一種基于混合傳導(dǎo)模型的一回路結(jié)構(gòu)材料腐蝕-活化-遷移模型及其應(yīng)用

鮑一晨，石秀強(qiáng)，胡華四，賈 佳，莫舒然

(1.上海核工程研究設(shè)計(jì)院，上海200233；2.西安交通大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，陜西西安710049)

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一種基于混合傳導(dǎo)模型的一回路結(jié)構(gòu)材料腐蝕-活化-遷移模型及其應(yīng)用

鮑一晨1，石秀強(qiáng)1，胡華四2，賈 佳2，莫舒然2

(1.上海核工程研究設(shè)計(jì)院，上海200233；2.西安交通大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，陜西西安710049)

為了定量分析反應(yīng)堆冷卻劑加鋅工藝對一回路系統(tǒng)堆芯外放射性水平的影響，本文結(jié)合描述材料微觀腐蝕過程的混合傳導(dǎo)模型(MCM)和描述腐蝕產(chǎn)物活化、遷移及沉積的宏觀輸運(yùn)模型，形成了能夠系統(tǒng)性描述一回路結(jié)構(gòu)材料腐蝕-活化-遷移的聯(lián)合模型，并通過遺傳算法分析及文獻(xiàn)調(diào)研確定模型各主要參數(shù)。經(jīng)校驗(yàn)表明該模型能夠有效計(jì)算正常運(yùn)行工況下一回路中結(jié)構(gòu)材料的均勻腐蝕程度，同時(shí)也能給出結(jié)構(gòu)材料表面沉積層的放射性活度分布。使用該模型對加鋅前后系統(tǒng)內(nèi)不同分區(qū)的活度分別進(jìn)行了計(jì)算，結(jié)果表明加鋅工藝能顯著降低一回路堆芯外放射性水平。

加鋅；腐蝕；遷移；放射性活度

隨著AP1000核電技術(shù)的引進(jìn)消化吸收，反應(yīng)堆一回路冷卻劑加鋅技術(shù)也首次引入到國內(nèi)[1，2]。因此，自主研究一回路冷卻劑加鋅技術(shù)對系統(tǒng)結(jié)構(gòu)材料氧化膜特征的影響及其作用機(jī)理，進(jìn)一步獲得加鋅技術(shù)對一回路結(jié)構(gòu)材料腐蝕產(chǎn)物遷移、活化過程的影響具有重要的理論和工程實(shí)際意義。國外電廠運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)表明，反應(yīng)堆冷卻劑中鋅的添加能夠減少一回路結(jié)構(gòu)材料的持續(xù)腐蝕從而減少腐蝕產(chǎn)物釋放和腐蝕積垢物/沉積引起的電廠劑量率[3]。國外在反應(yīng)堆一回路冷卻劑加鋅技術(shù)以及腐蝕活化遷移方面均做了大量的研究：不僅有分析加鋅對微觀尺度的材料表面氧化層生長機(jī)理影響的研究，也有宏觀尺度的對反應(yīng)堆一回路腐蝕產(chǎn)物遷移活化過程的經(jīng)驗(yàn)、半經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ偷难芯?。前者如目前國際腐蝕微觀定量計(jì)算研究領(lǐng)域前沿的“混合傳導(dǎo)模型”(MCM)[4]；而后者目前在核工程比較發(fā)達(dá)的美國、法國、日本等都有自己相應(yīng)的源項(xiàng)計(jì)算模型，如日本開發(fā)的ACE-II模型、韓國開發(fā)的CRUDTRAN模型、捷克的計(jì)算機(jī)程序DISER、匈牙利的開發(fā)的RADTRAN、法國開發(fā)的PACTOLE模型等[5]。然而，前者側(cè)重于機(jī)理性研究，很難在工程實(shí)踐中直接應(yīng)用；后者大多為經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ?，在描述腐蝕微觀機(jī)理方面存在一定缺陷，并且目前還沒有涉及加鋅過程的反應(yīng)堆一回路腐蝕產(chǎn)物的遷移活化半經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ偷玫桨l(fā)表。本文的研究目標(biāo)正是聯(lián)合微觀MCM模型與宏觀輸運(yùn)模型以獲得能夠定量評(píng)估加鋅對一回路放射性水平分布影響的模型。

1 腐蝕過程建模

一回路結(jié)構(gòu)材料表面沉積層主要來自于結(jié)構(gòu)材料的腐蝕產(chǎn)物，通過合理的腐蝕過程建模有助于從源頭定量化加鋅的影響。對于一回路結(jié)構(gòu)材料的腐蝕過程，基于MCM理念進(jìn)行建模[4]。

1.1 MCM建模過程

根據(jù)MCM模型假設(shè)，在氧化膜生長過程中，Cr和Ni通過空位在氧化物中傳輸，F(xiàn)e通過間隙離子傳輸。為了簡化計(jì)算過程，在建模過程中不區(qū)分各金屬成分經(jīng)由何種缺陷類型在氧化物內(nèi)層傳輸，而統(tǒng)籌考慮粒子(如Fe,Cr,Ni,Zn等)在濃度梯度和電勢梯度的影響下在氧化膜內(nèi)外層進(jìn)行遷移[6]，可得遷移下式。

式中：m——遷移粒子，F(xiàn)e、Cr、Ni、Zn，如為Zn則等式右邊±號(hào)取-號(hào)(Zn由溶液向氧化膜內(nèi)遷移)，其余粒子取+號(hào)；

y——粒子的摩爾分?jǐn)?shù)；

t——腐蝕時(shí)間；

D——表觀擴(kuò)散系數(shù)；

x——距金屬基體/氧化膜邊界的距離

n——粒子在氧化膜中的化合價(jià)，通常為2～3；

F——法拉第常數(shù)；

E——氧化膜中電場強(qiáng)度；

R——?dú)怏w常數(shù)；

T——開氏溫度。

在方程求解過程中假設(shè)：初始時(shí)刻合金表面沒有氧化膜；在基體/內(nèi)氧化膜界面上各元素的摩爾分?jǐn)?shù)為該邊界下金屬離子試驗(yàn)值除氧后的歸一化濃度；基體/內(nèi)氧化膜界面為Zn向內(nèi)擴(kuò)散的反射面[8]；外層氧化膜與內(nèi)層氧化膜以從外到內(nèi)氧含量降到初始值的50%為分界。

通過對方程的求解可以獲得氧化膜內(nèi)外層擴(kuò)散系數(shù)與內(nèi)層電場強(qiáng)度，在此基礎(chǔ)上可進(jìn)一步獲得各界面的反應(yīng)速率常數(shù)。這三個(gè)參數(shù)為腐蝕過程建模的關(guān)鍵參數(shù)，基于這三個(gè)參數(shù)可進(jìn)一步獲得氧化膜截面各元素分布的計(jì)算曲線、內(nèi)外層氧化膜厚度、各主要界面的元素?cái)U(kuò)散通量等參數(shù)，以作為后續(xù)宏觀輸運(yùn)模型的前端輸入。需要注意的是MCM模型只從試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行腐蝕過程建模，而與腐蝕有關(guān)的各類參數(shù)如水化學(xué)、溫度等均只以結(jié)果作為表征。

1.2 試驗(yàn)值計(jì)算結(jié)果

由于材料在高溫高壓水的腐蝕試驗(yàn)中，能夠直接測得的只有氧化膜截面沿深度方向的各元素的分布。因此只能通過元素分布數(shù)據(jù)來計(jì)算出相關(guān)的參數(shù)。對于擴(kuò)散系數(shù)和內(nèi)層電場強(qiáng)度的計(jì)算，采用遺傳算法找出和試驗(yàn)得到的深度截面元素分布符合最好的擴(kuò)散系數(shù)和電場強(qiáng)度的值。本文分別選取了參考文獻(xiàn)[9-12]中關(guān)于690合金與316L不銹鋼在不加鋅或加鋅濃度為60ppb(μg/L)的模擬反應(yīng)堆一回路冷卻劑工況下的腐蝕浸泡試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行MCM模型試算，以計(jì)算所得參數(shù)繪制各元素成分深度方向截面分布曲線并與試驗(yàn)值進(jìn)行比較，如圖1所示。由圖可見MCM模型元素分布計(jì)算曲線與試驗(yàn)值趨勢基本吻合，模型參數(shù)的計(jì)算是可信的。根據(jù)所得參數(shù)進(jìn)一步可得預(yù)期時(shí)間下材料表面內(nèi)氧化膜厚度，以10000h為例，計(jì)算結(jié)果如圖2所示。無論在加鋅前后，690合金的腐蝕程度均遠(yuǎn)小于316L不銹鋼，當(dāng)冷卻劑中添加60ppb鋅后，690合金與316L不銹鋼內(nèi)氧化膜厚度分別下降約54%與75%，加鋅對于不銹鋼抗腐蝕性能的提升更顯著。

圖1 690合金與316L不銹鋼在0ppb與60ppb鋅濃度下氧化膜內(nèi)層各元素分布試驗(yàn)值與計(jì)算值比較Fig.1 Experimental and calculated results of element distribution of inner oxide film of Alloy 690 and SS 316L under 0 and 60 ppb zinc condition(a) 690合金不加鋅;(b) 690合金加鋅60ppb;(c) 316L不銹鋼不加鋅;(d) 316L不銹鋼加鋅60ppb

圖2 690合金與316L不銹鋼在0ppb與60ppb鋅濃度下內(nèi)氧化膜厚度值(300℃@10 000h)Fig.2 Inner oxide film thickness of Alloy 690 and SS 316L under 0ppb and 60 ppb zinc condition (300℃@10 000h)

由于一回路系統(tǒng)內(nèi)不同區(qū)域的結(jié)構(gòu)材料所處環(huán)境溫度不同，因此需要獲得不同溫度下的模型各參數(shù)。在溫度變化程度不大的前提下，可認(rèn)為擴(kuò)散系數(shù)與界面反應(yīng)速率常數(shù)皆符合Arrhenius指數(shù)規(guī)律[7,8]；而電場強(qiáng)度則與1/T呈線性關(guān)系[7]。由該兩條假設(shè)即可根據(jù)不同區(qū)域的腐蝕溫度獲得相應(yīng)的MCM參數(shù)。

2 活化-遷移過程建模

2.1 確定活化目標(biāo)核素

活性區(qū)內(nèi)的活化反應(yīng)靶核主要來源于三部分：一為冷卻劑中夾帶的腐蝕產(chǎn)物，二為堆芯結(jié)構(gòu)材料表面的腐蝕產(chǎn)物沉積層，三為結(jié)構(gòu)材料本身?？紤]到水中腐蝕產(chǎn)物量較少，且其快速流過活性區(qū)，受照時(shí)間短，故不作考慮。堆芯結(jié)構(gòu)材料本身的活化產(chǎn)物又難以進(jìn)入冷卻劑參與循環(huán)過程，對堆芯外區(qū)域放射性的影響較小，也不作考慮。沉積層受照時(shí)間長，且靶核數(shù)多，也易進(jìn)入冷卻劑循環(huán)，因此活化反應(yīng)靶核主要考慮活性區(qū)內(nèi)與水接觸的潤濕表面的腐蝕產(chǎn)物沉積層。在具體計(jì)算過程中，通過應(yīng)用沉積層靶核數(shù)、預(yù)輸入的中子注量以及平均截面即可獲得活化核數(shù)。綜合考慮腐蝕模型與活化過程，并參考ACE-II、CRUDTRAN和PACTOLE等軟件的活化核素輸出結(jié)果[5]，確定模型總體計(jì)算目標(biāo)核素分別為59Fe、51Cr、65Ni、58Co和60Co。

2.2 系統(tǒng)分區(qū)與分區(qū)節(jié)點(diǎn)

為了定量描述一回路系統(tǒng)內(nèi)腐蝕產(chǎn)物的產(chǎn)生、釋放、遷移與沉積，對一回路系統(tǒng)進(jìn)行分區(qū)化處理。針對AP1000型核電站一回路系統(tǒng)特性，綜合考慮系統(tǒng)內(nèi)結(jié)構(gòu)材料、流動(dòng)狀態(tài)、溫度、中子通量等條件，將一回路分為45個(gè)區(qū)。其中堆芯區(qū)域分割成16個(gè)區(qū)(包含上下腔室堆內(nèi)構(gòu)件以及燃料)，每臺(tái)蒸汽發(fā)生器分割為9個(gè)區(qū)(包含出入口腔室以及一次側(cè)傳熱管)，每一冷/熱管段、每臺(tái)主泵以及穩(wěn)壓器均各簡化為1個(gè)區(qū)。在每個(gè)分區(qū)中分別考慮基底金屬、內(nèi)氧化層、外氧化層、沉積層、冷卻劑中顆粒物、冷卻劑中可溶離子和過濾這七個(gè)節(jié)點(diǎn)的相互作用，如圖3所示。在具體進(jìn)行節(jié)點(diǎn)質(zhì)量平衡計(jì)算時(shí)，把過濾凈化效應(yīng)作為一個(gè)恒定系數(shù)考慮，把MCM模型作為一整個(gè)宏觀節(jié)點(diǎn)考慮。

圖3 單個(gè)分區(qū)內(nèi)各節(jié)點(diǎn)關(guān)系Fig.3 The relationship between nodes in a single partition

2.3 節(jié)點(diǎn)間遷移建模

腐蝕產(chǎn)物在冷卻劑中以溶解腐蝕產(chǎn)物和顆粒物腐蝕產(chǎn)物的形式存在。在反應(yīng)堆正常運(yùn)行情況下，一般認(rèn)為一回路中水化學(xué)狀況穩(wěn)定，因此僅考慮由于溫度造成的溶解度不同而形成的兩種形式腐蝕產(chǎn)物的相互轉(zhuǎn)化[13]，即在溶解腐蝕產(chǎn)物過飽和區(qū)域，溶解腐蝕產(chǎn)物開始析出，形成顆粒物腐蝕產(chǎn)物；在溶解腐蝕產(chǎn)物欠飽和區(qū)域，顆粒物腐蝕產(chǎn)物開始溶解，轉(zhuǎn)化成溶解腐蝕產(chǎn)物。通常運(yùn)行一段時(shí)間后腐蝕產(chǎn)物總量總大于它們在冷卻劑中的總飽和度，因此腐蝕產(chǎn)物在相應(yīng)冷卻劑溫度下通常是飽和的。故在節(jié)點(diǎn)相互作用中不考慮顆粒物的溶解過程。

在堆芯區(qū)域，冷卻劑主體溫度低于結(jié)構(gòu)材料表面冷卻劑溫度的區(qū)域，溶解腐蝕產(chǎn)物在這些區(qū)域達(dá)到飽和后會(huì)產(chǎn)生較大的濃度梯度，從而向這些區(qū)域的結(jié)構(gòu)材料表面沉積。在蒸汽發(fā)生器區(qū)域，冷卻劑主體溫度高于壁面附近冷卻劑溫度，導(dǎo)致溶解腐蝕產(chǎn)物的在這些區(qū)域飽和后形成較大的濃度梯度。此時(shí)，結(jié)構(gòu)材料表面沉積層(包含外氧化層)將會(huì)溶解釋放腐蝕產(chǎn)物[13]。對于穩(wěn)壓器區(qū)域，由于波動(dòng)管內(nèi)冷卻劑工況以及穩(wěn)壓器承受熱沖擊的工況較為復(fù)雜，在本模型中暫時(shí)假設(shè)其與一回路其他分區(qū)不存在傳質(zhì)現(xiàn)象。對于其余分區(qū)，由于冷卻劑流經(jīng)這些區(qū)域時(shí)流速較快與設(shè)備管道之間的熱交換忽略不計(jì)，因此這些分區(qū)中溶解腐蝕產(chǎn)物的沉積過程可忽略。

根據(jù)參考文獻(xiàn)[13-21]中各類傳質(zhì)過程描述，可分別建立：1) 溶解腐蝕產(chǎn)物向界面?zhèn)髻|(zhì)；2) 溶解腐蝕產(chǎn)物在界面結(jié)晶；3) 沉積層溶解；4) 溶解腐蝕產(chǎn)物析出為顆粒物腐蝕產(chǎn)物； 5) 顆粒物向界面?zhèn)髻|(zhì)；6) 顆粒物在界面黏著沉積；7) 沉積層侵蝕等過程，本文中不再贅述。隨后，結(jié)合MCM模型輸出結(jié)果即可算得一回路系統(tǒng)內(nèi)各分區(qū)活度分布。

3 計(jì)算結(jié)果討論

使用腐蝕-活化-遷移模型對AP1000核電站一回路系統(tǒng)內(nèi)腐蝕產(chǎn)物活化分布進(jìn)行計(jì)算。使用AP1000相關(guān)參數(shù)作為輸入[1](如分區(qū)潤濕面積、體積、進(jìn)出口溫度、燃料包殼表面溫度、流速等)，選取正常運(yùn)行10000有效滿功率時(shí)(EFPH)不加鋅和加鋅濃度60ppb的兩種情況作為算例。在輸出結(jié)果中選取多個(gè)具有代表性的分區(qū)，分別對這些分區(qū)中設(shè)備管道表面沉積層中的58Co和60Co進(jìn)行了活度比較，結(jié)果如表1所示。由表可知，加鋅前后，這些分區(qū)中的58Co活度均高于60Co活度，這也與現(xiàn)有核電站數(shù)據(jù)相符[5]。主泵和熱管段區(qū)域中單位面積沉積層中Co活度均高于其他分區(qū)，但需要注意的是雖然這些區(qū)域的活度較高但所涉及的沉積面積遠(yuǎn)小于蒸汽發(fā)生器傳熱管區(qū)域的沉積面積，因此仍不能忽視蒸汽發(fā)生器傳熱管中的活度：如，僅就其頂部U型彎管區(qū)域而言，沉積層中58Co活度就高達(dá)1.64×1012Bq，相對應(yīng)的主泵和熱管段區(qū)域58Co活度則分別為1.25×1010Bq和5.91×109Bq。加鋅后各分區(qū)沉積層中的Co活度顯著降低。另一方面，蒸汽發(fā)生器傳熱管頂部U型區(qū)域和豎直段58Co和60Co單位面積活度在加鋅前后則都較為接近。

表1 加鋅前后運(yùn)行10 000 EFPH時(shí)堆芯外分區(qū)沉積層活度比較(58Co和60Co)

注：① 分區(qū)號(hào)分別代表：1—壓力容器下腔室(含下部堆內(nèi)構(gòu)件；44—主泵；32—熱管段；37—蒸汽發(fā)生器傳熱管頂部U型區(qū)域；40—蒸汽發(fā)生器傳熱管豎直下降段；33—蒸汽發(fā)生器入口腔室

對于冷卻劑主體中的顆粒狀腐蝕產(chǎn)物和溶解腐蝕產(chǎn)物雖然其對單個(gè)分區(qū)的活度貢獻(xiàn)較小，但冷卻劑總量較大，因此也應(yīng)當(dāng)考慮加鋅工藝對其影響。以蒸汽發(fā)生器傳熱管中Co在冷卻劑中平均體積活度為例，不加鋅和加鋅60ppb下結(jié)果如圖4所示。由圖可知，加鋅工藝能顯著降低冷卻劑中Co的腐蝕產(chǎn)物(可溶物和顆粒物)。在未加鋅情況下，冷卻劑中顆粒物活度高于可溶物活度，而加鋅之后顆粒物活度反而低于可溶物活度，這表明對于顆粒狀腐蝕產(chǎn)物，加鋅工藝對其活度的降低作用更為顯著。

圖4 加鋅前后運(yùn)行10 000 EFPH時(shí)蒸汽發(fā)生器區(qū)域冷卻劑中Co體積活度比較Fig.4 Bulk activity of Co after 10 000 EFPH operation under 0/60 ppb zinc condition of steam generator region

由于模型的計(jì)算結(jié)果基于AP1000核電站的相關(guān)輸入，而目前未有AP1000核電站加鋅運(yùn)行數(shù)據(jù)，因此難以對模型計(jì)算結(jié)果進(jìn)行核實(shí)。基于目前建立的模型，其計(jì)算誤差可能來源于如下幾點(diǎn)：

(1) 高溫加鋅試驗(yàn)數(shù)據(jù)較少，且堆內(nèi)材料種類較多，目前模型僅采用可查得的316L不銹鋼以及鎳基690合金作為一回路系統(tǒng)的代表材料；

(2) 未充分考慮不同區(qū)域水化學(xué)差異對腐蝕產(chǎn)物溶解的影響：目前模型中假設(shè)水化學(xué)工況穩(wěn)定，而實(shí)際一回路各個(gè)不同分區(qū)中硼/鋰濃度不盡相同(主要受溫度影響)，且在不同運(yùn)行時(shí)間下水化學(xué)運(yùn)行策略也會(huì)有所變化[22]；

(3) 物質(zhì)遷移建模過程中未考慮蒸汽發(fā)生器中復(fù)雜流體環(huán)境：實(shí)際一次側(cè)傳熱管中流體運(yùn)行工況復(fù)雜，可能對冷卻劑中的顆粒物和可溶物影響較大；

(4) 未考慮基體材料中Co、Ni等釋放的影響：目前模型中主要考慮以腐蝕產(chǎn)物的形式加以釋放，對于基體材料的釋放，尤其是加鋅工藝下的試驗(yàn)或電站數(shù)據(jù)較少。

綜上所述，在模型后期開發(fā)過程中應(yīng)注意收集相應(yīng)試驗(yàn)數(shù)據(jù)或電站實(shí)際運(yùn)行數(shù)據(jù)，以對模型各參數(shù)進(jìn)行調(diào)整，使計(jì)算結(jié)果更為準(zhǔn)確。

4 結(jié)論

腐蝕-活化-遷移模型基于MCM方法進(jìn)行聯(lián)合微觀腐蝕過程與宏觀物質(zhì)遷移過程的建模。前端MCM建模輸出結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果較為吻合，后端物質(zhì)遷移過程假設(shè)合理、參數(shù)調(diào)研充分。聯(lián)合模型能有效計(jì)算加鋅前后各分區(qū)沉積層、冷卻劑主體中各目標(biāo)核素的活度。計(jì)算結(jié)果表明加鋅工藝能顯著降低一回路堆芯外區(qū)域放射性水平；加鋅前后堆芯外區(qū)域中58Co活度均高于60Co活度；對于冷卻劑中顆粒狀腐蝕產(chǎn)物加鋅工藝對其活度(濃度)降低的效果更為顯著。針對目前的模型，應(yīng)注意收集試驗(yàn)或電站實(shí)際運(yùn)行數(shù)據(jù)進(jìn)行校驗(yàn)。

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A Model for Zinc Addition Effect on Corrosion Product Release, Activation and Transportation in RCS Based on Mixed-conduction Model and Its Application

BAO Yi-chen1, SHI Xiu-qiang1, HU Hua-si2, JIA Jia2, MO Shu-ran2

(1. Shanghai Nuclear Engineering Research & Design Institute, Shanghai 200233, China; 2. Department of Nuclear Science and Technology, Xi’an Jiaotong University,Xi’an, Shaanxi Prov. 710049, China)

The mixed-conduction model (MCM) was used to characterize the microscopic corrosion process of primary structure materials. The results combined with the macroscopic transporting model characterizing the activation, migration and deposition processes of corrosion products was investigated in order to study the effect of reactor coolant zinc application on the radiation field reduction expectations in the reactor coolant system (RCS). A combined model was established which could quantitatively depict those processes and the pivotal parameters of the model were obtained through genetic algorithm analysis and literature studies. Then the model’s algorithm was calibrated and showed that it could effectively calculate the effect of zinc addition on activation, migration and deposition processes of corrosion products and could also carry out radioactivity distribution for the primary side. The radioactivity of different regions of RCS was also calculated using this model. The results showed that zinc addition strategy could significantly reduce the radiation field for out-of-core region.

Zinc addition; Corrosion; Migration; Radioactivit

2016-08-17

大型先進(jìn)壓水堆核電站國家重大科技專項(xiàng)

鮑一晨(1986—)，男，上海人，工程師，碩士，現(xiàn)主要從事核電站金屬材料腐蝕防護(hù)與水化學(xué)研究

胡華四:huasi_hu@mail.xjtu.edu.cn

TL349

A

0258-0918(2017)02-0169-07