甲烷微尺度燃燒中氣相反應(yīng)與催化反應(yīng)間的相互作用

劉子琨，周俊虎，楊衛(wèi)娟，王業(yè)峰，岑可法

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甲烷微尺度燃燒中氣相反應(yīng)與催化反應(yīng)間的相互作用

劉子琨，周俊虎，楊衛(wèi)娟，王業(yè)峰，岑可法

（浙江大學(xué)能源清潔利用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，浙江杭州310027）

以往對(duì)甲烷微尺度催化燃燒的研究中，甲烷的氣相反應(yīng)往往沒(méi)有受到足夠的重視，有時(shí)候甚至被忽略。為了了解氣相反應(yīng)在甲烷的微尺度燃燒中所起的作用，本文使用了計(jì)算流體力學(xué)軟件Fluent對(duì)CH4和空氣的預(yù)混氣體在微尺度平板燃燒器中的催化燃燒過(guò)程進(jìn)行了數(shù)值模擬，對(duì)比在0.2mm和1mm兩種間距的微尺度平板燃燒器內(nèi)CH4的催化燃燒過(guò)程，研究了微尺度平板燃燒器內(nèi)CH4氣相反應(yīng)與CH4催化反應(yīng)的相互影響，其中重點(diǎn)研究了CH4氣相反應(yīng)對(duì)CH4催化反應(yīng)的影響。模擬結(jié)果顯示：①在間距為0.2mm和1mm 的微尺度平板燃燒器中，CH4氣相反應(yīng)均是由CH4催化反應(yīng)所引起；②在0.2mm間距的微尺度平板燃燒器中，CH4氣相反應(yīng)產(chǎn)生的OH促進(jìn)了CH4催化反應(yīng)的進(jìn)行；③在1mm間距的微尺度平板燃燒器中，CH4氣相反應(yīng)對(duì)CH4催化反應(yīng)仍然具有促進(jìn)作用，但對(duì)CH4催化反應(yīng)的抑制作用更為顯著。研究結(jié)果可以為設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)高效穩(wěn)定的微尺度平板燃燒器提供參考。

催化；甲烷；微尺度；模擬

燃料的燃燒是生產(chǎn)生活中最主要的能源利用形式，世界上90%的能源都是直接或間接通過(guò)燃燒利用的。如今隨著可移動(dòng)設(shè)備的小型化，對(duì)于與之配套的供能系統(tǒng)提出了小型化的要求，因此微尺度動(dòng)力系統(tǒng)應(yīng)運(yùn)而生[1-6]。

與傳統(tǒng)的電池相比，使用微尺度燃燒作為能源利用方式的動(dòng)力系統(tǒng)具有價(jià)格低廉、續(xù)航時(shí)間長(zhǎng)、能量供應(yīng)穩(wěn)定和燃料再裝填方便等優(yōu)點(diǎn)。EPSTEIN等[7]設(shè)計(jì)并制作了一種微型燃?xì)廨啓C(jī)，該裝置每小時(shí)消耗7g燃料并可以輸出50W電力。潘劍鋒等[8]使用鉑和碳化硅分布制作了微平板燃燒器，以氫氣作為燃料，發(fā)現(xiàn)鉑的催化作用提高了微尺度燃燒的穩(wěn)定性。蔣利橋等[9]使用多孔材料作為微尺度燃燒器的壁面，降低了燃燒器表面熱損失。在開(kāi)發(fā)微尺度動(dòng)力系統(tǒng)的同時(shí)，不少學(xué)者也對(duì)微尺度催化燃燒機(jī)理進(jìn)行了研究。其中，PETERS[10]和PACZKO等[11]建立并簡(jiǎn)化了CH4的氣相反應(yīng)機(jī)理，DEUTSCHMANN等[12]建立了CH4在鉑上的催化反應(yīng)機(jī)理，熊鵬飛等[13]在此基礎(chǔ)上建立了C1～C4在鉑上的催化反應(yīng)機(jī)理。這些燃燒機(jī)理的建立為后來(lái)的微尺度催化燃燒模擬研究奠定了良好的理論基礎(chǔ)。MARUTA等[14]只使用CH4在鉑上的催化反應(yīng)機(jī)理模擬了CH4在微尺度圓管內(nèi)的催化燃燒過(guò)程，研究了管壁材料和N2的稀釋作用對(duì)CH4熄火極限的影響。RAN等[15]使用CH4在銠上的催化反應(yīng)機(jī)理模擬了CH4在微尺度通道內(nèi)的催化燃燒過(guò)程，研究了微尺度通道內(nèi)壁面上的孔洞和凹槽對(duì)CH4催化燃燒特性的影響。很多學(xué)者在使用數(shù)值模擬研究微尺度催化燃燒時(shí)，往往以特征尺寸小于燃料熄火直徑為原因等而在模擬過(guò)程中忽略了氣相反應(yīng)[16-17]，但是NORTON等[18]在1mm間距的催化燃燒器內(nèi)通入使用H2作為助燃的丙烷/空氣，實(shí)現(xiàn)了自發(fā)點(diǎn)火，而且還拍攝到火焰。STEFANIDIS等[19]認(rèn)為在微尺度下氣相反應(yīng)的發(fā)生和維持不遵循常規(guī)尺度的熄火直徑規(guī)律。因此，研究微尺度燃燒現(xiàn)象時(shí)，應(yīng)該考慮氣相反應(yīng)的影響。本文作者以氣相和催化反應(yīng)機(jī)理均發(fā)展較為成熟的CH4為燃料，從微尺度平板燃燒器的溫度、反應(yīng)熱和自由基分布的角度出發(fā)，研究了氣相反應(yīng)對(duì)CH4在微尺度平板燃燒器內(nèi)催化燃燒的影響，研究結(jié)果可以為設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)高效穩(wěn)定的平板燃燒器提供參考。

1 模型、邊界條件和反應(yīng)機(jī)理

燃燒器類型是微尺度平板燃燒器，特征尺寸是燃燒器上下對(duì)稱放置平板之間的間距。根據(jù)微尺度燃燒的定義，間距的大小應(yīng)該控制在1mm以內(nèi)[3]。文獻(xiàn)[20]顯示，特征尺寸的大小對(duì)催化燃燒具有影響。因此，計(jì)算中采用了兩個(gè)間距——0.2mm和1mm。

計(jì)算中采用的物理模型是長(zhǎng)度為10mm、間距為0.2mm和1mm的微尺度平板燃燒器（圖1），在計(jì)算中簡(jiǎn)化為2D軸對(duì)稱模型。網(wǎng)格選取了矩形網(wǎng)格，計(jì)算區(qū)域劃分成40×200個(gè)網(wǎng)格。為了降低平板本身對(duì)燃燒過(guò)程的影響，平板厚度被設(shè)置為0.1mm，平板的熱導(dǎo)率被設(shè)置為2W/(m·K)。在平板內(nèi)壁面均勻地負(fù)載著鉑催化劑，活性中心密度為2.02×10–9mol/cm2。CH4和空氣以經(jīng)過(guò)預(yù)熱的預(yù)混方式通入微尺度平板燃燒器中，當(dāng)量比為0.8，預(yù)混氣溫度為700K。平板外壁面的散熱計(jì)算使用了牛頓冷卻公式，換熱系數(shù)被設(shè)置為2W/(m2·K)，用以模擬具有良好保溫條件的外壁面，環(huán)境溫度為300K。兩種間距時(shí)燃燒器內(nèi)流體努森數(shù)均小于0.001，符合連續(xù)性假設(shè)。預(yù)混氣的進(jìn)氣速度被設(shè)置為1m/s，進(jìn)氣的雷諾數(shù)遠(yuǎn)小于2000，因此流動(dòng)求解方式選擇了層流模型。組分求解采用了有限速率組分輸運(yùn)模型，并考慮了熱效應(yīng)擴(kuò)散和全組分?jǐn)U散。計(jì)算中所采用的CH4反應(yīng)機(jī)理有氣相機(jī)理和催化機(jī)理，氣相反應(yīng)機(jī)理來(lái)自文獻(xiàn)[21]，催化反應(yīng)機(jī)理來(lái)自文獻(xiàn)[12]。

2 結(jié)果分析

2.1 2種間距微尺度平板燃燒器內(nèi)CH4的催化燃燒比較

圖2展示了在0.2mm和1mm間距微尺度平板燃燒器的內(nèi)壁面溫度變化曲線（為通道長(zhǎng)度）?？梢钥吹剑呷紵髑岸蝺?nèi)壁面溫度均高于中軸線，然后溫度差異隨氣流方向逐漸減少。但在1mm間距的工況中，燃燒器內(nèi)壁面和中軸線的平均溫度均高于0.2mm間距的工況。這是因?yàn)?，在進(jìn)氣速度一樣的情況下，間距越大，意味著同一時(shí)間內(nèi)進(jìn)入燃燒器的CH4越多，結(jié)合這些工況中CH4的轉(zhuǎn)化率來(lái)看（兩種工況下CH4的轉(zhuǎn)化率均高于99.9%），在同一時(shí)間內(nèi)1mm間距微尺度平板燃燒器內(nèi)燃燒的CH4的量比0.2mm間距多。在圖2中，兩個(gè)間距的燃燒器內(nèi)壁面溫度最高點(diǎn)的位置差異很大。在0.2mm間距工況中，內(nèi)壁面溫度最高點(diǎn)出現(xiàn)在0～1mm之間，而1mm間距工況則是在燃燒器中部。在0.2mm間距工況中，中軸線和內(nèi)壁面溫度除了在入口處相差較大外，二者很快重合。但是在1mm間距工況中，中軸線和內(nèi)壁面溫度的差異直到燃燒器中部才減小。這是因?yàn)檩^小的間距使得中軸線上的氣流可以更快地受到內(nèi)壁面加熱。

圖3展示了兩種間距微尺度平板燃燒器中氣相反應(yīng)和催化反應(yīng)的反應(yīng)熱，氣相反應(yīng)的反應(yīng)熱是通過(guò)在每個(gè)位置的截面上積分獲得的?？梢钥吹剑瑑煞N工況中的催化反應(yīng)產(chǎn)熱最高點(diǎn)都是在入口，產(chǎn)熱量隨氣流方向逐漸下降，而與催化反應(yīng)產(chǎn)生的熱量相比，兩種工況中的氣相反應(yīng)產(chǎn)生的熱量很少。在0.2mm間距工況中，氣相反應(yīng)只在入口處產(chǎn)生了極少量的熱。而在1mm間距工況中，氣相反應(yīng)產(chǎn)熱的范圍要寬很多，甚至包括了催化反應(yīng)熱為零后的部分區(qū)域。作為燃料，CH4是熱量的來(lái)源，那么反應(yīng)的放熱量與CH4的消耗相關(guān)。因此CH4的質(zhì)量分?jǐn)?shù)應(yīng)該是需要關(guān)注的研究對(duì)象之一。

根據(jù)圖4所示，在0.2mm間距工況中，中軸線和內(nèi)壁面CH4質(zhì)量分?jǐn)?shù)曲線除了入口處外基本重合，說(shuō)明中軸線和內(nèi)壁面上CH4的轉(zhuǎn)化速率基本一致，而圖3的0.2mm間距工況中氣相反應(yīng)放熱很低，這意味著氣相中的CH4大部分都是吸附到內(nèi)壁面上的鉑上，然后通過(guò)催化反應(yīng)轉(zhuǎn)化，并且由于間距很小，從中軸線向內(nèi)壁面上的擴(kuò)散過(guò)程非常迅速，以至于二者CH4質(zhì)量分?jǐn)?shù)基本重合。在1mm間距工況中，中軸線和內(nèi)壁面CH4質(zhì)量分?jǐn)?shù)曲線差異隨氣流方向呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)。因?yàn)殚g距的增大，CH4從中軸線到內(nèi)壁面上的擴(kuò)散過(guò)程會(huì)比0.2mm間距時(shí)慢，CH4沒(méi)有全部吸附到內(nèi)壁面的鉑上，并且由于溫度高于0.2mm間距工況，因此CH4的氣相反應(yīng)放熱會(huì)比0.2mm間距工況多。

2.2 微尺度平板燃燒器內(nèi)CH4催化反應(yīng)對(duì)氣相反應(yīng)的影響

為了了解在不同間距下CH4催化反應(yīng)對(duì)氣相反應(yīng)的影響，在關(guān)閉了催化反應(yīng)后對(duì)相同工況進(jìn)行了計(jì)算。

根據(jù)圖5所示，在間距為0.2mm和1mm的工況中，中軸線和內(nèi)壁面CH4質(zhì)量分?jǐn)?shù)從入口處開(kāi)始就維持不變。這意味著在關(guān)閉催化反應(yīng)后，微尺度平板燃燒器內(nèi)沒(méi)有發(fā)生CH4的轉(zhuǎn)化，即CH4氣相反應(yīng)不能獨(dú)立發(fā)生。對(duì)比開(kāi)啟催化反應(yīng)的工況，可以認(rèn)為，在間距為0.2mm和1mm時(shí)，CH4氣相反應(yīng)均是由催化反應(yīng)所引起的。

2.3 氣相反應(yīng)對(duì)CH4在微尺度平板燃燒器內(nèi)催化反應(yīng)的影響

CH4在微尺度平板燃燒器內(nèi)的燃燒既有催化反應(yīng)又有氣相反應(yīng)。為了深入了解在不同間距下氣相反應(yīng)對(duì)催化反應(yīng)的影響，對(duì)兩種間距的微尺度平板燃燒器工況采取了兩種計(jì)算方法：一種是和上述條件一樣，另一種則是在上述條件下關(guān)閉了氣相反應(yīng)。通過(guò)對(duì)比這兩種計(jì)算方法的結(jié)果，來(lái)研究在平板燃燒器內(nèi)的CH4催化燃燒中氣相反應(yīng)對(duì)于催化反應(yīng)的影響。

在圖6(a)中可以看到，在0.2mm間距燃燒器入口處，兩種工況下的內(nèi)壁面溫度存在較大差異，關(guān)閉氣相反應(yīng)的工況中內(nèi)壁面溫度低于開(kāi)啟氣相反應(yīng)的工況。但到了燃燒器出口處，情況發(fā)生了變化，關(guān)閉氣相反應(yīng)工況中的內(nèi)壁面溫度高于開(kāi)啟氣相反應(yīng)的工況。從整體上來(lái)看，開(kāi)啟氣相反應(yīng)工況的高溫區(qū)域更加集中。為了解釋兩種工況下溫度曲線差異的原因，依然需要研究?jī)煞N工況下內(nèi)壁面CH4催化反應(yīng)的反應(yīng)熱。根據(jù)圖6(b)所示，開(kāi)啟和關(guān)閉氣相反應(yīng)的工況中催化反應(yīng)放熱均在離入口不遠(yuǎn)處逐漸下降為零。但開(kāi)啟氣相反應(yīng)的工況中催化反應(yīng)放熱區(qū)域比關(guān)閉氣相反應(yīng)的工況更短，放熱更加集中于內(nèi)壁面上游，所以在內(nèi)壁面上游區(qū)域，開(kāi)啟氣相反應(yīng)的工況內(nèi)壁面溫度更高。到了內(nèi)壁面下游區(qū)域，催化反應(yīng)已經(jīng)結(jié)束，下游區(qū)域受到更高溫度的上游區(qū)域的加熱。開(kāi)啟氣相反應(yīng)的工況中下游區(qū)域距離高溫區(qū)域比關(guān)閉氣相反應(yīng)的工況長(zhǎng)，而且壁面材料的熱導(dǎo)率選取為2W/(m·K)，因此下游區(qū)域開(kāi)啟氣相反應(yīng)的工況溫度更低，整體上開(kāi)啟氣相反應(yīng)的工況溫度分布更集中。催化反應(yīng)熱的差異說(shuō)明氣相反應(yīng)對(duì)于壁面上的催化反應(yīng)具有影響。以上分析都是出于熱效應(yīng)的角度，接著研究0.2mm間距下開(kāi)啟和關(guān)閉氣相反應(yīng)兩種工況下OH分布的差異。

如圖7所示，在0.2mm間距平板燃燒器中，兩種工況下內(nèi)壁面上OH質(zhì)量分?jǐn)?shù)的分布在入口處差異顯著，這說(shuō)明氣相反應(yīng)增加了內(nèi)壁面上OH的質(zhì)量分?jǐn)?shù)。因?yàn)镺H是CH4在鉑上催化反應(yīng)的重要中間產(chǎn)物，而內(nèi)壁面上OH質(zhì)量分?jǐn)?shù)的提高可以加快OH在鉑上的吸附速率，從而加快CH4在鉑上的催化反應(yīng)速率，提高單位時(shí)間內(nèi)CH4催化反應(yīng)釋放的熱量。氣相反應(yīng)增加了內(nèi)壁面上OH質(zhì)量分?jǐn)?shù)這一現(xiàn)象非常引人關(guān)注，因此需要了解究竟是氣相反應(yīng)中哪些反應(yīng)增加了OH的產(chǎn)生。經(jīng)過(guò)對(duì)可以產(chǎn)生OH的氣相基元反應(yīng)的反應(yīng)速率研究發(fā)現(xiàn)，只有CH3+ O2=CH2O+OH的反應(yīng)速率隨氣流方向分布曲線趨勢(shì)開(kāi)啟氣相反應(yīng)的內(nèi)壁面OH質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布趨勢(shì)基本相同，可以認(rèn)為這是0.2mm間距平板燃燒器入口處OH產(chǎn)生的主要反應(yīng)。因此，可以認(rèn)為在0.2mm間距工況中，入口處發(fā)生的氣相反應(yīng)產(chǎn)生OH，進(jìn)而促進(jìn)了催化反應(yīng)的進(jìn)行。

根據(jù)圖8所示，在1mm間距微尺度平板燃燒器中，靠近入口處部分的兩種工況內(nèi)壁面上催化反應(yīng)放熱基本重合，而由于開(kāi)啟氣相反應(yīng)工況中氣相反應(yīng)也釋放了部分熱量（見(jiàn)圖3），因此在內(nèi)壁面前段，開(kāi)啟氣相反應(yīng)工況的內(nèi)壁面溫度略高于關(guān)閉氣相反應(yīng)工況的內(nèi)壁面溫度。開(kāi)啟和關(guān)閉氣相反應(yīng)的工況中催化反應(yīng)放熱的差異主要出現(xiàn)在內(nèi)壁面下游。開(kāi)啟氣相反應(yīng)的工況中內(nèi)壁面催化反應(yīng)放熱低于關(guān)閉氣相反應(yīng)的工況，導(dǎo)致開(kāi)啟氣相反應(yīng)的工況中內(nèi)壁面溫度低于關(guān)閉氣相反應(yīng)的工況。這說(shuō)明在1mm間距燃燒器后段，氣相反應(yīng)的發(fā)生對(duì)催化反應(yīng)具有抑制作用。兩種工況內(nèi)壁面上OH質(zhì)量分?jǐn)?shù)差異很小，氣相反應(yīng)對(duì)內(nèi)壁面上OH質(zhì)量分?jǐn)?shù)的影響不明顯，因此氣相反應(yīng)對(duì)催化反應(yīng)的促進(jìn)作用不明顯。但是值得注意的是，1mm間距微尺度平板燃燒器兩種工況中的中軸線上OH質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布差異顯著，如圖9。

根據(jù)圖9所示，燃燒器前段中軸線上開(kāi)啟氣相反應(yīng)工況的OH質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于關(guān)閉氣相反應(yīng)工況，而在后段中軸線上開(kāi)啟氣相反應(yīng)工況的OH質(zhì)量分?jǐn)?shù)快速上漲并遠(yuǎn)高于關(guān)閉氣相反應(yīng)工況。在關(guān)閉氣相反應(yīng)工況中，氣相中的OH都是來(lái)自催化反應(yīng)中吸附態(tài)OH的脫附。1mm間距微尺度平板燃燒器前段的氣相反應(yīng)較為活躍，消耗了氣相中的OH，所以開(kāi)啟氣相反應(yīng)工況的OH質(zhì)量分?jǐn)?shù)會(huì)低于關(guān)閉氣相反應(yīng)工況。而后段中軸線上開(kāi)啟氣相反應(yīng)工況的OH質(zhì)量分?jǐn)?shù)提高的原因主要是氣相反應(yīng)產(chǎn)生了OH，見(jiàn)圖10。

根據(jù)圖10所示，在1mm間距燃燒器后段中軸線上OH質(zhì)量分?jǐn)?shù)的快速上升與這3個(gè)反應(yīng)關(guān)系密切：O2+H=OH+O、H2O+H=H2+OH、H2O+O= OH+OH，特別是H2O+O=OH+OH。這是因?yàn)榈搅巳紵骱蠖?，間距中軸線上的溫度已經(jīng)很高，并且還有大量的自由基氫、氧存在，在之前位置反應(yīng)產(chǎn)生的水和過(guò)剩的氧氣遇到自由基氫和氧后發(fā)生吸熱反應(yīng)，產(chǎn)生了大量OH，從而提高了OH質(zhì)量分?jǐn)?shù)。但是，大量OH并沒(méi)有參與反應(yīng)就被排出了燃燒器。

3 結(jié)論

通過(guò)以上研究可以發(fā)現(xiàn)，氣相反應(yīng)對(duì)CH4在微尺度平板燃燒器中的催化燃燒具有重要影響。

①在0.2mm和1mm間距微尺度平板燃燒器內(nèi)CH4的催化燃燒過(guò)程中，CH4的氣相反應(yīng)均是由催化反應(yīng)所引起的。

②在0.2mm間距的微尺度平板燃燒器中，氣相反應(yīng)對(duì)催化反應(yīng)的促進(jìn)作用顯著。這主要是因?yàn)樵谌紵髑岸谓诿嫣帤庀喾磻?yīng)CH4+O2=CH3+OH產(chǎn)生的OH促進(jìn)了催化反應(yīng)的進(jìn)行。

③在1mm間距微尺度平板燃燒器中，氣相反應(yīng)仍然對(duì)催化反應(yīng)具有促進(jìn)作用，但是作用不明顯，相反地，在燃燒器后段氣相反應(yīng)對(duì)催化反應(yīng)具有抑制作用。這主要是因?yàn)闅庀喾磻?yīng)消耗了一部分CH4，減少了催化劑接觸到的CH4。而且，作為燃燒器前段反應(yīng)產(chǎn)物之一的水以及過(guò)剩的氧氣在到達(dá)高溫的燃燒器后段，與間距內(nèi)的自由基氫和氧接觸吸收熱量后反應(yīng)產(chǎn)生的大量OH并沒(méi)有完全反應(yīng)就被排出了燃燒器。

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Interactions between gas-phase reaction and catalytic reaction in methane microscale combustion

LIU Zikun，ZHOU Junhu，YANG Weijuan，WANG Yefeng，CEN Kefa

（State Key Laboratory of Clean Energy Utilization，Zhejiang University，Hangzhou 310027，Zhejiang，China）

In previous studies of CH4microscale catalytic combustion，CH4gas-phase reaction usually was not paid enough attention and even was ignored sometimes. To know the role of CH4gas-phase reaction playing in CH4microscale catalytic combustion，a simulation of CH4/air premixed gas catalytic combustion in microscale parallel plate combustor was done in computational fluid dynamics software. CH4catalytic combustion inmicro scale parallel plate combustors of 0.2mm and 1mm distance were compared. The interactions between CH4gas-phase reaction and CH4catalytic reaction were investigated，and the effect of CH4gas-phase reaction on CH4catalytic reaction was investigated particularly. Several regularities were revealed by simulation results. First，CH4gas-phase reaction was caused by CH4catalytic reaction in microscale parallel plate combustors of 0.2mm and 1mm distance. Second，in microscale parallel plate combustor of 0.2mm distance，OH produced from CH4gas-phase reaction promoted CH4catalytic reaction. Third，in microscale parallel plate combustor of 1mm distance，CH4gas-phase reaction still had positive effect on CH4catalytic reaction，but its negative effect was more remarkable. The results can be used to provide reference to the development of efficient and stable microscale parallel plate combustor.

catalysis；methane；microscale；simulation

TK16

A

1000–6613（2017）06–2094–07

10.16085/j.issn.1000-6613.2017.06.018

2016-09-21；

2016-10-22。

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（51336010）。

劉子琨（1991—），男，碩士研究生，從事微尺度燃燒研究。E-mail：11327029@zju.edu.cn。聯(lián)系人：楊衛(wèi)娟，教授，從事微尺度燃燒、煤粉清潔高效利用和金屬燃料燃燒等方向研究。E-mail：yangwj@zju.edu.cn。