• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    礦業(yè)城市煤矸石山周邊土壤重金屬分布特征與影響因素研究

    2017-06-05 14:15:36叢鑫張偌溪胡峰鄭力李雅王思蕾
    關(guān)鍵詞:污染評價(jià)研究

    叢鑫,張偌溪,胡峰,鄭力,李雅,王思蕾

    遼寧工程技術(shù)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,遼寧 阜新 123000

    礦業(yè)城市煤矸石山周邊土壤重金屬分布特征與影響因素研究

    叢鑫,張偌溪,胡峰,鄭力,李雅,王思蕾

    遼寧工程技術(shù)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,遼寧 阜新 123000

    以阜新海州井工礦煤矸石山為研究對象,在矸石山東南、東北、西南和西北4個(gè)方向50 m范圍內(nèi)共采集表層土壤樣品32個(gè),研究煤矸石堆放對周邊土壤重金屬污染的危害程度,分析土壤中重金屬的生物有效性,評價(jià)土壤中重金屬的污染程度及影響其分布的因素。結(jié)果表明:研究區(qū)域土壤中5種重金屬Zn、Pb、Cu、Cr和Ni中,Pb、Cu、Cr和Ni含量的平均值均高于土壤背景值,其中Ni和Cu的含量分別為土壤環(huán)境質(zhì)量Ⅱ級(GB15618—1995)標(biāo)準(zhǔn)值的1.49倍和1.76倍。土壤中重金屬含量基本呈現(xiàn)出隨著距煤矸石堆距離的增加而下降的趨勢。單因子污染指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法評價(jià)結(jié)果為重金屬Ni單項(xiàng)污染水平最高,有28.1%的樣本處于輕度污染水平,研究區(qū)域土壤中5種重金屬綜合污染指數(shù)大于1,土壤處于輕度污染。BCR順序提取法對研究區(qū)域土壤中重金屬形態(tài)的分析結(jié)果顯示,5種重金屬都以殘?jiān)鼞B(tài)為主要存在形態(tài),弱酸溶態(tài)含量僅占總量的2.09%~10.8%。統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果顯示,研究區(qū)域32個(gè)土壤樣品中重金屬的形態(tài)分布未呈隨土壤pH值變化而變化趨勢,土壤有機(jī)質(zhì)與相應(yīng)土壤中重金屬形態(tài)分布相關(guān)性分析數(shù)據(jù)表明,土壤有機(jī)質(zhì)不是影響研究區(qū)域土壤中重金屬分布的主要因素。

    矸石山;土壤;重金屬;生物有效性;形態(tài)分布

    礦業(yè)活動(dòng)是土壤中重金屬污染物的重要來源之一。一些礦山固體廢物,如煤矸石等從地下搬到地表后,由于所處環(huán)境的改變,極易發(fā)生風(fēng)化作用,從而使有毒有害元素釋放到土壤中,給采礦區(qū)及其周圍環(huán)境帶來嚴(yán)重的污染(楊婭等,2015)。近年來,國內(nèi)外學(xué)者對煤矸石自然風(fēng)化過程、礦區(qū)周邊土壤中有害元素污染特征、遷移規(guī)律及風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)等展開了大量的研究,如陳峰等(2006)對山東某煤礦5個(gè)矸石山周邊土壤進(jìn)行了采樣分析,發(fā)現(xiàn)煤矸石堆放對周圍土壤造成了重金屬污染,總潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度為輕微。孫賢斌等(2015)在淮南大通煤礦廢棄地研究中發(fā)現(xiàn),研究區(qū)域土壤中重金屬Hg、Cd、Cr、Pb和Cu超出土壤背景值1.99~27.2倍,Hg的單因子風(fēng)險(xiǎn)等級均在強(qiáng)以上,Cd的風(fēng)險(xiǎn)等級為極強(qiáng)和很強(qiáng)。

    阜新市是一個(gè)具有百余年煤炭開采歷史的礦業(yè)城市,長期的礦業(yè)生產(chǎn)過程給礦區(qū)和周圍環(huán)境都造成了嚴(yán)重的影響和危害。目前,對于阜新礦區(qū)研究多集中于礦區(qū)廢棄地的復(fù)墾和生態(tài)恢復(fù)(王志宏等,2006),土壤中重金屬含量的空間分布與煤礦開采活動(dòng)的關(guān)聯(lián)性研究等(徐理超等,2007);缺少對矸石山周邊區(qū)域土壤中重金屬污染現(xiàn)狀、重金屬生物有效性及影響因素的系統(tǒng)研究,相應(yīng)數(shù)據(jù)缺失,因此有必要開展相關(guān)工作。本研究主要以阜新礦區(qū)某矸石山周邊區(qū)域土壤為研究對象,基于前期的調(diào)查和分析工作,選取Zn、Pb、Cu、Cr和Ni等5種重金屬,對其在土壤中的污染現(xiàn)狀進(jìn)行分析與評價(jià),同時(shí)對影響其在土壤中分布的因素進(jìn)行探討,從而了解矸石山周邊區(qū)域土壤污染情況,為相關(guān)礦業(yè)城市土壤中重金屬污染分布及評估研究奠定基礎(chǔ)。

    1 材料與方法

    1.1 土壤樣品采集與處理

    土壤樣品的采集以煤矸石山為中心,在其東南(SE)、東北(NE)、西南(SW)和西北(NW)4個(gè)方向50 m范圍共布設(shè)32個(gè)采樣點(diǎn),每個(gè)方向采集8個(gè)土壤樣品,分別在0、5、10、15、20、30、40和50 m處。在遠(yuǎn)離矸石山1000 m西南方向不受污染的田地設(shè)置對照采樣點(diǎn),采集2個(gè)對照土壤樣品。采樣點(diǎn)位置如圖1所示。在0~20 cm深度多點(diǎn)采集土壤樣品,混合均勻后按四分法留取1.0 kg樣品,采集的土壤樣品在自然狀態(tài)下風(fēng)干,去除雜草、礫石等,過2 mm篩保存?zhèn)溆谩?/p>

    1.2 土壤樣品的測定

    土壤樣品過0.15 mm篩,采用硝酸-鹽酸-氫氟酸進(jìn)行消化處理,微波消解儀(ETHOS,萊伯泰科有限公司)消解,Zn、Pb、Cu、Cr和Ni含量采用火焰-原子吸收光譜法測定(TAS-990,北京普析通用儀器有限公司)。

    土壤中重金屬形態(tài)分析采用BCR四步提取方法,(1)稱取0.2 g土壤樣品置于離心管中,加入40 mL 0.11 mol·L-1醋酸,在室溫下振蕩16 h,離心20 min,上清液定容測定,此步提取的重金屬形態(tài)為弱酸溶態(tài)。(2)在上步殘?jiān)屑尤?0 mL 0.5 mol·L-1的鹽酸羥銨(硝酸調(diào)pH=1.5),在室溫下振蕩16 h后離心20 min,取其上清液定容,此步提取的重金屬形態(tài)為可還原態(tài)。(3)在上步提取后的殘?jiān)屑尤?0 mL 30% H2O2(硝酸酸化,pH=2~3),室溫放置1 h。在低溫水浴下加熱1 h,加熱恒溫于(85±2)℃,補(bǔ)加10 mL H2O2,重復(fù)上述蒸發(fā)操作至剩余溶液2 mL左右。冷卻后加40 mL 1.0 mol·L-1醋酸銨(硝酸酸化pH=2.0±0.1),搖勻,振蕩16 h,離心分離取其上清液,定容,此步提取的重金屬形態(tài)為可氧化態(tài)。(4)將上步提取的殘?jiān)糜谖⒉ㄏ鈨x中,依次加入6 mL硝酸、2 mL鹽酸和2 mL氫氟酸進(jìn)行消解處理,此步提取的重金屬形態(tài)為殘?jiān)鼞B(tài)。

    重金屬分析方法參照國家相應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)方法,實(shí)驗(yàn)過程所用試劑為優(yōu)級純,器皿使用前在4 mol·L-1硝酸溶液中浸泡1天并用去離子水多次洗滌后使用,每批樣品分析時(shí)做20%平行樣品,5種重金屬Zn、Pb、Cu、Cr和Ni標(biāo)準(zhǔn)樣品均購自中國計(jì)量科學(xué)研究院,標(biāo)準(zhǔn)物的回收率在108%~120%之間。

    1.3 評價(jià)方法

    單因子污染指數(shù)法被用于評價(jià)土壤中某一污染物的污染程度。其公式為:

    式中,Pi為環(huán)境質(zhì)量指數(shù);Ci為i污染物的實(shí)測濃度(mg·kg-1);Si為i污染物的評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)(mg·kg-1)。土壤中重金屬的評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)采用土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB15618—1995)Ⅱ級標(biāo)準(zhǔn),Zn、Pb、Cu、Cr和Ni的評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)值分別為250、300、100、300和50 mg·kg-1。

    綜合污染指數(shù)是評價(jià)土壤中多個(gè)污染元素的綜合污染指數(shù)。其公式為:

    式中,Pn為內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù);Piave為各污染物指數(shù)的算術(shù)平均值;Pimax為各污染物中最大的污染指數(shù)。

    圖1 采樣點(diǎn)位圖Fig. 1 Location of the sampling sites

    2 結(jié)果與討論

    2.1 土壤中重金屬含量總體情況

    矸石山周邊土壤重金屬含量統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)如表1所示。土壤中Zn、Pb、Cu、Cr和Ni的含量變化范圍分別為75.2~190、27.8~83.3、43.5~149、90.9~182、32.0~88.0 mg·kg-1。5種重金屬元素含量的最大值均高于本研究測定的土壤背景值,其中Cu、Cr和Ni的最大含量超過背景值的2倍,Zn和Pb的最大含量為背景值的1倍。除Zn外,Pb、Cu、Cr和Ni含量的平均值均高于土壤背景值,可見研究區(qū)域土壤中這4種重金屬存在普遍的積累。從變異系數(shù)變化情況來看,5種重金屬的變異系數(shù)在0.258~0.414之間,變異系數(shù)值均小于1,變異系數(shù)從大到小排列依次為Cu、Ni、Pb、Cr和Zn。其中,Cu、Ni和Pb變異系數(shù)相對較大,說明其在土壤中的分布較不均勻,含量變化較大,可能在某處富集。Cr和Zn變異系數(shù)相對較小,表明其在矸石中分布相對其它3種重金屬均勻,含量變化不顯著。將土壤中重金屬元素含量與土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB15618—1995)Ⅱ級標(biāo)準(zhǔn)(Cu和Ni分別為100 mg·kg-1和50 mg·kg-1)進(jìn)行比較可知,研究區(qū)域土壤中Cu超標(biāo)1.49倍,Ni超標(biāo)1.76倍,超標(biāo)率分別為21.9%和28.1%。相關(guān)研究表明煤矸石中往往含有較多的Cu、Zn和Ni等重金屬,長期堆積和風(fēng)化會導(dǎo)致其向周圍土壤緩慢地釋放重金屬,釋放出來的重金屬在附近土壤中積累(王興明等,2012;Dang et al.,2002)。

    表1 土壤中重金屬含量統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果Table 1 Statistic result of heavy metal concentrations in soils

    圖2 表層土壤中重金屬含量空間分布Fig. 2 Spatial distribution of heavy metal content in topsoils

    2.2 土壤中重金屬分布

    研究區(qū)域煤矸石山4個(gè)方向——東南、西北、西南和東北表層土壤中重金屬含量空間分布情況如圖2所示。從4個(gè)研究方向土壤中重金屬含量分析結(jié)果可以看出,研究區(qū)域西南和東北方向大部分土壤中重金屬含量略高于東南和西北方向土壤中重金屬含量。如Cu在東南、西北、西南和東北方向8個(gè)采樣點(diǎn)土壤中平均含量分別為55.0,61.8,112和70.7 mg·kg-1,這可能是由于阜新地區(qū)主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槲髂巷L(fēng)(許麗等,2006),其次是東北風(fēng)和北風(fēng)。而煤矸石對土壤造成重金屬污染的主要方式之一是通過風(fēng)蝕后的矸石山揚(yáng)塵懸浮于大氣中,并隨風(fēng)降落于矸石山周圍的土壤。這與其他學(xué)者的研究成果相一致。如張明亮等(2007)在研究中發(fā)現(xiàn),土壤中重金屬元素分布受到地形地貌的影響顯著,煤矸石山下風(fēng)向和地表水下游方向有利于污染物質(zhì)遷移、富集,因此成為土壤重金屬污染最嚴(yán)重的區(qū)域。

    從圖2矸石山4個(gè)方向不同位置采樣點(diǎn)土壤中重金屬濃度的變化趨勢可以看出,隨著距煤矸石堆距離的增加土壤中重金屬含量基本呈現(xiàn)下降趨勢。超過土壤環(huán)境質(zhì)量Ⅱ級標(biāo)準(zhǔn)的兩種重金屬中,Cu在東北和西南方向分別在遠(yuǎn)離煤矸石山5 m和30 m以上距離時(shí)其含量降至Ⅱ級標(biāo)準(zhǔn)值(100 mg·kg-1)以下;Ni在西南方向遠(yuǎn)離煤矸石山5 m以上距離時(shí)其含量降至Ⅱ級標(biāo)準(zhǔn)值(50 mg·kg-1)以下。相關(guān)學(xué)者研究認(rèn)為,受風(fēng)化和淋溶水遷移的影響,隨著距離煤矸石堆距離拉長,土壤中重金屬含量越低(馮啟言等,2002)。

    2.3 重金屬來源分析

    采用SPSS軟件Pearson相關(guān)性分析得到5種重金屬在土壤中含量的相關(guān)系數(shù),如表2所示。

    從表2可知,Zn、Pb、Cu、Cr和Ni 5種重金屬均呈現(xiàn)正相關(guān)關(guān)系。其中Cu與Zn,Cu=與Ni,Zn與Ni在α=0.01水平上呈現(xiàn)出極顯著相關(guān)性,Pb與Cr,Pb與Cu在α=0.05水平上呈現(xiàn)出顯著相關(guān)性,相關(guān)系數(shù)最小的是Zn與Cr,為0.459,呈現(xiàn)中等強(qiáng)度相關(guān)性。污染重金屬元素之間的相關(guān)性在一定程度上反映了元素污染程度的相似性或污染來源相似性(張雷等,2011)。從表2可知,研究區(qū)域土壤中部分重金屬可能具有相同的來源或共同的地化性質(zhì)。

    表2 土壤中重金屬總含量相關(guān)性矩陣Table 2 Correlation matrix of total metal concentrations in soil

    表3 土壤中重金屬形態(tài)分布Table 3 Chemical speciation fractions of heavy metals in soil

    2.4 重金屬形態(tài)分析及其影響因素

    由于土壤中重金屬的遷移能力很大程度上取決于重金屬元素的形態(tài),因此采用BCR順序提取法分析土壤中Zn、Pb、Cu、Cr和Ni的化學(xué)形態(tài),分析結(jié)果如表3所示。從表3可知,土壤中重金屬以殘?jiān)鼞B(tài)為主,占比達(dá)51.1%以上。弱酸溶態(tài)含量最低,僅占2.09%~10.8%。重金屬殘?jiān)鼞B(tài)性質(zhì)比較穩(wěn)定,其遷移轉(zhuǎn)化性和生物可利用性很小。弱酸溶態(tài)性質(zhì)最不穩(wěn)定,極易從土壤中釋放出來造成二次污染??蛇€原態(tài)和可氧化態(tài)在一定的物理化學(xué)條件下會釋放出來顯示生物有效性。弱酸溶態(tài)、可還原態(tài)和可氧化態(tài)是不穩(wěn)定的形態(tài),稱為可提取態(tài)(余秀娟等,2013)。部分研究區(qū)域土壤中重金屬的可提取態(tài)含量比例較高,如西北方向的Ni可提取態(tài)含量比例為48.9%,可能具有一定的遷移能力。5種重金屬中Cr的可還原態(tài)和可氧化態(tài)含量比例較低,為2.64%~10.23%。Cu不同于其他重金屬的特點(diǎn)是其可氧化態(tài)含量比例為可還原態(tài)含量比例的3倍以上,在23.48%~33.45%,遠(yuǎn)高于其他重金屬可氧化態(tài)含量比例。這可能是由于Cu與有機(jī)物質(zhì)具有很強(qiáng)的親和力,易與有機(jī)物結(jié)合為穩(wěn)定的有機(jī)物-銅化合物(Li et al.,2001)。Pb可還原態(tài)比例略高于可氧化態(tài)比例,這可能是由于鉛可以緊緊地吸附在Al、Fe和Mn氧化物的表面,使得可還原態(tài)Pb的含量較高(Du et al.,2008)。

    研究表明重金屬進(jìn)入土壤后,通過溶解、沉淀、絡(luò)合和吸附等各種反應(yīng)形成不同的化學(xué)形態(tài)。同時(shí)各形態(tài)之間受土壤理化性質(zhì)及環(huán)境因素的影響而處于動(dòng)態(tài)平衡中,隨條件的變化重金屬元素的活性和生物有效性會有所不同(Pagnanelli et al.,2004;郭觀林等,2005)。在土壤的理化性質(zhì)中,pH是一個(gè)比較重要的因素。Buanam et al.(2005)在研究中發(fā)現(xiàn)土壤中Cd和Zn的可交換態(tài)含量隨pH值升高而降低,同時(shí)pH還有可能通過影響其他因素而影響重金屬的形態(tài)(王孝堂,1991)。研究區(qū)土壤中pH值的變化范圍為5.7~7.9。根據(jù)土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB15618—1995)Ⅱ級標(biāo)準(zhǔn)將土壤pH分為酸性(pH<6.5)、中性(6.5~7.5)和堿性(pH>7.5)3組。圖3所示為不同pH范圍內(nèi)土壤樣品中重金屬形態(tài)分布。3組樣品的個(gè)數(shù)分別為7、23、2個(gè),共計(jì)32個(gè)土壤樣品。

    由圖3可知,3組土壤樣品重金屬都以殘?jiān)鼞B(tài)為主要形態(tài),弱酸溶態(tài)含量最低。一些相關(guān)研究表明弱酸溶態(tài)是遷移性較強(qiáng),環(huán)境影響較為嚴(yán)重的重金屬形態(tài),其占比隨著pH值的增大而呈現(xiàn)降低趨勢(秦魚生等,2013)。本研究中各組重金屬的形態(tài)分布隨pH值變化趨勢不明顯。

    圖3 不同pH范圍內(nèi)土壤樣品中重金屬形態(tài)分布Fig. 3 Chemical speciation fractions of heavy metals in soils among different pH values

    有機(jī)質(zhì)對重金屬具有較強(qiáng)的絡(luò)合能力,土壤中有機(jī)質(zhì)通過與重金屬元素形成絡(luò)合物從而影響土壤中重金屬的移動(dòng)性及其形態(tài)間的轉(zhuǎn)化(羅冬蓮等,2004)。采用外加熱重鉻酸鉀容量法測定研究區(qū)土壤中有機(jī)質(zhì)的含量,測得研究區(qū)土壤中有機(jī)質(zhì)的含量范圍為15.2~65.7 g·kg-1,采用SPSS軟件對土壤有機(jī)質(zhì)與不同形態(tài)重金屬元素進(jìn)行了相關(guān)性分析,結(jié)果如表4所示。由表4可知,研究區(qū)域土壤中重金屬Zn的各種形態(tài)均與有機(jī)質(zhì)呈正相關(guān)關(guān)系,有些點(diǎn)位呈顯著正相關(guān)關(guān)系。而Pb、Cu、Cr和Ni與有機(jī)質(zhì)相關(guān)性較弱,這可能是由于影響矸石山周邊土壤中重金屬分布的因素比較復(fù)雜,有機(jī)質(zhì)不是影響研究區(qū)域土壤中Pb、Cu、Cr和Ni分布的主要因素。

    2.5 土壤污染評價(jià)

    采用單因子污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法全面分析研究區(qū)域土壤中重金屬的污染狀況。

    根據(jù)單因子指數(shù)法計(jì)算公式,得到的評價(jià)結(jié)果如表5所示。從表5可知,在采集的32個(gè)土壤樣本中,重金屬污染程度較輕,其中Pb和Cr在土壤中的含量處于安全水平。Zn、Cu和Ni分別有6.25%、18.7%和50.0%的樣本處于警戒水平,5種重金屬中Cu和Ni的污染水平相對最高,分別有21.9%和28.1%的樣本處于輕度污染水平。

    表4 有機(jī)質(zhì)與重金屬各形態(tài)含量的相關(guān)性分析Table 4 Correlation analysis between metal speciation content and organic matter

    表5 重金屬單因子污染指數(shù)法評價(jià)結(jié)果Table 5 Evaluation result of heavy metal concentrations in soils by single factor contaminant index

    為考慮各種重金屬的平均污染水平和污染嚴(yán)重的重金屬給環(huán)境帶來的危害,又對重金屬進(jìn)行了綜合污染指數(shù)評價(jià),評價(jià)結(jié)果如表6所示。

    從表6可知,Zn、Pb、Cu、Cr和Ni對土壤污染的強(qiáng)度順序?yàn)镹i>Cu>Zn>Cr>Pb,其中Ni和Cu單項(xiàng)污染指數(shù)略高于其他3種重金屬。由綜合污染指數(shù)評價(jià)結(jié)果可知,矸石山周邊土壤已經(jīng)達(dá)到了Ⅲ級輕度污染。

    表6 重金屬綜合污染指數(shù)法評價(jià)結(jié)果Table 6 Evaluation result of heavy metal concentrations in soils by comprehensive pollution index

    3 結(jié)論

    (1)研究區(qū)域表層土壤中Zn、Pb、Cu、Cr和Ni含量的最大值均高于本研究所測定的土壤背景值,西南和東北兩個(gè)方向土壤中重金屬污染略重于其他兩個(gè)方向。

    (2)研究區(qū)域土壤中5種重金屬形態(tài)分布均以殘?jiān)鼞B(tài)為主,弱酸溶態(tài)含量最低。殘?jiān)鼞B(tài)在四態(tài)中的比例分布約為66.6%。弱酸溶態(tài)約為7.12%。統(tǒng)計(jì)分析數(shù)據(jù)顯示研究區(qū)域土壤中重金屬的形態(tài)分布隨pH值變化趨勢不明顯,土壤中重金屬Pb、Cu、Cr和Ni的各形態(tài)含量與有機(jī)質(zhì)含量間相關(guān)性較弱。

    (3)單因子污染指數(shù)法和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法評價(jià)結(jié)果表明,煤矸石山堆積對周邊土壤造成了重金屬污染,綜合污染指數(shù)為1.30,呈現(xiàn)輕度污染。單項(xiàng)污染指數(shù)Ni最高,有28.1%的樣本處于輕度污染水平,Cu其次,Pb最低。

    BUANAM J, SHIOWATANA J, PONGSAKUL P. 2005. Fractionation and elemental association of Zn, Cd and Pb in soils contaminated by Zn minings using a continuous-flow sequential extraction [J]. Journal of Environmental Monitoring, 7(8): 778-784.

    DANG Z, LIU C, HAIGH M J. 2002. Mobility of heavy metals associated with the natural weathering of coal mine spoils [J]. Environmental Pollution, 118(3): 419-426.

    DU P, XUE N D, LIU L, et al. 2008. Distribution of Cd, Pb, Zn and Cu and their chemical speciations in soils from a peri~smelter area in northeast China [J]. Environmental Geology, 55(1): 205-213.

    LI X D, SHEN Z G, WAI O W H, et al. 2001. Chemical forms of Pb, Zn and Cu in the sediment Profiles of the Pearl River Estuary [J]. Marine Pollution Bulletin, 42(3): 215-223.

    PAGNANELLI F, MOSCARDINI E, GIULIANO V, et al. 2004. Sequential extraction of heavy metals in river sediments of an abandoned pyrite mining area: pollution detection and affinity series [J]. Environmental Pollution, 132(2): 189-201.

    陳峰, 胡振琪, 柏玉, 等. 2006. 矸石山周圍土壤重金屬污染的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)[J]. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)報(bào), 25(增刊): 575-578.

    馮啟言, 劉桂建. 2002. 兗州煤田矸石中的微量有害元素及其對土壤環(huán)境的影響[J]. 中國礦業(yè), 11(1): 67-69.

    郭觀林, 周啟星. 2005. 污染黑土中重金屬的形態(tài)分布與生物活性研究[J]. 環(huán)境化學(xué), 24(4): 383-388.

    羅冬蓮, 阮金山, 許翠婭, 等. 2004. 福建主要貝類養(yǎng)殖區(qū)表層沉積物重金屬和有機(jī)質(zhì)的含量及其相關(guān)性[J]. 海洋環(huán)境科學(xué), 23(1): 33-36.

    秦魚生, 喻華, 馮文強(qiáng), 等. 2013. 成都平原北部水稻土重金屬含量狀況及其潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)[J]. 生態(tài)學(xué)報(bào), 33(19): 6335-6344.

    孫賢斌, 李玉成. 2015. 基于GIS的淮南煤礦廢棄地土壤重金屬污染生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)[J]. 安全與環(huán)境學(xué)報(bào), 15(2): 348-352.

    王孝堂. 1991. 土壤酸度對重金屬形態(tài)分配的影響[J]. 土壤學(xué)報(bào), 28(1): 103-107.

    王興明, 董眾兵, 劉桂建, 等. 2012. Zn, Pb, Cd, Cu在淮南新莊孜煤礦矸石山附近土壤和作物中分布特征[J]. 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)學(xué)報(bào), 42(1): 17-25.

    王志宏, 李愛國, 范良千. 2006. 海州露天煤礦排土場土壤現(xiàn)狀評價(jià)[J].安全與環(huán)境學(xué)報(bào), 6(4): 70-73.

    徐理超, 李艷霞, 蘇秋紅, 等. 2007. 阜新市農(nóng)田土壤重金屬含量及其分布特征[J]. 應(yīng)用生態(tài)學(xué)報(bào), 18(7): 1510-1517.

    許麗, 趙廷寧, 許愛麗, 等. 2006. 遼寧阜新煤矸石山生長季的風(fēng)況研究[J]. 中國水土保持科學(xué), 4(S1): 31-33.

    楊婭, 季宏兵. 2015. 貴州煤礦區(qū)表層土壤微量重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)[J].環(huán)境科學(xué)與技術(shù), 38(120): 365-373.

    余秀娟, 霍守亮, 昝逢宇, 等. 2013. 巢湖表層沉積物中重金屬的分布特征及其污染評價(jià)[J]. 環(huán)境工程學(xué)報(bào), 7(2): 439-450.

    張雷, 秦延文, 鄭丙輝, 等. 2011. 環(huán)渤海典型海域潮間帶沉積物中重金屬分布特征及污染評價(jià)[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 31(8): 1676-1684.

    張明亮, 王海霞. 2007. 煤礦區(qū)矸石山周邊土壤重金屬污染特征與規(guī)律[J]. 水土保持學(xué)報(bào), 21(4): 189-192.

    Distribution Characteristics and Influence Factors of Heavy Metals in Soils around Coal Waste Piles nearby Mining City

    CONG Xin, ZHANG Ruoxi, HU Feng, ZHENG Li, LI Ya, WANG Silei
    College of Environmental Science and Engineering, Liaoning Technical University, Fuxin 123000, China

    Topsoil samples were collected systematically from 32 sampling sites. They were collected from an area centered on the coal waste piles in Haizhou shaft along four directions (southeast, northeast, southwest and northwest) within approximate distances of 50 m. Systematic studies on the heavy metal contamination of surficial soils were carried out for exploring the hazard degree of heavy metals pollution, analyzing the biological availability of heavy metals in soil, evaluating the degree of pollution and finding the factors affecting heavy metals distribution. The results showed that average contents of Pb, Cu, Cr and Ni in soil were higher than the background values of heavy metals in soil. The contents of Ni and Cu in soil were 1.49 and 1.76 times higher than that of Environmental Quality Standard Ⅱ for Soils in China (GB15618—1995). The content of heavy metals in soil took a decreased trend with the increasing distance from the coal waste piles. The assessment results of single factor pollution index and Nemero integrated pollution index showed that the pollution level of heavy metal Ni was the highest, and 28.1% of the samples were in the mild pollution level. The comprehensive pollution index of Zn, Pb, Cu, Cr and Ni in the soil was more than 1, and the soil was slightly polluted. The speciation analysis of heavy metals in soil by BCR sequential extraction indicated that the residual phase was the dominant form for the heavy metals studied in the soils. The acid soluble fraction was only 2.09%~10.8% of total concentration. The statistical analysis results stated that the distribution of heavy metals in soil samples in the study area did not change with the change of soil pH value. The correlation analysis between the soil organic matter and the distribution of heavy metals in soil by SPSS software suggested that the soil organic matter was not the main factor affecting the distribution of heavy metals in the soil.

    coal waste piles; soil; heavy metal; biological availability; speciation distribution

    10.16258/j.cnki.1674-5906.2017.03.017

    X53

    A

    1674-5906(2017)03-0479-07

    叢鑫, 張偌溪, 胡峰, 鄭力, 李雅, 王思蕾. 2017. 礦業(yè)城市煤矸石山周邊土壤重金屬分布特征與影響因素研究[J].生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào), 26(3): 479-485.

    CONG Xin, ZHANG Ruoxi, HU Feng, ZHENG Li, LI Ya, WANG Silei. 2017. Distribution characteristics and influence factors of heavy metals in soils around coal waste piles nearby mining city [J]. Ecology and Environmental Sciences, 26(3): 479-485.

    國家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金項(xiàng)目(41403100);遼寧省大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計(jì)劃項(xiàng)目(201610147000080)

    叢鑫(1976年生),女,副教授,博士,研究方向?yàn)榄h(huán)境化學(xué)。E-mail: congxin1800@163.com

    2016-12-08

    猜你喜歡
    污染評價(jià)研究
    FMS與YBT相關(guān)性的實(shí)證研究
    SBR改性瀝青的穩(wěn)定性評價(jià)
    石油瀝青(2021年4期)2021-10-14 08:50:44
    遼代千人邑研究述論
    視錯(cuò)覺在平面設(shè)計(jì)中的應(yīng)用與研究
    科技傳播(2019年22期)2020-01-14 03:06:54
    EMA伺服控制系統(tǒng)研究
    堅(jiān)決打好污染防治攻堅(jiān)戰(zhàn)
    堅(jiān)決打好污染防治攻堅(jiān)戰(zhàn)
    對抗塵污染,遠(yuǎn)離“霾”伏
    都市麗人(2015年5期)2015-03-20 13:33:49
    基于Moodle的學(xué)習(xí)評價(jià)
    保加利亞轉(zhuǎn)軌20年評價(jià)
    黄色视频不卡| 叶爱在线成人免费视频播放| av在线天堂中文字幕| 一夜夜www| 欧美黑人巨大hd| 国产真实乱freesex| 久久久久国产一级毛片高清牌| 最新美女视频免费是黄的| 精品第一国产精品| 人人妻人人看人人澡| 久久久久免费精品人妻一区二区 | 一级毛片高清免费大全| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 久热爱精品视频在线9| 日本黄色视频三级网站网址| 亚洲精品国产区一区二| 波多野结衣高清无吗| 人人妻人人澡欧美一区二区| 国产精品av久久久久免费| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 亚洲第一电影网av| 老司机在亚洲福利影院| 国产av不卡久久| 精品久久久久久久末码| 久久久久国产一级毛片高清牌| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 大型黄色视频在线免费观看| 91成年电影在线观看| 桃红色精品国产亚洲av| 在线播放国产精品三级| 在线观看www视频免费| 国产精品久久久久久精品电影 | 一区二区三区激情视频| 亚洲精品色激情综合| 免费看十八禁软件| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 欧美三级亚洲精品| 变态另类丝袜制服| 午夜老司机福利片| 亚洲中文日韩欧美视频| 自线自在国产av| 亚洲av成人av| 99久久国产精品久久久| 在线国产一区二区在线| 久久久久亚洲av毛片大全| videosex国产| 免费看日本二区| 久久久久免费精品人妻一区二区 | 高清毛片免费观看视频网站| 国产av一区在线观看免费| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 国产精品综合久久久久久久免费| 99在线人妻在线中文字幕| 午夜精品在线福利| 亚洲av中文字字幕乱码综合 | 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| netflix在线观看网站| 精品人妻1区二区| 午夜福利免费观看在线| 国产成人一区二区三区免费视频网站| av电影中文网址| 国产精品影院久久| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 中文字幕最新亚洲高清| 悠悠久久av| 日韩三级视频一区二区三区| aaaaa片日本免费| 一级毛片高清免费大全| 免费看a级黄色片| 丝袜美腿诱惑在线| 精品久久久久久成人av| 老司机深夜福利视频在线观看| 99国产极品粉嫩在线观看| 亚洲精品粉嫩美女一区| 免费在线观看成人毛片| 757午夜福利合集在线观看| 亚洲国产看品久久| 99久久无色码亚洲精品果冻| 制服人妻中文乱码| 欧美亚洲日本最大视频资源| 色综合站精品国产| 国产精品亚洲av一区麻豆| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 午夜福利18| 精品国产乱码久久久久久男人| 最新在线观看一区二区三区| 欧美乱色亚洲激情| 久久精品人妻少妇| 国产精品久久久人人做人人爽| 日韩三级视频一区二区三区| 国产精品精品国产色婷婷| 这个男人来自地球电影免费观看| 亚洲人成电影免费在线| 校园春色视频在线观看| 色播在线永久视频| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 久久精品国产清高在天天线| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 欧美激情 高清一区二区三区| 变态另类丝袜制服| 禁无遮挡网站| 最新在线观看一区二区三区| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 黑人操中国人逼视频| 国产伦在线观看视频一区| 久久国产精品影院| 老司机靠b影院| 精品国产一区二区三区四区第35| 久久中文看片网| 国产精品一区二区三区四区久久 | 国产黄色小视频在线观看| 极品教师在线免费播放| 久久久久久久精品吃奶| 视频在线观看一区二区三区| 日本一区二区免费在线视频| www.精华液| 人人妻人人看人人澡| 免费观看精品视频网站| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 日韩精品中文字幕看吧| 香蕉久久夜色| 91在线观看av| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 曰老女人黄片| 中文字幕精品免费在线观看视频| 在线国产一区二区在线| 欧美乱码精品一区二区三区| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 婷婷精品国产亚洲av| 免费在线观看影片大全网站| 男人舔奶头视频| 男人舔女人下体高潮全视频| 草草在线视频免费看| 亚洲精品色激情综合| 露出奶头的视频| 国产精品 国内视频| 亚洲国产精品成人综合色| 99热只有精品国产| 黄色 视频免费看| 欧美成人午夜精品| 国产精品影院久久| 免费在线观看完整版高清| 色综合站精品国产| 国产高清有码在线观看视频 | 99久久久亚洲精品蜜臀av| 国产精品综合久久久久久久免费| 大型黄色视频在线免费观看| 亚洲全国av大片| 12—13女人毛片做爰片一| 悠悠久久av| 少妇粗大呻吟视频| 少妇粗大呻吟视频| 国产爱豆传媒在线观看 | 999久久久精品免费观看国产| 亚洲三区欧美一区| 亚洲电影在线观看av| 精品国产亚洲在线| 韩国精品一区二区三区| 村上凉子中文字幕在线| 精品久久久久久,| 午夜a级毛片| 国内揄拍国产精品人妻在线 | 99在线人妻在线中文字幕| 丝袜美腿诱惑在线| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 久久精品影院6| 国产一区二区在线av高清观看| 俄罗斯特黄特色一大片| 欧美性猛交黑人性爽| 搡老妇女老女人老熟妇| а√天堂www在线а√下载| 香蕉丝袜av| 国产伦人伦偷精品视频| 男女之事视频高清在线观看| 久久亚洲真实| 久久久久久久精品吃奶| 一本久久中文字幕| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 午夜精品久久久久久毛片777| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 人人妻人人澡人人看| 美女 人体艺术 gogo| av片东京热男人的天堂| 美女 人体艺术 gogo| 99久久国产精品久久久| 成年免费大片在线观看| 91麻豆av在线| 日本在线视频免费播放| 国产高清videossex| 精品国内亚洲2022精品成人| 搞女人的毛片| 亚洲成人免费电影在线观看| 亚洲精品在线美女| 亚洲五月色婷婷综合| 男人舔奶头视频| 久久人人精品亚洲av| 日韩欧美国产一区二区入口| 人人妻人人澡欧美一区二区| 欧美黄色片欧美黄色片| 满18在线观看网站| 免费在线观看成人毛片| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 国产亚洲精品av在线| 岛国在线观看网站| 日韩中文字幕欧美一区二区| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 日韩欧美免费精品| av超薄肉色丝袜交足视频| 免费看十八禁软件| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 在线av久久热| 性欧美人与动物交配| 国产激情久久老熟女| 99久久99久久久精品蜜桃| 美女国产高潮福利片在线看| 亚洲三区欧美一区| 国产一区二区三区视频了| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 亚洲男人天堂网一区| 精品国产美女av久久久久小说| 精品久久久久久,| 久久狼人影院| 久久天堂一区二区三区四区| 亚洲精品粉嫩美女一区| 国产精品久久视频播放| 免费在线观看成人毛片| 黑人欧美特级aaaaaa片| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 美女大奶头视频| 天堂√8在线中文| 久久性视频一级片| 久久国产精品人妻蜜桃| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 精品人妻1区二区| 美女高潮到喷水免费观看| 大香蕉久久成人网| 国产久久久一区二区三区| 日本熟妇午夜| 欧美+亚洲+日韩+国产| 国产一卡二卡三卡精品| 麻豆av在线久日| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 亚洲男人的天堂狠狠| 午夜激情av网站| 一级a爱片免费观看的视频| 免费人成视频x8x8入口观看| 亚洲精品av麻豆狂野| 婷婷六月久久综合丁香| 免费看日本二区| 国产高清视频在线播放一区| 嫁个100分男人电影在线观看| 国产成+人综合+亚洲专区| 男女床上黄色一级片免费看| 久久久久精品国产欧美久久久| 亚洲精品在线观看二区| 日韩有码中文字幕| 老汉色∧v一级毛片| 免费搜索国产男女视频| 欧美国产精品va在线观看不卡| 老汉色av国产亚洲站长工具| 欧美久久黑人一区二区| 国产成人系列免费观看| 成年免费大片在线观看| 97碰自拍视频| 黄片大片在线免费观看| 激情在线观看视频在线高清| 国产精品精品国产色婷婷| 色尼玛亚洲综合影院| 嫩草影视91久久| 久久性视频一级片| 白带黄色成豆腐渣| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 波多野结衣巨乳人妻| 国产精品免费一区二区三区在线| 人妻久久中文字幕网| 欧美又色又爽又黄视频| 一级作爱视频免费观看| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 国产1区2区3区精品| 亚洲,欧美精品.| 精品久久久久久成人av| 午夜福利18| 免费在线观看黄色视频的| 一级黄色大片毛片| 亚洲精华国产精华精| 国产成+人综合+亚洲专区| 国产精品九九99| 亚洲天堂国产精品一区在线| 日本 av在线| 性欧美人与动物交配| 大型黄色视频在线免费观看| 91国产中文字幕| 国语自产精品视频在线第100页| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 成人精品一区二区免费| 亚洲中文av在线| 男女那种视频在线观看| 国产欧美日韩一区二区三| 成熟少妇高潮喷水视频| 村上凉子中文字幕在线| 国产97色在线日韩免费| 人人妻人人澡欧美一区二区| 99久久精品国产亚洲精品| 国产一区二区三区视频了| 视频在线观看一区二区三区| 色老头精品视频在线观看| av在线天堂中文字幕| 国产激情偷乱视频一区二区| 欧美黑人欧美精品刺激| 国产精品一区二区免费欧美| av欧美777| 久久久国产成人精品二区| 97碰自拍视频| 很黄的视频免费| 国产爱豆传媒在线观看 | 国产欧美日韩一区二区精品| 欧美亚洲日本最大视频资源| 1024视频免费在线观看| 国产精品99久久99久久久不卡| 国产一区二区在线av高清观看| 久久久久久久久免费视频了| 日本精品一区二区三区蜜桃| 亚洲欧美日韩高清在线视频| АⅤ资源中文在线天堂| 精品久久久久久久久久免费视频| 亚洲,欧美精品.| 色尼玛亚洲综合影院| 国产又色又爽无遮挡免费看| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 国产亚洲欧美98| 成人av一区二区三区在线看| 1024手机看黄色片| 精品国产亚洲在线| 午夜福利视频1000在线观看| 国产一级毛片七仙女欲春2 | 人人妻,人人澡人人爽秒播| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 一区二区三区高清视频在线| 女警被强在线播放| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 午夜福利在线在线| 国产区一区二久久| 国产野战对白在线观看| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 男人舔奶头视频| 国产国语露脸激情在线看| 老司机靠b影院| 香蕉国产在线看| 亚洲电影在线观看av| 欧美zozozo另类| 国产成人av激情在线播放| 嫩草影视91久久| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 欧美激情高清一区二区三区| 成人三级做爰电影| 一级黄色大片毛片| 国产精品日韩av在线免费观看| 狂野欧美激情性xxxx| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 国内揄拍国产精品人妻在线 | 天堂影院成人在线观看| 欧美+亚洲+日韩+国产| 免费人成视频x8x8入口观看| 人人澡人人妻人| 国产男靠女视频免费网站| 母亲3免费完整高清在线观看| 99精品在免费线老司机午夜| 99re在线观看精品视频| 中文字幕人妻熟女乱码| 国产成+人综合+亚洲专区| 国产成人系列免费观看| 午夜福利视频1000在线观看| 黑人操中国人逼视频| 午夜福利18| 夜夜爽天天搞| 免费观看精品视频网站| 2021天堂中文幕一二区在线观 | 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 亚洲电影在线观看av| 波多野结衣高清作品| 人人妻人人澡人人看| 中文字幕精品免费在线观看视频| 亚洲片人在线观看| 午夜福利视频1000在线观看| 久久国产亚洲av麻豆专区| 国产三级在线视频| 日韩av在线大香蕉| 精品第一国产精品| 97碰自拍视频| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 色尼玛亚洲综合影院| 亚洲成人久久性| 久久中文字幕人妻熟女| 久久久久国产一级毛片高清牌| 国产精品免费视频内射| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 99精品久久久久人妻精品| 黑人操中国人逼视频| 欧美av亚洲av综合av国产av| 亚洲av熟女| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 亚洲av五月六月丁香网| 久久精品影院6| 少妇的丰满在线观看| 在线观看www视频免费| 精品久久久久久久毛片微露脸| 日韩欧美在线二视频| 久久久久久九九精品二区国产 | 变态另类丝袜制服| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 又紧又爽又黄一区二区| 99热只有精品国产| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 欧美精品啪啪一区二区三区| 在线永久观看黄色视频| 最近在线观看免费完整版| 丁香六月欧美| 精华霜和精华液先用哪个| tocl精华| 99久久99久久久精品蜜桃| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆 | 一进一出好大好爽视频| 一本一本综合久久| 9191精品国产免费久久| 日韩欧美 国产精品| 国产精品一区二区三区四区久久 | 国产精华一区二区三区| 脱女人内裤的视频| 亚洲欧美日韩无卡精品| 午夜免费激情av| 亚洲av中文字字幕乱码综合 | 国内精品久久久久久久电影| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 国产精品久久久久久精品电影 | 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 亚洲男人的天堂狠狠| 国产一区二区三区视频了| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 欧美另类亚洲清纯唯美| 色哟哟哟哟哟哟| 久久中文字幕人妻熟女| 国产精品 欧美亚洲| 午夜福利在线在线| 久久亚洲真实| 久久青草综合色| 97人妻精品一区二区三区麻豆 | 亚洲av电影不卡..在线观看| 亚洲欧美激情综合另类| 在线国产一区二区在线| 午夜福利欧美成人| 制服诱惑二区| 国产亚洲精品av在线| 91麻豆精品激情在线观看国产| 国产麻豆成人av免费视频| 激情在线观看视频在线高清| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 国产成人欧美在线观看| 一级a爱视频在线免费观看| 极品教师在线免费播放| 午夜免费鲁丝| 欧美av亚洲av综合av国产av| 一级作爱视频免费观看| 国产黄片美女视频| 成人亚洲精品一区在线观看| 黄色a级毛片大全视频| 国产av一区二区精品久久| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 999精品在线视频| 满18在线观看网站| 免费观看精品视频网站| 国产免费av片在线观看野外av| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 亚洲精品美女久久av网站| 色精品久久人妻99蜜桃| xxx96com| 亚洲国产精品999在线| 99精品久久久久人妻精品| 一二三四在线观看免费中文在| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 亚洲在线自拍视频| 精品久久久久久,| 欧美日韩一级在线毛片| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 亚洲成人国产一区在线观看| 欧美丝袜亚洲另类 | 午夜激情福利司机影院| 欧美精品啪啪一区二区三区| 在线天堂中文资源库| svipshipincom国产片| 亚洲欧美日韩无卡精品| 免费在线观看黄色视频的| 999久久久精品免费观看国产| 亚洲国产欧美一区二区综合| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 2021天堂中文幕一二区在线观 | 国产伦一二天堂av在线观看| 免费在线观看完整版高清| 亚洲一区高清亚洲精品| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 国产精品 国内视频| av免费在线观看网站| 久久午夜亚洲精品久久| 2021天堂中文幕一二区在线观 | 国产一区二区在线av高清观看| 老司机深夜福利视频在线观看| a在线观看视频网站| 亚洲全国av大片| 精品日产1卡2卡| 国产精品一区二区三区四区久久 | av有码第一页| 757午夜福利合集在线观看| 久久午夜亚洲精品久久| 国产在线观看jvid| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 一夜夜www| 久久久久久免费高清国产稀缺| 国产区一区二久久| 日韩欧美三级三区| 成人永久免费在线观看视频| 午夜福利在线观看吧| 国产精品综合久久久久久久免费| 色av中文字幕| 天堂√8在线中文| 欧美国产精品va在线观看不卡| 午夜免费激情av| 国产男靠女视频免费网站| 国产av一区在线观看免费| 91成年电影在线观看| 欧美不卡视频在线免费观看 | 亚洲片人在线观看| 看片在线看免费视频| 人成视频在线观看免费观看| 日韩免费av在线播放| 色av中文字幕| 在线天堂中文资源库| 99国产精品一区二区三区| 亚洲五月婷婷丁香| 亚洲成人精品中文字幕电影| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 久久中文字幕人妻熟女| 久久精品91蜜桃| 少妇的丰满在线观看| www.999成人在线观看| 亚洲最大成人中文| 在线观看日韩欧美| 国产高清激情床上av| 中文字幕高清在线视频| 亚洲精品久久国产高清桃花| 亚洲精品在线观看二区| 久久国产精品人妻蜜桃| 男女之事视频高清在线观看| 12—13女人毛片做爰片一| 校园春色视频在线观看| videosex国产| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 久久天堂一区二区三区四区| 香蕉久久夜色| 精品欧美国产一区二区三| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 亚洲国产欧美一区二区综合| 精品人妻1区二区| xxx96com| av视频在线观看入口| 亚洲专区中文字幕在线| 伦理电影免费视频| 精品国产乱码久久久久久男人| 身体一侧抽搐| 欧美中文综合在线视频| 色综合站精品国产| 午夜两性在线视频| www国产在线视频色| 变态另类丝袜制服| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 国产日本99.免费观看| 亚洲精品色激情综合| 色老头精品视频在线观看| 人人妻人人澡人人看| 国产91精品成人一区二区三区| 老司机深夜福利视频在线观看| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 国产亚洲精品av在线| 午夜精品在线福利| 亚洲片人在线观看| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 神马国产精品三级电影在线观看 | 精品国产亚洲在线| 成熟少妇高潮喷水视频| 久久久久久大精品| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 成年女人毛片免费观看观看9| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 亚洲成a人片在线一区二区| 十八禁网站免费在线| 日韩精品中文字幕看吧| 99热6这里只有精品| 国产精品二区激情视频| 亚洲色图av天堂| 亚洲免费av在线视频| 日韩三级视频一区二区三区| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 夜夜夜夜夜久久久久| 亚洲精品美女久久av网站| 久热爱精品视频在线9| 免费看日本二区| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 亚洲电影在线观看av| 色综合欧美亚洲国产小说|