伴隨模式在追蹤污染事件重點源區(qū)中的應用

王 超,安興琴*,翟世賢,孫兆彬

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伴隨模式在追蹤污染事件重點源區(qū)中的應用

王 超1,安興琴1*,翟世賢2,孫兆彬3,4

(1.中國氣象科學研究院大氣成分研究所,北京 100081；2.南京信息工程大學中國氣象局氣溶膠-云-降水重點開放實驗室,江蘇南京 210044；3.中國氣象局北京城市氣象研究所,北京 100089；4.中國氣象局京津冀環(huán)境氣象預報預警中心,北京 100089)

本研究利用GRAPES-CUACE氣溶膠伴隨模式,對2015年11月27日~12月2日北京市一次高濃度PM2.5污染過程進行了敏感性分析,顯示了伴隨模式在追蹤重點排放源區(qū)及關注敏感排放時段等方面的優(yōu)越性.研究結果表明:本次污染事件所關注的北京市PM2.5峰值濃度是北京市本地排放源和周邊省市排放源共同作用的結果.從累積敏感系數來看,目標時刻前23h內,本地源貢獻占主導,PM2.5峰值濃度對本地排放源響應迅速,目標時刻前5h,本地源對峰值濃度的貢獻達到最大,逐時敏感系數峰值為9.4μg/m3.周邊源貢獻表現為周期性波動,逐時敏感系數在目標時刻前9,29,43h,出現3次峰值,分別為6.66,6.24,1.74μg/m3,伴隨著偏南風,周邊源在目標時刻前1~57h內持續(xù)不斷地向北京市輸送污染物.不同距離的周邊源對目標時刻PM2.5峰值濃度的影響時段和程度不一樣,目標時刻前72h內,北京、天津、河北及山西排放源對目標時刻PM2.5峰值濃度的累積貢獻比例分別為31%、9%、56%及4%;從逐時敏感系數來看,天津源貢獻的主要時段為目標時刻前1~33h,逐時敏感系數峰值出現在目標時刻前9h,為2.10μg/m3,山西源貢獻的主要時段為目標時刻前17~33h,逐時敏感系數峰值出現在目標時刻前27h,為0.71μg/m3,河北源貢獻的主要時段為目標時刻前1~57h,逐時敏感系數呈現周期性波動,出現3次峰值,分別為4.55,5.31, 1.59μg/m3.

伴隨方法；污染個例；污染源追蹤；敏感性分析

大氣化學伴隨模式是基于伴隨算子理論和大氣化學模式發(fā)展起來的一種高效的敏感性分析工具[1].由于大氣化學模式結構復雜,輸入參數眾多,而且實際大氣環(huán)境規(guī)劃或控制問題多屬于非線性問題,傳統(tǒng)的正向敏感性分析方法[2]在計算大氣環(huán)境問題的敏感性時,需要多次調整輸入變量的值,多次積分大氣化學模式,計算效率低,代價大,同時還會產生截斷誤差;而伴隨模式采用反向模擬的思想,在機器精度意義上來求解敏感性:首先根據所關心的問題構建目標函數,通過輸入目標函數關于模式參數的梯度,逆時序積分一次伴隨模式,即可得到目標函數在任意時刻、任意空間位置對任意模式輸入參數的敏感性信息[1].由此可見,當解決環(huán)境控制問題時,伴隨模式的計算效率是正向敏感性分析方法所不可比擬的.

伴隨敏感性分析在大氣環(huán)境領域應用廣泛,如追蹤BC氣溶膠的來源[3],評估NO與O3的控制策略[1]等.將伴隨模式與最優(yōu)化方法及觀測數據結合,可以求解多種優(yōu)化問題,如對新增工業(yè)源進行優(yōu)化布局[4]以及協助制定考慮人體健康效益的最優(yōu)污染物控制策略[5].

為改善北京市的空氣質量,降低PM2.5人群暴露水平,不少學者進行了大量的科學分析與評估,包括利用空氣質量模式,分析京津冀地區(qū)PM2.5時空分布及來源特征[6-7];評估不同時刻、不同比例污染源削減方案對降低北京市PM2.5濃度的影響[8-9];利用拉格朗日粒子擴散模式FLEXPART反向追蹤北京市在特定氣象條件下某一時段的潛在源區(qū)[10]等.

上述研究為了解北京市PM2.5的來源以及本地源和周邊源的貢獻大小奠定了基礎,然而,目前借助伴隨模式反向追蹤北京市高PM2.5濃度重點源區(qū)的工作還比較少.本文利用GRAPES- CUACE氣溶膠伴隨模式[3,11],反向追蹤了北京市2015年12月一次PM2.5峰值濃度的關鍵污染源排放時段及區(qū)域,顯示了伴隨敏感性分析在大氣污染控制方面的優(yōu)勢,為實施有效減排措施提供科學依據.

1 污染過程天氣條件分析

2015年11月27日~12月2日,北京及周邊地區(qū)出現持續(xù)性霧、霾天氣.利用中國氣象局MICAPS氣象信息處理系統(tǒng)及相關觀測資料,分析海平面氣壓場表明:11月27日~12月1日地面冷高壓逐漸東移入海,華北地區(qū)轉為高壓后部的弱氣壓場和低壓輻合區(qū)控制,近地層風速小、濕度大,邊界層頂暖平流明顯,逆溫增強,混合層高度低,不利于污染物的水平和垂直擴散.30日中午前后,徘徊在河北中部至北京南部的地面風場輻合線,在短暫南壓后快速北移,造成北京市污染物濃度迅速增加,進一步加劇了污染物在北京、石家莊、保定、邯鄲一帶的累積.另外,在持續(xù)低溫結束后,29日氣溫明顯回升,導致地面積雪融化,近地面相對濕度增加,進而導致顆粒物吸濕增長和液相反應過程,加速氣態(tài)前體物向顆粒物轉化,引起顆粒物濃度快速增加.

2 方法

2.1 GRAPES-CUACE模式簡介

GRAPES是中國科學家自主研發(fā)的大氣數值預報系統(tǒng)[12].CUACE是中國氣象局研發(fā)的空氣質量預報模式系統(tǒng),該系統(tǒng)的接口兼容性強,可以與任何一個氣象模式結合在一起使用[13].將CUACE與GRAPES相結合,利用GRAPES區(qū)域中尺度數值預報系統(tǒng)(GRAPES-Meso)提供的氣象場驅動CUACE,這個模式系統(tǒng)便稱為GRAPES-CUACE.

2.2 GRAPES-CUACE氣溶膠伴隨模塊簡介

CUACE目前主要包括3大模塊:氣溶膠模塊(module_ae_cam)、氣體模塊(module_gas_ radm)以及熱力學平衡模塊(module_isopia).由于目前項目只開發(fā)構建了氣溶膠模塊的伴隨模型,氣體模塊的伴隨模塊正在開發(fā)構建中,因此,本研究先利用GRAPES-CUACE正向模式模擬總體PM2.5(包括一次和二次)濃度變化趨勢, 再利用GRAPES-CUACE氣溶膠模塊的伴隨模式[7]反向追蹤北京市污染峰值形成過程中一次PM2.5的重點排放源區(qū)及敏感排放時段.

該伴隨模式的簡要運行流程如圖1所示,具體運行步驟可參考文獻[3,11].首先正向積分GRAPES-CUACE大氣化學模式,并存儲基態(tài)值(savedat)信息,然后在此基礎上,將目標函數關于狀態(tài)變量(如污染物濃度)的梯度()以及基態(tài)值(savedat)信息作為輸入數據,逆時序積分伴隨模式,便得到目標函數關于控制變量(如排放源)的梯度().

2.3 模式參數設置及觀測數據

本文模擬區(qū)域為我國中東部地區(qū)(105°E~125°E,32.25°N~43.25°N),水平包括41×23個網格,水平網格分辨率為0.5°×0.5°,垂直分為31層,積分步長為300s,排放源清單采用0.5°×0.5°的INTEX-B2006清單[14].該源清單是在TRACE-P清單[15-16]基礎上,更新了亞洲區(qū)域的人為排放源信息,它由4個部分(電力、工業(yè)、生活和交通)組成,包含的物種有SO2、NO、CO、NMVOC、BC、OC、PM2.5以及PM10.本研究所采用的主要人為物種排放量[14]如表1所示.INTEX-B2006源清單在中國及東亞地區(qū)的大氣環(huán)境問題中得到廣泛應用,如利用該清單模擬PM2.5濃度變化趨勢[17-18],結合觀測數據評估源清單對SO2、NO2、CO及O3模擬的影響等[19].本文模擬時段為2015年11月21日20:00~12月4日20:00,前3d作為模式啟動時段,來消除理想化的初始濃度與實際濃度的差別.

觀測資料選取南郊站和上甸子站PM2.5濃度小時均值.南郊站(39.8°N,116.47°E)位于北京市南郊大氣探測試驗基地,北面緊鄰北京城區(qū),南邊為五環(huán)路,晝夜車流量較大,可以代表北京城區(qū)PM2.5濃度水平.上甸子站(40.65°N,117.12°E)位于北京市東北方向的密云縣高嶺鎮(zhèn)上甸子村,該站是一個區(qū)域大氣本底站,可以代表華北區(qū)域監(jiān)測要素的背景值.

3 結果

3.1 GRAPES-CUACE模式驗證

圖2是上甸子站(SDZ)和南郊站(NJ)2015年11月27日00:00~12月4日20:00觀測與模擬的PM2.5小時濃度變化曲線及散點擬合.上甸子站和南郊站觀測與模擬的PM2.5濃度相關系數分別為0.73和0.87,散點擬合的值分別為2.6×10-25和2.2×10-59,均小于0.05的顯著性水平.總體來說,GRAPES-CUACE模式較為合理的再現了此次高濃度PM2.5過程,同時也較為準確的模擬出了12月1日凌晨出現的PM2.5峰值.

表1 本研究所采用的主要人為物種排放量(Gg/a)[14]

3.2 目標函數選取及敏感系數定義

GRAPES-CUACE模式模擬的北京市平均PM2.5濃度峰值出現在12月1日凌晨1:00,峰值濃度高達391μg/m3.為分析此次高濃度PM2.5來源,利用伴隨模式追蹤引起PM2.5峰值濃度的關鍵污染源排放區(qū)域和排放時段.伴隨敏感性分析需要預先定義一個目標函數,然后通過反向積分GRAPES- CUACE伴隨模式,得到目標函數關于輸入變量(污染源, μg/(m2·s))的敏感性.本文定義12月1日01:00為目標時刻,北京市為目標區(qū)域,目標函數即為12月1日01:00北京市PM2.5平均濃度.

3.3 PM2.5一次排放源敏感系數分布

圖3是目標函數關于一次PM2.5源排放的時間累積敏感系數分布,描述了目標時刻前一段時間排放源強對目標濃度影響效果的累加.可以看出,敏感系數隨著逆時間序列累加, 其數值逐漸增大,范圍也不斷擴大,到目標時刻前31h(圖3(f)),敏感系數的分布已經擴展到天津、河北南部及山西東部,說明目標時刻北京市PM2.5峰值濃度受北京、天津、河北及山西污染源排放的共同影響;此時,敏感系數最大值達24μg/m3左右,表示若從11月29日18:00至目標時刻(共31h)對敏感系數最大網格的污染源排放削減N%,12月01:00(目標時刻)北京市PM2.5平均濃度將下降N%·24μg/m3.

對比目標時刻前37和52h(圖3(g)、(h)),發(fā)現時間累積敏感系數的分布已無明顯差別,關鍵源區(qū)的分布范圍和數值并沒有隨著時間累加的進行而進一步明顯增大.這說明過早的源排放,如目標時刻前37h以前的源排放對目標時刻高濃度PM2.5的影響已經較弱.

3.4 本地源與周邊源對一次PM2.5的貢獻

圖4為本地源和周邊源逐時(圖4(a))及時間累積(圖4(b))敏感系數時間序列,能分別反映本地源和周邊源對目標時刻PM2.5峰值濃度的逐時貢獻變化以及某時段內的累積貢獻變化.隨著逆時序積分,本地源和周邊源逐時敏感系數先后達到最大值后均開始呈下降態(tài)勢,但二者的變化趨勢存在明顯差異(圖4(a)).PM2.5峰值濃度對本地排放源響應迅速,目標時刻前5h本地源逐時敏感系數達到最大值,為9.4μg/m3;目標時刻前1~6h,本地源對PM2.5峰值濃度的貢獻均處于較高水平,這可能是由于11月30日夜間,對流層低層存在較強逆溫層,北京上空大氣層結穩(wěn)定,抑制了污染物的垂直擴散.目標時刻前6h之前,本地源逐時敏感系數開始陡降,并在11月30日12:00(目標時刻前13h)左右降到0附近.由此表明,本地源排放在目標時刻前1~13h內對目標時刻PM2.5峰值濃度影響較大,目標時刻前13h之前的影響迅速減弱.

相比而言,PM2.5濃度峰值時刻(12月1日01:00)滯后周邊源敏感系數峰值時刻(11月30日16:00)9h,隨著逆時序積分,該敏感系數整體下降的同時呈現明顯的周期性波動(圖4(a)),波動周期約為24h,這可能與大氣環(huán)流及北京市局地環(huán)流有關.周邊源3次敏感系數峰值依次出現在30日16:00(目標時刻前9h),29日20:00(目標時刻前29h)以及29日06:00(目標時刻前43h),對應的敏感系數值分別為6.66,6.24,1.74μg/m3.在28日16:00(目標時刻前57h) 之前,周邊源逐時敏感系數降低到0附近.以上現象表明,周邊源在目標時刻前1~57h內持續(xù)不斷地向北京市輸送污染物,在目標時刻前9,29h左右,對目標時刻PM2.5峰值濃度的影響最為顯著.

另外,由圖4(b)可見,隨著逆時序積分,周邊源時間累積敏感系數呈上升趨勢,在目標時刻前23h左右與本地源相交,在此之前的任意時刻均大于本地源.此現象表明在目標時刻前23h內,由本地源貢獻占主導,再往前轉為周邊源貢獻占主導.

更進一步,將本地源和周邊源的逐時及時間累積敏感系數分別相加,可得到此次PM2.5濃度峰值過程中本地源與周邊源逐時及時間累積貢獻百分比 (圖5).隨著逆時序積分,本地源逐時及時間累積貢獻百分比均呈下降趨勢,在目標時刻前72h,二者的貢獻比例分別為2%和31%;周邊源逐時及時間累積貢獻百分比均呈上升趨勢,且分別在目標時刻前8h和24h超過本地源,在目標時刻前72h,二者的貢獻比例分別為98%和69%.

3.5 周邊不同省市排放源對一次PM2.5的貢獻

河北源、天津源及山西源影響北京市PM2.5峰值濃度的時段和程度存在明顯差異(圖6).河北源逐時敏感系數呈現周期性波動,3次敏感系數峰值分別出現在30日16:00(目標時刻前9h),29日20:00(目標時刻前29h)以及29日06:00(目標時刻前43h),與上文周邊源敏感系數峰值時刻一致(圖4(a)),峰值敏感系數依次為4.55,5.31, 1.59μg/m3,28日16:00(目標時刻前57h)之前,敏感系數降到0附近.天津源逐時敏感系數出現2次較為明顯的峰值, 30日16:00(目標時刻前9h)為2.10μg/m3, 30日04:00(目標時刻前21h)為0.54μg/m3,在29日14:00(目標時刻前33h)之前,敏感系數減小至0附近.山西源逐時敏感系數僅在30日08:00(目標時刻前17h)~29日16:00(目標時刻前33h)出現微小波峰,峰值敏感系數出現在29日22:00(目標時刻前27h)左右,為0.71μg/m3,其它時段的敏感系數均在0.10μg/m3以下.

以上現象表明,目標時刻PM2.5峰值濃度對河北源及天津源的響應速度較山西迅速,這是由于山西距北京較遠,污染物需要經過一段時間(約17h)才會輸送并影響到北京市PM2.5濃度.河北源貢獻在目標時刻前1~57h內持續(xù)存在,在目標時刻前9、29h,對PM2.5峰值濃度的影響最為顯著.天津源貢獻的主要時段為目標時刻前1~ 33h,在目標時刻前9h貢獻最大.山西源僅在目標時刻前17~33h內有微小貢獻.

由圖6(b)可以看出,隨著逆時序積分,本地源、天津源及山西源的時間累積敏感系數均趨于不變,而河北源時間累積敏感系數不斷上升,且在29日22:00(目標時刻前27h)左右超過本地源.與此對應,在目標時刻前27h之前,河北源逐時及時間累積貢獻比例均大于同時刻其他3類源 (圖7),這表明河北源在該時段內一直處于主導地位,對北京市PM2.5峰值濃度的持續(xù)累積增長貢獻較大.

由圖7(b)可得,目標時刻前72h內,北京、天津、河北及山西排放源對目標時刻PM2.5峰值濃度的累積貢獻比例分別為31%、9%、56%及4%.表2對比了本研究及其他學者模擬的北京市PM2.5污染的區(qū)域來源和貢獻比例,相對而言,本研究結果與文獻[20-21]比較接近,與其他研究結果存在一定差異.這些差異的原因可能是:(1)模式的空間分辨率、模型參數的設置及計算方法不同;(2)排放源清單的不確定性;(3)研究的目標區(qū)域和目標時段不同,本研究關注的是2015年12月1日01:00這一時刻北京市高濃度PM2.5的來源及比例,與一段時間內北京市[6-7,21-22]及北京單個站點[20]的平均貢獻比例有所不同.已有研究表明,在重污染期間,區(qū)域輸送對北京市PM2.5濃度起著更為重要的作用[20-22],由此可見,本研究針對污染峰值得出的結論(河北源貢獻接近北京本地源的2倍)較為合理.

3.6 討論

限于目前模式分辨率等問題,本文得出的每個地區(qū)的貢獻只是大概結果,而且僅針對此次污染過程,更為具體的結論需要對不同季節(jié)、不同類型的污染個例開展進一步研究.后續(xù)工作將在氣溶膠伴隨模塊的基礎上,繼續(xù)開發(fā)氣體伴隨模塊,探討PM2.5二次源問題,為大氣污染控制、決策及防治提供更加有效的調控方案.

表2 北京市PM2.5污染的區(qū)域來源及貢獻比例(%)

4 結論

4.1 伴隨敏感性分析可細致捕捉不同區(qū)域、不同時段排放源對目標污染物濃度的影響,是追蹤重點源區(qū)及關鍵時段排放的一種有效方法.

4.2 此次污染事件的PM2.5峰值濃度對本地源響應迅速,目標時刻前5h,本地源逐時敏感系數達到峰值,為9.4μg/m3,從累積敏感系數來看,本地源在目標時刻前23h內占主導.周邊源逐時敏感系數表現為周期性波動,在目標時刻前9,29,43h,出現3次峰值,分別為6.66,6.24,1.74μg/m3,伴隨著偏南風,周邊源在目標時刻1~57小時內持續(xù)不斷的向北京市輸送污染物.

4.3 目標時刻前72h內北京、天津、河北及山西排放源對PM2.5峰值濃度的累積貢獻比例分別為31%、9%、56%及4%.從逐時敏感系數來看,天津源和山西源的主要貢獻時段分別為目標時刻前1~33h和17~33h,逐時貢獻峰值分別為2.10和0.71μg/m3,河北源貢獻的主要時段為目標時刻前1~57h,逐時敏感系數呈現周期性波動,出現3次峰值,分別為4.55,5.31,1.59μg/m3.

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致謝：感謝國家信息中心肖華東在計算中的技術支持.

The application of an adjoint model in tracking influential haze source areas of pollution episodes.

WANG Chao1, AN Xing-qin1*, ZHAI Shi-xian2, SUN Zhao-bin3,4

(1.Institude of Atmospheric Composition, Chinese Academy of Meteorological Science, Beijing 100081, China；2.Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；3.Institude of Urban Meteorology, China Meteorological Administration, Beijing 100089, China；4.Enviromental Meteorology Forecast Center of Beijing-Tianjin-Hebei, China Meteorological Administration, Beijing 100089, China).

The aerosol adjoint module of the atmospheric chemical modeling system GRAPES-CUACE (Global-Regional Assimilation and Prediction System coupled with the CMA Unified Atmospheric Chemistry Environment) was used for sensitivity analysis of a high concentration PM2.5pollution episode (Nov. 27th~ Dec. 2nd, 2015) in Beijing, showing the superiority of the adjoint model in terms of tracking influential haze source areas and sensitive emission periods. The results indicated that the PM2.5peak concentration at the objective time point in Beijing was the combined effects of local and surrounding emissions from this air pollution episode. According to time cumulative sensitivity coefficients, local emissions played a primary role within 23hours ahead of the objective time point. In addition, local emissions had a quicker effect on the PM2.5peak concentration with maximum hourly contribution of 9.4μg/m3around 5hours prior to the objective time point. The contribution from surrounding emissions presented a pattern of periodic fluctuation, and its three peak values of hourly sensitivity coefficients appeared around 9hours, 29hours and 43hours ahead of the objective time point, with values of 6.66, 6.24 and 1.74μg/m3, respectively. The pollutant from surrounding emissions was continuously transported to Beijing within 1~57hours ahead of the objective time point by southerly winds. It was found that the effects of different surrounding emissions on PM2.5peak concentration varied in terms of influence time period and degree. The accumulative contribution of Beijing, Tianjin, Hebei and Shanxi emissions accounted for 31%, 9%, 56% and 4%, respectively, within 72hours ahead of the objective time point. Based on hourly sensitivity coefficients, the main contribution time periods of Tianjin, Shanxi and Hebei emissions were 1~33, 17~33 and 1~57hours prior to the objective time point, respectively. The peak values of hourly sensitivity coefficients of Tianjin and Shanxi emissions were 2.10 and 0.71μg/m3around 9 and 27hours ahead of the objective time point, respectively. The hourly sensitivity coefficients of Hebei emissions appeared a periodic fluctuation of three peak values of 4.55, 5.31 and 1.59μg/m3, respectively.

adjoint method；pollution case；pollution source tracking；sensitivity analysis

X513

A

1000-6923(2017)04-1283-08

2016-08-25

國家自然科學基金資助項目(41575151);國家重點研發(fā)計劃“全球變化及應對”重點專項“黑碳的農業(yè)與生活源排放對東亞氣候、空氣質量的影響及其氣候-健康效益評估”(2016YFA0602000)

王 超(1993-),女,安徽安慶人,中國氣象科學研究院碩士研究生,主要研究方向為大氣化學數值模擬.

* 責任作者, 研究員, anxq@camscma.cn

, 2017,37(4)：1283~1290