華東高海拔地區(qū)夏季氣溶膠數(shù)濃度及譜分布特征

楊素英 張鐵凝 李艷偉 趙秀勇 余欣洋 王啟花

摘要利用2014年7月黃山光明頂觀測獲得的氣溶膠數(shù)濃度、氣溶膠數(shù)譜數(shù)據(jù)，對黃山夏季氣溶膠數(shù)濃度及譜分布特征進(jìn)行分析，并在此基礎(chǔ)上對氣溶膠數(shù)譜進(jìn)行了對數(shù)正態(tài)分布擬合。研究結(jié)果表明：黃山夏季氣溶膠平均數(shù)濃度約為3 518.27 cm，主要集中在愛根核模態(tài)；氣溶膠平均數(shù)濃度日變化呈雙峰分布，峰值濃度的出現(xiàn)伴隨著小粒子的增多。氣溶膠數(shù)濃度與相對濕度和風(fēng)速成負(fù)相關(guān)，高濃度的氣溶膠多出現(xiàn)在較弱的東南風(fēng)時(shí)；積聚模態(tài)氣溶膠數(shù)濃度受風(fēng)向影響顯著。不同氣團(tuán)背景下氣溶膠數(shù)譜差異集中在小于100 nm和500～1000 nm粒徑范圍。愛根核模態(tài)氣溶膠在高濕的西南氣團(tuán)影響下數(shù)濃度最低、譜較窄，而高溫、低濕的東南氣團(tuán)對應(yīng)的氣溶膠數(shù)濃度最高、譜最寬，北方氣團(tuán)對應(yīng)的氣溶膠數(shù)濃度和譜寬居中；500～1000 nm粒徑范圍氣溶膠數(shù)譜分布特征與之相反。不同背景的氣溶膠數(shù)譜和體積譜均可采用愛根模態(tài)、積聚模態(tài)1和積聚模態(tài)2三個(gè)模態(tài)進(jìn)行對數(shù)正態(tài)分布擬合，但不同氣團(tuán)背景下的各模態(tài)譜型參數(shù)差異較大。

關(guān)鍵詞華東；高海拔地區(qū)；氣溶膠；數(shù)譜分布；對數(shù)正態(tài)分布

氣溶膠譜分布是描述大氣氣溶膠粒徑分布重要的特征函數(shù)，是影響氣溶膠在大氣環(huán)境中理化特性的重要參數(shù)（Penttinen et a1.，2001；Nishita et a1.，2007）。氣溶膠譜分布記錄了氣溶膠來源及其在大氣中的演化過程，這些信息與氣溶膠的光學(xué)性質(zhì)和氣候效應(yīng)密切相關(guān)（Bian et a1.，2014）。懸浮在大氣中的顆粒物通過凝結(jié)、碰并和懸浮增長，改變氣溶膠消光系數(shù)造成大氣能見度的降低（Levoni et a1.，1997）。此外，氣溶膠粒子粒徑的變化能夠改變其吸收和散射短波輻射的能力，影響輻射平衡造成直接氣候效應(yīng)（Charlson et a1.，1992；Haywood andBoucher，2000）。氣溶膠間接氣候效應(yīng)取決于氣溶膠活化成核的能力，而粒徑是影響氣溶膠成核的主導(dǎo)因素（Mcfiggans et a1.，2006；江琪等，2014）。氣溶膠的粒徑變化造成云滴譜分布和云生命時(shí)間的變化，改變云反照率，對環(huán)境氣候造成影響（Lohmannand Feichter，2005；Andreae and Rosenfeld，2008）。伴隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展，人為氣溶膠的增多導(dǎo)致我國近年來霧霾事件的頻發(fā)（Liu et a1.，2013），大量的氣溶膠顆粒物不但影響環(huán)境質(zhì)量，更是危害人體健康（Delfino et a1.，2005；Rd and Dockery，2006）。

為深入理解氣溶膠在大氣中的行為機(jī)制，迄今為止很多學(xué)者已開展了氣溶膠數(shù)濃度和譜分布的研究。Hussein et a1.（2005）根據(jù)實(shí)際大氣顆粒物的譜分布情況，將大氣顆粒物按不同粒徑大小分為核模態(tài)、愛根核模態(tài)、積聚模態(tài)和粗粒子模態(tài)。Kivekaset a1.（2009）對青海的瓦里關(guān)山進(jìn)行的研究發(fā)現(xiàn)大氣顆粒物平均數(shù)濃度約為2 030 cm。；Birmili et a1.（2003）在德國的萊比錫對氣溶膠的持續(xù)了近10 a的觀測。許多研究表明，氣溶膠譜分布具有明顯的季節(jié)性特征，且其季節(jié)性變化與氣團(tuán)來源和局地天氣條件密切相關(guān)，春季和夏季的氣溶膠生成在頻率最高（Guenther et a1，1996；Laakso et a1，2003）。許黎等（2002）使用光學(xué)顆粒物計(jì)數(shù)器針對北京春季和秋季的0.3～10μm粒徑范圍內(nèi)的顆粒物數(shù)濃度進(jìn)行了比較，結(jié)果表明顆粒物數(shù)濃度與局地氣象因素有較大關(guān)系。吳志軍（2007）等通過分析氣團(tuán)對北京顆粒物數(shù)譜分布的影響時(shí)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)氣團(tuán)來源于清潔地區(qū)時(shí)，數(shù)譜表現(xiàn)以核模態(tài)氣溶膠為主；而當(dāng)氣團(tuán)來源是北京附近時(shí)，數(shù)譜以愛根核模態(tài)顆粒物為主。Birmili et a1（2001）通過分析氣團(tuán)來源對歐洲顆粒物數(shù)譜分布影響時(shí)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)氣團(tuán)來源于大西洋時(shí)，愛根核模態(tài)氣溶膠數(shù)濃度較高而積聚模態(tài)顆粒物數(shù)濃度較低；而當(dāng)氣團(tuán)來源是俄羅斯時(shí)，受到途徑地區(qū)的影響積聚模態(tài)數(shù)濃度較高。還有研究發(fā)現(xiàn)，積聚模態(tài)顆粒物受氣團(tuán)傳輸?shù)挠绊戄^大，這是由于積聚模態(tài)在大氣中有著比愛根核模態(tài)和核膜態(tài)更長的停留時(shí)間（劉婷等，2013）。近年來，國外的研究者利用多模態(tài)對數(shù)正態(tài)分布對氣溶膠數(shù)譜進(jìn)行擬合（Wehner and Wiedensohler，2002；Hussein et a1.，2003；Birmili et a1.，2009；Venzac et a1.，2009），對氣溶膠數(shù)濃度譜進(jìn)行更為深入的分析，為數(shù)值模式和空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)提供可靠的氣溶膠數(shù)譜參數(shù)化方案，但類似的研究國內(nèi)還較少（Wu et a1.，2008；Sun eta1.，2013），且大部分集中在污染背景下的華北、華東等地（沈小靜，2012；顏金培等，2013；王紅磊等，2014）。

我國區(qū)域性污染情況顯著，華東地區(qū)污染比較嚴(yán)重，黃山地處華東地區(qū)，但由于其海拔較高，遠(yuǎn)離污染源區(qū)，使得環(huán)境受人為影響較小，氣溶膠的采樣更具有區(qū)域代表性。因此，本文在黃山設(shè)立觀測點(diǎn)，展開研究工作，利用2014年7月在黃山光明頂寬粒徑質(zhì)譜儀（Wide-range particle Spectrometer1000XP，WPS）觀測獲得的氣溶膠數(shù)濃度及譜分布數(shù)據(jù)和黃山光明頂氣象觀測站提供的常規(guī)氣象要素?cái)?shù)據(jù)，對影響該地區(qū)的氣溶膠譜分布特征進(jìn)行分析，旨在獲得區(qū)域背景氣溶膠的物理特性，并以提供參數(shù)化方式為模式提供支撐。

1觀測點(diǎn)和觀測儀器

1.1觀測地點(diǎn)

黃山位于安徽省南部山區(qū)，地處于亞熱帶季風(fēng)氣候區(qū)。由于山高谷深，氣候垂直變化明顯。同時(shí)由于北坡和南坡受陽光的輻射差大，局部地形對其氣候起主導(dǎo)作用，形成云霧多、濕度大、降水多的氣候特點(diǎn)。黃山地區(qū)年均氣溫7.8℃，夏季平均溫度為25℃，夏季最高氣溫27℃，黃山光明頂氣象站年降雨量2369.3 mm，其中夏季平均降水量為1099mm。本研究觀測點(diǎn)設(shè)在黃山光明頂（118°09E，30°08'N），觀測站海拔為1840 m，觀測時(shí)間為2014年7月7-27日。本文使用的資料包括氣溶膠數(shù)濃度及數(shù)譜分布數(shù)據(jù)和常規(guī)氣象要素等觀測數(shù)據(jù)。

1.2儀器介紹

氣溶膠數(shù)據(jù)使用美國MSP公司生產(chǎn)的寬范圍粒徑譜儀（WPS）進(jìn)行測量，儀器由3個(gè)部分組成：激光顆粒光譜儀（LPS）、凝結(jié)核計(jì)數(shù)器（CPC）和微分遷移率分析儀（DMA）。測量粒徑范圍為0.01～10μm，本次觀測設(shè)定了67檔，觀測時(shí)間分辨率為5 min，本文使用的數(shù)據(jù)是0.01～3.24μm的氣溶膠數(shù)譜數(shù)據(jù)。

氣象資料由黃山氣象站提供，包括溫度、壓強(qiáng)、濕度、風(fēng)速風(fēng)向、天氣現(xiàn)象、降水量等數(shù)據(jù)。觀測期間除了7月1-9日、7月11-16日、7月20-21日、7月23-26日有降水過程外，其余時(shí)間均為多云或晴好天氣。邊界層高度（PBL）采用NOAAHYSPLIT model的模式計(jì)算結(jié)果（Ye et al，2013）。

2結(jié)果與討論

2.1后向軌跡分析

由于不同區(qū)域的氣溶膠物理化學(xué)特征有很大的差異，因此在不同的氣團(tuán)來源影響下的黃山光明頂氣溶膠數(shù)譜分布特征也會有很大的差異，本文首先應(yīng)用美國海洋與大氣管理署（NOAA）開發(fā)的混合型單粒子拉格朗日綜合軌跡模式HYSPLIT-4.9（Hybrid Single-Particle Lagrangian Intergrated Traj-ectory）對觀測期間氣溶膠的氣團(tuán)來源進(jìn)行了分類（圖1），氣團(tuán)后向軌跡分析采用單機(jī)版HYSPLIT-4.9，使用數(shù)據(jù)來自美國國家海洋和大氣管理局（NOAA，ftp：//arlflp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdasl）。模式計(jì)算觀測期間到達(dá)黃山的36 h后向軌跡，軌跡計(jì)算的起始高度為距地高度1500 mAGL（Above Ground Level），對應(yīng)黃山光明頂高度（文彬等，2012），根據(jù)氣團(tuán)的移動(dòng)速度和方向?qū)τ?jì)算得到的后向軌跡進(jìn)行聚類分析，并對其大量軌跡進(jìn)行分組，得到不同的軌跡輸送組來估計(jì)污染物的潛在源區(qū)（Draxler and Hess，1997）。研究表明，影響黃山夏季的主要?dú)鈭F(tuán)分別起源于湖北地區(qū)的近距離氣團(tuán)（北方氣團(tuán)）、來自廣東、途經(jīng)江西地區(qū)的氣團(tuán)（西南氣團(tuán)）、以及來自東部沿海地區(qū)的近距離氣團(tuán)和來自南海，途徑東海、浙江到達(dá)黃山的氣團(tuán)（東南氣團(tuán)）。其中東南方向的氣團(tuán)主要是由邊界層低層空氣逐漸向高層輸送或者是周圍氣團(tuán)平流輸送而來；西南氣流主要來自于低層逐漸向高層的輸送作用；北方氣團(tuán)主要來自于高層遠(yuǎn)距離的輸送。由于影響黃山夏季的氣團(tuán)來源不同，會導(dǎo)致不同氣團(tuán)背景的氣溶膠理化特征差異較大。

2.2氣溶膠數(shù)濃度分布特征

為研究不同粒徑顆粒物濃度的特征，按照定義將氣溶膠分類為愛根核模態(tài)（<100 nm）；積聚模態(tài)（100～1000 nm）；粗模態(tài)（>1 000 nm）。表1為在觀測期間氣溶膠數(shù)濃度分布統(tǒng)計(jì)表，黃山地區(qū)夏季氣溶膠平均數(shù)濃度約為3 518.27 cm，愛根核模態(tài)（<100 nm）占56.0%；積聚模態(tài)（100～1000 nm）占44.0%。從表1中可以看出顆粒物主要集中在愛根核模態(tài)，其次為積聚模態(tài)。這是由于夏季溫度高，有利于新粒子生成，愛根核模態(tài)粒子較多，且夏季的雨水能有效地清除積聚模態(tài)的粒子造成的。表2比較了本研究與國內(nèi)其他研究的觀測結(jié)果。對比發(fā)現(xiàn)：本研究觀測到的黃山夏季愛根核模態(tài)和積聚模態(tài)的粒子數(shù)濃度遠(yuǎn)低于國內(nèi)大多數(shù)污染背景城市觀測結(jié)果，而與瓦里關(guān)的氣溶膠觀測結(jié)果較為接近。此外，與同為高海拔地區(qū)的泰山觀測結(jié)果進(jìn)行對比發(fā)現(xiàn)，黃山地區(qū)氣溶膠數(shù)濃度偏小。研究表明，一年之中氣溶膠數(shù)濃度的最低值往往出現(xiàn)在夏季（Weberand Wiedensohler，2002；Wu et a1，2008），且由于黃山光明頂觀測點(diǎn)海拔高于泰山觀測點(diǎn)，山頂大氣受到周圍環(huán)境污染影響較小，導(dǎo)致污染物濃度處于較低水平。

分析觀測資料可以計(jì)算得到10～1000 nm氣溶膠粒子平均數(shù)濃度和數(shù)譜分布的日變化，如圖2所示。結(jié)果表明，黃山地區(qū)氣溶膠數(shù)濃度和數(shù)譜分布具有明顯的日變化特征。平均數(shù)濃度的日變化呈雙峰分布，氣溶膠數(shù)濃度峰值的出現(xiàn)都伴隨著小粒子的增多。氣溶膠平均數(shù)濃度從06時(shí)開始升高，11時(shí)左右達(dá)到一天中的第一個(gè)峰值，這里的數(shù)譜分布能夠看出60 nm以下的小粒子濃度明顯上升，意味著可能是新粒子事件造成的；從12時(shí)開始，愛根核模態(tài)的氣溶膠逐漸老化，開始向積聚模態(tài)轉(zhuǎn)化，在17時(shí)氣溶膠達(dá)到第一個(gè)峰值濃度，之后在20時(shí)達(dá)到第二個(gè)峰值濃度，隨后在夜間氣溶膠數(shù)濃度逐漸降低直至第二天日出前。因觀測點(diǎn)位于山頂，氣溶膠數(shù)濃度會受到氣流的平流輸送（圖1）、邊界層高度變化（圖3）等因素共同影響。其中觀測期間白天邊界層高度在日出后逐漸增加，造成黃山周圍地區(qū)地面污染物被垂直輸送到較高高度，然后借助平流作用攜帶傳輸路徑上的污染物一起到達(dá)黃山，或者單純依靠平流輸送作用將沿途的污染物輸送至黃山，造成觀測點(diǎn)氣溶膠數(shù)濃度逐漸增加和累積；夜間隨著邊界層高度逐漸降低，氣溶膠數(shù)濃度先維持定常，然后逐漸減降低，在下一個(gè)日出前達(dá)到濃度最低值（圖2）。

2.3不同氣象要素對氣溶膠數(shù)濃度的影響

不同的氣象條件對氣溶膠數(shù)濃度都有著重要的影響。溫度可從多方面對氣溶膠分布產(chǎn)生影響，如溫度的垂直變化可以形成對流，使邊界層以下的氣溶膠混合（Makela et al，1997）。對流層內(nèi)的風(fēng)速和風(fēng)向是氣溶膠數(shù)濃度譜分布的重要影響因素，風(fēng)向與地理位置及氣候特征有關(guān)，某些特定的風(fēng)向往往會導(dǎo)致氣溶膠濃度上升（章澄昌和周文賢，1995）。相對濕度對吸濕性和溶解性氣溶膠粒子的尺度有著重要的影響（銀燕等，2010），隨著相對濕度的增大，氣溶膠粒子的尺度也隨之增加。黃山光明頂海拔高度較高，遠(yuǎn)離交通排放源，氣溶膠數(shù)濃度會受到平流輸送、山谷風(fēng)和邊界層高度變化等因素的共同影響，而且黃山相對濕度常年較高，因此本文選擇相對濕度、風(fēng)速和風(fēng)向等氣象要素作為研究對象，研究不同氣象要素對氣溶膠數(shù)濃度的影響特征。

觀測期間黃山光明頂平均溫度約為18℃，日最高溫度一般出現(xiàn)在12時(shí)，日最低溫度一般出現(xiàn)在05時(shí)；相對濕度觀測值均超過80%，甚至可以達(dá)到100%（圖4a）。對比相對濕度（圖4a）和氣溶膠數(shù)濃度（圖4c）的變化可以發(fā)現(xiàn)，氣溶膠數(shù)濃度和相對濕度呈負(fù)相關(guān)分布特征，一方面高的相對濕度通常伴隨著降水過程，而降水過程能有效地降低氣溶膠數(shù)濃度；另一方面有相關(guān)研究指出高相對濕度有利于氣溶膠粒子之間的相互碰撞、聚并，從而導(dǎo)致氣溶膠數(shù)濃度的減少（Li et a1.，2011）。

由采樣期間平均風(fēng)速、風(fēng)向時(shí)間演變特征（圖4b）、觀測期間不同粒徑氣溶膠粒子的數(shù)濃度與風(fēng)速、風(fēng)向的關(guān)系分布特征（圖5）進(jìn)行綜合分析發(fā)現(xiàn)，采樣期間光明頂?shù)钠骄L(fēng)速為4.9 m/s，主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槲鞅憋L(fēng)和偏東風(fēng)。風(fēng)速與氣溶膠數(shù)濃度變化趨勢成負(fù)相關(guān)關(guān)系，風(fēng)速較小時(shí)，大氣水平擴(kuò)散能力較弱，能夠造成污染物累積，氣溶膠數(shù)濃度較高，反之當(dāng)風(fēng)速較大時(shí)，大氣水平擴(kuò)散能力強(qiáng)，進(jìn)而氣溶膠越容易被稀釋，氣溶膠數(shù)濃度小。由圖5可知，在風(fēng)速較小且風(fēng)向?yàn)闁|南方向時(shí)，氣溶膠粒子的總數(shù)濃度比其他風(fēng)向時(shí)高，對比圖5b、5c發(fā)現(xiàn)，愛根模態(tài)和積聚模態(tài)的氣溶膠粒子數(shù)濃度受風(fēng)場影響的特征與氣溶膠總數(shù)濃度所對應(yīng)的分布特征相似，但積聚模態(tài)氣溶膠數(shù)濃度受到風(fēng)向影響更為明顯。有研究表明，積聚模態(tài)有著比愛根核模態(tài)和核膜態(tài)更長的生命史，因此其受氣團(tuán)傳輸?shù)挠绊戄^大（劉婷等，2013）。

2.4不同氣團(tuán)來源的氣溶膠數(shù)譜分布特征

由于觀測期間影響黃山的主要?dú)鈭F(tuán)不同，進(jìn)而造成不同風(fēng)向的氣溶膠數(shù)濃度不同，在此分析基礎(chǔ)上，為了進(jìn)一步獲得不同氣團(tuán)背景下氣溶膠數(shù)譜分布特征，本文對觀測期間影響觀測地點(diǎn)的主要?dú)鈭F(tuán)（北方氣團(tuán)、西南氣團(tuán)和東南氣團(tuán)）背景下的氣溶膠數(shù)譜特征進(jìn)行研究。研究結(jié)果顯示，三種氣團(tuán)背景下氣溶膠數(shù)譜呈現(xiàn)明顯的雙峰分布，氣溶膠數(shù)濃度隨著粒徑的增加均呈現(xiàn)先增加后減少的分布特征，其峰值均出現(xiàn)在粒徑為100 nm左右（第一峰值），峰值濃度達(dá)到極大值，二粒徑在500～700 nm范圍內(nèi)則出現(xiàn)第二個(gè)峰值，峰值數(shù)濃度較低（圖6）。

不同氣團(tuán)背景下氣溶膠數(shù)譜分布存在明顯差異。當(dāng)氣溶膠粒徑小于100 nm時(shí)，西南氣團(tuán)影響下大氣中氣溶膠數(shù)濃度最低，數(shù)值為1092 cm，數(shù)譜最窄，北方氣團(tuán)背景所對應(yīng)的氣溶膠數(shù)濃度較低，數(shù)值達(dá)到1586 cm，數(shù)譜較寬，而受東南氣團(tuán)影響時(shí)大氣中氣溶膠數(shù)濃度最高，其數(shù)值可以達(dá)到2776cm，此時(shí)數(shù)譜最寬。從表3可以看出，東南氣團(tuán)背景下環(huán)境溫度較其他兩類氣團(tuán)背景下偏高，而此時(shí)相對濕度為3種氣團(tuán)背景下最低，高溫的氣象條件有利于新粒子生成，而較低的風(fēng)速則為氣溶膠粒子的累積提供了有利條件，因此在小粒徑段該氣團(tuán)背景下氣溶膠數(shù)濃度要遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出其他氣團(tuán)背景下的氣溶膠數(shù)濃度，而此背景下氣溶膠數(shù)譜增寬主要是由小粒子增多和粒子吸濕增長較弱造成的。當(dāng)氣溶膠粒徑在100～500 nm范圍時(shí)，3種氣團(tuán)背景所對應(yīng)的氣溶膠數(shù)譜分布特征差異非常小，數(shù)濃度相當(dāng)。但是氣溶膠粒徑500～1000 nm時(shí)，不同氣團(tuán)背景的氣溶膠數(shù)譜與粒徑小于100nm所對應(yīng)的氣溶膠數(shù)譜呈現(xiàn)相反的分布特征，即西南氣團(tuán)對應(yīng)的數(shù)濃度最高，譜最寬，東南氣團(tuán)對應(yīng)的氣溶膠數(shù)濃度最低，譜最窄，北方氣團(tuán)對應(yīng)的氣溶膠數(shù)濃度居中，譜型居中；對比不同氣團(tuán)背景下的氣象條件可以知道，當(dāng)觀測期間受西南氣團(tuán)影響時(shí)，環(huán)境相對濕度最高，平均相對濕度可以達(dá)到96.67%（表3），在高濕條件下，更有利于氣溶膠粒子增長，而當(dāng)東南氣團(tuán)影響黃山時(shí)，環(huán)境相對濕度較低，數(shù)值為88%，在此條件下氣溶膠吸濕增長相對較弱，因此造成該粒徑范圍氣溶膠數(shù)濃度較低；同時(shí)從430～650 nm粒徑段氣溶膠離子化學(xué)組分的組成（圖7）可以看出，水溶性硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽是該粒徑主要的離子化學(xué)組分，但是在西南背景下，這三種離子成分含量最為豐富，造成該粒徑范圍氣溶膠吸濕能力最強(qiáng)，在高濕的條件下氣溶膠吸濕增長迅速，造成該粒徑范圍的氣溶膠數(shù)譜最寬，而東南氣團(tuán)背景下硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽的含量最低，氣溶膠吸濕能力不足，同時(shí)由于該背景相對濕度較低，最終造成氣溶膠數(shù)譜最窄。

2.5不同氣團(tuán)背景下氣溶膠數(shù)譜對數(shù)正態(tài)分布擬合

由于觀測獲得的氣溶膠數(shù)譜很難直接應(yīng)用于模式中，因此本文參考Whitby（1978）的方法，通過使用對數(shù)正態(tài)分布模型，利用多個(gè)對數(shù)正態(tài)分布的疊加來重組氣溶膠譜。對數(shù)正態(tài)分布的表達(dá)式為：其中：n為模態(tài)的個(gè)數(shù)；N，為每個(gè)模態(tài)的氣溶膠峰值數(shù)濃度，單位為cm-3；D為氣溶膠粒子直徑，單位為nm；a為每個(gè)模態(tài)的幾何標(biāo)準(zhǔn)差；D是每個(gè)模態(tài)的峰值平均粒徑。本文根據(jù)Whitby的三模態(tài)對數(shù)正態(tài)分布模型，結(jié)合黃山夏季氣溶膠數(shù)譜的觀測結(jié)果（圖6），將所觀測的氣溶膠粒子按直徑D分為3個(gè)模態(tài)（10 nm300 nm）進(jìn)行模擬，即n=3。在各個(gè)模態(tài)中N；和a初值為100、100、100和1.3、1.3、1.3。而D則根據(jù)模態(tài)的不同在一定區(qū)間內(nèi)隨機(jī)取值。這是因?yàn)閿M合結(jié)果對D。的取值較為敏感，只有少數(shù)值能夠達(dá)到既定的要求。模擬后的模態(tài)1對應(yīng)愛根核模，模態(tài)2和模態(tài)3分別對應(yīng)積聚模態(tài)1和積聚模態(tài)2。

表4為不同氣團(tuán)背景下模擬得到的氣溶膠數(shù)濃度對數(shù)譜參數(shù)。從表中可以看出，三種氣團(tuán)背景下愛根模態(tài)的峰值數(shù)濃度均最高，積聚模態(tài)2的峰值數(shù)濃度均最低，即黃山夏季氣溶膠粒子主要集中在小粒徑段。不同氣團(tuán)背景影響下，各模態(tài)譜型參數(shù)有很大的差異。在愛根核模態(tài)和積聚模態(tài)1，三個(gè)氣團(tuán)背景下的氣溶膠譜參數(shù)a彼此差異較小，但是東南氣團(tuán)影響下的峰值濃度最高，峰值半徑數(shù)值最小，而西南氣團(tuán)背景所對應(yīng)的氣溶膠譜的峰值濃度最低，模態(tài)峰值直徑最大，這是由于西南氣團(tuán)的相對濕度較大（表3），在此氣象條件下愛根核模態(tài)和較小尺度的積聚模態(tài)中的氣溶膠粒子增長較快，造成兩個(gè)模態(tài)氣溶膠粒子濃度減少，特別是愛根核模態(tài)的粒子減少的更為顯著。在積聚模態(tài)2，受西南氣團(tuán)影響時(shí)的氣溶膠對數(shù)譜的峰值濃度最高，峰值半徑最小，幾何標(biāo)準(zhǔn)差最小，而東南氣團(tuán)背景所對應(yīng)的氣溶膠峰值濃度最高，峰值直徑最小，幾何標(biāo)準(zhǔn)差最大；結(jié)合愛根核模態(tài)和積聚模態(tài)1的對數(shù)譜參數(shù)的分布的成因分析，認(rèn)為該模態(tài)如果觀測期間觀測點(diǎn)受西南氣流影響時(shí)，由于該背景處于高濕的環(huán)境，造成小粒徑的氣溶膠吸濕增長并在較大尺度積聚，因此造成該背景下氣溶膠數(shù)濃度較高，譜較窄，粒子較大，而東南背景下環(huán)境相對濕度較低，小粒徑的氣溶膠粒子增長較弱，在較大尺度的積聚模態(tài)累積較弱，因此該背景對應(yīng)的氣溶膠數(shù)譜相對較寬，粒子較小，濃度較低。

不同氣團(tuán)背景下對氣溶膠數(shù)譜（圖8）和體積譜（圖9）進(jìn)行的三模態(tài)對數(shù)正態(tài)分布的擬合發(fā)現(xiàn)，對于三種氣團(tuán)背景下氣溶膠數(shù)譜而言，愛根核模態(tài)的貢獻(xiàn)最大，積聚模態(tài)1次之，積聚模態(tài)2的貢獻(xiàn)最??；而對于氣溶膠體積譜而言，積聚模態(tài)2的貢獻(xiàn)可與積聚模態(tài)1相當(dāng)，愛根核模態(tài)的貢獻(xiàn)卻微乎其微。這說明愛根核模態(tài)的粒子數(shù)量大，但積聚模態(tài)的粒子對體積濃度的影響更為顯著。不同模態(tài)的氣溶膠數(shù)譜和體積譜譜寬在不同氣團(tuán)背景下也有明顯差異，其中，愛根核模態(tài)和積聚模態(tài)2的譜寬差異最為明顯，愛根核模態(tài)氣溶膠數(shù)譜和體積譜分布均在西南氣團(tuán)影響下最寬，北方氣團(tuán)影響時(shí)次之，在東南氣團(tuán)影響時(shí)最窄，而積聚模態(tài)2的氣溶膠數(shù)譜和體積譜譜寬與愛根核模態(tài)的譜寬在不同背景下的分布相反。

3結(jié)論

利用2014年7月在黃山光明頂觀測獲得的氣溶膠數(shù)譜的觀測資料，對黃山夏季氣溶膠數(shù)濃度及譜分布特征進(jìn)行了研究，并在此基礎(chǔ)上對不同氣團(tuán)來源的氣溶膠數(shù)譜和體積譜進(jìn)行了三模態(tài)對數(shù)正態(tài)分布擬合分析，具體結(jié)論如下：

1）黃山地區(qū)夏季氣溶膠平均數(shù)濃度約為3 518.27 cm，愛根核模態(tài)占56.0%；積聚模態(tài)占44.0%。粒子數(shù)濃度遠(yuǎn)低于國內(nèi)大多數(shù)污染背景城市觀測結(jié)果。氣溶膠數(shù)濃度及譜分布具有明顯的日變化特征，平均數(shù)濃度的日變化呈雙峰分布，氣溶膠數(shù)濃度峰值的出現(xiàn)都伴隨著小粒子的增多。

2）觀測期間黃山夏季氣溶膠數(shù)濃度與相對濕度成負(fù)相關(guān)。黃山光明頂主要受偏西風(fēng)影響，風(fēng)速和氣溶膠數(shù)濃度成負(fù)相關(guān)關(guān)系。在風(fēng)速較低且風(fēng)向?yàn)闁|南方向時(shí)，氣溶膠粒子的總濃度比其他風(fēng)向高，積聚模態(tài)氣溶膠數(shù)濃度受到風(fēng)向影響更為明顯。

3）影響黃山夏季的主要?dú)鈭F(tuán)包括北方氣團(tuán)、西南氣團(tuán)和東南氣團(tuán)。三種氣團(tuán)背景下氣溶膠數(shù)譜呈雙峰分布，數(shù)濃度隨著粒徑的增加呈現(xiàn)先增加后減少的分布特征；不同氣團(tuán)背景下氣溶膠數(shù)譜分差異主要體現(xiàn)在小于100 nm的愛根核模態(tài)和500～1000 nm兩個(gè)粒徑范圍。愛根核模態(tài)氣溶膠在西南氣團(tuán)影響下數(shù)濃度最低，北方氣團(tuán)居中，東南氣團(tuán)對應(yīng)的最高；而在500～1000 nm粒徑范圍內(nèi)，不同氣團(tuán)背景的氣溶膠數(shù)譜分布特征與愛根核模態(tài)的分布特征相反。

4）西南氣團(tuán)影響下小于100nm的氣溶膠在高濕的大氣環(huán)境中通過較顯著的吸濕增長，造成數(shù)濃度顯著降低，譜變窄，在500～1000 nm粒徑段吸濕長大的粒子累積，造成該粒徑范圍粒子數(shù)濃度最高、譜最寬；而受高溫、相對低濕的東南氣團(tuán)背景時(shí)，愛根核模態(tài)氣溶膠通過新粒子生成和弱吸濕增長，造成了氣溶膠數(shù)濃度最高，數(shù)譜最寬，以及500～1000nm數(shù)濃度最低、譜最窄。

5）同氣團(tuán)背景下的三個(gè)模態(tài)對數(shù)譜譜型參數(shù)差異較大。在愛根核模態(tài)和積聚模態(tài)1，差異較小，但是東南氣團(tuán)影響下Ⅳ，最高，D最小，而西南氣團(tuán)背景所對應(yīng)的氣溶膠譜的M最低，D最大。在積聚模態(tài)2，受西南氣團(tuán)影響時(shí)的氣溶膠對數(shù)譜的N最高，D最小，a最小，而東南氣團(tuán)背景所對應(yīng)的氣溶膠N最高，D最小，a最大。

6）氣溶膠三模態(tài)體積對數(shù)譜中，積聚模態(tài)2與積聚模態(tài)1的粒子對體積濃度的影響顯著。不同模態(tài)的氣溶膠體積譜譜寬在不同氣團(tuán)背景下存在明顯的差異，主要體現(xiàn)在愛根核模態(tài)和積聚模態(tài)2，愛根核模態(tài)氣溶膠體積譜在西南氣團(tuán)影響下最寬，北方氣團(tuán)影響時(shí)次之，受東南氣團(tuán)影響時(shí)最窄，而積聚模態(tài)2的氣溶膠體積譜譜寬與愛根核模態(tài)的譜寬呈相反的分布特征。