基于壓水堆運(yùn)行反饋的14C源項(xiàng)研究

付鵬濤,蔡德昌

(中廣核研究院有限公司，廣東深圳518028)

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基于壓水堆運(yùn)行反饋的14C源項(xiàng)研究

付鵬濤,蔡德昌

(中廣核研究院有限公司，廣東深圳518028)

本文闡述了壓水堆中14C產(chǎn)生機(jī)理，建立了14C產(chǎn)生量的計(jì)算模型和方法。通過(guò)對(duì)德國(guó)和法國(guó)大量壓水堆的氣相14C排放量進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，得到法國(guó)和德國(guó)壓水堆的氣相14C年排放量平均值為217GBq/(GWe·a)，提出氣相14C最大排放量可取平均值的1.4～1.7倍的經(jīng)驗(yàn)方法。結(jié)合理論計(jì)算，指出固相和液相14C可能占14C總產(chǎn)生量的20%以上。研究表明，引起同類(lèi)壓水堆中氣相14C年排放量在較大范圍變化的主要原因是機(jī)組運(yùn)行中放射性廢氣排放管理的不確定性，而不是由于冷卻劑氮濃度變化。本文的研究方法和結(jié)論對(duì)于壓水堆設(shè)計(jì)具有普遍適用性，可用于三代壓水堆的放射性流出物設(shè)計(jì)和工程評(píng)審。

14C；放射性廢物；排放量；壓水堆

14C是壓水堆核電廠正常運(yùn)行期間向環(huán)境排放的重要放射性核素，半衰期長(zhǎng)達(dá)5 730年。核電廠產(chǎn)生的大部分14C以氣相途徑排放到環(huán)境中，其中排放的放射性14CO2會(huì)與大氣中非放射性的CO2混合并參與植物光合作用，進(jìn)入人類(lèi)的食物鏈，對(duì)環(huán)境和人類(lèi)生活造成影響。

隨著EPR、AP1000和華龍一號(hào)等三代壓水堆在國(guó)內(nèi)建設(shè)，工程項(xiàng)目評(píng)審中發(fā)現(xiàn)這些壓水堆的14C排放源項(xiàng)設(shè)計(jì)有很大差異。審評(píng)部門(mén)和國(guó)內(nèi)核電設(shè)計(jì)單位通過(guò)多次技術(shù)討論，確定應(yīng)采用同類(lèi)核電廠運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)數(shù)據(jù)與機(jī)理模型相結(jié)合的技術(shù)路線，系統(tǒng)全面地研究確定源項(xiàng)計(jì)算的基本假設(shè)、模型和參數(shù)，確保源項(xiàng)計(jì)算方法的科學(xué)性與計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性滿足源項(xiàng)應(yīng)用的需要[1,2]。

在文獻(xiàn)[3]的基礎(chǔ)上，本文對(duì)壓水堆14C產(chǎn)生量開(kāi)展了深入的理論分析，并結(jié)合德國(guó)和法國(guó)在運(yùn)壓水堆核電廠以及大亞灣基地的14C排放量實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)，開(kāi)展了壓水堆14C排放量研究。

壓水堆設(shè)計(jì)中需要考慮兩套14C排放量：以同類(lèi)運(yùn)行機(jī)組平均年釋放量為基礎(chǔ)的“預(yù)期源項(xiàng)”和帶有一定包絡(luò)性的“設(shè)計(jì)源項(xiàng)”。14C的預(yù)期源項(xiàng)是進(jìn)行放射性廢物源項(xiàng)分析、環(huán)境影響評(píng)價(jià)和人員集體劑量評(píng)估的基礎(chǔ)，而14C的設(shè)計(jì)源項(xiàng)主要用于確定核電廠的放射性流出物的排放量申請(qǐng)和異常排放情況下的環(huán)境評(píng)價(jià)與劑量評(píng)估。

1 理論計(jì)算

1.1 反應(yīng)機(jī)理

通常認(rèn)為，壓水堆核電廠在運(yùn)行過(guò)程中向環(huán)境排放的14C全部來(lái)自冷卻劑被堆芯中子輻照后的活化。當(dāng)一回路冷卻劑流經(jīng)堆芯時(shí)，所含的17O原子和14N原子被中子輻照后，分別通過(guò)核反應(yīng)17O(n,α)14C和14N(n, p)14C產(chǎn)生14C。

通過(guò)中子活化反應(yīng)的累積14C產(chǎn)生量A(t) 用下式計(jì)算：

(1)

上式中A(t)為t時(shí)刻14C的放射性活度值，N為單位體積內(nèi)靶核的原子數(shù)密度，V為受輻照的有效體積，σg為中子能群g的核反應(yīng)微觀截面，φg為能群g的中子注量率，λ為14C的衰變時(shí)間常數(shù)，t為反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)間。

由于14C半衰期長(zhǎng)達(dá)5730年，在反應(yīng)堆壽期內(nèi)的衰變可忽略，即14C產(chǎn)生率A0與反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)間無(wú)關(guān)，因此單位時(shí)間內(nèi)14C產(chǎn)生量與機(jī)組運(yùn)行時(shí)間成正比，即

(2)

冷卻劑中17O含量可根據(jù)17O的天然豐度確定。冷卻劑中14N有以下四個(gè)來(lái)源：(1) 因大修期間空氣中氮?dú)馊芙舛耄?2) 經(jīng)RCV系統(tǒng)添加的含氮化學(xué)藥品引入(如機(jī)組啟動(dòng)中添加聯(lián)氨)；(3) 某些堆型因容積控制箱上方的覆蓋氮?dú)馊芙獠⑸铣涞嚼鋮s劑(如EPR)；(4) 某些堆型向冷卻劑添加氨水以保持水化學(xué)條件(如VVER)[4]。一回路冷卻劑14N含量不屬于一回路水化學(xué)的日常監(jiān)督范圍，目前也很難通過(guò)計(jì)算準(zhǔn)確確定。不同研究中采用的冷卻劑溶解氮含量有較大差異，文獻(xiàn)[5]中采用10～40ppm,文獻(xiàn)[6]計(jì)算西屋型壓水堆中認(rèn)為氮含量小于5.4ppm并采用0.54ppm，文獻(xiàn)[7]中采用氮含量為1ppm，文獻(xiàn)[8]中采用氮含量為15ppm。本研究下述計(jì)算中假設(shè)一回路冷卻劑14N質(zhì)量含量為5ppm，可以按正比例關(guān)系計(jì)算其他14N含量對(duì)應(yīng)的14C產(chǎn)生量。

1.2 計(jì)算結(jié)果與分析

以CPR1000反應(yīng)堆的典型18個(gè)月?lián)Q料燃料管理方案為研究對(duì)象，采用蒙特卡羅程序模擬得到堆芯不同輻照區(qū)域的47群中子注量率，計(jì)算結(jié)果見(jiàn)圖1，對(duì)應(yīng)的微觀核反應(yīng)截面見(jiàn)圖2。具體模型詳見(jiàn)文獻(xiàn)[3]。CPR1000反應(yīng)堆的電功率為1089MW(注：本文中所有核電廠功率均指機(jī)組的電功率，而非熱功率)。

圖1 計(jì)算14C產(chǎn)生量的47群中子注量率Fig.1 Neutron flux of group 47 in 14C production calculation

圖2 核反應(yīng)截面Fig.2 Microscopic cross section in 14C production

通過(guò)公式(2)，計(jì)算得到了冷卻劑的14C產(chǎn)生量，表1中列出了CPR1000機(jī)組的14C年產(chǎn)生量和對(duì)應(yīng)單位電能的14C年產(chǎn)生量。核反應(yīng)17O(n,α)14C是冷卻劑中14C的最主要產(chǎn)生方式。

表1 CPR1000的冷卻劑14C年產(chǎn)生量

研究中分析了不同中子能群對(duì)14C產(chǎn)生量的貢獻(xiàn)。表2提供了典型3群中子對(duì)堆芯活性區(qū)內(nèi)17O(n,α)14C反應(yīng)的貢獻(xiàn)。計(jì)算表明，快群對(duì)14C產(chǎn)生量的貢獻(xiàn)占77%，熱群貢獻(xiàn)僅為23%。對(duì)于CPR1000機(jī)組平衡循環(huán)的燃料管理，由于年度換料使用的燃料組件235U富集度(3.7%)比18個(gè)月燃料的富集度(4.45%)要低，因此年度換料的堆芯熱群中子注量率比18個(gè)月?lián)Q料高約30%，由此可估算滿功率運(yùn)行時(shí)14C年產(chǎn)生量比18個(gè)月?lián)Q料高7%。但考慮18個(gè)月?lián)Q料的平均負(fù)荷因子(約92%)比年度換料高(約86%)，因此年度換料和18個(gè)月?lián)Q料的14C產(chǎn)生量相等。這種估算分析與精確堆芯建模計(jì)算一致，也和法國(guó)壓水堆在年度換料和18個(gè)月?lián)Q料下14C排放量的運(yùn)行實(shí)踐相符。

表2 不同中子能群對(duì)14C產(chǎn)生量的貢獻(xiàn)

2 壓水堆氣相14C排放量的運(yùn)行反饋

由于國(guó)內(nèi)大部分商用壓水堆在2011年后開(kāi)始監(jiān)測(cè)14C排放量，目前尚沒(méi)有足夠多的14C排放量運(yùn)行數(shù)據(jù)積累。研究中收集了法國(guó)和德國(guó)壓水堆的氣相14C年排放量并進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。

2.1 德國(guó)壓水堆運(yùn)行反饋

研究中收集了德國(guó)在運(yùn)壓水堆在2003年至2014年間的氣相14C年排放量實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)(在運(yùn)機(jī)組均為1400MW機(jī)組)，統(tǒng)計(jì)結(jié)果見(jiàn)表3，這些排放量數(shù)據(jù)的分布見(jiàn)圖3，與正態(tài)分布符合得較好。對(duì)應(yīng)歸一化(即等效1000MW機(jī)組)的氣態(tài)14C年排放量的平均值為233 GBq/a/u，獨(dú)立樣本數(shù)N=90，統(tǒng)計(jì)標(biāo)準(zhǔn)偏差σ≈77 GBq/a/u。

表3 德國(guó)在運(yùn)壓水堆的氣相14C年排放量統(tǒng)計(jì)結(jié)果

圖3 德國(guó)在運(yùn)壓水堆氣相14C歸一化排放量(1 000 MWe)的分布Fig.3 The distribution of gaseous14C discharges (1 000 MWe scale) in German operating PWRs

發(fā)現(xiàn)KKI-2(即Isar-2，屬于典型的Konvoi堆型)的平均排放量明顯大于其他同類(lèi)機(jī)組，目前正在聯(lián)系該核電廠分析原因。對(duì)除去KKI的75個(gè)獨(dú)立年排放量統(tǒng)計(jì)，平均值為223 GBq/a/u，標(biāo)準(zhǔn)偏差σ=65 GBq/a/u。

2.2 法國(guó)壓水堆運(yùn)行反饋

研究中收集、整理并分析了法國(guó)所有在運(yùn)商用壓水堆在2002年至2014年共749堆年的氣相14C年度排放量運(yùn)行數(shù)據(jù)[9～11]，包括9個(gè)基地的34臺(tái)900MW壓水堆(BLA、BUG、CHB、CRU、DAM、FES、GRA、STB、TRI)、8個(gè)基地的20臺(tái)1300MW壓水堆(BEL、CAT、FLA、GOL、NOG、PAL、PEN、STA)和2個(gè)基地的4臺(tái)1450MW壓水堆(CHB、CIV)。由于收集的這些原始數(shù)據(jù)中14C年度排放量是以“廠址的總排放量”為原始形式列出，無(wú)法確切獲知同一廠址中不同機(jī)組的排放量差異，因此本研究以廠址的總排放量和該基地機(jī)組數(shù)量得到該類(lèi)機(jī)組的“平均排放量”并進(jìn)行統(tǒng)計(jì)。這種處理方法不會(huì)影響14C排放量的平均值，但統(tǒng)計(jì)結(jié)果的最大值不能包絡(luò)實(shí)際運(yùn)行中的最大排放量。

圖4和表4列出了法國(guó)壓水堆的氣相14C排放量。圖4-A為單臺(tái)機(jī)組的實(shí)際排放量，圖4-B列出根據(jù)“年平均負(fù)荷因子”計(jì)算的機(jī)組滿功率運(yùn)行時(shí)的氣相14C排放量，圖4-C對(duì)應(yīng)折算到電功率為1000MW的單臺(tái)機(jī)組的氣相14C的“歸一化排放量”。計(jì)算用到的“年平均負(fù)荷因子”是該基地所有機(jī)組當(dāng)年度負(fù)荷因子的平均值，均來(lái)自IAEA的PRIS數(shù)據(jù)庫(kù)[12]。除了極少量“異常點(diǎn)”外，相同功率機(jī)組的14C排放量差異很小。雖然法國(guó)900MW、1300MW和1450MW壓水堆的氣相14C實(shí)際排放量有明顯差異，但與產(chǎn)生單位電能對(duì)應(yīng)的氣相14C排放量是非常接近的，即歸一化的14C氣相排放量與機(jī)組的功率無(wú)關(guān)。

圖4 法國(guó)壓水堆的氣相14C排放量Fig.4 Gaseous14C discharges in French PWRs(a) 實(shí)際排放量;(b) 滿功率排放量;(c) 折算為1000MW機(jī)組的排放量

在法國(guó)900MW機(jī)組(共117個(gè)獨(dú)立的排放數(shù)據(jù))和1300MW機(jī)組(共104個(gè)獨(dú)立的排放數(shù)據(jù))中，分別有3個(gè)和2個(gè)獨(dú)立的年排放量遠(yuǎn)小于平均值，可以根據(jù)格拉布斯準(zhǔn)則將其作為“異常數(shù)據(jù)”剔除[13,14]，這可能是記錄有誤或其他原因?qū)е碌摹?/p>

對(duì)法國(guó)壓水堆共749堆年的氣相14C排放量進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，得到歸一化(即等效為1000MW機(jī)組)的氣態(tài)14C年排放量的平均值為212GBq/a/u，其中獨(dú)立樣本數(shù)N=242，標(biāo)準(zhǔn)偏差σ≈3.5GBq/a/u。法國(guó)壓水堆歸一化的氣相14C排放量的分布見(jiàn)圖5，與正態(tài)分布有較大偏離，主要是由于上述任何一個(gè)法國(guó)14C排放量原始數(shù)據(jù)都是該基地?cái)?shù)臺(tái)機(jī)組的平均值。這在一定程度上會(huì)掩蓋單個(gè)機(jī)組氣相排放量的實(shí)際變化范圍，導(dǎo)致數(shù)據(jù)分布的塌縮和寬度變窄(理論上獨(dú)立數(shù)據(jù)的分布曲線為虛線的正態(tài)分布曲線)，不過(guò)理論上這不會(huì)明顯影響峰位的移動(dòng)。

圖5 法國(guó)壓水堆氣相14C的歸一化排放量(1 000 MWe)的分布Fig.5 The distribution of gaseous14C discharges (1 000 MWe scale) in French PWRs

表4 法國(guó)PWR的氣相14C年排放量統(tǒng)計(jì)結(jié)果

3 分析和討論

3.1 液相和固相14C的比例

在壓水堆運(yùn)行期間，盡管燃料(芯塊和包殼)、堆內(nèi)構(gòu)件及冷卻劑中的17O原子、14N原子和13C原子被堆芯中子輻照也可產(chǎn)生14C，但燃料和堆內(nèi)構(gòu)件中的14C被禁錮在這些結(jié)構(gòu)材料基體中，只在乏燃料后處理和反應(yīng)堆退役時(shí)作為放射性固體廢物被處置時(shí)才會(huì)釋放到環(huán)境中。

冷卻劑中產(chǎn)生的14C中大部分以氣態(tài)形態(tài)向環(huán)境排放，少量以廢液形式向環(huán)境排放，其余的14C被化容控制系統(tǒng)的離子交換樹(shù)脂吸附并形成固態(tài)放射性廢物。通過(guò)不同文獻(xiàn)和測(cè)量得到的分配比例范圍較大。EPRI報(bào)告[7]認(rèn)為樹(shù)脂床吸附的14C占總產(chǎn)生量的2%～10%，文獻(xiàn)[15]通過(guò)實(shí)際測(cè)量推斷出液相和固相的14C之和小于氣相釋放量的5%。IAEA的421出版物[16]中表明PWR中液態(tài)14C排放量占?xì)庖合嗫偤偷?%。目前大部分理論計(jì)算的14C產(chǎn)生量都大于氣液相釋放量實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)之和。結(jié)合上述理論計(jì)算后綜合分析，筆者認(rèn)為壓水堆中離子交換樹(shù)脂吸附的14C的平均比例應(yīng)該大于總產(chǎn)生量的10%，其余不到90%的14C按照一定范圍內(nèi)的氣液相釋放比例釋放到環(huán)境中。

根據(jù)歐洲核電廠放射性流出物報(bào)告文獻(xiàn)[9]和文獻(xiàn)[10]，法國(guó)壓水堆中液相14C釋放量占?xì)庖合噌尫帕靠偤偷谋壤愣?3%，推測(cè)此值可能是計(jì)算值而非實(shí)際測(cè)量值；由于這些報(bào)告中未提供德國(guó)壓水堆液相14C釋放量，因而無(wú)法進(jìn)一步推算德國(guó)壓水堆的液相14C釋放比例。

根據(jù)2014年和2015年大亞灣基地壓水堆的運(yùn)行統(tǒng)計(jì)，年度的氣態(tài)14C排放量占?xì)庖合嗫偤偷?3.8%～97.3%，液相14C排放量的比例范圍為2.7%～6.2%。有待積累更多的CPR1000運(yùn)行數(shù)據(jù)進(jìn)行后續(xù)分析。

3.2 氣相14C的平均釋放量分析

根據(jù)對(duì)德國(guó)和法國(guó)壓水堆運(yùn)行數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)分析，得到壓水堆機(jī)組氣相14C年排放量平均值A(chǔ)(GBq/a/u)與機(jī)組功率P(GW)和負(fù)荷因子CF的關(guān)系式為：

A=A0×P×CF

(3)

對(duì)于法系核電廠，A0≈212；對(duì)于德系核電廠，A0≈233；對(duì)于上述德國(guó)和法國(guó)壓水堆，A0≈217(標(biāo)準(zhǔn)偏差為41)。這與UNSCEAR(2000)報(bào)告[17]中對(duì)壓水堆14C排放量的歷史統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)一致。

根據(jù)2.1節(jié)的理論計(jì)算，等效1000MW壓水堆的14C年產(chǎn)生量在281～293GBq/a/u(對(duì)應(yīng)冷卻劑中氮含量為0～5ppm)。按照液相和固相途徑分別占總釋放量的7%和10%，可得出氣相釋放量為233～243 GBq/a/u。這在整體上略大約德國(guó)和法國(guó)的氣相14C運(yùn)行反饋(212～233 GBq/a/u)。若假設(shè)固相14C比例和液相14C比例分別為15%和7%，則理論計(jì)算和實(shí)際排放數(shù)據(jù)可以更好地符合。

理論計(jì)算和實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)的這種偏差以及不同核電廠排放量差異的來(lái)源包括：(1) 計(jì)算中采用了組件均勻化的堆芯多群中子注量率；(2) 研究中未考慮各壓水堆機(jī)組的實(shí)際燃料管理方案的差異(比如燃料富集度，裝載MOX和UO2燃料)；(3) 不同運(yùn)行壓水堆冷卻劑中氮含量的差異；(4) 各國(guó)在運(yùn)壓水堆實(shí)際排放量的統(tǒng)計(jì)偏差。這些偏差來(lái)源很難被準(zhǔn)確量化，本研究尚未收集到德國(guó)和法國(guó)各運(yùn)行核電廠詳細(xì)的設(shè)計(jì)差異。

3.3 氣相14C的最大釋放量分析

GB 6249—2011中規(guī)定了核電廠運(yùn)行中放射性廢物排放量控制值(包括年度、季度和月度)，并規(guī)定放射性排放量設(shè)計(jì)目標(biāo)值不超過(guò)這些控制值[18]。因此，合理地制定“適當(dāng)保守”的設(shè)計(jì)目標(biāo)值是非常必要的。在反應(yīng)堆設(shè)計(jì)階段，過(guò)大的14C年排放量設(shè)計(jì)值會(huì)影響同一廠址中機(jī)組數(shù)量的規(guī)劃，過(guò)小的14C年排放量設(shè)計(jì)值將影響放射性廢物管理和機(jī)組運(yùn)行的靈活性。筆者認(rèn)為，以14C釋放量的中位值(或平均值)為基礎(chǔ)，可根據(jù)大量單堆排放量的實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)確定這種“適當(dāng)?shù)谋Ｊ匦浴薄?/p>

根據(jù)壓水堆14C產(chǎn)生量的理論計(jì)算，在機(jī)組穩(wěn)態(tài)運(yùn)行期間冷卻劑內(nèi)溶解氮含量的波動(dòng)并不足以引起14C年產(chǎn)生量和排放量的大范圍變化。通過(guò)對(duì)大亞灣基地氣相排放量和文獻(xiàn)[19]的分析，筆者認(rèn)為單臺(tái)壓水堆機(jī)組運(yùn)行中14C排放量在較大范圍變化主要是由廢氣排放的運(yùn)行管理引起，比如在機(jī)組大修前集中排放，或者廢氣處理系統(tǒng)對(duì)收集的廢氣集中排放(例如，嶺澳一期在2014年的運(yùn)行表明，這兩種情況疊加可使2個(gè)月的氣相14C排放量達(dá)到年排放總量的43%)。這種因素引起的14C年排放量的波動(dòng)范圍無(wú)法通過(guò)理論模型準(zhǔn)確計(jì)算，也不可能在設(shè)計(jì)階段預(yù)測(cè)機(jī)組運(yùn)行后的詳細(xì)廢物排放計(jì)劃。

綜合分析后，建議氣相14C的最大年排放量取平均排放量的1.4～1.7倍。其中1.7倍對(duì)應(yīng)德國(guó)14臺(tái)壓水堆機(jī)組在1978年至2014年之間氣相14C年排放量的90%包絡(luò)值與中位值的比值(共312堆年)，同時(shí)也是2000年至2014年德國(guó)所有在運(yùn)1400MW壓水堆“最大排放量與中位值的比值(M)”的最大值(共105堆年)，每個(gè)機(jī)組的M值列在表4中。根據(jù)大亞灣6臺(tái)CPR1000機(jī)組在2014年和2015年的14C排放數(shù)據(jù)(原始數(shù)據(jù)是兩臺(tái)機(jī)組的平均年排放量，共12堆年)，最大年排放量是平均年排放量的1.35倍。根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)分布，M=1.4和M=1.7對(duì)應(yīng)的累積概率分布函數(shù)分別為91.9%和95.5%。

4 結(jié)論

本研究提供了14C產(chǎn)生量的理論計(jì)算方法，對(duì)年度換料和18個(gè)月?lián)Q料模式下CPR1000機(jī)組的14C產(chǎn)生量差異做出理論解釋。收集并分析了德國(guó)和法國(guó)大量壓水堆核電廠的氣相14C年排放數(shù)據(jù)，得到氣相14C年排放量預(yù)期源項(xiàng)的平均值為217GBq/(GWe·a)，提出了單臺(tái)壓水堆氣相14C設(shè)計(jì)源項(xiàng)應(yīng)為現(xiàn)實(shí)源項(xiàng)的1.4～1.7倍。分析認(rèn)為，冷卻劑中溶解氮含量的波動(dòng)不足以導(dǎo)致，機(jī)組運(yùn)行管理是造成氣相14C年排放量大范圍變化的主要原因。

本文的研究方法對(duì)于壓水堆設(shè)計(jì)具有普遍適用性，可用于各種壓水堆(如CPR1000、AP1000、EPR和華龍一號(hào))的放射性流出物分析，對(duì)工程項(xiàng)目評(píng)審具有重要參考價(jià)值。

5 致謝

感謝歐盟輻射防護(hù)與核安全中心的Stefan VAN DER STRICHT幫助校對(duì)法國(guó)壓水堆核電廠的排放量數(shù)據(jù)。另外，在我國(guó)核電廠放射性廢物管理源項(xiàng)研究工作中，與國(guó)內(nèi)同行專(zhuān)家的交流對(duì)本研究有較大啟發(fā)和推動(dòng)作用，在此表示衷心感謝。

[1] 劉新華，方嵐，祝兆文. 壓水堆核電廠正常運(yùn)行裂變產(chǎn)物源項(xiàng)框架研究[J]，輻射防護(hù)，Vol.35.

[2] 核電廠放射性廢物管理源項(xiàng)第五次研討會(huì)會(huì)議紀(jì)要[C]，北京，2014.8.

[3] 付鵬濤，石秀安，等. CPR1000型壓水堆14C產(chǎn)生量研究[J]，原子能科學(xué)技術(shù)，Vol.47,Suppl.

[4] 劉正暉.田灣核電站14C和3H年產(chǎn)生量估算[J].輻射防護(hù)通訊, 2004,24(3)：23-25.

[5] Vance, J.N., Cline, J.E., Robertson, D.E.,. Characterization of Carbon-14 generated by the Nuclear Power industry[R], TR-105715. 1995, Electric Power Research Institute.

[6] ?sa Magnusson,14C Produced by Nuclear Power Reactors-Generation and Characterization of Gaseous, Liquid and Solid Waste[D]. Sweden:Lund University, 2007.

[7] Kim, K.. Estimation of Carbon-14 in Nuclear Power Plant Gaseous Effluents[R], 2010, Electric Power Research Institute.

[8] 付亞茹，黎輝，李懷斌. 核電廠中主要弱β釋放體的放射性量及控制方法研究[J]，核科學(xué)與技術(shù)，2015.http://dx.doi.org/10.12677/nst.2015.31002

[9] S. Van der Stricht, A. J Radioactive effluents from nuclear power stations and nuclear fuel reprocessing sites in the European Union 1999-2003[R], Radiation Protection 142, 2005.

[10] S. Van der Stricht, A. Janssens, Radioactive effluents from nuclear power stations and nuclear fuel reprocessing sites in the European Union 2004-08[R], Radiation Protection 164, 2010.

[11] 付鵬濤. 核電廠放射性源項(xiàng)運(yùn)行數(shù)據(jù)庫(kù)[R]，中廣核研究院有限公司，2016.

[12] IAEA-PRIS, www.iaea.org/pris/.

[13] Frank E. Grubbs, Procedures for Detecting Outlying Observations in Samples[J], Technometrics, Vol.11,No.1,1969.

[14] 熊艷艷，吳先球. 粗大誤差四種判別準(zhǔn)則的比較和應(yīng)用[J], 大學(xué)物理實(shí)驗(yàn)，Vol.23 No.1,2010.

[15] C.Kunz, Carbon-14 discharge at three light-water reacotrs[J], Health Physics Vol. 49, No. 1, 1985.

[16] Balonov M, Dubourg Efremenkov V, et al. Management of Waste Containing Tritium and Carbon-14 [R].pp 25, Austria：IAEA, 2004.

[17] UNSCEAR, ANNEX C - Exposure to the public from man-made sources of radiation[R],2000.

[18] GB 6249—2011 核動(dòng)力廠環(huán)境輻射防護(hù)規(guī)定[S].北京：中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社，2011.

[19] Yang-Hee Yang, Duk-Won Kang，et al. Evaluation of 14C release characteristics in Korean standard pressurized water reactor，Nuclear Engineering and Design[J]，2010.

Study on14C Source Term Based on Operational Discharge Dates in PWR

FU Peng-tao, CAI De-chang

(China Nuclear Power Technology Research Institute,Shenzhen, Guangdong Prov. 518028, China)

Mechanism and calculation method of14C production in PWR is introduced in the paper. The average discharge of gaseous14C is about 217 GBq/(GWe·a) and maximum could be 1.4～1.7 times by statistic analysis of operation discharges in French and German PWRs. It’s found that14C in solid and liquid species may contribute to more than 20% in the total production and the most significant fluctuation of annual gaseous14C discharges result mainly from operation management in radioactive waste management. The method and result in this study are typical and can be applicable to the analysis and engineering review of radioactive wastes in PWR, especially for the generation III PWRs.

14C; Radioactive waste; Discharge; PWR

2016-09-28

付鵬濤(1985—)，男，工程師，從事核電廠輻射源項(xiàng)及屏蔽設(shè)計(jì)

TL75+1

A

0258-0918(2017)02-0215-08