準噶爾盆地東南緣蘆草溝組黑色泥頁巖稀土元素地球化學特征及其地質(zhì)意義

楊 瀚，謝 淵，王正和，張海全，陸俊澤（成都理工大學地球科學學院，四川 成都 60059；中國地質(zhì)調(diào)查局成都地質(zhì)調(diào)查中心，四川 成都 6008）

準噶爾盆地東南緣蘆草溝組黑色泥頁巖稀土元素地球化學特征及其地質(zhì)意義

楊 瀚1，謝 淵2，王正和2，張海全2，陸俊澤2
（1成都理工大學地球科學學院，四川 成都 610059；2中國地質(zhì)調(diào)查局成都地質(zhì)調(diào)查中心，四川 成都 610081）

對準噶爾盆地東南緣中二疊統(tǒng)蘆草溝組上、中、下三段黑色泥頁巖進行稀土元素地球化學特征研究，并討論其地質(zhì)意義。結(jié)果表明，蘆草溝組黑色泥頁巖的稀土元素總量∑REE為（5139～13827）×106，平均值為9423× 106，較全球平均大陸上地殼成分（UCC）和北美頁巖（NASC）的平均值均偏低?！芁REE／∑HREE、（La／Yb）N、（Ce／Yb）N等地化參數(shù)及稀土元素配分模式均反映輕、重稀土元素的明顯分異，呈現(xiàn)LREE富集、HREE虧損的特征，趨勢曲線較為平坦。黑色泥頁巖具有明顯的δEu負異常和弱的δCe負異常。Ce異常值均大于－01，反映研究區(qū)在中二疊世水體為較強且穩(wěn)定的還原環(huán)境。REE的明顯分異指示沉積速率總體較低，呈現(xiàn)逐漸變慢的趨勢，反映了沉積時期水體加深的過程，這也與濱淺湖半深湖深湖的沉積相吻合。根據(jù)δEu的異常情況和（La／Yb）N與∑REE的關系，認為蘆草溝組沉積物的母巖為沉積巖和花崗巖的混合。黑色泥頁巖物源主要來自南部的伊連哈爾比尕山。

稀土元素；蘆草溝組；沉積環(huán)境；沉積速率；物源

引言

稀土元素在判斷沉積巖的形成環(huán)境、示蹤沉積巖母質(zhì)來源和說明其成因等方面有著重要的指示意義［1－2］，被廣泛應用于地質(zhì)事件、地殼演化、沉積礦床成礦作用、煤系高嶺巖、硅質(zhì)巖成因等諸多方面的研究［3－10］。

準噶爾盆地東南緣蘆草溝組黑色頁巖形成于深湖半深湖亞相的高水位體系域，干酪根類型多為腐泥型和腐植腐泥型，為陸緣近海湖泊沉積［12］。高苑等人認為，蘆草溝組泥頁巖具有較好的熱成因頁巖氣物質(zhì)基礎，并推測具有形成生物成因頁巖氣的可能［13－14］。李婧婧等人發(fā)現(xiàn)蘆草溝組泥頁巖中硼元素含量較高，Sr／Ba比值大多小于1，V／Ni比值基本大于1，顯示蘆草溝組烴源巖沉積于還原性較強的咸化深水湖泊中［15－16］。

蘆草溝組因其豐富的油頁巖資源而備受關注，但前人的研究多集中在烴源巖特征、沉積相、構(gòu)造特征等方面，而從稀土元素地球化學特征的角度對蘆草溝組沉積時古水體的氧化還原條件、沉積速率變化，以及物源屬性的研究還相對較少。

本次研究通過對蘆草溝組上、中、下三段分別采樣和測試分析，并以此為依據(jù)對蘆草溝組泥頁巖的稀土元素地球化學特征及其地質(zhì)意義進行探討，既定量地對前人關于準噶爾盆地東南蘆草溝組研究成果加以佐證，又能為該區(qū)域油氣勘探提供一定的理論依據(jù)。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

準噶爾南緣前陸盆地自晚古生代以來，先后經(jīng)歷了海西、印支、燕山和喜馬拉雅多期構(gòu)造運動以及伸展、擠壓、剪切等構(gòu)造作用，使得該區(qū)構(gòu)造較為復雜，地層褶皺極為強烈，形成很多等斜或不等斜

褶皺［17－18］。

蘆草溝組烴源巖生排烴高峰期位于侏羅紀末－白堊紀［19］，伴隨侏羅世末期博格達山隆起，研究區(qū)蘆草溝組被抬升并出露地表，極大地阻礙了油氣的生成。由于自身厚度大，生烴能力強，具有較大的資源潛力［20－21］，蘆草溝組依然是準噶爾盆地東南部常規(guī)油氣的重要烴源巖，也是非常規(guī)油氣勘探的重要目標。目前該層位的頁巖氣鉆孔ZY2井、ZY3井（圖1）已取得良好的油氣顯示。根據(jù)巖性特征，蘆草溝組黑色泥頁巖自下而上可分為三段：下段為深灰色含碳質(zhì)泥巖與灰色中薄層鈣質(zhì)粉砂巖，鈣質(zhì)泥頁巖形成多個向上變粗的沉積旋回；中段為灰黑色碳質(zhì)泥頁巖與灰色中厚層狀鈣質(zhì)泥巖互層，局部夾灰色泥晶白云巖透鏡體；上段為灰黑色碳質(zhì)泥巖夾灰色薄層狀粉砂巖，頂部為黑色碳質(zhì)泥頁巖夾灰色中厚層泥微晶白云巖。

圖1 研究區(qū)構(gòu)造略圖及剖面位置（據(jù)中石化西北指揮部，2000）Fig.1 Tectonic setting and section location in the study area

2 樣品采集分類及測試方法

21 樣品采集及分類

本次研究以中二疊統(tǒng)蘆草溝組黑色泥頁巖為對象，對博格達山西北緣及周邊地區(qū)進行采樣。樣品主要來源于紅雁池（P1）、石人子溝（P2）、葛家溝（P3）和榆樹溝（P4）4條野外剖面以及路線調(diào)查（D）和探槽（TC）中采集的點樣品。根據(jù)所采樣品對應在蘆草溝組上、中、下三段的位置，也將各個樣品按三段進行分類統(tǒng)計（表1、2、3）。以便對研究區(qū)中二疊世蘆草溝早、中、晚期的古環(huán)境進行更為直觀的對比分析。

22 樣品測試方法

稀土元素采用電感耦合等離子質(zhì)譜儀（ICPMS）測定。為了保證大多數(shù)難溶元素完全分解，同時避免易揮發(fā)元素的損失，本次研究采用高溫高壓長時間密封溶樣技術(shù)，具體操作流程如下：

（1）準確稱取0100g粉末樣品（200目）放置于特制塑料消解罐中。

（2）向消解罐中緩慢加2ml 8mol／L（1＋1）的HNO3，1 ml 30%HF，1 ml HClO4，然后擰緊蓋子，置于電熱板擱放24～48h，設置溫度為140～150℃。

（3）高溫密閉融樣的樣品經(jīng)冷卻后擰開蓋子，敞開放置于電熱板上，在130℃左右蒸干，以去除消解罐中的HNO3和HF。經(jīng)調(diào)高溫度到185℃至消解罐中白煙散盡，以去除HClO4。然后降低溫度到60～70℃，向消解罐中加2～3ml（1＋1）HNO3復溶以提取樣品。待罐中溶液完全澄清后，將溶液轉(zhuǎn)移到塑料容量瓶準確定容后以備上機測試（以上均在通風櫥中操作）。

3 稀土元素地球化學特征

對La、Ce、Pr、Nd等14種稀土元素進行分析測試（表1、2、3），可見蘆草溝組黑色頁巖稀土元素含量及其比值關系在不同剖面及上、中、下三段不同位置的變化相當復雜，但是又呈現(xiàn)一定的規(guī)律。

如表所示，稀土元素總量∑REE為（5139～13827）×106，平均值為9423×106，較全球平均大陸上地殼成分（UCC）［22］和北美頁巖［23］的平均值（NASC）（分別為1464×106和1732×106）均偏低。輕、重稀土元素比值（∑LREE／∑HREE）在一定程度上反映輕、重稀土元素的分異程度。比值越大，表明輕、重稀土元素分異度越大，輕稀土元素越富集，重稀土元素越虧損。研究區(qū)樣品輕稀土元素總量∑LREE為（4385～11475）×106，平均值為8120×106；重稀土元素總量∑HREE為（691～2197）×106，平均值為1303×106?！芁REE／∑HREE為621，遠高于球粒隕石的標準比值（178），略低于北美頁巖的標準比值（744），反映LREE相對富集和HREE相對虧損的特征。

（La／Yb）N和（Ce／Yb）N表示稀土元素在球粒隕石標準化圖解（圖2）中的斜率，即曲線的傾斜程度。經(jīng)統(tǒng)計，準噶爾盆地蘆草溝組上段（La／Yb）N為485～651，平均值為602；中段（La／Yb）N為295～947，平均值為594；下段（La／Yb）N為390～1385，平均值為590。就平均值而言，中、上段樣品的輕重稀土元素分異較大。上、中、下三段樣品（Ce／Yb）N變化范圍分別為906～1211、690～1800和835～2298，平均值分別為1146、1149和1149，與（La／Yb）N呈現(xiàn)相似特征。

表1 蘆草溝組上段樣品稀土元素地球化學分析數(shù)據(jù)（wB／10－6）Table 1 REE geochem ical data of the sam ples from the upper member of the Lucaogou Formation（wB／106）

（La／Sm）N比值和（Gd／Yb）N比值分別反映輕稀土元素和重稀土元素之間的分餾程度。根據(jù)表1、2、3，上段（La／Sm）N為275～321，平均值為30；中段（La／Sm）N為264～326，平均值為29；下段（La／Sm）N為228～383，平均值為292。上、中、下三段的比值平均值相差不大，表示三段輕稀土元素之間分異程度相當，均為中等分異。上段（Gd／Yb）N為101～145，平均值為127；中段（Gd／Yb）N為084～182，平均值為131；下段（Gd／Yb）N為107～236，平均值為135。上述結(jié)果表明，上、中、下三段重稀土元素之間分異程度均不明顯。

蘆草溝組黑色泥頁巖樣品上段δEuN為066～078，平均值為071；中段δEuN為059～076，平均值為063；下段δEuN為058～07，平均值為065，均小于1，呈現(xiàn)明顯的負異常。上述結(jié)果表明，相對于球粒隕石，蘆草溝組頁巖已經(jīng)產(chǎn)生了分異；而相對于北美頁巖的δEuS標準值070，頁巖并沒有明顯分異。

蘆草溝組黑色泥頁巖樣品上段δCeN為089～105，平均值為093；中段δCeN為090～097，平均值為093；下段δCeN為087～099，平均值為095。除了上段PYYP17號樣品的δCeN值為105（忽略），其余均小于1。相比球粒隕石，呈現(xiàn)較弱的δCe負異常；而相對于北美頁巖的δCeS標準值111，也呈現(xiàn)負異常。

表2 蘆草溝組中段樣品稀土元素地球化學分析數(shù)據(jù)（wB／10－6）Table 2 REE geochem ical data of the samples from them iddlemember of the Lucaogou Formation（wB／106）

根據(jù)表中統(tǒng)計的測試結(jié)果，分別作出蘆草溝組上、中、下段泥頁巖球粒隕石標準化稀土元素配分圖和北美頁巖標準化稀土元素配分圖（圖2）。由圖可見，樣品稀土元素分布模式基本相似，球粒隕石標準化分布圖均呈現(xiàn)右傾，LREE呈現(xiàn)富集的特征，斜率較大；而HREE呈現(xiàn)虧損的特征，趨勢曲線較為平坦。

表3 蘆草溝組下段樣品稀土元素地球化學分析數(shù)據(jù)（wB／10－6）Table 3 REE geochem ical data of the samples from the lower member of the Lucaogou Formation（wB／106）

4 地質(zhì)意義

41 稀土元素對古環(huán)境的指示

4.1.1 氧化還原環(huán)境

沉積巖的稀土元素分布特征在一定程度上可以反映沉積時古水體的氧化還原條件。在一定的pH值條件下，若水體為氧化環(huán)境，Ce3＋的濃度會因為被氧化為Ce4＋而降低；相反，若水體缺氧，Ce3＋濃度就會大大增加［24］。Elderfield［25－26］把Ce與鄰近的La和Nd元素相關的變化稱為Ce異常，認為沉積體系中的Ce異常值可以反映水體氧化還原條件的變化，提出了Ce異常值指標Ceanom的計算方法：Ceanom＝lg［3CeN／（2LaN／＋NdN）］，Ceanom值大于－01表示Ce正異常，反映水體為缺氧環(huán)境；小于－01，表示Ce負異常，反映水體為氧化環(huán)境。

通過對準噶爾盆地東南部蘆草溝組泥頁巖上、中、下三段樣品的分析統(tǒng)計，發(fā)現(xiàn)下段Ceanom值為－01～－002，平均值為－007；中段Ceanom值為－01～－005；平均值為－007，上段Ceanom值為－01～－004，平均值為－006。三段樣品中Ceanom值除少量為－01，其余均為大于－01，反映蘆草溝組沉積時期水體為穩(wěn)定的還原環(huán)境，有利于有機質(zhì)的富集和保存。總體來看，從下段到上段，Ce異常值依然呈現(xiàn)增大的趨勢，表明水體越來越深、還原性越來越強的環(huán)境演化過程。

圖2 北美頁巖標準化（左）和球粒隕石標準化（右）稀土元素配分圖（樣品號同表1、2、3）Fig.2 NASCnormalized（left）and chondritenormalized（right）REE distribution patterns（see Table 1，2 and 3 for the sample numbers）

4.1.2 沉積速率

沉積速率作為反映沉積盆地古環(huán)境的重要參數(shù)，在稀土元素地球化學特征研究中也能得到相關的反映。稀土元素由于電價、吸附等性質(zhì)上有一定的差異，隨著水體環(huán)境的改變會發(fā)生分異，如LREE和HREE的分異，或者Ce和Eu等其他元素間的分異。碎屑和懸浮顆粒是REE進入在水體中沉積的主要載體，如果沉積速率慢，在水中停留的時間長，便會使更細顆粒中的REE有足夠的時間被黏土吸附，與有機質(zhì)絡合和進行相關的化學反應，導致REE的強烈分異，輕重稀土元素出現(xiàn)虧損與富集，（La／Yb）N值明顯偏離［6，8，27－28］，反之亦然。因此，REE的分異程度是沉積顆粒沉積速率快慢的響應［24，29］，能在一定程度上反映沉積速率的大小。

稀土元素在球粒隕石標準化配分圖曲線的斜率，能表征REE的分異度，斜率越大，沉積速度越慢。從上文可知，上段（La／Yb）N為485～651，平均值為602；中段（La／Yb）N為295～947，平均值為594；下段（La／Yb）N為390～1385，平均值為590。整體而言，沉積速率較低，而且自下而上沉積速率逐漸變慢，反映了蘆草溝組沉積時水體逐漸變深的特點，這也與蘆草溝組濱淺湖半深湖深湖的沉積相特征相吻合。

圖3 野外露頭及巖心照片A.碳酸鹽巖夾層；B.沙紋層理；C.蘆草溝組中段的油浸染－石人子溝剖面；D.蘆草溝組上段裂縫中的油顯示（ZY2）Fig.3 Pictures of the outcrops and cores from the study area

綜上所述，從氧化還原條件、沉積速率特征，結(jié)合研究區(qū)巖性特征，如巖石中夾有較多的碳酸鹽巖層（圖3A）以及鈣質(zhì)砂巖層，砂巖層發(fā)育的砂紋層理（圖3B）、水平層理等，可推測蘆草溝組沉積環(huán)境屬于大型湖盆開闊水體環(huán)境［11，13］。結(jié)合蘆草溝組不同層段的稀土元素含量分布特征，認為在中、晚蘆草溝期的閉塞滯留半深湖深湖環(huán)境下形成的蘆草溝組中、上段泥頁巖是該組最為理想的烴源巖層段（圖3C、D），這也與ZY2井和ZY3井的油氣顯示相吻合。土含量穩(wěn)定和明顯的δEu異常等特征［24，30－31］。當LREE／HREE比值低、無δEu異常（1左右），物源多為基性巖；而當LREE／HREE比值高、δEu負異常（小于1），則母巖的物質(zhì)來源多為酸性巖［32］。研究區(qū)蘆草溝組泥頁巖（∑LREE）／（∑HREE）為621，輕、重稀土元素分異明顯。上、中、下三段δEu平均值分別為071、063、065，均呈現(xiàn)明顯的負異常，基本與上地殼稀土元素配分特征一致，說明準噶爾盆地東南緣二疊系沉積巖的母巖均來自上地殼，且主要為酸性花崗巖。

將準噶爾盆地東南緣蘆草溝組樣品的稀土元素（La／Yb）N與∑REE在關系圖（圖4）上進行投影，發(fā)現(xiàn)樣品數(shù)據(jù)多落在沉積巖和花崗巖的區(qū)域。因此，認為研究區(qū)蘆草溝組沉積物的母巖多為沉積巖和花崗巖的混合。

在中二疊世蘆草溝期，從柴窩堡凹陷南部向博格達山地區(qū)沉積相展布依次為扇三角洲平原→扇三角洲前緣→前扇三角洲→半深湖—深湖亞相。其中凹陷北部及博格達山地區(qū)是主要沉積中心和沉降中心，表明蘆草溝組泥頁巖物源主要來自于南部的伊連哈比爾尕山［21］。

圖4 蘆草溝組泥頁巖w（∑REE）w（La）／w（Yb）圖解Fig.4 w（ΣREE）vs.w（La）／w（Yb）diagram for the black mudstones and shales in the Lucaogou Formation

5 結(jié)論

（1）準噶爾盆地東南緣蘆草溝組泥頁巖稀土元素總量∑REE為（5139～1382）×106，平均值為9423×106，較全球平均大陸上地殼成分和北美頁巖均較低，具有明顯的Eu負異常和弱的Ce負異常?！芁REE／∑HREE、（La／Yb）N、（Ce／Yb）N等地化參數(shù)及稀土元素分布模式圖均反映輕、重稀土元素的明顯分異，LREE呈現(xiàn)富集的特征，趨勢曲線斜率較大；而HREE呈現(xiàn)虧損的特征，趨勢曲線較為平坦。

（2）蘆草溝組上、中、下三段泥頁巖樣品測試的Ce異常值Ceanom均大于－01，反映沉積時的水體為穩(wěn)定的還原環(huán)境，有利于有機質(zhì)的富集和保存。根據(jù)自下而上Ce異常值的增大趨勢，表明水體越來越深、還原性越來越強的環(huán)境演化過程。

（3）從蘆草溝組泥頁巖（La／Yb）N可知，巖石總體REE分異程度大，呈現(xiàn)低的沉積速率，且自下而上速率呈現(xiàn)變低的趨勢，反映了沉積時水體加深的過程，這也與蘆草溝組濱淺湖半深湖深湖的沉積相吻合。

（4）根據(jù)稀土元素δEu的明顯負異常、輕重稀土元素的較大分異，以及樣品數(shù)據(jù)（La／Yb）N與∑REE在關系圖上的投影，認為研究區(qū)蘆草溝組沉積物的母巖多為沉積巖和花崗巖的混合，其物源主要來自南部的伊連哈爾比尕山。

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Black mudstones and shales from the Lucaogou Formation on the southeastern margin of the Junggar Basin：REE geochem istry and geological implications

YANG Han1，XIE Yuan2，WANG Zhenghe2，ZHANG Haiquan2，LU Junze2
（1.College of Earth Sciences，Chengdu University of Technology，Chengdu 610059，Sichuan，China；2.Chengdu Center，China Geological Survey，Chengdu 610081，Sichuan，China）

REE geochemistry and geological implications are examined for the blackmudstones and shales from the Lucaogou Formation on the southeasternmargin of the Junggar Basin，Xinjiang.TheΣREE range from 51.39×106to 138.27×106with an average of 94.23×106，lower than those of the global average upper crust compositions（UCC）and North American Shale Composites（NASC）.The geochemical parameters such asΣLREE／ΣHREE ratios，（La／Yb）Nand（Ce／Yb）N，and REE distribution patterns reflect amarked differentiation of light and heavy rare earth elements，light rare earth element enrichment，heavy rare earth element depletion and slightly declined REE distribution patterns.The black mudstones and shales display noticeably negativeδEu anomalies and slightly negativeδCe anomalies.The Ce anomalous values of more than－0.1 suggest a highly stable reduction environment of the study area during the Middle Permian.The highly differentiation of REE exihibits a general low and slowing trend of depositional rates，and progressively deepening ofwaters during the deposition of the Lucaogou Formation，which is represented by the littoralshallow lake，bathyal and abyssal lake facies.Judged from theδEu anomalies and the relationship between（La／Yb）NandΣREE，the parent rocks of the black mudstones and shales in the Lucaogou Formation are interpreted as the mixture of sedimentary rocks and granites，and may be derived from the Ilianhaerbga Mountain in the south.

REE；Lucaogou Formation；sedimentary environment；depositional rate；provenance

P534.46

A

10093850（2017）01008809

20161112；改回日期：20161230

楊瀚（1992），男，碩士研究生，研究方向：地球化學及頁巖氣地質(zhì)。Email：476140734＠qqcom

謝淵（1971），男，博士，研究員，從事油氣地質(zhì)、沉積地質(zhì)及水文地質(zhì)調(diào)查研究。

新疆維吾爾自治區(qū)地勘基金項目“新疆準噶爾盆地南緣重點遠景區(qū)頁巖氣調(diào)查評價”（N134XJ02）