藥粉顆粒床層特性對滲漉壓降的影響

李 娟，湯添鈞，湯為民，孫志高

（1.蘇州科技大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，江蘇 蘇州 215009；2.江蘇七○七天然制藥有限公司，江蘇 鎮(zhèn)江 212002）

藥粉顆粒床層特性對滲漉壓降的影響

李 娟1，湯添鈞1，湯為民2，孫志高1

（1.蘇州科技大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，江蘇 蘇州 215009；2.江蘇七○七天然制藥有限公司，江蘇 鎮(zhèn)江 212002）

針對筋骨疼痛酒中藥處方的滲漉過程，研究藥粉顆粒床層特性對于滲漉壓降的影響。利用不同級別的篩網(wǎng)對于500 g 24目和100目藥粉顆粒分別進行篩分，測定顆粒平均粒徑、形狀系數(shù)與比表面積。在五種不同堆高下測量顆粒床層孔隙率。選擇乙醇溶液作為溶劑實施滲漉，并基于Carman-Kozeny公式計算滲漉壓降。結(jié)果表明，藥粉越細(xì)、堆高越小，顆粒床層孔隙率越大；在相同堆高下，細(xì)粉顆粒床層的孔隙率與比表面積均高于粗粉顆粒床層，導(dǎo)致滲漉壓降較高。

滲漉；壓降；中藥藥粉；顆粒床層

中藥制劑工業(yè)生產(chǎn)中的一道重要工序是中藥有效成分的提取和分離，它直接關(guān)系到中藥制劑的質(zhì)量、療效和產(chǎn)量[1-2]。滲漉是一種動態(tài)浸出過程[3]，具有溶劑利用率高、藥材有效成分浸出效果好、可直接收集浸出液等優(yōu)點，是藥材提取的有效方法之一。

在滲漉過程中，溶劑流經(jīng)中藥粉末可近似于流體流經(jīng)顆粒床層。文獻[4]和文獻[5]分別優(yōu)選了地龍和金花跌打酊的滲漉工藝參數(shù)，結(jié)果表明針對兩種不同的中藥成分，藥材分別被粉碎為粗粉和中粗粉時能夠達到最佳滲漉效果。文獻[6]研究了藿香正氣水中的陳皮滲漉工藝，表明藥材細(xì)度在比表面積為0.5 cm×0.5 cm左右為最佳。文獻[7]研究了單相和氣液兩相流體流經(jīng)多種尺寸的球體和不規(guī)則砂粒組成的多孔填充床層的壓降。綜上所述，藥粉顆粒床層特性不僅影響滲漉效果，還關(guān)乎滲漉過程的壓降與能耗。

筆者針對筋骨疼痛酒處方（紅花、黃芪、黨參、當(dāng)歸），通過測量并計算中藥藥粉粒徑分布、藥粉顆粒比表面積、藥粉顆粒床層孔隙率，研究中藥藥粉顆粒床層特性對于滲漉壓降的影響，為中藥有效成分的滲漉分離與提取過程提供理論依據(jù)。

1 滲漉過程及壓降分析

中藥滲漉過程中，經(jīng)過適度粉碎的藥材置于滲漉筒內(nèi)，從滲漉筒上部不斷添加的溶劑向下滲過藥材層，同時藥材成分被浸出，形成浸出液。為了充分提取并分離藥材中的有效成分，需盡量增大藥材與溶劑的接觸面積。理論而言，藥材粉碎得愈細(xì)，與溶劑的接觸面積愈大，浸出效果愈好。同時，如果藥粉未裝填均勻或較松散，致使藥粉層中留有太多、太大的孔隙，滲漉過程中溶劑將快速從孔隙中流過、從藥粉層流出，造成溶劑用量過大且滲漉不完全[8]。但是，藥材粉碎得愈細(xì)、藥粉目數(shù)增加的同時，藥粉比表面積增大，滲漉壓降大大增加。由此可見，上述因素互相制約、相輔相成，對于滲漉過程尤其是滲漉壓降均具有重要影響。

中藥滲漉過程可近似為流體流經(jīng)固定顆粒床層。根據(jù)Darcy過濾方程與Carman-Kozeny公式

式中，△P為流體流經(jīng)顆粒床層的壓降，Pa；L為顆粒層堆高，m；K′為Carman-Kozeny常數(shù)，取5.0；a為顆粒比表面積，m2/m3；ε為顆粒床層孔隙率，%；μ為流體動力粘度，Pa·s；u為流體流速，m·s－1。Carman-Kozeny公式適用于低雷諾數(shù)范圍（Re＜2）。

從上式可以看出，滲漉壓降的影響因素主要包括操作變量u、流體物性μ和ρ、顆粒床層特性ε和a。實際生產(chǎn)過程中，流體的流動狀態(tài)近乎恒定，因此，僅考慮藥粉顆粒床層特性對于滲漉壓降的影響，包括藥粉粒徑分布、比表面積a、顆粒床層孔隙率ε和堆高L。

2 藥粉顆粒特性測定

藥粉按照顆粒大小可分為：最粗粉、粗粉、中粉、細(xì)粉、最細(xì)粉、極細(xì)粉級別。筆者針對筋骨疼痛酒中藥處方，選用500 g 24目粗粉與500 g 100目細(xì)粉進行滲漉壓降比較?！端幍洹穼τ?4目粗粉以及100目細(xì)粉的篩過率有明確規(guī)定[9]。24目粗粉規(guī)定為：24目篩全部通過，65目篩的通過率不得大于40%；100目細(xì)粉規(guī)定為：80目篩全部通過，100目篩的通過率不得少于95%。

測量過程中，分別使用不同級別的篩網(wǎng)在振蕩器的振動作用下進行篩濾，記錄篩號、篩孔尺寸、測量篩余量。測量結(jié)果如表1和表2所示。

表1 24目粗粉測量結(jié)果

表2 100目細(xì)粉測量結(jié)果

為了分析顆粒粒徑分布，使用粒徑分布函數(shù)和頻率函數(shù)進行描述。分布函數(shù)Fi為某號篩子的篩過量占顆粒總質(zhì)量的百分比。頻率函數(shù)fi表示粒徑處于di-1～di范圍內(nèi)顆粒的平均分布密度

其中，xi為某號篩面上的顆粒（篩余量）占全部顆?？傎|(zhì)量的百分比，這些顆粒的直徑介于相鄰兩號篩孔直徑di-1與di之間。根據(jù)表1和表2的測量結(jié)果，500 g 24目粗粉與500 g 100目細(xì)粉的粒徑分布函數(shù)和頻率函數(shù)分別如圖1和圖2所示。

圖1 24目粗粉顆粒粒徑分布曲線

圖2 100目粗粉顆粒粒徑分布曲線

針對流體在顆粒床層內(nèi)流動的特點，由于藥粉顆粒尺寸較小，溶劑在藥粉顆粒床層內(nèi)的流動極為緩慢，無邊界層脫體現(xiàn)象發(fā)生。因此，流動阻力主要由顆粒床層內(nèi)藥粉固體顆粒的比表面積的大小決定，可以根據(jù)比表面積相等作為準(zhǔn)則確定實際藥粉顆粒床層的平均直徑。假設(shè)相鄰兩號篩之間的藥粉顆粒直徑為dpi，根據(jù)比表面積相等的原則，實際藥粉顆粒床層的平均直徑dm為

由于藥粉顆粒是三維無規(guī)則顆粒，若要研究其物理特性需建立簡化模型。圓柱體顆粒模型是一種常見形式[10]，在此條件下可得到藥粉顆粒的形狀系數(shù)ψ表達式為

對于非球形顆粒，考慮其形狀系數(shù)的情況下，比表面積a為

根據(jù)測量結(jié)果以及上述計算公式，得出24目粗粉顆粒和100目細(xì)粉顆粒的平均粒徑dm、顆粒形狀系數(shù)ψ和比表面積a分別見表3。

表3 24目粗粉顆粒與100目細(xì)粉顆粒的當(dāng)量特性

3 藥粉顆粒床層孔隙率測定

孔隙率指床層孔隙占顆粒床層總體積的大小，描述了顆粒床層中顆粒堆積的疏密程度。實驗分別測量了24目粗粉與100目細(xì)粉在不同堆高下的孔隙率，具體方法如下：

（1）取兩只500 mL量筒，用天平稱取其質(zhì)量。將24目粗粉與100目細(xì)粉分別放入其中，堆高依次為3、5、7、10和15 cm。

（2）分別稱取兩只量筒在不同藥粉堆高下的總質(zhì)量，扣除量筒質(zhì)量后得到藥粉質(zhì)量，同時記錄下藥粉體積。

（3）根據(jù)粗粉與細(xì)粉的質(zhì)量與體積，計算藥粉顆粒在不同堆高下的密度ρ，并根據(jù)《藥典》查出未粉碎前藥材的密度。

據(jù)此，根據(jù)下式（6）計算藥粉顆粒床層在不同堆高下的孔隙率，結(jié)果見表4。

表4 24目粗粉與100目細(xì)粉在不同堆高下的孔隙率

從表4可以看出，100目細(xì)粉顆粒床層的孔隙率約為24目粗粉顆粒床層的1.12倍左右。由此可見，藥粉粉碎得越細(xì)，孔隙率隨之增加，這是因為24目粗粉顆粒粒徑分布相對較不均勻，小顆?？梢郧度氪箢w粒之間的孔隙之中，降低了孔隙率；而100目細(xì)粉顆粒粒徑分布較為均勻，粒徑集中于0.124 mm，顆粒之間嵌入、重疊現(xiàn)象微弱，導(dǎo)致孔隙率增加。此外，藥粉顆粒床層孔隙率隨堆高的增大而逐漸減小，這是由于藥材顆粒硬度較小、易變型，堆高增加時，重力作用加強，顆粒床層在一定程度上被壓實，從而使得孔隙率降低。

4 滲漉壓降分析

根據(jù)實際生產(chǎn)過程，選擇20℃、47%（體積濃度）乙醇溶液（μ=0.002 87 Pa·s）以恒定流量20 mL·min-1流出噴淋裝置。經(jīng)測量與計算，乙醇溶液流經(jīng)24目粗粉和100目細(xì)粉顆粒床層的流速分別為4.18×10-6m·s-1和3.89×10-6m·s-1。不同堆高下顆粒床層理論壓降計算結(jié)果（基于Carman-Kozeny公式）如圖3所示。

以15 cm堆高為例，可以看出，100目細(xì)粉顆粒床層的壓降是24目粗粉顆粒床層壓降的3.49倍左右，這是由于孔隙率與比表面積的差異造成的。在15 cm堆高下，100目細(xì)粉顆粒床層的孔隙率和比表面積分別為24目粗粉顆粒床層的1.12倍和2.72倍左右。由此可以看出，雖然細(xì)粉顆粒能夠增加溶劑與藥粉顆粒床層的接觸面積，從而提高中藥成分的提取與分離效率，但是由于顆粒過細(xì)，造成滲漉壓降過大，滲漉系統(tǒng)能耗過高。

圖3 不同堆高下顆粒床層理論壓降計算結(jié)果

因此，需要采取有效措施，使得在提高中藥成分的提取與分離效率的前提下，盡可能降低滲漉壓降，從而降低滲漉系統(tǒng)能耗，例如可以采用多層模塊化滲漉系統(tǒng)，每一個滲漉層的堆高較小而滲漉層數(shù)較多，使得能夠在細(xì)粉顆粒床層中實現(xiàn)高效、節(jié)能的滲漉過程。

5 結(jié)語

針對筋骨疼痛酒中藥處方，通過24目和100目藥粉顆粒篩分實驗，測定了粒徑分布函數(shù)和頻率函數(shù)，并基于比表面積相等的原則，分別計算了兩種顆粒的平均粒徑、形狀系數(shù)與比表面積。而且，通過藥粉顆粒床層孔隙率測定實驗以及乙醇溶劑滲漉實驗，得出以下結(jié)論：（1）藥粉粉碎得越細(xì)，藥粉顆粒粒徑分布更加均勻，顆粒之間嵌入、重疊現(xiàn)象微弱，導(dǎo)致孔隙率增加。（2）由于藥材顆粒硬度較小、易變型，堆高增加時，重力作用加強，顆粒床層在一定程度上被壓實，從而使得孔隙率降低。（3）在相同堆高下，由于100目細(xì)粉顆粒床層的孔隙率與比表面積均高于24目粗粉顆粒床層，導(dǎo)致滲漉壓降較高，滲漉系統(tǒng)能耗較大。（4）為了提高中藥成分的提取與分離效率，盡可能降低滲漉壓降從而降低滲漉系統(tǒng)能耗，可以采用多層模塊化滲漉系統(tǒng)。

[1]劉寧.中藥提取、分離技術(shù)現(xiàn)代化的現(xiàn)實差距與實現(xiàn)途徑[J].數(shù)理醫(yī)藥學(xué)雜志，2014，27（5）：574-575.

[2]LIU H B，TANG Z S，CUI C L，et al.Fouling mechanisms of the extract of traditional Chinese medicine in ultrafiltration[J].Desalination，2014，354：87-96.

[3]汪潔，李寧，夏鵬飛，等.中心復(fù)合設(shè)計-效應(yīng)面法優(yōu)化大黃滲漉提取工藝[J].中成藥，2014，36（11）：2301-2307.

[4]徐玉玲，譚清紅，伍利華，等.地龍滲漉工藝參數(shù)優(yōu)選[J].中國實驗方劑學(xué)雜志，2014，20（21）：41-43.

[5]蘭保強，饒偉源，鄧聿胤，等.金華跌打酊滲漉提取工藝的研究[J].廣西中醫(yī)藥，2014，37（1）：76-79.

[6]魯勁松，王紅芬，李云霞.藿香正氣水中陳皮滲漉工藝的優(yōu)化[J].中草藥，2014，45（8）：1096-1101.

[7]LI L X，ZOU X M，LOU J J，et al.Pressure drops of single/two-phase flows through porous beds with multi-sizes spheres and sands particles[J]. Annals of Nuclear Energy，2015，85：290-295.

[8]WISNIOWSKI R，OLCHAWA W，F(xiàn)RACZEK D，et al.On multi-scale percolation behaviour of the effective conductivity for the lattice model with interacting particles[J].Physica A:Statistical Mechanics and its Applications，2016，444：799-807.

[9]國家藥典委員會.中華人民共和國藥典（第二部）[M].北京：中國醫(yī)藥科技出版社，2010.

[10]陳敏恒，叢德滋，方圖南，等.化工原理[M].北京：化學(xué)工業(yè)出版社，2014.

The influence of medicine powder layer characteristics on percolation pressure drop

LI Juan1，TANG Tianjun1，TANG Weimin2，SUN Zhigao1
（1.School of Mathematics and Physics，SUST，Suzhou 215009，China；2.Jiangsu 707 Natural Pharmaceutical Co., Ltd.，Zhenjiang 212002，China）

Influence of medicine powder layer characteristics on percolation pressure drop was investigated for the percolation process of traditional Chinese medicine prescriptions of bone and muscle wine.Various levels of screens were used to sieve 500 g 24-mesh and 100-mesh medicine powder respectively，so as to measure average particle diameter,shape factor and specific surface area.The porosity of these two kinds of particle layers was measured under different layer height.Alcohol solution was selected as solvent during percolation，and the percolation pressure drop was calculated based on Carman-Kozeny equation.The results show that the finer the medicine powder，the smaller the particle layer height,the bigger the particle layer porosity.Under the same particle layer height，both the porosity and the specific surface area of 100-mesh fine particle layer are higher than those of coarse particle layer，which results in higher percolation pressure drop.

percolation；pressure drop；Chinese medicine powder；particle layer

責(zé)任編輯：李文杰

TQ028.8

：A

：2096－3289（2017）02－0038－05

2016－01－20

江蘇省自然科學(xué)基金資助項目（BK2012602）

李 娟（1982-），女，湖北鄂州人，講師，博士，研究方向：固液分離與水合物儲能技術(shù)。