大氣細(xì)顆粒物揚(yáng)塵源單顆粒質(zhì)譜特征

余南嬌,黃 渤,李 梅*,程 鵬**,李 磊,黃正旭,高 偉,周 振

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大氣細(xì)顆粒物揚(yáng)塵源單顆粒質(zhì)譜特征

余南嬌1,2,黃 渤3,李 梅1,2*,程 鵬1,2**,李 磊1,2,黃正旭1,2,高 偉1,2,周 振1,2

(1.暨南大學(xué)質(zhì)譜儀器與大氣環(huán)境研究所,廣東廣州 510632；2.廣東省大氣污染在線(xiàn)源解析系統(tǒng)工程技術(shù)研究中心,廣東廣州510632；3.廣州禾信儀器股份有限公司,廣東廣州510530)

對(duì)廣州市土壤塵、道路揚(yáng)塵、施工揚(yáng)塵、堆煤揚(yáng)塵等開(kāi)放源顆粒物樣品進(jìn)行采集,并利用單顆粒氣溶膠飛行時(shí)間質(zhì)譜儀(SPAMS)對(duì)顆粒物的粒徑和化學(xué)成分進(jìn)行分析.施工塵和其他幾類(lèi)塵分別呈雙峰分布和單峰分布,各類(lèi)塵樣的化學(xué)組成差異較為明顯,其中土壤揚(yáng)塵以富鋁顆粒為主,占總電離顆粒的37.97%,道路揚(yáng)塵以富鈣顆粒為主,占總電離顆粒的24.92%,施工揚(yáng)塵以富硅顆粒為主,占總電離顆粒的33.33%,堆煤揚(yáng)塵以富鈣顆粒物為主,占總電離顆粒的64.92%.在道路揚(yáng)塵中土壤揚(yáng)塵與機(jī)動(dòng)車(chē)污染的特征顯著,這些特征為揚(yáng)塵顆粒物源解析提供了可能.此外,道路揚(yáng)塵的二次組分所占比例最高.

揚(yáng)塵；單顆粒氣溶膠質(zhì)譜；源解析

隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)不斷發(fā)展和城市化進(jìn)程加快,城市空氣污染日益嚴(yán)重,高濃度的大氣顆粒物是造成許多城市空氣污染的主要原因[1-3].而大氣顆粒物的來(lái)源廣泛,主要包括固定源、移動(dòng)源、開(kāi)放源、生物質(zhì)燃燒塵、餐飲油煙塵以及海鹽離子[4].其中,開(kāi)放源主要指通常所說(shuō)的揚(yáng)塵.許多城市的顆粒物來(lái)源解析研究結(jié)果表明,揚(yáng)塵是造成我國(guó)城市顆粒物污染嚴(yán)重的重要因素之一[5].揚(yáng)塵在部分城市中對(duì)細(xì)顆粒物(PM2.5)的貢獻(xiàn)率為:南京37.28%[6]、海口15.8%[7]、寧波19.9%[8]、青島22.1%[9]、天津30%[10]、廣州10.4%[11]等.由于揚(yáng)塵對(duì)顆粒物貢獻(xiàn)很大,如何有效控制揚(yáng)塵漸漸成為城市空氣顆粒物污染治理的重點(diǎn).然而揚(yáng)塵的來(lái)源較為復(fù)雜,包括土壤風(fēng)沙塵、道路揚(yáng)塵、施工揚(yáng)塵、堆場(chǎng)揚(yáng)塵和城市揚(yáng)塵等,如何準(zhǔn)確識(shí)別相應(yīng)源類(lèi),從而采取對(duì)應(yīng)的控制手段仍然是難點(diǎn).

目前,國(guó)內(nèi)外對(duì)揚(yáng)塵的化學(xué)組成特征有較多的研究,但大多數(shù)揚(yáng)塵化學(xué)組分及其來(lái)源解析均是采用離線(xiàn)化學(xué)分析方法,主要是通過(guò)采集塵樣品再通過(guò)再懸浮裝置采集至濾膜上[12-14],進(jìn)而通過(guò)各種化學(xué)分析方法對(duì)濾膜上的顆粒物的成分進(jìn)行分析.馮銀廠等[15]認(rèn)為,揚(yáng)塵不是一類(lèi)單獨(dú)的來(lái)源,而是混合塵源,與土壤、建筑等一次塵源有較嚴(yán)重的共線(xiàn)性,無(wú)法通過(guò)選擇合適的標(biāo)識(shí)元素將它們區(qū)分開(kāi),導(dǎo)致很難用CMB模型同時(shí)準(zhǔn)確地解析出各污染源的貢獻(xiàn)率,為此其首次提出二重源解析技術(shù),并成功用于濟(jì)南、重慶、撫順等地大氣顆粒物來(lái)源解析中.這些分析方法主要優(yōu)點(diǎn)是分析準(zhǔn)確,其缺點(diǎn)是時(shí)間周期長(zhǎng).與之相比,單顆粒氣溶膠飛行時(shí)間質(zhì)譜儀是一種從單個(gè)顆粒層面上對(duì)顆粒物特性進(jìn)行分析的新型分析技術(shù),能夠同步檢測(cè)單個(gè)顆粒物的粒徑大小及其化學(xué)組成,該技術(shù)分析速度極快,擁有極高的時(shí)間分辨率,信息量大,并可以從單顆粒角度對(duì)揚(yáng)塵源特征加以區(qū)分.近年來(lái),國(guó)內(nèi)外也有對(duì)揚(yáng)塵的質(zhì)譜研究,例如在加利福尼亞州南部利用ATOFMS對(duì)土壤塵進(jìn)行質(zhì)譜特征研究[16],利用ATOFMS研究大氣中礦塵經(jīng)過(guò)長(zhǎng)距離運(yùn)輸后其混合狀態(tài)的變化[17-18],在廣州利用SPAMS對(duì)大氣中礦塵進(jìn)行質(zhì)譜特征研究[19],但目前利用單顆粒質(zhì)譜對(duì)幾類(lèi)揚(yáng)塵源細(xì)分的研究較少.

本研究使用單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀(SPAMS,廣州禾信儀器股份有限公司)研究廣州市不同類(lèi)型揚(yáng)塵顆粒物的粒徑分布及化學(xué)成分組成,通過(guò)對(duì)比不同類(lèi)型揚(yáng)塵源的特征,有利于了解揚(yáng)塵的主要來(lái)源,為其進(jìn)行來(lái)源解析提供依據(jù),從而可為有關(guān)部門(mén)制定相關(guān)防治揚(yáng)塵方案提供科學(xué)的依據(jù).

1 樣品采集和分析

1.1 源樣品分類(lèi)及采集

本研究中,按照揚(yáng)塵源顆粒物排放清單編制技術(shù)指南主要對(duì)四大類(lèi)塵源進(jìn)行研究,分別是土壤揚(yáng)塵、道路揚(yáng)塵、施工揚(yáng)塵和堆場(chǎng)揚(yáng)塵.4類(lèi)塵樣的采集均參照《環(huán)境空氣顆粒物來(lái)源解析監(jiān)測(cè)方法指南》進(jìn)行[20].具體采樣信息如表1所示.

表1 揚(yáng)塵源采集信息

土壤塵在廣州郊區(qū)周邊的農(nóng)田布設(shè)采樣單元,選取水分小的地塊進(jìn)行采樣,一共采集8個(gè)土壤塵樣品,農(nóng)田中的農(nóng)作物已經(jīng)秋收,且距離村莊道路約2km,附近無(wú)建筑工地以及工業(yè)園區(qū).道路塵選取廣州2條主干道(東風(fēng)路、廣花路)進(jìn)行采樣,在道路邊每隔1km掃取一個(gè)道路塵樣品,一共取6個(gè)樣品,該采樣路段附近無(wú)施工工地,車(chē)流量較大.施工揚(yáng)塵是直接采集廣州本地生產(chǎn)的純水泥作為樣品,一共取3個(gè)樣品.堆場(chǎng)揚(yáng)塵選取堆煤塵進(jìn)行研究,在廣州白云良田鎮(zhèn)一個(gè)煤堆的表層進(jìn)行梅花布點(diǎn)采樣,一共取了6個(gè)樣品.各樣品均在天氣晴朗的條件下進(jìn)行采集.各種類(lèi)型揚(yáng)塵的多個(gè)樣品均采取四分法混合成綜合樣品,將采集的混合樣品帶回實(shí)驗(yàn)室,自然晾干后,過(guò)150目標(biāo)準(zhǔn)篩,再懸浮進(jìn)入單顆粒氣溶膠儀器(電離激光的能量為0.5mJ)直接測(cè)定[4],每個(gè)塵源樣品至少采集2次.本實(shí)驗(yàn)中微型再懸浮裝置為1000mL的抽濾瓶,將抽濾瓶的開(kāi)口處全部用過(guò)濾器隔絕,過(guò)濾掉大氣中的顆粒物,只讓氣體通過(guò).抽濾瓶的上部側(cè)口通入氮?dú)?使塵樣品再懸浮,顆粒隨氣流進(jìn)入到單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀進(jìn)行檢測(cè).

1.2 數(shù)據(jù)處理

采集的單顆粒數(shù)據(jù)采用在MATLAB上運(yùn)行的SPAMS Data Analysis V2.2軟件包進(jìn)行處理.其核心是通過(guò)自適應(yīng)共振理論神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法(ART-2a)將顆粒自動(dòng)分類(lèi)[21],該算法將質(zhì)譜特征相似的顆粒自動(dòng)歸為一類(lèi),它有3個(gè)主要參數(shù)警戒因子、學(xué)習(xí)率及迭代次數(shù),在本研究中使用的ART-2a 算法參數(shù)如下:警戒因子為0.8,學(xué)習(xí)率為0.05,迭代次數(shù)為20,迭代完成后,所有揚(yáng)塵顆粒被分為365類(lèi),然后根據(jù)化學(xué)成分特征手動(dòng)將這些顆粒類(lèi)型合并,顆粒類(lèi)別以其平均譜圖中最富含離子種類(lèi)命名,最終將4類(lèi)揚(yáng)塵顆粒物分為富鋁顆粒、富鈣顆粒、富鐵顆粒、元素碳、有機(jī)碳、NaKFePO3顆粒、富硅顆粒、富鈦顆粒、富鎂顆粒及其它等10類(lèi).

2 結(jié)果與討論

2.1 粒徑分布

圖1為SPAMS測(cè)得4種不同類(lèi)型揚(yáng)塵顆粒的粒徑分布,其中土壤揚(yáng)塵、道路揚(yáng)塵、施工揚(yáng)塵、堆煤揚(yáng)塵的粒徑峰值分別出現(xiàn)在0.52,0.54, 0.48,0.46μm,除施工塵呈雙峰分布外,其他幾類(lèi)塵均呈現(xiàn)單峰分布.通過(guò)對(duì)每類(lèi)揚(yáng)塵最富含顆粒以及MASS的粒徑分布分析,發(fā)現(xiàn)其分布規(guī)律與圖1相似,說(shuō)明4類(lèi)粒徑的分布差異可能是與其化學(xué)組分有關(guān),另外道路揚(yáng)塵的粒徑稍稍偏大,可能是由于其長(zhǎng)期暴露在空氣中老化增大.

2.2 不同類(lèi)型揚(yáng)塵的顆粒物平均譜圖

圖2為4類(lèi)揚(yáng)塵顆粒物的平均質(zhì)譜圖.其中土壤塵、道路塵、施工(水泥)塵的正負(fù)譜圖特征相對(duì)比較接近,正譜圖中均含有Al+、K+、Na+、Ca+、Fe+等離子,負(fù)譜圖中均含有Cl-、PO3-、O-、SiO3-、HSO4-、NO2-等離子,但不同的是,在土壤塵正譜圖中Al+的信號(hào)最高,且同時(shí)含有較高的Fe+、K+等離子的信號(hào),這與許多研究中發(fā)現(xiàn)土壤揚(yáng)塵的主要成分是Al、Si、Fe、Ca、Na、K等地殼元素的結(jié)果一致[22],另外負(fù)譜圖中含有極高的PO3-信號(hào),且PO3-信號(hào)強(qiáng)度在這幾類(lèi)塵中是最高的.在道路塵中正譜圖Al+、Ca+、Fe+等離子的信號(hào)強(qiáng)度相似,另外有較強(qiáng)的Mg+信號(hào),且在其負(fù)譜圖中有明顯的元素碳,可能是受到了新鮮排放機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣[23]、機(jī)動(dòng)車(chē)燃料未完全燃燒以及一些潤(rùn)滑劑的使用等因素影響[24].在施工水泥塵正譜圖中除K+外,Ca+信號(hào)最強(qiáng),此外也含有較高的Al+離子峰,而負(fù)譜圖中則含有極強(qiáng)的SiO3-信號(hào)峰,這和水泥的主要成分相一致,水泥的主要成分為鋁硅酸鹽,如硅酸三鈣、硅酸二鈣、鋁酸三鈣等.與其它3類(lèi)揚(yáng)塵不同的是,圖2d所示的堆煤揚(yáng)塵譜圖最為簡(jiǎn)單,正譜圖中富含有Al+、Ca+、Na+、K+等特征離子,沒(méi)有Fe+的信號(hào)峰,而負(fù)譜圖中僅有明顯的硫酸鹽和碳簇的信號(hào),而沒(méi)有明顯硅酸鹽與硝酸鹽的信號(hào).

2.3 化學(xué)分類(lèi)

圖3為4類(lèi)揚(yáng)塵顆粒物的化學(xué)組成比例,其中土壤塵中AlRich顆粒含量最多,占了總電離顆粒數(shù)的37.97%,FeRich顆粒次之,與其他3類(lèi)顆粒物排放源相比,土壤塵中AlRich顆粒所占比例最高,因而此類(lèi)顆粒可初步作為土壤塵顆粒的標(biāo)識(shí).

與國(guó)內(nèi)外其他一些城市土壤塵相比,美國(guó)德克薩斯州的土壤成分譜研究中Si、Al、Ca、Fe是其主要的成分[25],而我國(guó)撫順土壤成分譜研究中Si、Al、Fe、Ca、K是主要的成分[13],香港土壤塵中Al、Si、OC是其主要成分[14],在加利福尼亞州的南部運(yùn)用單顆粒質(zhì)譜儀對(duì)土壤的研究中Na、K、Al以及Fe離子在正譜圖被檢測(cè)到,負(fù)譜圖中含有SiO3-等離子峰[16],本研究得出的土壤揚(yáng)塵特征與之相符.

在道路揚(yáng)塵中,CaRich顆粒占總電離顆粒數(shù)的24.92%,含量最高,其次是NaKFePO3顆粒,占了22.69%,這可能與機(jī)動(dòng)車(chē)潤(rùn)滑油的成分有關(guān),AlRich顆粒也占了10%以上,AlRich顆粒為土壤塵示蹤顆粒,說(shuō)明道路塵受到土壤風(fēng)沙塵的干擾,比如土壤風(fēng)沙塵隨風(fēng)飄落在道路上和來(lái)自機(jī)動(dòng)車(chē)輪胎夾帶的泥土脫落而成為道路塵.與國(guó)內(nèi)外對(duì)道路塵成分譜的研究進(jìn)行比較,如在香港研究鋪裝道路揚(yáng)塵成分譜中[14],發(fā)現(xiàn)Si、Al、K、Ca及Fe是其標(biāo)志物,用ATOFMS分析倫敦道路塵[26],其正譜圖中有明顯強(qiáng)度Ca+、Fe+、Al+的信號(hào),負(fù)譜圖有明顯的硅酸鹽、磷酸鹽信號(hào),用SPAMS研究桂林道路揚(yáng)塵質(zhì)譜特征[27],發(fā)現(xiàn)其主要含有AlRich、FeRich和CaRich顆粒,國(guó)內(nèi)許多對(duì)道路塵成分譜的研究表明[28],道路塵中主要含有Al、Ca、Fe、Na和K等地殼元素,這與本次研究結(jié)果相近.

對(duì)建筑施工塵的研究采用的是直接測(cè)量水泥塵的方法.水泥塵中SiRich顆粒所占比例最高,占了總電離顆粒數(shù)的33.33%,并且與其它3大類(lèi)顆粒物排放源相比,施工(水泥)塵中SiRich顆粒的含量最高,同時(shí)CaRich顆粒所占比例為15.10%,這是有別于其他3類(lèi)排放源,因而可以把SiRich顆粒初步用于施工(水泥)塵示蹤顆粒.

與其他3類(lèi)顆粒物排放源不一樣的是,在堆煤場(chǎng)中沒(méi)有FeRich、NaKFePO3、TiRich以及SiRich顆粒.堆煤塵中含量最高的為CaRich顆粒,占總電離顆粒數(shù)的64.92%,其次是MgRich顆粒,所占總電離顆粒數(shù)的15.73%,在4類(lèi)揚(yáng)塵中,堆煤揚(yáng)塵中CaRich與MgRich顆粒的含量最高,主要由于煤中包含多種礦物質(zhì)[29],其中有方解石(CaCO3)及高嶺石,以致煤場(chǎng)中CaRich顆粒占比最高.在道路塵與堆煤塵中所占比例最高的均為CaRich顆粒,但其平均譜圖(圖4)有一定的區(qū)別,在道路塵中,負(fù)譜圖的成分較為復(fù)雜,有碳簇、硝酸鹽、硫酸鹽和CN-等二次組分,而堆煤塵這種負(fù)譜圖只有C2-以及CN-離子.因而此類(lèi)CaRich顆?？梢猿醪阶鳛槎衙簤m的特征顆粒.

2.4 揚(yáng)塵源與二次組分混合

從4類(lèi)揚(yáng)塵的平均質(zhì)譜圖中(圖2)可知,4種揚(yáng)塵顆粒質(zhì)譜圖中出現(xiàn)了較強(qiáng)HSO4-、SO4-、NO2-、NO3－等二次組分離子質(zhì)譜峰,有微弱的NH4+的信號(hào)峰,這說(shuō)明絕大部分揚(yáng)塵顆粒表面與空氣接觸發(fā)生了二次反應(yīng)或者是與二次組分發(fā)生不同程度的混合.

根據(jù)付懷于等[30]對(duì)細(xì)顆粒物中二次組分的提取方法,提取各類(lèi)揚(yáng)塵顆粒中硫酸鹽、硝酸鹽以及銨鹽所占百分比(表2),發(fā)現(xiàn)道路揚(yáng)塵與二次組分硫酸鹽、硝酸鹽的混合程度是最高的,可能是道路揚(yáng)塵長(zhǎng)久暴露在空氣中而與氮、硫氧化物等物質(zhì)發(fā)生非均相反應(yīng)所致.在堆煤揚(yáng)塵的二次組分中,硫酸鹽所占百分比最高,與其平均譜圖結(jié)果相符.

表2 揚(yáng)塵顆粒中二次組分的比例(%)

3 結(jié)論

3.1 利用單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀,對(duì)廣州采集的4種類(lèi)型揚(yáng)塵樣品粒徑分布及化學(xué)組成進(jìn)行探討分析.除施工塵粒徑分布呈現(xiàn)雙峰外,其他3類(lèi)塵的粒徑均呈現(xiàn)單峰分布.

3.2 除堆煤塵外,其他3類(lèi)塵的化學(xué)組分相近,但各化學(xué)組分在每一類(lèi)揚(yáng)塵中所占的比例相差很大,其中土壤塵以AlRich顆粒為主,道路塵與堆煤塵均以CaRich顆粒為主,施工塵以SiRich顆粒為主.

3.3 土壤塵、水泥塵及堆煤塵排放顆粒有各自明顯的特征,可用于對(duì)揚(yáng)塵顆粒物的識(shí)別,道路揚(yáng)塵有一定土壤塵特征以及機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣塵的特征.

3.4 對(duì)比4類(lèi)揚(yáng)塵與二次組分結(jié)合情況,道路揚(yáng)塵中二次組分所占的比例最大,其老化程度最大.

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Single particle characteristics of fine particulate matter in dust.

YU Nan-jiao1,2, HUANG Bo3, LI Mei1,2*, CHENG Peng1,2*, LI Lei1,2, HUANG Zheng-xu1,2, GAO Wei1,2, ZHOU Zhen1,2

(1.Institute of Mass Spectrometer and Atmospheric Environmental, Jinan University, Guangzhou 510632,China；2.Guangdong Engineering Research Center for atmospheric pollution online source apportionment system, Jinan University, Guangzhou 510632, China；3.Guangzhou Hexin Instrument Company Limited, Guangzhou 510530, China).

Soil dust, road dust, construction dust and coal stock dust in Guangzhou were sampled, The size distributions and chemical composition of fine particles from sampled fugitive dusts were analyzed using a single particle aerosol mass spectrometer (SPAMS). Construction dust and other three types of fugitive dust showed bimodal and unimodal size distribution, respectively. The chemical composition of different dusts had a great diversity. The particles from soil dust were dominated by AlRich particles ,accounting for 37.97% of the total number of ionized particles; The particles from road dust were dominated by CaRich particles which accounted for 24.92% of the total number of ionized particles; particles from construction dust were dominated by SiRich particles, accounting for 33.33% of the total number of ionized particles; particles from coal stock dust were dominated by CaRich particles, accounting for 64.92% of the total number of ionized particles. It is noted that road dust showed distinct characteristics of soil dust and motor vehicle exhaust. These unique characteristics of fugitive dust enable further source apportionment of dust particles. In addition, the percentage of secondary components was highest in road dust.

fugitive dust；single particle aerosol mass spectrometer；source apportionment

X513

A

1000-6923(2017)04-1262-07

2016-08-31

科技部科技支撐項(xiàng)目(2014BAC21B01);2014年廣東省公益研究與能力建設(shè)專(zhuān)項(xiàng)資金重點(diǎn)項(xiàng)目(2014B020216005);廣東省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(2015A030313339);珠江科技新星專(zhuān)項(xiàng)(201506010013)

余南嬌(1991-),女,江西九江人,暨南大學(xué)環(huán)境學(xué)院碩士研究生,主要從事單顆粒氣溶膠研究.

* 責(zé)任作者, 李梅, 副研究員, limei2007@163.com; 程鵬, 助理研究員, chengp@jnu.edu.cn

, 2017,37(4)：1262~1268