航空發(fā)動機(jī)用聚酰亞胺復(fù)合材料研究與應(yīng)用

（中國航發(fā)商用航空發(fā)動機(jī)有限責(zé)任公司設(shè)計研發(fā)中心，上海 201108）

隨著高性能航空發(fā)動機(jī)技術(shù)的迅速發(fā)展，高推重比、低油耗、長壽命和高可靠性成為大涵道比民用航空發(fā)動機(jī)發(fā)展的主要目標(biāo)。在航空發(fā)動機(jī)上采用樹脂基復(fù)合材料取代金屬材料，以達(dá)到輕量化的目的，是優(yōu)化航空發(fā)動機(jī)性能，提高其推重比的有效途徑，也是未來航空發(fā)動機(jī)材料體系發(fā)展的重要趨勢[1-4]。樹脂基復(fù)合材料的應(yīng)用水平已成為航空發(fā)動機(jī)先進(jìn)性的重要標(biāo)志。國外先進(jìn)航空發(fā)動機(jī)制造公司GE、P&W、R·R、SNECMA等研制的系列機(jī)型的冷端部件（如轉(zhuǎn)子、靜子葉片、風(fēng)扇包容機(jī)匣、外涵機(jī)匣、短艙和反推裝置等）上樹脂基復(fù)合材料已經(jīng)得到較為成熟的應(yīng)用[5-6]。

聚酰亞胺樹脂具有優(yōu)異的耐熱性能和力學(xué)性能，一直是航空發(fā)動機(jī)耐高溫復(fù)合材料研究的重點。環(huán)氧樹脂長期工作溫度不高于130℃，雙馬來酰亞胺樹脂為150～230℃，而聚酰亞胺樹脂可在280～450℃范圍內(nèi)使用，能夠用于制造溫度更高的冷端部件。聚酰亞胺基復(fù)合材料具有良好的機(jī)械性能和電性能、高比強(qiáng)度和比剛度、優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性、熱膨脹系數(shù)小、耐溶劑性強(qiáng)、尺寸穩(wěn)定性高、易于成型形狀復(fù)雜的制件，是目前航空發(fā)動機(jī)使用較廣泛的結(jié)構(gòu)用樹脂基復(fù)合材料之一[7-8]。本文將主要介紹PMR（Polymerization of Monomer Reactants）型聚酰亞胺樹脂基復(fù)合材料和聚酰亞胺襯套在航空發(fā)動機(jī)上的應(yīng)用情況及其制造技術(shù)發(fā)展歷程。

PMR型聚酰亞胺樹脂基復(fù)合材料

聚酰亞胺樹脂的合成是將含有反應(yīng)性端基的線性聚酰亞胺聚合物經(jīng)過交聯(lián)固化生成熱固性樹脂，反應(yīng)性基團(tuán)的種類包括降冰片烯、乙炔基、苯乙炔基、氰基、馬來酰胺、苯乙烯等，形成不同結(jié)構(gòu)和性能的聚酰亞胺樹脂。經(jīng)過40年的發(fā)展，PMR型聚酰亞胺復(fù)合材料形成了耐溫能力涵蓋280～450℃的復(fù)合材料體系。第一代PMR型聚酰亞胺樹脂使用溫度約為280～316℃，代表性產(chǎn)品有PMR-15、Larc-RP46、KH-304、LP15等；第二代耐溫能力提高到 316～450℃，以 PMR-Ⅱ-50、V-CAP-75、AFB-700B、KH305、MPI等產(chǎn)品為代表。

1 第一代PMR型聚酰亞胺樹脂基復(fù)合材料

美國NASA Lewis研究中心在20世紀(jì)70年代開發(fā)了PMR技術(shù)，用于改善聚酰亞胺的成型工藝，解決了以往芳雜環(huán)耐熱樹脂不熔不溶、難以加工的難題，成為制備熱固性聚酰亞胺復(fù)合材料的重要方法之一[9]。PMR-15是第一代PMR型聚酰亞胺樹脂中最成功的產(chǎn)品，也是第一個得到廣泛應(yīng)用的耐高溫復(fù)合材料基體樹脂[10-11]。PMR-15聚酰亞胺樹脂基復(fù)合材料在288℃以下具有優(yōu)良的加工工藝性能和熱氧化穩(wěn)定性，可在288～316℃范圍內(nèi)連續(xù)使用100～1000h，典型材料的基本性能見表1[12]。

表1 PMR-15聚酰亞胺樹脂基復(fù)合材料性能

在試驗發(fā)動機(jī)QCSEE（Quiet Clean Short-aul Experimental Engine）計劃中，GE公司利用熱壓罐成型技術(shù)制備了PMR-15/T300復(fù)合材料發(fā)動機(jī)內(nèi)帽，其主體為蜂窩夾層結(jié)構(gòu)，夾芯材料選用Hexcel的HRH327聚酰亞胺/玻璃纖維蜂窩，用聚酰亞胺膠粘劑粘接在預(yù)成型的蒙皮結(jié)構(gòu)內(nèi)壁[13]。內(nèi)帽能夠經(jīng)受的最高溫度為260℃，裝配在QSCEE發(fā)動機(jī)上經(jīng)地面300h裝機(jī)運(yùn)行，沒有發(fā)現(xiàn)明顯的性能損失，這就為PMR型聚酰亞胺復(fù)合材料在發(fā)動機(jī)產(chǎn)品的靜力結(jié)構(gòu)中的應(yīng)用提供了可能性。

20世紀(jì)80年代，在NASA Lewis和Navy的聯(lián)合資助下，GE公司采用T300碳纖維編織的石墨纖維布增強(qiáng)PMR-15聚酰亞胺樹脂，設(shè)計、制造和驗證了F404發(fā)動機(jī)復(fù)合材料外涵機(jī)匣，用以代替原鈦合金機(jī)匣[14-15]。復(fù)合材料機(jī)匣殼體由復(fù)合材料層壓板構(gòu)成，兩端分別與鈦合金法蘭邊鉚接。在鋼制圓筒模具外表面逐層鋪設(shè)PMR-15/石墨編織布預(yù)浸料，根據(jù)零件的結(jié)構(gòu)、強(qiáng)度和剛度要求設(shè)計鋪層預(yù)浸料的方向、尺寸和厚度，并確保成型零件流道表面形狀與模具一致。再利用真空熱壓袋技術(shù)使預(yù)浸料固化成層壓板筒狀殼體，切成上下兩個半圓筒，前后與鈦合金法蘭邊鉚接，縱向與復(fù)合材料安裝邊和其他零件裝配。經(jīng)考核驗證，復(fù)合材料外涵機(jī)匣強(qiáng)度和壽命滿足設(shè)計要求，且阻燃性能優(yōu)異，代替原鈦合金機(jī)匣能夠使F404發(fā)動機(jī)質(zhì)量減輕15%～20%，費(fèi)用降低30%～35%。

在F404發(fā)動機(jī)上取得成功后，復(fù)合材料外涵機(jī)匣又進(jìn)一步推廣到F414、F110-GE-132和 F136等 小涵道比渦扇發(fā)動機(jī)和GE90-115B、GEnx、BR710、M88-2等大涵道比渦扇發(fā)動機(jī)上[16]。CF6發(fā)動機(jī)芯帽、F119導(dǎo)流葉片、M88噴口調(diào)節(jié)片、PW4000高壓壓氣機(jī)可動葉片、GE90發(fā)動機(jī)高壓冷卻管、YF-120風(fēng)扇葉片、F100增壓涵道和尾噴管外調(diào)節(jié)片和蓋板、RB211-524渦輪機(jī)匣等結(jié)構(gòu)也都采用了PMR-15聚酰亞胺樹脂基復(fù)合材料[17]。

中科院化學(xué)所在20世紀(jì)70年代中期開發(fā)的KH-304，是國內(nèi)較早研制成功的PMR型聚酰亞胺樹脂，類似于PMR-15，航空工業(yè)北京航空制造工程研究所將KH-304/HT3應(yīng)用于發(fā)動機(jī)外涵道的制造[18]。但該類樹脂流動性差，成型壓力較高，制備過程會產(chǎn)生有致癌作用的二氨基二苯甲烷（MDA）。北京航空材料研究院用低毒性的 2，2′- 雙（4-氨基苯氧基苯基）丙烷（BAPP）替代MDA研制了LP系列聚酰亞胺樹脂，復(fù)合材料可在280℃以下長期工作2000h以上。某型號發(fā)動機(jī)分流環(huán)采用LP-15/G827單向碳布整體固化的復(fù)合材料制備，其外形尺寸、靜力試驗和柔度試驗均符合設(shè)計要求，經(jīng)過20h裝機(jī)試用未出現(xiàn)任何異?，F(xiàn)象，和鈦合金分流環(huán)相比，復(fù)合材料分流環(huán)的減重效果達(dá)到40%以上[7，19]。

航天材料及工藝研究所采用KH-308/MT300聚酰亞胺預(yù)浸料制備了航空發(fā)動機(jī)復(fù)合材料噴管外調(diào)節(jié)片。KH-308的成型工藝性好，具有良好的高溫保持率和耐熱性能，用復(fù)合材料調(diào)節(jié)片代替鈦合金調(diào)節(jié)片可有效減重52%，各項功能指標(biāo)均滿足設(shè)計要求，且已通過裝機(jī)試驗考核[20]。

2 第二代PMR型聚酰亞胺樹脂基復(fù)合材料

雖然PMR-15已經(jīng)獲得廣泛應(yīng)用，但是航空發(fā)動機(jī)技術(shù)的不斷發(fā)展對樹脂基復(fù)合材料的耐熱性能提出了更高的要求，于是研究人員開發(fā)了可耐更高溫度的第二代PMR型聚酰亞胺樹脂，代表性產(chǎn)品有美國的PMR-Ⅱ-50、V-CAP-75、AFR-700B 和國內(nèi)的 KH-305、MPI、TMS-1 等[21-23]。

第二代樹脂主要是分子中含氟的聚酰亞胺材料，主鏈由六氟酐（6FDA）與對苯二胺（p-PDA）反應(yīng)生成，與第一代產(chǎn)品相比，6FDA化學(xué)穩(wěn)定性更高，形成的主鏈柔順性更好，可使用于合成工藝的預(yù)聚物分子量提高，封端劑含量降低，從而提高樹脂的熱氧化穩(wěn)定性。PMR-Ⅱ-50是美國NASA最早研制的耐高溫環(huán)境的第二代PMR型聚酰亞胺樹脂，長期使用溫度為371℃，封端劑仍采用合成PMR-15的降冰片烯酸酐（NA）[24-26]。美國空軍材料實驗室研制的AFR-700B樹脂采用NA單封端，另一端是含有反應(yīng)基團(tuán)的活性胺，有利于促進(jìn)交聯(lián)反應(yīng)的進(jìn)行程度，增加交聯(lián)點，提高交聯(lián)密度，也優(yōu)化和改善了成型工藝[27-28]。V-CAP-75樹脂也具有相同的主鏈結(jié)構(gòu)，采用對氨基苯乙烯（PAS）封端，流動性和成型工藝性能更好[29]。這些聚酰亞胺樹脂復(fù)合材料的主要力學(xué)性能見表2，室溫下和PMR-15/碳纖維復(fù)合材料力學(xué)性能相當(dāng)。

表2 國外第二代聚酰亞胺樹脂基復(fù)合材料性能

據(jù)報道，PMR-Ⅱ-50復(fù)合材料已用于制造發(fā)動機(jī)導(dǎo)向葉片襯套和渦輪葉片涂層。GEF-110-IPE AEE發(fā)動機(jī)整流環(huán)和PLT-210壓氣機(jī)機(jī)匣均為V-CAP-75/碳纖維復(fù)合材料，分別采用熱壓罐成型和纖維纏繞成型，已通過300次發(fā)動機(jī)加速試驗[30]。AFR-700B/碳纖維也應(yīng)用在渦輪壓氣機(jī)進(jìn)氣道及靜子結(jié)構(gòu)中。PW公司采用AFB-700B聚酰亞胺復(fù)合材料制造發(fā)動機(jī)多用途噴管、F119發(fā)動機(jī)推力矢量噴管和IHPTET計劃JTDE驗證發(fā)動機(jī)的球形收斂調(diào)節(jié)片等，比PMR-Ⅱ-50具有更高的熱穩(wěn)定性和工藝性。

RTM370是美國NASA開發(fā)的適用于RTM成型工藝的聚酰亞胺 樹 脂，由 2，3，3′，4′- 聯(lián) 苯 二 酐（α-BPDA）和 3，4′- 二氨基二苯醚（3，4′-ODA）構(gòu)成主鏈，以 4- 苯乙炔基苯酐（PEPA）封端。RTM370工藝性能好，在280℃時粘度僅為1～3Pa·s，工藝窗口期有 1～2h，固化的Tg為370℃。通過RTM工藝與T650-35碳纖維編織體成型的復(fù)合材料在327℃以下力學(xué)性能優(yōu)異，288℃時沖擊吸收能量高于室溫，1000h后濕熱條件下性能保持率良好[31]。進(jìn)一步采用真空輔助（VARTM）工藝（外壓1.38MPa）制造成型了RTM370聚酰亞胺樹脂復(fù)合材料，孔隙率6.5%高于RTM工藝的1%，因此力學(xué)性能略低[32]。采用樹脂膜熔滲工藝（RFI）評價了RTM370復(fù)合材料的性能，考察了室溫～288℃溫度范圍內(nèi)材料的壓縮強(qiáng)度和開口壓縮強(qiáng)度，54～232℃和-54～288℃條件下1200個熱循環(huán)的試驗結(jié)果表明，復(fù)合材料的抗微裂紋的性能良好[33]。

國內(nèi)對于第二代PMR型聚酰亞胺樹脂的研制工作始于1980年，航天材料及工藝研究所與中科院化學(xué)所合作，開發(fā)了KH系列聚酰亞胺樹脂，如 KH305、KH-320B、KH-330、KH-370、KH420等，其 中 KH305-50的性能與PMR-Ⅱ-50相當(dāng)[34]。KH420/MT300復(fù)合材料的高溫力學(xué)性能優(yōu)異，層合板在500℃時拉伸強(qiáng)度和模量保持率分別為65%和83%[35]，420℃時彎曲強(qiáng)度保持率達(dá)51%[36]。α-BPDA聚酰亞胺復(fù)合材料在450℃彎曲強(qiáng)度和模量保持率分別大于42%和55%，400℃空氣熱老化50h后彎曲強(qiáng)度和模量保持率分別大于66%和95%[37]。北京航空材料研究院也進(jìn)行了第二代聚酰亞胺樹脂產(chǎn)品的研究和開發(fā)，采用4-氰基苯二甲酸酐為封端劑制備了TMS-1，Tg在 400℃以上，初始分解溫度可達(dá)598℃，制備的碳纖維增強(qiáng)復(fù)合材料單向力學(xué)性能與PMR-Ⅱ相當(dāng)。隨后開發(fā)的MPI樹脂具有良好的耐熱性能，MPI/AS4碳纖維增強(qiáng)的復(fù)合材料用于制造航空發(fā)動機(jī)尾噴管魚鱗片[38-39]。BMP350也屬于第二代PMR型聚酰亞胺樹脂，其復(fù)合材料能在350℃范圍內(nèi)長期工作，短期耐溫能力可達(dá)400℃，已用于壓氣機(jī)機(jī)匣縮比件的制備，性能研究正在開展中。BMP420是新型有機(jī)-無機(jī)納米雜化結(jié)構(gòu)的聚酰亞胺材料，進(jìn)一步提高了聚酰亞胺材料的耐溫性能。通過對BMP420聚酰亞胺樹脂的化學(xué)反應(yīng)特性、流變性能分析及加壓時間和壓力等成型工藝參數(shù)對復(fù)合材料性能影響的研究，確定了最優(yōu)化的成型工藝[40]。BMP420聚酰亞胺復(fù)合材料能在400～420℃范圍內(nèi)長期工作，短期可達(dá)450℃，高溫力學(xué)性能優(yōu)異[41]。

聚酰亞胺樹脂基復(fù)合材料襯套

發(fā)動機(jī)可調(diào)葉片襯套是裝配在高壓壓氣機(jī)可調(diào)葉片上起減磨作用的關(guān)鍵部件，用以保護(hù)葉片軸，磨損到一定程度后需要拆卸更換。發(fā)動機(jī)襯套所選材料必須能夠耐高溫（260～400℃）、自潤滑、耐磨損和長壽命，而且不能磨損葉片轉(zhuǎn)軸與機(jī)匣裝配孔[42-44]。采用耐高溫聚酰亞胺材料代替金屬材料，襯套的減磨效果和耐久性能要更好；同時由于單臺發(fā)動機(jī)的襯套用量多達(dá)上百件，也能夠達(dá)到減重的效果[45]。國外針對航空發(fā)動機(jī)用聚酰亞胺復(fù)合材料襯套的研究始于20世紀(jì)60年代末[46]，主要為石墨填充聚酰亞胺復(fù)合材料，經(jīng)過40多年的研究與發(fā)展已形成了成熟的產(chǎn)品體系，在航空發(fā)動機(jī)產(chǎn)品上得到了廣泛應(yīng)用。近年來，還出現(xiàn)了纖維編織復(fù)合材料、短切纖維復(fù)合材料等新的襯套類型[47-48]。

1 石墨填充線性聚酰亞胺復(fù)合材料襯套

石墨填充線性聚酰亞胺是最早應(yīng)用于航空發(fā)動機(jī)襯套的復(fù)合材料體系，始于20世紀(jì)60年代末，以PMDA（均苯四甲酸酐）-ODA（4，4-二氨基二苯醚）型聚酰亞胺為樹脂基體，添加具有自潤滑功能的填料石墨，以實現(xiàn)耐熱、耐磨、自潤滑性能。

國外最早開展石墨填充聚酰亞胺復(fù)合材料的是美國DuPont公司，代表性產(chǎn)品為Vespel SP系列，采用熱等靜壓和擠出成型技術(shù)，通過在PMDA-ODA型聚酰亞胺樹脂中添加不同的功能填料形成。據(jù)報道，Vespel SP長期使用溫度為260℃，短期最高可達(dá)450℃以上[11]。其中SP-21、SP-22已成功用于制造CFM56、GE-90、GP-7000等發(fā)動機(jī)型的襯套[49-51]。表3列出了DuPont Vespel系列材料的主要物理與力學(xué)性能。

美國Maverick公司是復(fù)合材料襯套的主要生產(chǎn)商之一，產(chǎn)品牌號為 Maverick Superimide?T-115，長期使用溫度為316℃，具有良好的熱穩(wěn)定性、自潤滑性和低摩擦因子，符合ASTM D 6456和GE A50 TF146 B類標(biāo)準(zhǔn)，多用于發(fā)動機(jī)靜子葉片襯套。

20世紀(jì)90年代，上海市合成樹脂研究所開始進(jìn)行聚酰亞胺復(fù)合材料襯套的研究，突破了國外同類聚酰亞胺樹脂化學(xué)合成和模壓成型等關(guān)鍵技術(shù)，開發(fā)了RATEM?（雷泰）系列產(chǎn)品，長期使用溫度為180～280℃，短期可達(dá)450℃。產(chǎn)品形式有管材、棒材、和燒結(jié)零件等。主要物理與力學(xué)性能見表4。采用YS10-021制造的發(fā)動機(jī)襯套已經(jīng)通過考核驗證，批量應(yīng)用于多個型號的國產(chǎn)航空發(fā)動機(jī)。黎明航空發(fā)動機(jī)公司為保證聚酰亞胺襯套膨脹和收縮程度在可控范圍內(nèi)，研究了3種聚酰亞胺塑料熱膨脹系數(shù)，結(jié)果表明在300℃以下時，聚酰亞胺的熱膨脹系數(shù)隨溫度變化較小，300～500℃時增加速度較快，3種材料都能夠滿足型號發(fā)動機(jī)對耐熱性的要求[52]。

表3 DuPont Vespel系列襯套材料的主要性能

表4 RATEM系列產(chǎn)品的主要性能

2 纖維增強(qiáng)聚酰亞胺樹脂基復(fù)合材料襯套

為滿足航空發(fā)動機(jī)對襯套材料耐熱性、持久性和可靠性要求的逐步提高，DuPont公司進(jìn)一步開發(fā)了碳纖維管狀編織體增強(qiáng)的聚酰亞胺復(fù)合材料襯套，將使用溫度提高到360～370℃。除了低摩擦因子和低線膨脹系數(shù)的特性之外，纖維編織增強(qiáng)聚酰亞胺材料尺寸穩(wěn)定性比石墨填充材料體系顯著提高[53-54]。DuPont公司這種結(jié)構(gòu)形式的產(chǎn)品主要為Vespel CP系列，包括Vespel CP-8000、Vespel CP-8001 和Vespel CP-8002等牌號。Maverick公司生產(chǎn)的纖維編織增強(qiáng)的襯套商品牌號為MVK-19，耐溫能力達(dá)到371℃。目前，編織纖維增強(qiáng)聚酰亞胺復(fù)合材料襯套已在GE、P&W、R·R、SNECMA公司的機(jī)型上得到應(yīng)用，其中GE公司是采用纖維編織增強(qiáng)結(jié)構(gòu)的復(fù)合材料制備靜子葉片襯套最大的廠商，R·R公司的BR710發(fā)動機(jī)高壓壓氣機(jī)靜止葉片襯套也采用了DuPont Vespel CP-8000材料。

為了解決上述兩種聚酰亞胺復(fù)合材料制造工藝復(fù)雜和成本高的問題，美國NASA又進(jìn)一步開發(fā)了短切纖維增強(qiáng)聚酰亞胺復(fù)合材料襯套，以短切纖維為增強(qiáng)體與熱固性聚酰亞胺為基體的預(yù)浸料通過模壓成型制備而成[55-56]。一方面使用低成本的聚酰亞胺樹脂作為基體，另一方面優(yōu)化工藝實現(xiàn)連續(xù)化的生產(chǎn)制造過程，大大降低了聚酰亞胺復(fù)合材料襯套的制造成本。美國Maverick與U.S.Composites公司合作采用AMB-17XLD樹脂制得短切纖維預(yù)浸料，再由NHBB公司在300℃固化成型制造發(fā)動機(jī)襯套。該襯套表面質(zhì)量好，孔隙率低，具有較高的Tg和與PMR-15襯套相近的熱失重[57]。美國Foundry Service &Supplies公司也開發(fā)了短切纖維增強(qiáng)、石墨粉料填充的聚酰亞胺復(fù)合材料產(chǎn)品Fibercomp，長期使用溫度316℃，短期使用溫度達(dá)到454℃，加工形式多樣，可以制成棒材、管材或直接加工成零件。

結(jié)論

綜上所述，耐高溫聚酰亞胺復(fù)合材料的應(yīng)用給航空發(fā)動機(jī)帶來明顯的減重效果，提高了發(fā)動機(jī)性能和效率。但我國聚酰亞胺復(fù)合材料在航空發(fā)動機(jī)上的應(yīng)用程度和整體技術(shù)水平，仍遠(yuǎn)遠(yuǎn)落后于國際先進(jìn)水平。一方面，聚酰亞胺復(fù)合材料在國內(nèi)航空發(fā)動機(jī)上仍處于小規(guī)模試用階段，并未得到大面積的推廣；另一方面，其制備技術(shù)和成型工藝復(fù)雜，與國外成熟的生產(chǎn)線相比，存在著較大的差距。未來我國航空發(fā)動機(jī)用聚酰亞胺復(fù)合材料的發(fā)展建議集中在4個方面：

（1）進(jìn)一步開發(fā)聚酰亞胺及其復(fù)合材料產(chǎn)品體系，發(fā)展耐高溫能力更高的聚酰亞胺材料；

（2）優(yōu)化聚酰亞胺成型工藝，提高工藝穩(wěn)定性，并降低復(fù)合材料制造成本；

（3）建立完備的聚酰亞胺復(fù)合材料數(shù)據(jù)庫，為設(shè)計提供可靠的許用值和材料性能數(shù)據(jù)；

（4）注重聚酰亞胺復(fù)合材料的在航空發(fā)動機(jī)部件上的成果轉(zhuǎn)化和應(yīng)用。

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