江蘇近岸海域沉積物重金屬來源及風險評價

鄭江鵬,矯新明,方南娟,王長友,袁廣旺*,呂 贏,周超凡

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江蘇近岸海域沉積物重金屬來源及風險評價

鄭江鵬1,2,矯新明1,2,方南娟1,2,王長友3,袁廣旺1,2*,呂 贏1,2,周超凡1,2

(1.江蘇省海洋環(huán)境監(jiān)測預報中心,江蘇南京210036；2.江蘇省海涂研究中心,江蘇南京210036；3.南京信息工程大學海洋科學學院,江蘇南京 210044)

基于2013年江蘇近岸海域表層沉積物Cu、Cr、Zn、Pb、Cd、Hg、As重金屬調查結果,應用地累積指數(shù)法和Hakanson潛在生態(tài)風險指數(shù)法評估其生態(tài)風險,并結合同步調查得到的總有機碳(TOC)、粒徑等參數(shù),應用相關性分析和主成分分析方法,探究調查海域重金屬的污染特征及來源.結果表明:江蘇近岸海域表層沉積物重金屬Zn、Pb、Cd、Hg含量均滿足國家第一類海洋沉積物質量標準,9.38%、6.25%、6.25%站位的Cu、Cr、As超過國家第一類海洋沉積物質量標準,但滿足國家第二類海洋沉積物質量標準;重金屬污染程度由高到低順序為:Cr>As>Pb>Hg>Cd>Cu>Zn.調查海域綜合潛在生態(tài)風險整體處于較低水平,重金屬單因子生態(tài)風險由高到低為Hg>Cd>As>Pb>Cu>Cr>Zn,Hg為主要生態(tài)風險貢獻因子.各類重金屬含量均與TOC含量成顯著正相關,而與粒徑呈現(xiàn)明顯的負相關.該海域Cu、Cr、Zn、Pb、Cd具有相近來源,主要為人類工業(yè)生產與生活污染,As主要來源于農業(yè)污染,Hg則主要來源于有機質降解.

重金屬；沉積物；污染來源；生態(tài)風險評估；江蘇近岸海域

江蘇地處黃海與東海之濱,海岸線(31°33″~ 35°07″)北起蘇魯交界的繡針河口,南達長江北口,海域面積達3.75×104km2,是我國重要的沿海省份之一.隨著江蘇沿海社會經濟的發(fā)展和人類活動的增加,江蘇近岸海域的環(huán)境壓力面臨嚴峻挑戰(zhàn).重金屬因其毒性危害大,易蓄積,難降解等特點,成為影響海洋環(huán)境的重要污染因素[1].海洋沉積物作為海洋中重金屬的存儲器,大部分海水中的重金屬通過懸浮物的吸附、沉降作用,最后聚集到沉積物中,同時,富集在沉積物中的重金屬在環(huán)境條件發(fā)生變化時又可以重新釋放到海水中造成污染.相比于海水與海洋生物體,海洋沉積物反映重金屬靈敏度高,且易于采集分析,因此海洋沉積物可以較為穩(wěn)定地表征區(qū)域海洋環(huán)境質量狀況和趨勢[2-3].

目前國內很多學者已經對中國近海[4-6]、海灣[7-9]以及灘涂[10-11]的沉積物重金屬來源以及生態(tài)風險進行了研究.目前對于江蘇近岸海域沉積物重金屬的研究僅局限于某一區(qū)域,已有研究對海州灣[7]、鹽城濱海灘涂[10]、連云港近岸海域[12]、南黃海南部海域[13]的表層沉積物重金屬污染特征、來源以及生態(tài)風險進行了報道.但對于整個江蘇近岸海域沉積物重金屬的來源與生態(tài)風險評價的研究還尚未見報道.本文通過對江蘇近岸海域沉積物的調查,利用主成分分析方法,分析江蘇近岸海域沉積物中重金屬污染特征及來源,并采用地累積指數(shù)法[14-15]和Hakanson潛在生態(tài)風險指數(shù)法[16]進行沉積物重金屬生態(tài)風險評估,為江蘇近岸海域的生態(tài)環(huán)境保護以及沿海地區(qū)的開發(fā)利用提供科學依據.

1 材料與方法

1.1 樣品采集與樣品分析

本研究于2013年8月利用抓斗式采泥器采集江蘇近岸海域32個監(jiān)測站位的表層沉積物樣品,取未受攪動的上層0~1cm的表層沉積物為待測樣品.監(jiān)測站位如圖1所示,基本覆蓋江蘇省管轄海域.所采集沉積物樣品按照《海洋監(jiān)測規(guī)范》第3部分中重金屬、粒度及有機碳的相關規(guī)定貯存[17].

沉積物樣品的重金屬、粒度及有機碳的前處理以及分析方法按照《海洋監(jiān)測規(guī)范》第5部分:沉積物分析進行[18].重金屬Cu、Zn、Pb、Cd、Cr采用原子吸收法測定,Hg、As采用原子熒光法測定,有機碳采用重鉻酸鉀氧化-還原容量法分析測定,粒度采用貝克曼LS13320激光粒度儀測定.樣品測定的準確度與平行性符合相關要求.

1.2 數(shù)據分析與評價

應用SPSS19.0軟件對沉積物重金屬、總有機碳、粒度進行Pearson相關性分析以及主成分分析.采用目前常用的地累積指數(shù)法和Hakanson潛在生態(tài)風險指數(shù)法對江蘇近岸重金屬污染狀況及生態(tài)風險進行綜合分析與評價.

地累積指數(shù)法是廣泛應用于海洋沉積物中重金屬的評價方法之一.計算公式如下:

geo=log2[C/(KB)] (1)

式中:C是元素在沉積物中的含量;B為該元素的地球化學背景值,本文采用南黃海海域沉積物重金屬的背景值作為參照濃度[13,19],如表1所示:為考慮各地巖石差異可能會引起背景值的變動而取的系數(shù)(一般為1.5).geo值與重金屬污染水平的劃分關系為:geo小于0,為清潔狀態(tài);0~1之間為輕度污染;1~2之間為偏中度污染;2~3之間為中度污染;3~4之間偏重污染;4~5為重污染;大于5為嚴重污染[14-15].

Hakanson潛在生態(tài)風險指數(shù)法是目前常用的重金屬質量評價方法之一.該方法從重金屬生物毒性的角度來進行重金屬潛在生態(tài)風險評價,劃分其潛在生態(tài)風險等級[16,20].Er為單個重金屬元素的潛在生態(tài)危害風險參數(shù);RI為多種重金屬元素的潛在生態(tài)綜合危害指數(shù).其計算公式為:

C=C/C(2)

Er=Tr×C(3)

RI=∑Er(4)

式中:C表示第種重金屬的實際測量濃度;C為第種重金屬的背景參照濃度(表1);Tr為第種重金屬的毒性系數(shù);C為第種重金屬的污染指數(shù).

表1 毒性響應參數(shù)與背景值

表2 潛在生態(tài)風險分級標準[16]

2 結果與討論

2.1 江蘇省近岸海域表層沉積物重金屬污染特征

測定結果表明(表3),江蘇省近岸海域全部監(jiān)測站位的表層沉積物中重金屬Zn含量為(15.7~93.4)×10-6,平均值為53.0×10-6; Pb含量為(13.1~42.7)×10-6,平均值為20.7×10-6;Cd含量為(0.041~0.233)×10-6,平均值為0.113×10-6;Hg含量為(0.003~0.061)×10-6,平均值為0.023×10-6.全部監(jiān)測站位的表層沉積物中Zn、Pb、Cd、Hg的含量均滿足國家第一類海洋沉積物質量標準[21]. Cu含量為(3.9~39.8)×10-6,平均值為18.3×10-6;Cr含量為(41.4~81.0)×10-6,平均值為64.0×10-6; As含量為(9.0~22.7)×10-6,平均值為14.8×10-6.Cu、Cr、As3種重金屬含量符合第一類海洋沉積物質量標準的站位比例分別為90.6%、93.8%、93.8%,其余站位符合二類海洋沉積物質量標準.從圖２可以看出,重金屬Cu、Cr質量超標站位靠近繡針河口以及灌河口附近區(qū)域,As質量超標站位靠近蘇北灌溉總渠、射陽河入?？趨^(qū)域.這可能與沿海人類生產生活以及工農業(yè)生產的陸源排污有關,對超標站位,需進一步進行源頭跟蹤調查,明確具體的源頭.與南黃海海域沉積物重金屬背景值[19]相比較,除Zn的總體平均值低于背景值外,其余重金屬含量均高于背景值.

變異系數(shù)可以反映重金屬空間分布的差異程度,一般變異系數(shù)小于15%的為小變異,在16.0%~35%之間的為中等變異,大于36.0%的為高度變異[13].結果顯示Cu、Zn、Cd、Hg4種重金屬的變異系數(shù)分別為63.3%、43.5%、53.0%、62.5%屬于高度變異,表明這4種重金屬空間分布不均勻,離散性較大,存在高值區(qū)域,受外來影響較大;Pb、Cr、As的變異系數(shù)分別為28.6%、16.5%、23.1%屬于中等變異,表明其離散性相比Cu、Zn、Cd、Hg較小.江蘇省近岸海域沉積物重金屬空間分布差異程度為Cu>Hg>Cd>Zn> Pb>As>Cr.

與2008年[22]相比,2013年江蘇省近岸海域表層沉積物重金屬Cd、Hg的含量平均值均低于2008年,相比2008年分別減少了48.6%、46.5%, Cu、Zn、Pb、Cr、As的含量平均值均高于2008年,相比2008年分別提高了11.1%、27.3%、21.6%、80.6%、63.7%.2013年江蘇省近岸海域表層沉積物重金屬污染狀況相比于2008年總體呈上升趨勢,這可能是由于近幾年社會經濟發(fā)展和人類活動增多,致使陸源排污增加,同時沿海地區(qū)大力發(fā)展灘涂圍墾開發(fā),水體水動力減弱,與外海的交換能力降低,污染物排放入海后不易稀釋擴散,匯集到沉積物中,導致沉積物重金屬污染加劇[2].

表3 江蘇近岸海域表層沉積物的重金屬含量統(tǒng)計結果

2.2 重金屬元素的多元統(tǒng)計分析

2.2.1 重金屬元素、總有機碳以及粒度的相關性分析 表層沉積物中各類重金屬之間及其與總有機碳、粒度進行相關性分析表明(表4),Cu、Zn、Pb、Cd、Cr 這5種重金屬元素中,除Zn與Pb無相關性外,其余重金屬元素兩兩之間在0.01的水平上有顯著相關性,表明這5種重金屬可能具有相同的來源及相似的遷移路徑.As與Zn在0.01的水平上有顯著相關性,與Cu、Cr相關性較弱,與Pb、Cd、Hg無相關性.Hg與Cu、Pb相關性較弱,與Zn、Cd、Cr、As無顯著相關性,說明Hg的主要來源不同于其他重金屬.

沉積物粒度與總有機碳含量是影響沉積物中重金屬分布的重要影響因素[23-28].粒徑小的沉積物氧化還原電位較低且富含有機質,表現(xiàn)出較強的富集、吸附作用,同時相較于粒徑小的沉積物,粒徑大的沉積物往往含有碳酸鈉且二氧化硅含量較高,起到稀釋劑的作用,吸附作用較弱[8,24-25].從表4中可以看出,各站位黏土質量分數(shù)(如圖3)與Cu、Zn、Cd、Cr、Hg、As 6種重金屬在0.01的水平上均有顯著正相關性,與Pb在0.05的水平上有顯著相關性,驗證了海洋環(huán)境中粒徑較小的細顆粒沉積物由于表面積較大,較易富集吸收重金屬的結論,說明粒度是影響江蘇近岸海域表層沉積物重金屬含量和分布的重要因子.有機質中的腐殖質屬于具有較高的表面活性的高分子化合物,可以通過吸附、陽離子交換以及螯合反應與重金屬產生吸附、絡合和沉淀,生成重金屬-顆粒態(tài)有機質復合體,影響重金屬的遷移轉化過程,促進重金屬在土壤中的蓄積作用.同時,在外界環(huán)境發(fā)生變化時,有機質降解也會釋放重金屬,從而影響表層沉積物重金屬含量和分布[26-28].從表4中可以看出,有機質與Pb、Cr、As無顯著相關性,與Cd相關性較弱,與Cu、Zn、Hg在0.01的水平上有顯著相關性.通過以上分析可以說明有機質可能與沉積物中Cu、Zn、Hg的含量與分布特征有關.

表4 沉積物中重金屬與有機碳、粒度的相關性

注 :**在0.01水平(兩側)上顯著相關;*在0.05水平(兩側)上顯著相關;=32.

2.2.2 基于重金屬元素主成分分析的來源分析 基于重金屬各元素之間的相關性,且Bartlett球形度檢驗相伴概率為0.00,小于顯著性水平0.05, KMO檢驗統(tǒng)計值為0.71,可以通過SPSS19.0軟件對7種重金屬進行因子分析.

表5 本研究主成分分析計算結果

從表中可以看出,通過對江蘇近岸海域表層沉積物重金屬的主成分分析,7種重金屬可以概括為3個主成分,特征值為6.20(3.78+ 1.01+0.82=5.61個變量),累積解釋了總方差的81.45%,可以說前3個主成分概括了全部信息的大部分信息.第一主成分的貢獻率為54.12%, Cu、Zn、Pb、Cd、Cr在第一主成分上均有較高正載荷(如圖4),載荷值都大于0.7,分別為0.89、0.73、0.73、0.86、0.80,這與相關性分析中這5種重金屬間存在顯著相關性的結果相一致,Hg、As載荷值處于中等水平,分別為0.56、0.50.其中貢獻最高的2種重金屬Cu、Cd,其主要來源為工業(yè)冶金、化工生產,所以第一主成分可以反映工業(yè)生產及生活排污的影響.第二主成分的貢獻率為15.67%,在As上的載荷最高,為0.77,同時第二主成分在Zn、Hg上也有載荷,所以第二主成分支配著As的主要來源,同時也部分支配Zn、Hg的來源.從圖2可以看出,江蘇近岸海域As含量高值區(qū)主要位于射陽河與蘇北灌溉總渠入?？诟浇?As在自然界中存在較少,是農藥、化肥的主要成分.因此可能是現(xiàn)代農業(yè)發(fā)展過程中農藥、化肥的過度使用,農藥殘留通過水土流失匯入入海河流,最終進入大海,造成江蘇近岸海域沉積物中重金屬As的污染.柳青青等[29]研究發(fā)現(xiàn)射陽河中As含量主要以懸浮態(tài)形式遷移,在豐水期與枯水期的含量分別高達118.7×10-6和77.3×10-6,主要來源于人為污染.因此第二主成分主要說明農業(yè)污染對沉積物污染的影響.第三主成分的貢獻率為11.66%,在Hg上的載荷最高,為0.79,同時在As、Pb上也有載荷,Hg與其他6種重金屬沒有顯著相關性,說明Hg的主要來源與其他重金屬不同.有機質易于重金屬Hg發(fā)生絡合反應,生成沉積物中的有機絡合物[26-28],因此許多研究者根據重金屬含量與有機質的關系判斷重金屬的來源.王紅晉等[9]利用重金屬與硫化物和有機質的相關性對膠州灣重金屬的來源進行了分析;李玉等[30]根據有機質與Hg的相關性判斷由于有機質的降解而伴隨的金屬離子的釋放是膠州灣表層沉積物中重金屬Hg的來源.從表4中可以看出,Hg與有機質在0.01的水平上存在顯著正相關,說明Hg的來源與有機質存在一定相關性.因此本文分析影響研究海域Hg含量和分布的主要原因來源于有機質的降解而伴隨的重金屬的釋放.同時李玉等[11]研究發(fā)現(xiàn)連云港近岸海域表層沉積物中重金屬Hg主要來源于有機質的降解,這與本文研究結論相近.因此第三主成分主要表征有機質降解的內源污染對江蘇近岸海域沉積物污染的影響.

2.3 沉積物重金屬生態(tài)風險評價

2.3.1 地累積指數(shù)法評價 江蘇近岸海域沉積物重金屬geo值統(tǒng)計結果如表6:江蘇近岸海域沉積物重金屬總體污染程度由高到低順序為: Cr>As> Pb>Hg>Cd>Cu>Zn.93.8%的監(jiān)測站位重金屬Cr的geo在0~1之間,為輕度污染水平, 6.25%的監(jiān)測站位為清潔狀態(tài);Cu、Pb、Cd、As達到清潔水平的站位數(shù)量占總監(jiān)測站位個數(shù)的比例分別為: 65.6%、56.3%、75.0%、34.4%,其余站位全部處于輕度污染狀態(tài);重金屬Zn僅有一個站位geo在0~1之間,達到輕度污染水平,其余站位均為清潔狀態(tài);43.8%的監(jiān)測站位重金屬Hg的geo在0~1之間,達到輕度污染水平,53.1%的監(jiān)測站位為清潔狀態(tài),同時存在一個站位Hg的geo在1~2之間,處于偏中度污染水平狀態(tài),應加強重點監(jiān)測.本次調查的地累積污染指數(shù)數(shù)據與彭修強等[13]在采用同一背景值條件下對南黃海南部海域表層沉積物重金屬總體污染程度的大小順序相似.

2.3.2 Hakanson潛在生態(tài)風險指數(shù)法 調查海域表層沉積物重金屬潛在生態(tài)風險評價結果如表7所示,重金屬單因子生態(tài)風險由高到低為Hg>Cd>As>Pb>Cu>Cr>Zn.全部監(jiān)測站位Cu、Zn、Pb、Cr、As的單因子生態(tài)風險參數(shù)均小于40.00,處于較低生態(tài)風險水平;重金屬Hg生態(tài)風險參數(shù)最高,單因子生態(tài)風險參數(shù)為7.03~152.62,均值達到57.95,40.63%的監(jiān)測站位單因子生態(tài)風險參數(shù)大于40.00,處于中等生態(tài)風險水平,18.75%的監(jiān)測站位處于較高生態(tài)風險水平;重金屬Cd的單因子生態(tài)風險參數(shù)為11.92~68.00,有31.25%的站位單因子生態(tài)風險參數(shù)大于80.00,處于中等生態(tài)風險水平.從綜合潛在生態(tài)風險評價結果來看,江蘇近岸海域調查站位綜合潛在生態(tài)風險指數(shù)為43.43~228.07,平均值為124.92.因此綜合潛在生態(tài)風險整體處于較低水平.本次調查的潛在生態(tài)風險指數(shù)數(shù)據同采用同一背景值條件下南黃海近岸海域的往年歷史數(shù)據[6,13]相比結果整體相似,重金屬單因子生態(tài)風險的大小順序一致,Hg為主要生態(tài)風險貢獻因子,需要加強對Hg的重點監(jiān)視監(jiān)測.

表6 研究區(qū)表層沉積物重金屬地質累積指數(shù)

表7 研究區(qū)表層沉積物重金屬潛在生態(tài)風險評價結果

3 結論

3.1 江蘇省近岸海域表層沉積物重金屬Zn、Pb、Cd、Hg的含量均達到國家第一類海洋沉積物質量標準.Cu、Cr、As含量在90%以上站位達到國家一類海洋沉積物質量標準,其余站位為國家二類海洋沉積物質量標準,沉積物重金屬環(huán)境質量良好.重金屬空間分布不均勻,離散性較大,空間分布差異程度為Cu>Hg>Cd> Zn>Pb>As>Cr.相比于2008年,2013年江蘇省近岸海域表層沉積物重金屬Cu、Zn、Pb、Cr、As的含量有所增加.

3.2 相關性分析表明,Cu、Zn、Pb、Cd、Cr 這5種重金屬之間相關性較強,Hg、As與其他重金屬相關性較弱,可能是由于來源及遷移規(guī)律不同.同時粒度、總有機碳含量與重金屬存在顯著相關性.通過主成分分析,探究江蘇省近岸海域表層沉積物重金屬的來源可能為人類工業(yè)生產及生活排污、農業(yè)污染、有機質降解的內源污染.

3.3 地累積指數(shù)法評價結果表明江蘇近岸海域沉積物重金屬總體變現(xiàn)為輕度污染水平,重金屬污染程度由高到低順序為:Cr>As>Pb>Hg>Cd> Cu>Zn;有1個站位的Hg達到了偏中度污染水平.Hakanson潛在生態(tài)風險評價結果表明重金屬單因子生態(tài)風險由高到低為Hg>Cd>As>Pb> Cu>Cr>Zn,綜合潛在生態(tài)風險整體處于較低水平,Hg為主要污染因子,需要加強對Hg的重點監(jiān)視監(jiān)測.

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Sources and risk assessment of heavy metals in sediments in Jiangsu coastal areas.

ZHENG Jiang-peng1,2, JIAO Xin-ming1,2, FANG Nan-juan1,2, WANG Chang-you3, YUAN Guang-wang1,2*, Lü Ying1,2, ZHOU Chao-fan1,2

(1.Marine Environment Monitoring and Forecasting Center of Jiangsu province, Nanjing 210036, China；2.Tidal Flat Research Center of Jiangsu Province, Nanjing 210036, China；3.School of Marine Sciences, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China).

The contents of heavy metals in surface sediment samples collected from the coastal areas in Jiangsu province in 2013 were measured and their ecological risk were assessed with the Hakanson’s potential ecological risk index and Geo-accumulation index, respectively. Together with measurements of these samples in total organic carbon (TOC) and particle size, the characteristics and sources of the selected heavy metals were also discussed with an approach of multivariate statistical analysis. The results showed that the contents of Zn, Pb, Cd and Hg in surface sediments were less than China’s national first-class benchmark (CFCB) in marine sediment quality. The 9.38% of Cu, 6.25% of Cr and 6.25% of As samples were high than CFCB, respectively, but less than the China’s national second-class benchmark (CSCB). The contamination in the investigated areas was at a low level on the whole, with an order of the degree Cr>As>Pb>Hg>Cd>Cu>Zn. The potential ecological risks were also at low levels for these metals with a descending order Hg>Cd>As>Pb>Cu>Cr>Zn. Hg was the major contaminant among the metals. The contents of the selected metals were significantly positively correlated with that of TOC, but negatively correlated with particle size. Anthropogenic sewage effluent from industry and residents were the primary agents for Cu, Cr, Zn, Pb and Cd in the sediments, but agricultural source should have contributed to the most of As, and organic degradation accounted for the most of Hg.

heavy metals；sediments；pollution sources；ecological risk assessment；Jiangsu coastal areas

X55

A

1000-6923(2017)04-1514-09

2016-08-05

國家海洋局公益性行業(yè)科研專項(2012418005);國家重點研發(fā)計劃(2016YFC1402101);2016年省級海洋環(huán)境監(jiān)測與江豚保護項目-區(qū)域海洋資源環(huán)境承載能力監(jiān)測預警評估(連云港市)

鄭江鵬(1989-),男,山東安丘人,碩士,助理工程師,主要研究方向為海洋污染生態(tài)化學.發(fā)表論文1篇.

*責任作者, 高級工程師, 593752126@qq.com

, 2017,37(4)：1514~1522