-7],但顯著低于國內(nèi)北方城市[8-9].研究表明,近地面大氣210Po比活度范圍為 0.01～0.3mBq/m3[10],低值在兩極點附近[11],而高值在赤道區(qū)[12].根據(jù)UNSCEAR 1988年報告書,全球近地面大氣210Po的平均值推薦為 0.05mBq/m3[13].曹鐘港等[14]的研究認為,我國每年消耗大量的燃煤,煤燃燒時210Po隨煙塵或飛灰釋放,是北方地區(qū)大氣210Po水平持續(xù)偏高的重要原因.深圳本地幾乎沒有燃煤工業(yè),另外我們的采樣點位于樓頂,土壤再懸浮的貢獻應(yīng)該不大,大氣氣溶膠中210Po的活度水平總體較低.

表1 不同地區(qū)210Po比活度對比Table 1 Comparison of210Po activity concentrations in different regions

2.2 影響210Po含量的因素

2.2.1 季節(jié)變化 大氣中的210Pb和210Po主要源于222Rn的衰變,受222Rn析出率的影響,大氣中的210Pb往往呈現(xiàn)夏高冬低的特點[17].從圖1可見,不論是TSP還是PM2.5,深圳市大氣210Po含量在秋冬季節(jié)略高,在其余月份變化不大.深圳屬亞熱帶季風氣候區(qū),雨熱同期,干冷咸至,冬季主要受大陸性氣團控制,而夏季則主要受海洋性氣團控制.大氣210Po在秋冬季節(jié)的高值,可能緣于北方大陸性富210Po氣團的貢獻.深圳夏季高溫多雨,雖然氡的析出率較高,但降雨可有效清除大氣中的210Po;另外夏季盛行東南風,貧210Po海洋性氣團的輸入亦可使得大氣210Po含量隨之降低.事實上,大氣中的210Po來源復雜,除來自于氣溶膠中210Pb的衰變外,還存在諸多額外來源,如煤的燃燒、土壤再懸浮、平流層輸入、火山爆發(fā)、植物燃燒等[18].Poet等[19]的研究提示,土壤再懸浮是大氣中210Po的重要來源,其貢獻比例占大氣210Po額外來源的53%.Daish等[17]在英格蘭牛津郡的研究亦表明,大氣中210Po的季節(jié)規(guī)律不明顯,認為大氣中的210Po與母體210Pb的關(guān)聯(lián)度不大.

圖1 TSP和PM2.5中210Po的月均含量變化Fig.1 Monthly average210Po activity concentration in TSP and PM2.5

2.2.2 大氣顆粒物的影響 大氣中的210Po主要富集于小于3mm的氣溶膠粒子中[3],大氣顆粒物作為其參與大氣過程的媒介,亦是影響其近地面含量的重要因素.為探討大氣顆粒物含量(PM2.5)對大氣210Po的影響,對兩者作了相關(guān)性分析.結(jié)果顯示,大氣PM2.5含量與大氣210Po比活度呈顯著的正相關(guān)關(guān)系(R=0.85),提示大氣顆粒物是影響大氣210Po含量的重要因素.圖2為大氣中210Po的比活度與PM2.5含量比較,由圖2可見,2015年10月份,大氣210Po含量達最高值0.25mBq/m3.值得注意的是,10月18～19日以及20～21日,深圳市灰霾天氣較為嚴重,大氣能見度小于 5km;另外,12月29～30日采樣期間深圳市亦有輕度的灰霾,大氣210Po含量在12月份的平均值亦為較高.綜上所述,大氣210Po的比活度受大氣顆粒物影響顯著,霧霾天氣期間,大氣中的顆粒物含量高且不易擴散,在一定程度上亦會增加民眾所受到的天然輻照劑量.

2.2.3 降雨的影響 大氣中的210Po不僅受母體210Pb的影響,氣象條件亦是影響其大氣含量的重要因素.McNeary等[10]的研究表明,大氣沉降中的210Pb與降雨量呈正相關(guān)關(guān)系.為研究降雨對大氣210Po含量的影響,對兩者進行了相關(guān)性分析.由圖3可見,大氣PM2.5中210Po含量與降雨量呈負相關(guān)(r=0.28),其相關(guān)系數(shù)要遠低于作者前期對大氣7Be的研究結(jié)果[20],說明降雨對大氣210Po的沖刷效率要較210Pb和7Be低[10].這是由于210Po的揮發(fā)性要比210Pb和7Be高,降雨雖然可有效地清除大氣中的210Po,但雨水中的210Po又可重新?lián)]發(fā)進入大氣[10].在2016年1月28～29日,深圳迎來了罕見的寒潮過后的暴雨天氣,降水量高達常年同期的3.7倍,期間大氣PM2.5中210Po比活度亦達到實驗最低值0.03mBq/m3,說明持續(xù)的降雨對大氣210Po的沖刷作用仍然明顯.

圖2 大氣中210Po 的比活度與PM2.5含量比較Fig.2 The activity concentration of210Po in PM2.5and the PM2.5concentration

圖3 大氣PM2.5中210Po比活度與同期降雨量的比較Fig.3 The activity concentration of210Po in PM2.5and the precipitation amount

2.3 呼吸攝入210Po所致的待積有效劑量

待積有效劑量是評估人體受到輻射危害的重要參數(shù)之一.參考 ICRP66提供的肺模型和呼吸模型,由210Po的待積吸收常數(shù) 3.3×10-6Sv/Bq和待積有效攝入劑量常數(shù)1.2×10-6Sv/Bq[21],即可算出該地區(qū)210Po的待積吸收劑量和攝入劑量.

以參考人1d呼吸的氣體體積為23m3計[22],根據(jù)深圳市大氣PM2.5中210Po的平均比活度為0.12mBq/m3計,計算出通過呼吸攝入 PM2.5中210Po的總待積有效劑量值為4.53×10-6Sv.曹鐘港等[14]的研究表明,2011年日本福島核事故所致我國居民總的累積有效劑量水平為 9.9×10-8Sv.通過對比發(fā)現(xiàn),深圳居民由呼吸攝入210Po所致人體的有效劑量是日本福島核事故的46倍,大氣核素的深入監(jiān)測研究函待加強.

3 結(jié)論

3.1 深圳市大氣總懸浮顆粒物(TSP)和PM2.5中

210Po的比活度分別為 0.01～0.20mBq/m3(平均0.08mBq/m3)和0.03～0.38mBq/m3(平均0.12mBq/ m3).

3.2 深圳市大氣210Po比活度在秋冬季略高,大氣210Po與大氣PM2.5含量呈顯著正相關(guān),與降雨呈弱負相關(guān).

3.3 深圳居民通過呼吸攝入210Po所致人體的年均待積有效劑量為4.53×10-6Sv.

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A study of210Po in atmospheric aerosol of Shenzhen and its committed effective dose.

SU Ling-ling1, LIU Guo-qing1*,DING Min-xia1,2, FENG Jiang-ping2, ZHANG Hong1(1.Institute of applied nuclear technology, College of physics and energy, Shenzhen University, Shenzhen 518060, China；2.Shenzhen Environmental Monitoring Center, Shenzhen 518049, China). China Environmental Science, 2017,37(6)：2025～2028

The activity concentration of210Poin atmospheric aerosol of Shenzhen and its committed effective dose through inhalation were studied. The activity concentrations of210Po in total suspended particle (TSP) and PM2.5were in the range of 0.01～0.20mBq/m3(with an average of 0.08mBq/m3) and 0.03～0.38mBq/m3(with an average of 0.12mBq/m3), respectively. The activity concentration of210Po showed significant positive correlation with the atmospheric concentration of PM2.5, whereas it showed poor relationship with the amount of rainfall.It is suggested that the atmosphericparticle was the key factor that control the activity concentration of210Po in the air. The calculated average annual committed effective dose of210Po through inhalation was4.53×10-6Sv.

atmospheric aerosol；210Po；committed effective dose；Shenzhen

X513,X837

A

1000-6923(2017)06-2025-04

蘇玲玲(1992-),女,廣東汕頭人,碩士研究生,研究方向為核分析技術(shù).

2016-10-29

國家自然科學基金資助(11275130);廣東省自然科學基金資助項目(2016A030313037);深圳市科技研發(fā)資助項目(JCYJ20150324141711585)

* 責任作者, 教授, liugq@szu.edu.cn