球墨鑄鐵高完整性容器HIC發(fā)展現(xiàn)狀與性能要求分析

李馨楠

摘要： 本文介紹了球墨鑄鐵高完整性容器的國內(nèi)外發(fā)展現(xiàn)狀和適用標(biāo)準(zhǔn)。從球墨鑄鐵高完整性容器所處環(huán)境和所需功能的角度，對材料的抗腐蝕性能、化學(xué)成分、力學(xué)性能等幾方面進(jìn)行了分析。本文對球墨鑄鐵高完整性容器的設(shè)計(jì)具有一定參考意義。

Abstract： This paper introduces the domestic and international development status and applicable standard of ductile iron high integrity container. The corrosion resistance， chemical composition and mechanical properties of the materials are analyzed from the view of the environment and required function of the ductile iron high integrity container. This paper has a certain reference significance for the design of ductile iron high integrity container.

關(guān)鍵詞： 高完整性容器；球墨鑄鐵；低、中水平放射性廢物

Key words： high integrity container；ductile iron；low and medium level radioactive waste

中圖分類號：TG163 文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A 文章編號：1006-4311（2017）16-0228-03

0 引言

當(dāng)今世界，核科學(xué)技術(shù)發(fā)展已進(jìn)入新階段，同位素和核技術(shù)的應(yīng)用更加廣泛深入，核能已成為解決當(dāng)前世界能源危機(jī)的重要途徑之一，很多國家已將其列為重點(diǎn)發(fā)展的能源。核能的開發(fā)和利用給人類帶來巨大的經(jīng)濟(jì)效益和社會效益，同時(shí)也產(chǎn)生了大量的放射性廢物。如何安全有效地包裝、運(yùn)輸、處置放射性廢物，使其最大限度地與生物圈隔離，已成為核工業(yè)、核科學(xué)面臨的日益迫切的重要課題，也是影響核能持續(xù)健康發(fā)展的關(guān)鍵因素[1]。

早在20世紀(jì)七十年代，高完整性容器的概念已被美國、法國和德國等國報(bào)導(dǎo)。如德國NUKEM公司研究了一種將放射性廢物超濃縮（過飽和）后直接澆灌注入球墨鑄鐵容器的廢物容器[2]，冷卻后即形成鹽餅，因不需要任何的固化、固定，其減容因子大大提高，也節(jié)省了相應(yīng)的系統(tǒng)投資和運(yùn)行費(fèi)用。這種球墨鑄鐵容器可在近地表處置條件下保持300年以上的完整性，故稱為高完整性容器或高整體容器（High Integrity Container）[3]。

高完整性容器之所以要求安全使用壽命在300年以上，是由于核電廠低、中放廢物中含有需要考慮的、較長壽命放射性核素，主要是137Cs和90Sr。它們的半衰期（T1/2）都在30年左右，經(jīng)過十個(gè)半衰期時(shí)間的衰變，所裝廢物的放射性活度便可降至原有活度的0.1%以下，在正常情況下，不再會對人類和生物環(huán)境造成明顯的影響。同樣，在美國的核電站，使用一種高分子聚合物容器，來盛裝低放的過濾器實(shí)心餅和散裝的離子交換樹脂粉末，他們不需要先行固化和固定作業(yè)。這種容器也能保證長期的完整性，也是一種高完整性容器。在上世紀(jì)八十年代，法國也開發(fā)了一種鋼纖維混凝土容器，據(jù)報(bào)道也可以達(dá)到300年以上的壽命，并被法國核安全局授予了許可證。

采用高完整性容器盛放和處置放射性廢物，不僅可以大大減少最終放射性廢物的體積，而且明顯提高放射性廢物貯存和處置的安全性。因此，我國在核電廠放射性廢物管理中紛紛引進(jìn)、開發(fā)能夠滿足貯存和處置放射性廢物需要的高完整性容器。

1 球墨鑄鐵高完整性容器發(fā)展現(xiàn)狀

1.1 球墨鑄鐵容器國內(nèi)發(fā)展現(xiàn)狀

我國球墨鑄鐵容器的研究集中在乏燃料運(yùn)輸容器方面，該工作始于上世紀(jì)八十年代中期。1986年，哈爾濱科技大學(xué)、齊齊哈爾第一機(jī)床廠和核工業(yè)第二研究設(shè)計(jì)院（現(xiàn)中國核電工程有限公司）共同合作，著手進(jìn)行球墨鑄鐵乏燃料運(yùn)輸容器的研制工作。容器采用厚大斷面球墨鑄鐵為主體結(jié)構(gòu)和屏蔽材料。這種以球墨鑄鐵為主要屏蔽和結(jié)構(gòu)材料的乏燃料運(yùn)輸容器的設(shè)計(jì)和研究在我國尚屬首次。

經(jīng)過對球墨鑄鐵化學(xué)成分、鑄造工藝的實(shí)驗(yàn)室摸索和生產(chǎn)條件下的大型模擬試驗(yàn)，制定出容器用球墨鑄鐵合理的化學(xué)成分和鑄造工藝。試驗(yàn)容器制造完成以后，進(jìn)行了嚴(yán)格的檢查和試驗(yàn)，如圖1所示。容器各項(xiàng)指標(biāo)均符合器技術(shù)條件以及GB11806《放射性物質(zhì)安全運(yùn)輸規(guī)定》[4]。

球墨鑄鐵乏燃料運(yùn)輸容器屬于單一殼體材料的容器，容器整體性好，材料費(fèi)用少，制造成本低，不需要其他屏蔽材料。其加工較容易，制造周期較短，有其他類型容器所不具備的優(yōu)勢。容器的研制成功使我國乏燃料運(yùn)輸容器設(shè)計(jì)和厚大截面、低溫韌性球墨鑄鐵水平上了一個(gè)新臺階，在技術(shù)上有重大突破，其成果和應(yīng)用經(jīng)驗(yàn)可在球墨鑄鐵高完整性容器上推廣使用。

1.2 球墨鑄鐵高完整性容器國外發(fā)展現(xiàn)狀

目前，德國已成功開發(fā)出CASTOR、TN系列商用球鐵容器，除在本國使用外，還在西歐各國被廣泛接受和使用。日本、英國和法國也相繼開展了大量深入細(xì)致的研究工作并取得了突破性進(jìn)展。美國對球鐵容器技術(shù)的研究相對較少，但NRC已經(jīng)批準(zhǔn)乏燃料貯存容器的使用。

德國的球墨鑄鐵高完整性容器（MOSAIK）研發(fā)工作始于1974年，1976年由GNS公司設(shè)計(jì)、SNT公司制造的MOSAIK廢物系列容器開發(fā)成功，至今生產(chǎn)的約6000多個(gè)容器已用于多個(gè)核電站[5]。MOSAIK容器由球墨鑄鐵制成，為了接受不同種類的廢物，容器有不同的型號，不同的容器、壁厚、蓋的系列產(chǎn)品，必要時(shí)也可增加不同厚度的鉛襯套和過濾器系統(tǒng)。

用MOSAIK球墨鑄鐵容器貯存和運(yùn)輸放射性廢物，對于相同放射性水平的廢物用該容器包裝的體積比其他廢物容器小。部分型號MOSAIK容器結(jié)構(gòu)如圖2所示。

在德國和日本，針對球墨鑄鐵容器進(jìn)行了大量的跌落試驗(yàn)，容器類型包括MOSAIK、CASTOR，POLLUX容器。在美國針對MOSAIK I和MOSAIK KfK球墨鑄鐵容器在環(huán)境溫度為-29℃下進(jìn)行了11次跌落試驗(yàn)。其中MOSAIK I型和MOSAIK KfK型空容器質(zhì)量分別為2960kg和5402kg。MOSAIK容器在跌落試驗(yàn)中保持了結(jié)構(gòu)的完整性，保證容器在事故條件下的安全性。

2 球墨鑄鐵標(biāo)準(zhǔn)、準(zhǔn)則或規(guī)范

2.1 國內(nèi)球墨鑄鐵標(biāo)準(zhǔn)

我國球墨鑄鐵標(biāo)準(zhǔn)有GB/T 1348-2009《球墨鑄鐵件》。該標(biāo)準(zhǔn)修改1988版時(shí)，采用國際標(biāo)準(zhǔn)ISO 1083：2004《球墨鑄鐵 分類》，同時(shí)參照了美國ASTM A536-2004《球墨鑄鐵件標(biāo)準(zhǔn)規(guī)范》和日本JIS G5502-2001《球墨鑄鐵件》等國外先進(jìn)標(biāo)準(zhǔn)的相關(guān)條款。標(biāo)準(zhǔn)中規(guī)定了球墨鑄鐵件的技術(shù)要求，例如球墨鑄鐵牌號、球墨鑄鐵的低溫沖擊性能指標(biāo)、附鑄試塊和單鑄試塊、試樣規(guī)格、取樣批次的規(guī)定、球墨鑄鐵韌性、鑄件本體屈服強(qiáng)度值、硬度與抗拉強(qiáng)度關(guān)系曲線、球墨鑄鐵物理性能等。該標(biāo)準(zhǔn)適用于砂型或?qū)嵝耘c砂型相當(dāng)?shù)蔫T型中鑄造的普通和低合金球墨鑄鐵件。對于特種鑄造方法生產(chǎn)的球墨鑄鐵件可參照使用此標(biāo)準(zhǔn)。

2.2 國外球墨鑄鐵標(biāo)準(zhǔn)

國際上現(xiàn)行的球墨鑄鐵標(biāo)準(zhǔn)有：ISO 1083：2004《球墨鑄鐵 分類》、歐盟標(biāo)準(zhǔn)EN 1563《球墨鑄鐵》、歐盟EN 12680-3《球墨鑄鐵件超聲波檢驗(yàn)》。

美國球墨鑄鐵相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)有：ASTM A536-2004、ASTM A874/A874M-98（2009）、ASME Code Case N-670-1等。其中ASTM A874/A874M-98（2009）：Standard Specification for Ferritic Ductile Iron Castings Suitable for Low-Temperature Service規(guī)定了適用于低溫-40℃的球墨鑄鐵件的技術(shù)要求。ASME Code Case N-670-1：“Use of ductile cast iron conforming to ASTM A874/874 or JIS G 5504-2005 for transport containments” Section III， Div. 3.適用于壁厚在300-530mm、設(shè)計(jì)壓力≤7MPa、設(shè)計(jì)溫度在-29℃～345℃之間的球墨鑄鐵件。

日本的球墨鑄鐵相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)有：JIS G5502-2001《球墨鑄鐵件》和JIS G5504 2005 Heavy-walled Ferritic Spheroidal Graphite Iron Castings for Low Temperature Service。其中JIS G5502-2001《球墨鑄鐵件》中規(guī)定了壁厚小于等于200mm的球墨鑄鐵件的技術(shù)要求，包括化學(xué)成分、機(jī)械性能、取樣方法等。JIS G5504 2005規(guī)定了壁厚小于等于550mm適用于低溫-40℃的球墨鑄鐵件的技術(shù)要求，包括化學(xué)成分、機(jī)械性能、取樣方法等。

3 球墨鑄鐵高完整性容器材料性能要求

3.1 球墨鑄鐵高完整性容器耐腐蝕性能

高完整性體容器的內(nèi)容物為中低放放射性廢物，其中銫-137半衰期為30年，考慮10個(gè)半衰期，高完整性容器的壽命要求為300年。高完整性容器作為處置容器，分為地面長期貯存和地下處置兩種。由于所處的環(huán)境條件不同，地面貯存需要考慮空氣介質(zhì)影響，沿海地區(qū)還要考鹽霧因素；地下處置需要考慮SO3-、CO3-、Cl-、NO3-等離子及微生物的影響，同時(shí)容器還要承受106Gy放射性輻照。這些外部環(huán)境條件對于容器在300年壽命中的性能提出了嚴(yán)格要求，尤其是耐腐蝕和耐輻照性能。

球墨鑄鐵材料與高完整性容器的交聯(lián)高密度聚乙烯材料、混凝土材料兩種材料相比，具有自身的金屬特性，而且低、中放射性廢物輻射強(qiáng)度相對低，球墨鑄鐵本身性能不因?yàn)檩椛溆绊懚l(fā)生改變。金屬對處置環(huán)境的溫度、壓力、濕度的要求相對寬松，但溫度、壓力、濕度對金屬材料的長期腐蝕性能會產(chǎn)生影響，所以不再對材料本身提出進(jìn)行耐熱性能、阻燃性能、耐γ輻照性能、生物降解性能、蠕變性能、抗?jié)B透性能、抗凍性能和化學(xué)穩(wěn)定性能等專門測試和試驗(yàn)的要求，僅從耐腐蝕的角度對容器長期壽命提出性能要求。

為了研究球墨鑄鐵材料的耐腐蝕性能，北京科技大學(xué)于2013年進(jìn)行了球墨鑄鐵腐蝕實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)條件分別為常溫、高溫及電化學(xué)腐蝕。通過對QT400和QT350兩種球墨鑄鐵樣品的宏觀腐蝕形貌分析、腐蝕產(chǎn)物膜XRD分析、腐蝕速率分析，總結(jié)形成了球墨鑄鐵耐腐蝕性能檢測方法，并得出結(jié)論：球墨鑄鐵材料在試驗(yàn)條件和真實(shí)服役過程中的腐蝕類型均為均勻腐蝕。容器300年壽期內(nèi)，球墨鑄鐵材料的最大腐蝕深度為22.5mm[6]。

3.2 球墨鑄鐵高完整性容器化學(xué)成分及力學(xué)性能

球墨鑄鐵材料的化學(xué)成分對于其力學(xué)性能有影響，例如控制硅含量對獲得合理的屈服和抗拉強(qiáng)度是必要的。當(dāng)珠光體含量在20%以下時(shí)，球墨鑄鐵材料的抗拉和屈服強(qiáng)度取決于硅含量的多少；為保證球墨鑄鐵材料具有良好的延性和斷裂韌性，最大珠光體含量應(yīng)限制在20%以下，鐵素體含量控制在80%以上，球化率大于90%。國內(nèi)球墨鑄鐵的生產(chǎn)工藝和原材料都有很大的提高，生產(chǎn)設(shè)備已經(jīng)具有國際先進(jìn)水平。影響球化、影響珠光體的12種微量雜質(zhì)元素的總和可以控制在0.1%以內(nèi)。

部分標(biāo)準(zhǔn)中規(guī)定的球墨鑄鐵化學(xué)成分及力學(xué)性能見表1、表2。

由于容器僅用于處置，不作為運(yùn)輸容器使用，內(nèi)容物放射性不超過中放廢物的限值，一般不屬于B型貨包，僅需要進(jìn)行1.2m跌落試驗(yàn)確定容器性能，可選擇GB1348-2009《球墨鑄鐵件》中QT400或者QT350系列200mm厚或150mm厚的球墨鑄鐵進(jìn)行制造。容器橫截面可選擇方形或圓形形狀，具體設(shè)計(jì)需綜合考慮容器耐蝕、耐輻照、力學(xué)、操作、放置等多個(gè)方面。日本現(xiàn)有的球墨鑄鐵容器選用QT400-18材料，截面為1.5m×1.5m，壁厚為150mm的方形容器，設(shè)計(jì)壽命50年。

4 討論與建議

①球墨鑄鐵容器屬于單一殼體材料的容器，容器整體性好、強(qiáng)度高，材料費(fèi)用少，制造成本低，其加工容易，制造周期較短，這些優(yōu)點(diǎn)使球墨鑄鐵容器成為高完整性容器研制的可選方案之一。

②國內(nèi)研制成功的球墨鑄鐵乏燃料運(yùn)輸容器為球墨鑄鐵高完整性容器的研制奠定了技術(shù)基礎(chǔ)。

③球墨鑄鐵容器在預(yù)期300年長期貯存期間的耐腐蝕性能尚需繼續(xù)研究。

④目前國內(nèi)還沒有低溫用球墨鑄鐵容器材料標(biāo)準(zhǔn)，建議盡早開展低溫用球墨鑄鐵容器材料標(biāo)準(zhǔn)編制工作。

⑤建議適時(shí)開展球墨鑄鐵容器長期貯存的腐蝕性能研究，同時(shí)考慮抗腐蝕方案。

參考文獻(xiàn)：

[1]陳式.放射性廢物安全通論[M].北京： 原子能出版社，2006.

[2]Siempelkamp Nukleartechnik. Castor-Nuclear Waste Transport Production [EB]. Castor， 2007.

[3]GB12711-1991.低，中水平放射性固體廢物包裝安全標(biāo)準(zhǔn)[S].

[4]GB11806，放射性物質(zhì)安全運(yùn)輸規(guī)程[S].

[5]G. Gestermann. MOSAKI 20 years of experience with A cask system for transportation. Condition and storage of radioactive waste. WM 04 conference. Feb 29- Mar 4.2004.

[6]屈少鵬，高克瑋，等.球墨鑄鐵高整體容器調(diào)研報(bào)告[R].北京：北京科技大學(xué)，2015.