金井流域景觀格局對(duì)地下水硝態(tài)氮時(shí)空分布的影響

劉白楊，尹黎明，劉新亮，李巧云，王毅，李勇，吳金水

（1.湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)生物科學(xué)技術(shù)學(xué)院，長(zhǎng)沙 410125；2.中國(guó)科學(xué)院亞熱帶農(nóng)業(yè)生態(tài)研究所，長(zhǎng)沙農(nóng)業(yè)環(huán)境觀測(cè)研究站，長(zhǎng)沙 410125；3.湖南省水利水電科學(xué)研究院，長(zhǎng)沙 410011）

金井流域景觀格局對(duì)地下水硝態(tài)氮時(shí)空分布的影響

劉白楊1，2，尹黎明3，劉新亮2*，李巧云1*，王毅2，李勇2，吳金水2

（1.湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)生物科學(xué)技術(shù)學(xué)院，長(zhǎng)沙 410125；2.中國(guó)科學(xué)院亞熱帶農(nóng)業(yè)生態(tài)研究所，長(zhǎng)沙農(nóng)業(yè)環(huán)境觀測(cè)研究站，長(zhǎng)沙 410125；3.湖南省水利水電科學(xué)研究院，長(zhǎng)沙 410011）

以湖南省長(zhǎng)沙縣的金井流域?yàn)槔?，?013—2014年春夏秋冬四季隨機(jī)采集流域內(nèi)120口飲用水井水體樣品，研究景觀格局對(duì)地下水硝態(tài)氮（NO3－－N）濃度的影響。研究結(jié)果表明：金井流域地下水存在NO3－－N污染，NO3－－N濃度超過(guò)世界衛(wèi)生組織飲用水標(biāo)準(zhǔn)（＞10 mg N·L－1）樣品數(shù)占總樣品數(shù)的4.9%～17.5%，且夏季和冬季NO3－－N濃度超過(guò)世界衛(wèi)生組織飲用水標(biāo)準(zhǔn)的頻率高于春季和秋季；地下水文系統(tǒng)對(duì)NO3－－N的輸移使得流域地下水NO3－－N濃度呈現(xiàn)明顯的空間自相關(guān)性，采用Moran′s I全局指數(shù)評(píng)價(jià)方法的分析結(jié)果表明，夏季和秋季的空間自相關(guān)性較強(qiáng)（0.254～0.277），而冬季和春季的空間自相關(guān)性較弱（0.152～0.170）；采樣空間滯后模型對(duì)地下水NO3－－N濃度與土地利用景觀格局指數(shù)的擬合結(jié)果表明，地下水NO3－－N濃度與農(nóng)田、林地、居民地的面積比例顯著相關(guān)（P＜0.05），且模型模擬的決定系數(shù)隨季節(jié)和距離水井半徑不同而變化。

氮素；土地利用方式；面源污染；流域環(huán)境；生態(tài)水文過(guò)程

近年來(lái)，人類對(duì)土地的不合理利用在世界范圍內(nèi)引發(fā)了一系列地下水污染問(wèn)題。硝態(tài)氮（NO3--N）是常見(jiàn)的農(nóng)業(yè)流域地下水污染物，對(duì)自然生態(tài)系統(tǒng)和人類健康有嚴(yán)重危害。研究表明，地下水NO3--N污染不僅會(huì)加劇以地下水補(bǔ)給為主的河流、湖泊等地表水的富營(yíng)養(yǎng)化，長(zhǎng)期飲用高NO3--N濃度地下水還會(huì)造成人體鐵血紅蛋白血癥、胃癌和非霍奇金淋巴瘤，并且會(huì)誘發(fā)各種消化道病癥[1-2]。流域景觀格局的改變和人類活動(dòng)的影響是造成地下水污染的主要原因[3]。土地利用方式變化會(huì)改變?cè)械乇砀采w狀況及土壤理化性質(zhì)等，從而使得地表和土壤中氮素物質(zhì)大量遷移進(jìn)入地下水文循環(huán)系統(tǒng)，加劇地下水污染[4-5]。人類活動(dòng)，特別是生活污水和工業(yè)廢水的排放、化學(xué)肥料和農(nóng)藥的施用，決定著地下水文系統(tǒng)的氮素輸入數(shù)量和形態(tài)，從而對(duì)地下水環(huán)境造成明顯的影響[6]。南方亞熱帶丘陵區(qū)是我國(guó)主要糧食產(chǎn)區(qū)和生態(tài)功能區(qū)，區(qū)域內(nèi)地下水埋藏淺，地下水常常是當(dāng)?shù)剞r(nóng)村群眾的直接飲用水源，不合理的景觀布局和高強(qiáng)度的農(nóng)業(yè)發(fā)展使得該區(qū)域正飽受地下引用水源NO3--N污染之痛[7]。

國(guó)內(nèi)外學(xué)者已對(duì)流域地下水NO3--N污染與景觀格局的關(guān)系進(jìn)行了大量研究，但這種關(guān)系對(duì)流域地下水NO3--N污染物空間分布的規(guī)律仍缺乏深入研究[8]，嚴(yán)重制約了我國(guó)農(nóng)業(yè)流域景觀規(guī)劃和地下水資源保護(hù)工作的推進(jìn)。孫才志等[9]以遼河平原為研究區(qū)，通過(guò)采用Moran′s I量化地下水污染的空間結(jié)構(gòu)，結(jié)果表明1991—2010年間研究區(qū)地下水污染表現(xiàn)為較強(qiáng)的自相關(guān)現(xiàn)象，且關(guān)聯(lián)程度呈略下降趨勢(shì)。雖然目前有采用地統(tǒng)計(jì)分析和空間滯后模型分析地下水質(zhì)空間分布特征的研究，但鮮有系統(tǒng)分析地下水NO3--N污染成因及影響因素的報(bào)道[10]。流域景觀生態(tài)系統(tǒng)地下水文過(guò)程及其氮磷輸入、富集、遷移、輸出過(guò)程都具有季節(jié)性。譬如，地下水文過(guò)程敏感期主要發(fā)生于降雨和灌溉集中期，農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)氮磷輸入主要發(fā)生于作物施肥期。已有的運(yùn)用空間統(tǒng)計(jì)方法對(duì)地下水環(huán)境的研究往往只注重污染物分布的空間分布規(guī)律性，而忽視空間分布規(guī)律的季節(jié)性[11]，這就制約了我們?cè)趯?shí)踐過(guò)程中運(yùn)用合理生態(tài)景觀規(guī)劃方法保護(hù)地下水環(huán)境。因此，本文選取湖南省長(zhǎng)沙縣金井流域?yàn)檠芯繉?duì)象，運(yùn)用空間統(tǒng)計(jì)方法研究地下水污染的空間分布規(guī)律以及不同土地利用方式對(duì)地下水污染強(qiáng)度的影響。本研究可為亞熱帶丘陵區(qū)農(nóng)業(yè)流域景觀格局的合理規(guī)劃和居民地下飲用水的安全保障提供理論基礎(chǔ)和技術(shù)依據(jù)。

1 材料和方法

1.1 流域特征

本研究選取湖南省長(zhǎng)沙縣中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)沙農(nóng)業(yè)環(huán)境觀測(cè)研究站內(nèi)的金井流域（27°55′～28°40′N，112° 56′～113°30′E，海拔46～452 m）作為研究對(duì)象。金井河流域總面積105 km（2圖1a、圖1b），屬湘江一級(jí)支流撈刀河水系上游。區(qū)域內(nèi)年均降雨量1422 mm，降雨集中在每年4—10月，年平均蒸發(fā)量1272 mm，年平均氣溫17.2℃，無(wú)霜期274 d，年日照時(shí)數(shù)1663 h，屬典型的亞熱帶濕潤(rùn)季風(fēng)氣候。金井流域?qū)俚湫偷蜕角鹆甑孛?，整個(gè)流域地勢(shì)總體西北高、東南低。流域內(nèi)水系起源于西北部山谷，流經(jīng)水田、居民地、溝渠，最后匯入金井河內(nèi)。土壤為花崗巖發(fā)育而來(lái)的紅壤。土地利用方式主要以林地、水田為主，林地多分布于山頂和陡坡上，水田主要分布在河谷、河漫灘等低洼平緩地帶。林地主要是次生馬尾松林（Pinus massonianaLamb.）、杉木（Cunninghamia lanceolata（Lamb.）Hook）和油茶（Camellia oleiferaAbel.）等人工林[12]。農(nóng)田占流域總面積的29%，多為雙季稻田。早稻一般在4月底插秧，7月中旬收獲，之后緊接著種植晚稻，于10月中旬收獲。稻田肥料施用量為374 kg N·hm-2·a-1和66 kg P·hm-2·a-1。

1.2 地下水采樣與分析

在2013—2014年間的春（2013年4月）、夏（2013年7月）、秋（2013年11月）、冬（2014年1月）四個(gè)季節(jié)隨機(jī)對(duì)金井流域內(nèi)120口農(nóng)戶飲用水井進(jìn)行采樣。采樣時(shí)各水井水位不一致，在流域地勢(shì)較高的西北部山林區(qū)，井水水位較深；地勢(shì)較低洼的東南部農(nóng)田區(qū)，井水水位較淺。采集水樣時(shí)，統(tǒng)一采集水井水面下0.2 m處樣品，用采樣瓶分裝，并記錄水井地理坐標(biāo)，立即送往實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行分析。水樣經(jīng)離心后，取上清液直接采用流動(dòng)分析儀（Bran，Luebbe/Technicon，GER）測(cè)定NO3--N濃度。

1.3 土地利用方式

金井流域土地利用方式圖來(lái)自湖南省測(cè)繪學(xué)信息中心（圖1 b），整個(gè)流域土地利用方式分為林地、農(nóng)田、居民地、水體（包括大型的排水灌溉渠、河流和水庫(kù)等）和其他。為準(zhǔn)確識(shí)別較小的土地類型斑塊（如小型水體），將土地利用方式矢量圖轉(zhuǎn)換為空間分辨率為5 m的柵格數(shù)據(jù)，再用ArcGISTM10.0（ESRI，Redlands，CA，USA）對(duì)各土地利用方式類型進(jìn)行統(tǒng)計(jì)。金井流域人口分布比較集中，居民區(qū)相鄰間水井平均距離約100 m。因此在統(tǒng)計(jì)分析土地利用方式時(shí)，分別以水井為圓心，以5、10、20、40、60、80、100 m為半徑，計(jì)算圓形區(qū)域內(nèi)土地利用方式組成（圖1c），包括居民地、農(nóng)田、林地、其他土地利用方式四大類型。

圖1 金井流域土地利用方式、采樣點(diǎn)及其周邊階梯緩沖區(qū)分布圖Figure 1 Jinjing catchment land use map，sampling spatial distributions and its surrounding gradient buffer zones

1.4 數(shù)據(jù)處理

流域內(nèi)景觀斑塊的空間分布并非離散和獨(dú)立的，而是具有一定的空間自相關(guān)性，不同景觀斑塊之間的相互依賴性和聯(lián)結(jié)性可能會(huì)影響對(duì)流域內(nèi)地下水NO3－－N濃度的空間分布規(guī)律分析。Moran′s I全局指數(shù)是常用的量化空間自相關(guān)性指標(biāo)，可以衡量不同位置水井地下水NO3－－N濃度在同流域內(nèi)的相互依賴程度。金井流域地下水NO3－－N分布的Moran′s I全局指數(shù)采用空間計(jì)量軟件GeoDaTM1.8計(jì)算[13]，公式如下：

式中：N為樣品數(shù)；X為NO3－－N濃度，mg N·L－1；i、j為隨機(jī)的兩個(gè)不同水井；為流域內(nèi)NO3－－N濃度的均值，mg N·L－1；wij為空間權(quán)重矩陣元素。

Moran′s I＞0表示空間正相關(guān)性，數(shù)值越大，空間自相關(guān)性越明顯；Moran′s I＜0表示空間負(fù)相關(guān)性。

采用Moran′s I全局指數(shù)計(jì)算結(jié)果表明，流域內(nèi)水井地下水NO3－－N濃度存在較強(qiáng)的空間自相關(guān)性，因而空間滯后模型要比傳統(tǒng)的最小方差回歸模型能更準(zhǔn)確地判斷土地利用方式與地下水NO3－－N濃度的相關(guān)關(guān)系。由于居民地、農(nóng)田、林地是水井周圍最常見(jiàn)的土地利用方式，也是地下水系統(tǒng)外源性氮輸入的主要來(lái)源，本研究采用GeoDaTM1.8軟件計(jì)算了距離水井7個(gè)半徑范圍（圖1c）內(nèi)居民地、林地、農(nóng)田面積比例與地下水NO3－－N濃度的模型模擬決定系數(shù)。空間滯后模型又稱為空間自回歸模型，在傳統(tǒng)的最小二乘法回歸基礎(chǔ)上融入空間權(quán)重項(xiàng)，從而提高模擬精度。空間滯后模型計(jì)算公式如下：

式中：Y為地下水NO3－－N濃度，mg N·L－1；X為各土地利用方式的面積比例，%；α為模型常數(shù)；β為土地利用方式的系數(shù)；γ為空間自回歸系數(shù)；W為地下水NO3－－N濃度的空間矩陣；ε是模型殘差數(shù)值。

在模型擬合過(guò)程中，采用拉格朗日乘子（La grange multiplier tests，LM）方法檢測(cè)各土地利用方式面積比例與地下水NO3－－N濃度的相關(guān)程度。當(dāng)P＞0.05時(shí)，相關(guān)性不顯著；當(dāng)P＜0.05時(shí)，相關(guān)性顯著。

2 結(jié)果與分析

流域內(nèi)飲用水井周圍土地利用方式以居民地（8.6%～30.6%）、水田（35.6%～40.8%）和林地（33.0%～47.94%）為主（表1），其他土地利用方式（0.8%～2.7%）只占極小的一部分。各土地利用方式組成隨距離水井半徑的不同而變化，其中水田和林地面積比例隨著水井距離半徑增加而增加，而居民地面積比例隨著水井距離半徑增加而減小。

金井流域地下水NO3－－N濃度的分析結(jié)果見(jiàn)圖2。從季節(jié)來(lái)看，冬春季節(jié)（1月和4月）NO3－－N平均濃度要高于夏秋季節(jié)（7月和11月），且相差明顯（0.71 mg N·L－1和0.63 mg N·L－1）；從空間來(lái)看，流域西南部農(nóng)業(yè)集中地區(qū)地下水NO3－－N濃度要高于東北部山林區(qū)。

頻率分析結(jié)果表明金井流域地下水存在污染（圖3），NO3－－N濃度超過(guò)世界衛(wèi)生組織飲用水標(biāo)準(zhǔn)（＞10 mg N·L－1）的樣品數(shù)占總樣品數(shù)的4.9%～17.5%。雖然NO3－－N濃度在各濃度區(qū)間的分布規(guī)律具有一致性，都主要分布在0.2～1.0 mg N·L－1和2.0～10.0 mg N·L－1范圍內(nèi)，但是各濃度區(qū)間的頻率分布仍然存在一定的季節(jié)性波動(dòng)。譬如，NO3－－N濃度＞10 mg N·L－1的分布頻率在夏季（7月）和冬季（1月）較高（12.4%～17.5%），而NO3－－N濃度＜0.2 mg N·L－1在秋季較高。

Moran′s I全局指數(shù)計(jì)算結(jié)果表明，流域地下水NO3－－N濃度存在明顯的空間自相關(guān)性（表2）。一般而言，Moran′s I＞0表示空間正相關(guān)性，數(shù)值越大，空間自相關(guān)性越明顯。比較4個(gè)不同季節(jié)的Moran′s I全局指數(shù)，夏季和秋季的空間自相關(guān)性較強(qiáng)，而冬春季節(jié)的空間自相關(guān)性較弱。

采樣空間滯后模型擬合結(jié)果表明（圖4），除居民地冬季外，3種土地利用方式在不同季節(jié)期間都與地下水濃度顯著相關(guān)（P＜0.05），但是量化相關(guān)性的決定系數(shù)隨水井距離半徑和季節(jié)性的改變而變化。春季和秋季居民地與地下水NO3－－N濃度的決定系數(shù)隨距離水井半徑先上升而后下降，而夏季和冬季決定系數(shù)隨距離水井半徑增大而上升；春季和夏季農(nóng)田決定系數(shù)隨距離水井半徑變化不大，而秋季和冬季隨距離水井半徑增加而變大。林地決定系數(shù)隨距離水井半徑大小沒(méi)有顯現(xiàn)明顯季節(jié)性變化，四季都是隨距離水井半徑增大而增加。

表1 距離采樣水井不同半徑范圍內(nèi)土地利用組成（%）Table 1 Land use composition in the different diameters from the sampled wells（%）

表2 流域地下水NO－3－N濃度的Moran′s I全局指數(shù)Table 2 Moran′I indices of groundwater NO－3－N concentrations in the catchment

圖2 流域地下水NO－3－N空間分布Figure 2 Spatial distribution of groundwater NO－3－N concentrations

3 討論

金井農(nóng)業(yè)流域地下水NO3－－N存在污染，含量平均為0.67 mg N·L－1，且占總數(shù)4.9%～17.5%的樣品超過(guò)WHO飲用水標(biāo)準(zhǔn)（＞10 mg N·L－1）。地下水NO3－－N污染是一個(gè)全球性的問(wèn)題。加拿大安大略省飲用水井NO3－－N超標(biāo)率達(dá)14%[14]，美國(guó)北卡羅來(lái)納州9000眼家庭水井NO3－－N超標(biāo)率為31%[15]，丹麥地下水NO3－－N超標(biāo)率為8%[16]，澳大利亞?wèn)|北部沿海地區(qū)超標(biāo)率為3%[17]，日本中部地區(qū)超標(biāo)率達(dá)30%[18]。金井流域地下水NO3－－N污染程度與大部分歐美發(fā)達(dá)國(guó)家和地區(qū)較為接近[19]。金井流域地下水NO3－－N污染主要發(fā)生在農(nóng)田和居民集中區(qū)域（圖3），夏季和冬季（圖4），表明流域地下水NO3－－N濃度與景觀格局密切相關(guān)，且具有明顯季節(jié)性變化。

圖3 地下水NO－3－N濃度頻率分布Figure 3 Frequency distribution of groundwater NO－3－N concentrations

農(nóng)田施肥、居民生活污水和畜禽養(yǎng)殖是農(nóng)業(yè)流域地下水系統(tǒng)主要的氮素來(lái)源[20－21]。金井流域農(nóng)田氮肥施用量為374 kg N·hm－·2a－1，其中淋失進(jìn)入地下水系統(tǒng)為7.4 kg N·hm－·2a－1[22]。Wang等[23]在金井流域的長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)結(jié)果也表明，農(nóng)田施肥量的增加會(huì)提高地下水中NO3－－N濃度。呂殿青等[24]對(duì)陜西167眼水井的調(diào)查結(jié)果也表明，由于氮肥施用造成的水井地下水NO3－－N超標(biāo)率可達(dá)25%。森林通常被認(rèn)為是流域氮“匯”。森林生態(tài)系統(tǒng)對(duì)大氣沉降氮素和土壤氮素有良好的持留作用，因此金井流域東北部山林區(qū)地下水NO3－－N濃度較低。史曉亮等[25]在諾敏河流域的研究結(jié)果也證明了在林地大規(guī)模減少且耕地明顯增加的情況下，地下水NO3－－N濃度隨之增加。調(diào)查表明金井流域生活污水中氮濃度在100～200 mg N·L－1。馬立珊等[26]對(duì)江蘇吳縣76眼水井的研究結(jié)果表明，當(dāng)?shù)剞r(nóng)戶生活污水排放中的NO3－－N含量超標(biāo)率為38%。水井作為當(dāng)?shù)刂饕嬘盟闯Ｎ挥谧糁車?，由于?dāng)?shù)厝狈ι钗鬯占吞幚硐到y(tǒng)，且土壤為花崗巖發(fā)育，土壤孔隙發(fā)達(dá)，生活污水中氮素能迅速滲入地下水系統(tǒng)。金井流域較早就注意到了畜禽養(yǎng)殖對(duì)水環(huán)境的影響，自2010年就已經(jīng)實(shí)施畜禽限養(yǎng)禁養(yǎng)政策，因此畜禽養(yǎng)殖對(duì)地下水NO3－－N污染的影響應(yīng)當(dāng)有限。

井水NO3－－N濃度和流域內(nèi)NO3－－N的空間自相關(guān)性存在明顯的季節(jié)性變化，應(yīng)當(dāng)與污染源排放氮素在土壤中縱向淋溶過(guò)程和流域尺度上氮素橫向輸移過(guò)程的季節(jié)性變化有關(guān)。在氮素縱向淋溶上，稻田受犁底層限制，土壤氮素淋溶過(guò)程主要受制于水分管理制度與施肥[23]。金井流域早晚稻稻田主要為干濕交替水分管理模式，差異??；金井流域稻田施肥時(shí)間主要在每年5月初和7月中旬，由于土壤氮素遷移的滯后效應(yīng)，地下水NO3－－N污染主要爆發(fā)期（夏季和冬季）要晚于施肥時(shí)間2～5個(gè)月（圖3）。金井流域內(nèi)地下水位埋藏較淺，平均為1.5 m，據(jù)此可推算出NO3－－N在土壤中的滲流遷移速率為每月0.30～0.75 m，與江西紅壤旱坡地降雨－滲漏過(guò)程驅(qū)動(dòng)的NO3－－N滲流速率相近[27]。夏季高溫生活用水劇增時(shí)期和冬季外出務(wù)工人員春節(jié)返鄉(xiāng)時(shí)期是生活污水排放的高峰期，氮素經(jīng)高滲透性土壤能快速進(jìn)入地下水，也會(huì)造成夏季和冬季水井中較高的NO3--N污染頻率（圖4）。在氮素橫向輸移上，NO3--N不易被土壤吸附，常隨地下水的流動(dòng)而發(fā)生遷移，致使流域NO3--N的空間分布呈現(xiàn)明顯空間相關(guān)性。表2中NO3--N的Moran′s I全局指數(shù)在夏秋季節(jié)大而冬春季節(jié)小，可能與地下水補(bǔ)給量和基流對(duì)NO3--N的輸移能力有關(guān)，因?yàn)榻鹁饔虻叵滤a(bǔ)給量和基流對(duì)NO3--N的輸移能力在夏秋季節(jié)大而冬春季節(jié)小[22]。地下水文系統(tǒng)對(duì)NO3--N的輸移作用越大，NO3--N濃度的空間相關(guān)性也就越強(qiáng)。同時(shí)，夏秋季節(jié)土壤溫度較高，深層土壤碳源匱乏，更有利于淺層地下水中硝化反應(yīng)的進(jìn)行[28]，這也會(huì)增強(qiáng)流域尺度上井水NO3--N濃度的空間相關(guān)性。

圖4 土地利用方式組成與地下水NO-3-N濃度的決定系數(shù)Figure 4 Determine coefficients between land use composition and groundwater NO-3-N concentrations

空間滯后模型計(jì)算結(jié)果表明，采樣井中NO3--N濃度與周圍農(nóng)田、林地、居民地面積比例都顯著相關(guān)，且回歸模型決定系數(shù)隨季節(jié)和距離水井半徑而變化（圖4）。居民地生活污水氮磷排放量與住戶家庭結(jié)構(gòu)有關(guān)（水井周邊單位居民地的人口數(shù)），春季和秋季期間居民地與地下水NO3--N濃度的決定系數(shù)隨距離水井半徑先上升而后下降，表明在此期間居民地對(duì)水井NO3--N濃度的影響主要是小空間尺度范圍的（約60 m范圍內(nèi)）。這可能與春季和秋季期間居民生活污水排放數(shù)量較少有關(guān)。而夏季和冬季為生活污水氮磷排放高峰期，大量的生活污水氮磷可能會(huì)深入淺層地下水體而造成較大面積的地下水NO3--N污染，因此夏冬季節(jié)居民地水井中NO3--N濃度距離水井半徑增大而上升。春季和夏季農(nóng)田面積比例與地下水NO3--N濃度的決定系數(shù)隨距離水井半徑變化不大，秋季和冬季隨距離水井半徑增加而變大，主要是5月初和7月中旬大面積農(nóng)田施肥和NO3--N在土壤中遷移的滯后造成的。林地決定系數(shù)隨距離水井半徑變化沒(méi)有表現(xiàn)出明顯的季節(jié)性變化，四季都是隨距離水井半徑增大而增加，因此林地對(duì)地下水NO3--N濃度的影響是大范圍的。

很多研究明確了地下水NO3--N污染防治對(duì)流域環(huán)境保護(hù)和飲用水安全的重要性，并采取了一系列措施，如削減肥料用量、控制養(yǎng)殖密度等[29-30]，然而這些實(shí)踐操作很少考慮流域景觀對(duì)地下水NO3--N的影響。本研究表明流域景觀格局與地下水NO3--N密切相關(guān)，且二者之間的相關(guān)性具有明顯的時(shí)空效應(yīng)。這種時(shí)空效應(yīng)一方面來(lái)自于流域景觀生態(tài)系統(tǒng)中地下水系統(tǒng)的氮素輸入數(shù)量與動(dòng)態(tài)特征，另一方面來(lái)自于地下水文過(guò)程特征（如地下水補(bǔ)給、流速、對(duì)溶質(zhì)遷移能力等）。美國(guó)的研究已經(jīng)表明，即使在削減肥料用量幾十年以后，地下水中NO3--N濃度也很難明顯降低[29]。在歐美一些發(fā)達(dá)國(guó)家已經(jīng)把流域景觀規(guī)劃列為防控地下水NO3--N污染的重要手段。本研究結(jié)果強(qiáng)調(diào)了流域土地利用方式對(duì)地下水NO3--N濃度影響的季節(jié)性，有助于運(yùn)用流域景觀規(guī)劃手段保障地下水飲用安全的實(shí)踐操作，為合理實(shí)施流域景觀規(guī)劃提供了基礎(chǔ)技術(shù)依據(jù)。然而需要指出的是，本研究只明確了流域景觀格局對(duì)地下水NO3--N的影響及其時(shí)空效應(yīng)，對(duì)于流域景觀格局如何在不同時(shí)空尺度上影響地下水NO3--N的機(jī)理尚不清楚，未來(lái)還需要在不同時(shí)空尺度景觀格局下氮素淋失與地下水NO3--N輸移、不同景觀單元間的氮素交換理論等方面進(jìn)一步深入研究。

4 結(jié)論

（1）金井流域地下水NO3--N濃度主要分布在0.2～ 1.0 mg N·L-1和2.0～10.0 mg N·L-1范圍內(nèi)。由于農(nóng)田高強(qiáng)度施肥和肥料氮素向地下水遷移的滯后效應(yīng)，金井流域夏季和冬季NO3--N濃度超過(guò)世界衛(wèi)生組織飲用水標(biāo)準(zhǔn)（>10 mg N·L-1）頻率比春秋季節(jié)要高。

（2）金井流域地下水NO3--N濃度呈現(xiàn)明顯的空間自相關(guān)性，且夏季和秋季的空間自相關(guān)性較強(qiáng)，而冬春季節(jié)的空間自相關(guān)性相對(duì)較弱。

（3）空間滯后模型對(duì)不同擬合結(jié)果表明地下水NO3--N濃度與農(nóng)田、林地、居民地的面積比例顯著相關(guān)，且其相關(guān)的決定系數(shù)隨季節(jié)和距離水井半徑不同而變化，表明景觀格局對(duì)地下水NO3--N濃度的影響具有明顯的時(shí)空效應(yīng)。

（4）未來(lái)需進(jìn)一步定量流域景觀格局與地下水NO3--N濃度的關(guān)系，深入研究不同時(shí)空尺度景觀格局下氮素淋失與地下水NO3--N輸移、不同景觀單元間的氮素交換理論，定量景觀格局特征與地下水NO3--N污染的關(guān)系。

[1]WHO.Guidelines for Drinking-Water Quality,4th edition[EB/OL].http：//www.who.int/water_sanitation_health/publications/2011/dwq_guidelines/en/

[2]Bruijnzeel L A.Hydrological functions of tropical forests：Not seeing the soilforthetrees[J].AgricutureEcosystem&Environment,2004,104（1）：185-228.

[3]鄔建國(guó).景觀生態(tài)學(xué)：格局過(guò)程尺度與等級(jí)[M].二版.北京：高等教育出版社,2007.

WU Jian-guo.Landscape ecology：Scale processes and levels[M].2nd Edition.Beijing：Higher Education Press,2007.

[4]喻理飛.人為干擾與喀斯特森林群落退化及評(píng)價(jià)研究[J].應(yīng)用生態(tài)學(xué)報(bào),2002,13（5）：529-532.

YU Li-fei.Evaluation on degradation of karst forest community and human disturbance[J].Chinese Journal of Applied Ecology,2002,13（5）：529-532.

[5]Lang Y C,Liu C Q,Zhao Z Q,et al.Geochemistry of surface and ground water in Guiyang,China：Water/rock interaction and pollution in a karst hydrological system[J].Applied Geo-Chemistry,2006,21（6）：887-903.

[6]許迪,龔時(shí)宏,李益農(nóng),等.農(nóng)業(yè)水管理面臨的問(wèn)題及發(fā)展策略[J].農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào),2010,26（11）：1-7.

XU Di,GONG Shi-hong,LI Yi-nong,et al.Problems and strategies on development of agricultural water management[J].Transactions of the CSAE,2010,26（11）：1-7.

[7]裴宏偉,王彥芳,沈彥俊,等.美國(guó)高平原農(nóng)業(yè)發(fā)展對(duì)地下水資源的影響及啟示[J].農(nóng)業(yè)現(xiàn)代化研究,2016,37（1）：166-173.

PEI Hong-wei,WANG Yan-fang,SHEN Yan-jun,et al.The impacts and enlightenments of irrigated agriculture on groundwater resources inthe U.S.High Plains[J].Research of Agricultural Modernization,2016, 37（1）：166-173.

[8]楊風(fēng)飛,劉峰,尹黎明,等.亞熱帶典型分散式養(yǎng)殖農(nóng)區(qū)的環(huán)境污染特征研究[J].農(nóng)業(yè)現(xiàn)代化研究,2014,35（1）：114-117.

YANG Feng-fei,LIU Feng,YING Li-ming,et al.Study on characteristics of environmental pollution in rural area with typical decentralized animal breeding in subtropical region[J].Research of Agricultural Modernization,2014,35（1）：114-117.

[9]孫才志,奚旭,董璐.基于ArcGIS的下遼河平原地下水脆弱性評(píng)價(jià)及空間結(jié)構(gòu)分析[J].生態(tài)學(xué)報(bào),2015,35（20）：6635-6646.

SUN Cai-zhi,XI Xu,DONG Lu.An ArcGIS-based analysis of groundwater spatial structure and groundwater vulnerability in the lower reaches of the Liaohe River plain[J].Acta Ecologica Sinic,2015,35（20）：6635-6646.

[10]劉曉晨,孫占祥.地下水硝態(tài)氮污染現(xiàn)狀及研究進(jìn)展[J].遼寧農(nóng)業(yè)科學(xué),2008（5）：41-45.

LIU Xiao-chen,SUN Zhan-xiang.Present situation and research progression on nitrate contamination of groundwater[J].Liaoning Agricultural Sciences,2008（5）：41-45.

[11]徐運(yùn)清,秦紅靈,全智,等.長(zhǎng)期蔬菜種植對(duì)菜地土壤剖面硝酸鹽分布和地下水硝態(tài)氮含量的影響[J].農(nóng)業(yè)現(xiàn)代化研究,2015,36（6）：1084-1085.

XU Yun-qing,QIN Hong-ling,QUAN Zhi,et al.Effects of long-term vegetable cultivation on the NO-3-N contents in soil profile and groundwater[J].Research of Agricultural Modernization,2015,36（6）：1084-1085.

[12]李航,王毅,宋立芳,等.中亞熱帶典型農(nóng)業(yè)小流域氮素輸出特征及監(jiān)測(cè)采樣頻率研究[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2014,34（10）：2668-2674.

LI Hang,WANG Yi,SONG Li-fang,et al.Nitrogen export characteristics and sampling frequency for nitrogen monitoring from a typical small agricultural catchment in central subtropics[J].Acta Scientiae Circumstantiae,2014,34（10）：2668-2674.

[13]Anselin L,Getis A.Spatial statistical analysis and geographic information systems[J].Annals of Regional Science,1992,26（1）：19-33.

[14]Goss M J,Barry D A J,Rudolph D L.Contamination in Ontario farmstead domestic wells and its association with agriculture：1.Results from drinking water wells[J].Journal of Contaminant Hydrology,1998, 32（3/4）：267-293.

[15]Jennings G D,Sneed R E,Huffman RH,et al.Nitrate and pesticide occurance in North Carolina Wells[M]//Joseph S.ed.International Summer Meeting of the American Society of Agricultural Engineers.Michigan,Frankfort,1991.

[16]Overgaard K.Trends in nitrate pollution of groundwater in Denmark[J].Nordic Hydrology,1989,15（4/5）：177-184.

[17]Thorburn P J,Biggs J S,Weier K L,et al.Nitrate in ground waters of intensive agricultural areas in coastal Northeastern Australia[J].Agriculture Ecosystems and Enviornment,2003,94（1）：49-58.

[18]Babiker I S,Kato K,Ohta K,et al.Assessment of groundwater contamination by nitrate leaching from intensive vegetable cultivation using geographical information system[J].Environment International,2004,29（8）：1009-1017.

[19]劉宏斌.北京平原農(nóng)區(qū)地下水硝態(tài)氮污染狀況及其影響因素研究[J].土壤學(xué)報(bào),2006,43（3）：406-413.

LIU Hong-bin.Nitrate contamination of groundwater and its affecting factors in rural areas of Beijing plain[J].Acta Pedologica Sinica,2006, 43（3）：406-413.

[20]王慶鎖,顧穎,孫東寶.巢湖流域地下水硝態(tài)氮含量空間分布和季節(jié)變化格局[J].生態(tài)學(xué)報(bào),2014,34（15）：4372-4379.

WANG Qing-suo,GU Ying,SUN Dong-bao.Spatial and seasonal variations of nitrate-N concentration in groundwater within Chao Lake watershed[J].Acta Ecologica Sinica,2014,34（15）：4372-4379.

[21]趙楊,劉方,蒲通達(dá),等.貴陽(yáng)市城郊區(qū)不同土地利用方式下淺層地下水硝態(tài)氮含量的變化[J].江西農(nóng)業(yè)學(xué)報(bào),2009,21（2）：119-122.

ZHAO Yang,LIU Fang,PU Tong-da,et al.Effect of land use pattern on content of NO-3-N in shallow groundwater in Guiyang City[J].Acta Agriculturae Jiangxi,2009,21（2）：119-122.

[22]Wang Y,Liu X L,Li Y,et al.Rice agriculture increases base flow contribution to catchment nitrate loading in subtropical Central China[J].Agri Ecosyst Environ,2015,214：86-95.

[23]Wang Y,Li Y Y,Li Y,et al.Intensive rice agriculture deteriorates the quality of shallow groundwater in a typical agricultural catchment in subtropical Central China[J].Environ Sci Pollut Res,2015,22（17）：13278-13290.

[24]呂殿青,同延安,孫本華.氮肥施用對(duì)環(huán)境污染影響的研究[J].植物營(yíng)養(yǎng)與肥料學(xué)報(bào),1998,4（1）：8-15.

Lü Dian-qing,TONG Yan-an,SUN Ben-hua.Study on effect of nitrogen fertilizer use on environment pollution[J].Journal of Plant Nutrition and Fertilizer,1998,4（1）：8-15.

[25]史曉亮,李穎,趙凱,等.諾敏河流域土地利用與覆被變化及其對(duì)水文過(guò)程的影響[J].水土保持通報(bào),2013,33（1）：3046-3056.

SHI Xiao-liang,LI Ying,ZHAO Kai,et al.Land use/cover change and its effects on hydrologic processes in Nuomin River basin[J].Bulletin of Soil and Water Conservation,2013,33（1）：3046-3056.

[26]馬立珊,錢(qián)敏仁.太湖流域水環(huán)境硝態(tài)氮和亞硝態(tài)氮污染的研究[J].環(huán)境科學(xué),1987,8（2）：60-65.

MA Li-shan,QIAN Min-ren.Pollution of nitrate and nitrite in water environment of Taihu Lake[J].Environmental Science,1987,8（2）：60-65.

[27]Wang Y,Zhang B,Lin L,et al.Agroforestry system reduces subsurface lateral flow and nitrate loss in Jiangxi Province,China[J].Agric Ecosyst Environ,2011,140（3）：441-453.

[28]Collins R,Jenkins A,Harrow M.The contribution of old and new water to a storm hydrograph determined by tracer addition to a whole catchment[J].Hydrol Proc,2000,14（4）：701-711.

[29]周凱,雷澤勇,王智芳,等.河南省畜禽養(yǎng)殖糞便年排放量估算[J].中國(guó)生態(tài)農(nóng)業(yè)學(xué)報(bào),2010,18（5）：1060-1065.

ZHOU Kai,LEI Ze-yong,WANG Zhi-fang,et al.Estimation of annual total livestock/poultry excrement in Henan Province[J].Chinese Journal of Eco-Agriculture,2010,18（5）：1060-1065.

[30]Tesoriero A J,Duff J H,Saad D A S,et al.Vulnerability of streams to legacy nitrate sources[J].Environ Sci Technol,2013,47（8）：3623-3629.

Landscape effects on temporal and spatial pattern of groundwater nitrate concentrations in the Jinjing catchment

LIU Bai－yang1,2,YIN Li－ming3,LIU Xin－liang2*,LI Qiao－yun1*,WANG Yi2,LI Yong2,WU Jin－shui2
（1.College of Biological Science&Technology,Hunan Agricultural University,Changsha 410125,China;2.Changsha Research Station for A－gricultural&Environmental Monitoring and Key Laboratory of Agro－ecological Processes in Subtropical Regions,Institute of Subtropical A－griculture,Chinese Academy of Sciences,Changsha 410125，China;3.Hunan Water Resources and Hydropower Research Institute,Changsha 410011,China）

Groundwater samples were randomly collected from 120 wells in the selected Jinjing River catchment,Changsha County,Hunan Province,in the spring,summer,autumn,and winter of 2013—2014,to determine landscape pattern effects on groundwater nitrate concentrations（NO3－－N）using the Moran′s I index and spatial lag regression analysis.The results suggested that：groundwater NO3－－N pollution occurred in the catchment,with 4.9%～17.5%samples exceeding the WHO drinking water standards（＞10 mg N·L－1）,and particularly higher pollution frequencies in summer and winter than those in spring and autumn seasons;groundwater NO3－－N concentrations showed obvious spatial auto－correlation mainly due to the NO3－－N transport through groundwater flow,and the Moran′s global indices were greater in summer and autumn（0.254～0.277）than in spring and winter（0.152～0.170）at the catchment scale;groundwater NO3－－N concentrations significantly related to the areal proportion of agriculture,forest,and residential area when fitted by the spatial lag regression model（P＜0.05）, and their determine coefficients of fitting strongly varied with seasons and the radius from the wells.Therefore,the results could provide technical basis for reasonable landscape planning to protect the groundwater environment and drinking water safety in subtropical hilly agricultural catchments.

nitrogen;land use type;non－point source pollution;catchment environment;eco－h(huán)ydrological process

X523

A

1672－2043（2017）04－0753－08

10.11654/jaes.2016－1428

2016－11－10

劉白楊（1991—），女，湖南岳陽(yáng)人，碩士研究生，主要從事土壤生態(tài)學(xué)方面的研究。E－mail：329650266@qq.com

*通信作者：李巧云E－mail：1065596897@qq.com；劉新亮E－mail：814708901@qq.com

國(guó)家科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目（2014BAD14B01，2014BAD14B05）；湖南省科協(xié)決策咨詢研究計(jì)劃課題

Project supported：The National Key Technology Research and Development Program of the Ministry of Science and Technology of China（2014BAD14B01，2014BAD14B05）；The Decision and Consulting Research Project of the Hunan Provincial Association for Science and Technology

劉白楊，尹黎明，劉新亮，等.金井流域景觀格局對(duì)地下水硝態(tài)氮時(shí)空分布的影響[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2017,36（4）：753－760.

LIU Bai－yang,YIN Li－ming,LIU Xin－liang,et al.Landscape effects on temporal and spatial pattern of groundwater nitrate concentrations in the Jinjing catchment[J].Journal of Agro-Environment Science,2017,36（4）:753－760.