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    微硅粉改性聚丙烯纖維的制備與性能研究

    2017-04-20 02:43:41徐建軍葉光斗劉鵬清
    合成纖維工業(yè) 2017年2期
    關(guān)鍵詞:力學(xué)性能改性質(zhì)量

    牟 浩,徐建軍,葉光斗,劉鵬清

    (四川大學(xué) 高分子科學(xué)與工程學(xué)院 高分子材料工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,四川 成都 610065)

    微硅粉改性聚丙烯纖維的制備與性能研究

    牟 浩,徐建軍,葉光斗,劉鵬清*

    (四川大學(xué) 高分子科學(xué)與工程學(xué)院 高分子材料工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,四川 成都 610065)

    將微硅粉與聚丙烯(PP)按質(zhì)量比25:75進(jìn)行混合,在190 ℃溫度下熔融擠出造粒,制得母粒,再將母粒按微硅粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0~25%與PP配成微硅粉/PP共混物,在共混物中加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)5%馬來(lái)酸酐接枝PP(PP-g-MA),通過熔融紡絲制備初生纖維,初生纖維經(jīng)拉伸、熱定型制得微硅粉改性PP纖維,研究了微硅粉/PP共混物的流變性能和改性PP纖維的結(jié)構(gòu)與性能。結(jié)果表明:微硅粉/PP共混物為非牛頓流體,低含量的微硅粉可以降低PP樹脂的黏度,提升PP加工流動(dòng)性;PP-g-MA的加入增強(qiáng)了微硅粉和PP的相容性,微硅粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)小于20%時(shí),微硅粉能均勻分散到PP中;微硅粉的加入,降低了微硅粉改性PP纖維的接觸角,但使其力學(xué)性能有所降低;當(dāng)添加微硅粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為15%時(shí),微硅粉改性PP纖維的接觸角為81.99°,斷裂強(qiáng)度為4.60 cN/dtex,斷裂伸長(zhǎng)率為32.78%。

    聚丙烯纖維 微硅粉 共混改性 流動(dòng)性 力學(xué)性能 親水性

    聚丙烯(PP)來(lái)源豐富、價(jià)格低廉,具有無(wú)味、無(wú)毒、容易加工的特性,且具有優(yōu)異的耐化學(xué)性能等優(yōu)點(diǎn),因而PP纖維在建筑領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用,摻入PP纖維的混凝土品質(zhì)得到改善,綜合使用性能如抗裂能力、抗?jié)B能力、抗沖擊性能和耐磨性能得到提高。但由于PP結(jié)晶度高,分子鏈結(jié)構(gòu)規(guī)整且不含極性基團(tuán)、表面能低,采用熔融紡絲法制備的PP纖維親水性差,在混凝土中分散性差,且與混凝土基體界面粘結(jié)能力弱,大大限制了PP纖維在混凝土中的應(yīng)用。近年來(lái),針對(duì)PP纖維的親水性改性和表面處理的研究日益增多,改性方法主要包括化學(xué)改性和物理改性。作為化學(xué)改性的主要方法是輻射改性,相關(guān)文獻(xiàn)報(bào)道采用氧等離子體和氬等離子體處理PP纖維,處理后PP纖維接觸角僅為20°,表現(xiàn)出了良好的親水性[1]。物理改性主要是在紡絲制備階段混入親水性物質(zhì),這是制備親水性PP纖維較為有效且簡(jiǎn)便的方法[2]。

    作者采用微硅粉共混改性PP的方法制備親水性良好的微硅粉/PP共混纖維,系統(tǒng)研究微硅粉對(duì)PP加工流動(dòng)性能、以及改性PP纖維親水性能及力學(xué)性能的影響。

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1 原料

    PP:熔體流動(dòng)指數(shù)(MFI)為每10 min 18 g,熔點(diǎn)164.1 ℃,蘭州石油化工公司產(chǎn); 微硅粉:平均粒徑為0.196 μm ,比表面積為200 m2/g ,二氧化硅(SiO2)質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于98%,四川朗天綜合資源利用有限公司產(chǎn);馬來(lái)酸酐接枝PP(PP-g-MA):MFI為每10 min 115 g,接枝率為0.6%,美國(guó)華美化學(xué)集團(tuán)產(chǎn)。

    1.2 儀器與設(shè)備

    TSSJ-25同向旋轉(zhuǎn)雙螺桿擠出機(jī):長(zhǎng)徑比為33:1,轉(zhuǎn)速為3~300 r/min,中藍(lán)晨光化工研究院科強(qiáng)化工裝備公司制;多功能熔融紡絲機(jī):螺桿直徑為20 mm,長(zhǎng)徑比為16:1,轉(zhuǎn)速為100~1 000 r/min,北京湃谷精密機(jī)械有限公司制;RH7D型高壓毛細(xì)管流變儀:毛細(xì)管口模直徑為1 mm,長(zhǎng)徑比為16:1,英國(guó)Malvern公司制;S450掃描電子顯微鏡(SEM):日本日立公司制;DSA100纖維接觸角測(cè)試儀:德國(guó)Kruss公司制;YG601型電子單絲強(qiáng)力儀:萊州市電子儀器有限公司制。

    1.3 微硅粉/PP共混物及其纖維的制備

    將微硅粉與PP樹脂按照質(zhì)量比25:75的比例混合,加入雙螺桿擠出機(jī)中反復(fù)擠出并造粒3次制得母粒,其中擠出溫度為190 ℃。將所制得的母粒在干燥鼓風(fēng)烘箱中100 ℃烘12 h,干燥后與PP共混,其中,微硅粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0,5%,10%,15%,20%,25%的微硅粉/PP共混物試樣分別標(biāo)記為0#,1#,2#,3#,4#,5#;為了提升微硅粉與PP的相容性[3],加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)5%的PP-g-MA(相對(duì)PP和微硅粉總量);通過熔融紡絲制備出初生纖維,其中紡絲溫度為235 ℃,卷繞速度為150 m/min,初生纖維后拉伸4倍,拉伸溫度為125 ℃,定型溫度為130 ℃,將1#,2#,3#,4#,5#共混物所制得改性PP纖維分別標(biāo)記為PPSi-5,PPSi-10,PPSi-15,PPSi-20,PPSi-25。

    1.4 測(cè)試與表征

    表觀形貌:采用SEM對(duì)微硅粉/PP擠出樣條的橫截面、微硅粉/PP纖維橫截面和表面進(jìn)行觀察,加速電壓為20 kV。

    纖維接觸角:采用DSA100纖維接觸角測(cè)試儀對(duì)共混纖維進(jìn)行測(cè)試。

    力學(xué)性能:采用YG601型電子單絲強(qiáng)力儀對(duì)微硅粉/PP共混纖維進(jìn)行測(cè)試,間距為20 mm,拉伸速度為20 mm/min。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 流變行為

    2.1.1 微硅粉/PP共混物的流變性能

    納米無(wú)機(jī)粒子對(duì)PP基體加工流動(dòng)性能的影響主要為:當(dāng)納米粒子均勻分散在基體里時(shí),納米粒子起滾珠效應(yīng),增強(qiáng)PP分子鏈段的運(yùn)動(dòng)能力,提升基體的加工流動(dòng)性能;但由于無(wú)機(jī)納米粒子比表面積大,界面粘結(jié)作用大,容易發(fā)生團(tuán)聚,阻礙PP分子鏈段的運(yùn)動(dòng)從而影響微硅粉/PP共混物的流動(dòng)性能[4]。

    圖1 210 ℃下微硅粉/PP共混物的關(guān)系曲線Fig.microsilica/PP blends at 210 ℃■—0#試樣;●—1#試樣;▲—2#試樣; ▼—3#試樣;◆—4#試樣;?—5#試樣

    圖2 不同溫度下微硅粉/PP共混物的流動(dòng)曲線Fig.2 Flow curves of microsilica/PP blends at different temperatures■—0#試樣;●—1#試樣;▲—2#試樣; ▼—3#試樣;◆—4#試樣;?—5#試樣

    另外,隨著溫度升高,共混物ηa下降。在210,230 ℃時(shí),隨著微硅粉含量升高,共混物的ηa與190 ℃時(shí)呈現(xiàn)了一樣的變化,微硅粉的臨界質(zhì)量分?jǐn)?shù)也為15%,此時(shí)共混物的加工流動(dòng)性能最優(yōu)異。這說明在不同溫度下,微硅粉含量對(duì)共混物加工流動(dòng)性影響相同。

    2.1.2 增容劑對(duì)共混物流變性能的影響

    由圖3可知,加入PP-g-MA不影響微硅粉/PP共混物的非牛頓流體特征。

    圖3 210 ℃下添加PP-g-MA后的微硅粉/PP 共混物的曲線Fig.3 Plots of -lgτ for microsilica/PP blends with PP-g-MA at 210 ℃■—0#試樣;●—1#試樣;▲—2#試樣; ▼—3#試樣;◆—4#試樣;?—5#試樣

    由圖4可知:在相同溫度下,由于PP-g-MA流動(dòng)性好,加入增容劑后,微硅粉含量相同時(shí),微硅粉/PP共混物的ηa略有降低,由2.1.1討論得知,隨著微硅粉含量的增加,由于微硅粉的滾珠效應(yīng)作用和團(tuán)聚作用,微硅粉/PP共混物的ηa也會(huì)先降低后升高;在210 ℃時(shí),未添加PP-g-MA時(shí),微硅粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為15%的微硅粉/PP共混物的ηa略微低于微硅粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%的共混物的ηa,但加入PP-g-MA后,微硅粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為15%的共混物的ηa略高于微硅粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10%的共混物的ηa。這是由于PP-g-MA的加入,增強(qiáng)了微硅粉與PP的相互作用[4],使微硅粉的團(tuán)聚現(xiàn)象對(duì)PP分子鏈的阻礙作用加強(qiáng),微硅粉/PP共混物的ηa會(huì)在更低的微硅粉含量時(shí)開始上升。

    圖4 210 ℃下PP-g-MA對(duì)微硅粉/PP共混物的關(guān)系曲線的影響Fig.blends with PP-g-MA at 210℃■—2#試樣;●—3#試樣;▲—含PP-g-MA的2#試樣; ▼—含PP-g-MA的3#試樣

    2.2 微硅粉的分散性

    2.2.1 微硅粉的粒徑及其分布

    由圖5可以發(fā)現(xiàn),微硅粉粒徑較小,粒徑分布均勻,微硅粉的粒徑分布有兩個(gè)峰,微硅粉粒徑主要集中在0.1 μm和0.8 μm左右,粒徑分析得出微硅粉的平均粒徑為0.196 μm。由此可見,微硅粉粒徑較小,基本不會(huì)影響PP的可紡性。

    圖5 微硅粉的粒徑分布Fig.5 Particle size distribution of microsilica

    2.2.2 增容劑對(duì)微硅粉在PP中分散性的影響

    由于無(wú)機(jī)納米填料比表面積大,和PP樹脂的界面作用力低,容易團(tuán)聚成較大顆粒。從圖6a看出,在PP基體中添加質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20%的微硅粉時(shí),微硅粉很難均勻分散在基體中,產(chǎn)生了大量的團(tuán)聚。從圖6b可以看出,添加PP-g-MA后,由于PP-g-MA可以增強(qiáng)微硅粉與PP的界面相容性,微硅粉在PP中分散良好,微硅粉團(tuán)聚較少,微硅粉的粒徑也明顯減小。因此,添加PP-g-MA能夠大大提高微硅粉在PP中的分散性。

    圖6 添加PP-g-MA前后微硅粉/PP 共混物的橫截面形貌Fig.6 Cross-sectional morphology of microsilica/PP blend before and after PP-g-MA addition

    2.3 微硅粉/PP共混纖維的表觀形貌

    從圖7可以看出:當(dāng)微硅粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%~15%時(shí),微硅粉在PP基體上分散良好且不會(huì)產(chǎn)生團(tuán)聚;當(dāng)微硅粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20%時(shí),微硅粉在PP基體中分散有所變差,由于少量的團(tuán)聚,微硅粉的粒徑會(huì)變大;當(dāng)微硅粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為25%時(shí),由于團(tuán)聚作用嚴(yán)重,微硅粉粒徑太大,與PP界面作用弱,會(huì)產(chǎn)生脫粘,在電鏡照片上可以看出,纖維截面上會(huì)出現(xiàn)孔洞,容易發(fā)展成為纖維缺陷,大大影響纖維的力學(xué)性能。

    圖7 微硅粉/PP共混纖維的橫截面形貌Fig.7 Cross-sectional morphology of microsilica/PP blend fiber

    從圖8可以看出:微硅粉/PP共混物表面無(wú)明顯溝壑,隨著微硅粉含量的增多(質(zhì)量分?jǐn)?shù)小于20%時(shí)),纖維表面變得粗糙,纖維表面所含的微硅粉含量增多,這是由于熔融紡絲過程中,在剪切力的作用下,微硅粉會(huì)向纖維表面遷移,導(dǎo)致其表面富含微硅粉;但當(dāng)微硅粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為25%時(shí),微硅粉/PP共混物表面的微硅粉含量反而降低,造成這種現(xiàn)象是由于團(tuán)聚作用使微硅粉粒徑太大,使得微硅粉在剪切力作用下往表面遷移的現(xiàn)象受到阻礙,造成纖維表面微硅粉含量降低。

    圖8 微硅粉/PP共混纖維的表面形貌Fig.8 Surface morphology of microsilica/PP blend fiber

    2.4 微硅粉/PP共混纖維的親水性能

    從表1可以看出:未改性的純PP纖維接觸角為109.3°,親水性能極差;而當(dāng)添加了微硅粉后,微硅粉/PP共混纖維接觸角由109.3°降低到了80.27°(PPSi-20),這是因?yàn)槲⒐璺壑饕蒘iO2組成,具有很強(qiáng)的親水性能,使改性過后的微硅粉/PP共混纖維的接觸角降低,纖維親水性能提高;但PPSi-25纖維的接觸角有所升高,這是由于團(tuán)聚作用使微硅粉粒徑太大,使得微硅粉在剪切力作用下往表面遷移的現(xiàn)象受到阻礙,造成纖維表面微硅粉含量降低,纖維表面粗糙度降低。因此,微硅粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)為15%~20%時(shí),微硅粉/PP共混纖維的親水性能較優(yōu)異。

    表1 微硅粉/PP共混纖維的親水性能Tab.1 Hydrophilic properties of microsilica/PP blend fibers

    2.5 微硅粉/PP共混纖維的力學(xué)性能

    紡絲實(shí)驗(yàn)表明,改性后的微硅粉/PP加工性能良好,紡絲性能優(yōu)異,無(wú)斷絲、毛絲現(xiàn)象。從表2可看出,加入微硅粉過后,微硅粉/PP共混纖維的力學(xué)性能呈下降趨勢(shì)。這主要是由于微硅粉作為雜質(zhì),加入后會(huì)影響PP纖維分子鏈的取向結(jié)構(gòu),影響了PP纖維的力學(xué)性能[5-6],纖維的斷裂強(qiáng)度從純PP纖維的6.38 cN/dtex下降到PPSi-25的3.92 cN/dtex,但微硅粉/PP共混纖維仍保留了較高的力學(xué)性能,可滿足在水泥增強(qiáng)中對(duì)纖維的要求。

    表2 微硅粉/PP共混纖維的力學(xué)性能Tab.2 Mechanical properties for microsilica/PP blend fibers

    3 結(jié)論

    a. 低含量的微硅粉可以降低PP樹脂的ηa,提升PP的加工流動(dòng)性。

    b.PP-g-MA的加入,增強(qiáng)了微硅粉和PP的相容性,提高了微硅粉在PP中的分散性。

    c. 微硅粉的加入降低了纖維的接觸角,增強(qiáng)了PP纖維的親水性能,且親水性能與PP纖維表面的微硅粉含量密切相關(guān)。

    d. 微硅粉的加入會(huì)影響PP纖維的分子鏈取向,微硅粉/PP共混纖維的力學(xué)性能有所降低。

    e. 微硅粉的最佳加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)為15%,此時(shí)改性微硅粉/PP共混纖維有較好的力學(xué)性能及親水性能。

    [1]WuHC,LiVC.Fiber/cementinterfacetailoringwithplasmatreatment[J].CemConcrComp,1999,21(3):205-212.

    [2] 王素玉. 纖維專用親水性聚丙烯的制備[J]. 合成樹脂及塑料, 2015,32(5):21-23.

    WangSuyu.Preparationofhydrophilicpolypropylenespecialresinforfiber[J].ChinSynResinPlast,2015,32(5):21-23.

    [3]BikiarisDN,VassiliouA,PavlidouE,etal.CompatibilisationeffectofPP-g-MAcopolymeroniPP/SiO2nanocompositespreparedbymeltmixing[J].EurPolymJ,2005,41(9):1965-1978.

    [4] 魯萍.SiO2-g-PMMA/PP納米復(fù)合材料的制備及其性能研究[J]. 塑料工業(yè), 2010, 38(8):25-28.

    LuPing.ThepreparationandpropertiesstudyofSiO2-g-PMMA/PPnanocomposites[J].ChinPlastInd, 2010,38(8):25-28.

    [5] 伍玉嬌, 楊紅軍, 駱丁勝, 等.PP/納米SiO2/PP-g-MAH復(fù)合材料的研究[J]. 塑料, 2007,36(2): 9-12.

    WuYujiao,YangHongjun,LuoDingsheng,etal.StudyonPP/nanoSiO2/PP-g-MAHcomposites[J].Plastics, 2007,36(2):9-12.

    [6] 劉濤, 周琦.PP-g-MAH在PP/納米SiO2復(fù)合材料中的應(yīng)用[J]. 塑料工業(yè), 2008, 36(S1): 82-85.

    LiuTao,ZhouQi.ApplicationofPP-g-MAHinPP/nano-SiO2composite[J].ChinPlastInd, 2008,36(S1): 82-85.

    Preparation and properties of polypropylene fibers modified with microsilica

    Mou Hao, Xu Jianjun, Ye Guangdou, Liu Pengqing

    (StateKeyLaboratoryofPolymerMaterialsEngineering,CollegeofPolymerScienceandEngineering,SichuanUniversity,Chengdu610065)

    A masterbatch was produced by blending microsilica and polypropylene (PP) at the mass ratio of 25:75 at 190 ℃ through melt extrusion pelletization. A microsilica/polypropylene (PP) blend was prepared by blending the masterbatch and PP at the microsilica content of 0-25% by mass fraction, which was produced into an as-spun fiber by adding maleic anhydride-grafted PP (PP-g-MA) at the mass fraction of 5% via melt spinning process. And a microsilica-modified PP fiber was obtained from the as-spun fiber after drawing and heat setting processes. The rheological behavior of the microsilica/PP blend and the structure and properties of the modified PP fiber were studied. The results showed that the microsilica/PP blend was a non-Newtonian fluid; a small amount of microsilica could decrease the viscosity of PP resin and increase its processing flowability; the addition of PP-g-MA could improve the compatibility of microsilica and PP, and the microsilica could uniformly disperse into PP as the mass fraction of microsilica was below 20%; the addition of microsilica could decrease the contact angle and the mechanical properties of microsilica-modified PP fiber as well; and the microsilica-modified PP fiber had the contact angle of 81.99°, breaking strength 4.60 cN/dtex and elongation at break 32.78% as the mass fraction of microsilica was 15%.

    polypropylene fiber; microsilica; blend modification; flowability; mechanical properties; hydrophilicity

    2016-12-20; 修改稿收到日期:2017- 02-21。

    牟浩(1990—),男,碩士研究生,研究方向?yàn)槔w維的功能化及差別化。E-mail:244724734@qq.com。

    廣東省教育部產(chǎn)學(xué)研結(jié)合項(xiàng)目(2013B090600124)。

    TQ342+.62

    A

    1001- 0041(2017)02- 0006- 05

    * 通訊聯(lián)系人。E-mail:liupq@scu.edu.cn。

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