高通量工程試驗(yàn)堆輻照生產(chǎn)89Sr計(jì)算研究

馬立勇　劉水清　朱磊

【摘 要】89Sr是重要的醫(yī)用同位素，擬利用高通量工程試驗(yàn)堆（HFETR）批量生產(chǎn)89Sr，2016年開(kāi)展了89Sr生產(chǎn)試驗(yàn)，并改進(jìn)了89Sr產(chǎn)量計(jì)算方法，計(jì)算結(jié)果表明：按照本文批量生產(chǎn)模式預(yù)計(jì)HFETR的89Sr年生產(chǎn)能力為50Ci，滿(mǎn)足國(guó)內(nèi)市場(chǎng)需求。

【關(guān)鍵詞】HFETR；同位素；89Sr

0 引言

醫(yī)用同位素89Sr可用于減輕惡性腫瘤骨轉(zhuǎn)移骨痛等，目前國(guó)內(nèi)醫(yī)用89Sr 完全從國(guó)外進(jìn)口，國(guó)內(nèi)年用量約30-50Ci。

中國(guó)核動(dòng)力院所屬高通量工程試驗(yàn)堆（HFETR）是一座水作慢化劑和冷卻劑、鈹作反射層的壓力殼型工程試驗(yàn)堆，采用多層套管型燃料元件，輻照和試驗(yàn)任務(wù)充足，年運(yùn)行超過(guò)200天，為提高HFETRT利用效率，擬利用HFETR元件中孔輻照碳酸鍶靶件生產(chǎn)醫(yī)用同位素89Sr。

1 靶件簡(jiǎn)介

元件中孔碳酸鍶靶中靶核88Sr富集度為99.95%，靶件由外靶管和內(nèi)靶管組成；外靶管中裝8支內(nèi)靶管，外靶管為高純鋁管（99.99%），內(nèi)腔長(zhǎng)度為1000mm；內(nèi)靶管為高純石英管（99.98%）， 外部長(zhǎng)度100mm，外徑9mm，內(nèi)腔長(zhǎng)度70mm，內(nèi)徑7mm，8支石英管縱向排列，石英內(nèi)靶管之間由鋁彈簧（長(zhǎng)度10m左右）隔開(kāi)，防止內(nèi)靶管破碎，每支內(nèi)靶管裝0.8g碳酸鍶；內(nèi)靶管裝入外靶管后，依次進(jìn)行充氦、焊封和檢漏，確保靶件的安全可靠。

2 89Sr產(chǎn)量計(jì)算與測(cè)量

在HFETR內(nèi)利用靶核88Sr生產(chǎn)89Sr同位素的核反應(yīng)鏈為：

查詢(xún)靶核88Sr核素的全能譜中子反應(yīng)截面，雖然熱群（E<0.625eV）中子的（n，γ）反應(yīng)截面大于快群（E>0.625eV）中子反應(yīng)截面，但是88Sr核素在共振能區(qū)（0.01MeV～1 MeV）、高能區(qū)（1MeV～20MeV）的（n，γ）反應(yīng)截面與熱中子能區(qū)（E<0.625eV）相比是有影響的，而在HFETR元件中孔輻照條件下，快群（E>0.625eV）中子注量率基本上是熱群中子注量率的3～4倍，因此88Sr與快群中子發(fā)生（n，γ）反應(yīng)對(duì)89Sr產(chǎn)量的貢獻(xiàn)是需要考慮的。通過(guò)分析和調(diào)研，選取MCNP程序（國(guó)際常用的中子、光子輸運(yùn)計(jì)算程序）對(duì)HFETR堆芯和碳酸鍶靶件建立計(jì)算模型，使用MCNP程序的FMn卡（計(jì)數(shù)乘子卡）計(jì)算全能譜中子88Sr（n，γ）89Sr反應(yīng)率的方法來(lái)計(jì)算快群中子核反應(yīng)對(duì)89Sr產(chǎn)量的貢獻(xiàn)。

選取HFETR典型堆芯進(jìn)行分析表明快群中子核反應(yīng)對(duì)89Sr產(chǎn)量的貢獻(xiàn)約為60%。在2016年度開(kāi)展了89Sr生產(chǎn)試驗(yàn)，碳酸鍶靶件在HFETR輻照后，經(jīng)熱室切割再進(jìn)行89Sr提取，實(shí)際活度測(cè)量表明，在HFETR元件中孔輻照1爐，1g碳酸鍶靶件可生產(chǎn)89Sr約95mCi，若連續(xù)輻照2爐則1g碳酸鍶靶件可生產(chǎn)89Sr至150mCi左右，經(jīng)過(guò)多個(gè)碳酸鍶靶件的89Sr產(chǎn)量計(jì)算值與實(shí)測(cè)值比較可知，89Sr產(chǎn)量計(jì)算值比實(shí)測(cè)值高15%左右，基本可以滿(mǎn)足碳酸鍶靶件輻照89Sr產(chǎn)量預(yù)示需求。

3 89Sr生產(chǎn)能力展望

HFETR元件中孔輻照條件下統(tǒng)計(jì)全能譜中子對(duì)89Sr產(chǎn)量的貢獻(xiàn)，采用MCNP程序的計(jì)數(shù)乘子卡計(jì)算相關(guān)核反應(yīng)率，同時(shí)進(jìn)行衰變修正，得出碳酸鍶靶件輻照后89Sr產(chǎn)量。

選取目前HFETR的典型裝載，計(jì)算出每一個(gè)元件中孔中89Sr的比活度和活度，再結(jié)合提取工藝損失、89Sr自身衰變和供貨要求，建議批量輻照碳酸鍶靶的生產(chǎn)模式為：

1）選用HFETR中子注量率較高的元件中孔將鍶靶連續(xù)輻照兩爐段后出堆；

2）參考HFETR輻照靶件裝載情況，進(jìn)行適當(dāng)優(yōu)化后可選取約20個(gè)元件中孔用于89Sr生產(chǎn)，靶件入堆模式采用每爐段入10根鍶靶，每次輻照2爐段，依次循環(huán)入堆，每爐段有10根靶件產(chǎn)品出堆（第一爐除外）。

按照此生產(chǎn)模式，同時(shí)參考已完成的輻照生產(chǎn)試驗(yàn)中89Sr的計(jì)算產(chǎn)量及實(shí)測(cè)產(chǎn)量，預(yù)計(jì)每爐段可生產(chǎn)89Sr約7Ci，按照HFETR年運(yùn)行8爐段估計(jì)，每年可生產(chǎn)89Sr 56Ci，保守估計(jì)HFETR的89Sr年生產(chǎn)能力為50Ci，可以滿(mǎn)足國(guó)內(nèi)市場(chǎng)需求。

【參考文獻(xiàn)】

[1]蔡善鈺.放射性同位素生產(chǎn)與應(yīng)用現(xiàn)狀及其發(fā)展趨向[J].同位素，1999，12（1）：49-57.

[2]徐傳效，等.高通量工程試驗(yàn)堆（HFETR）運(yùn)行十年[M].四川科學(xué)技術(shù)出版社，1990.

[3]X-5 Monte Carlo Team， MCNP-A General Monte Carlo N-Particle Transport Code，Version 5，vol_II，3-95.

[4]鄧啟民，等.用MIPR生產(chǎn)99Mo、131I和89Sr的可行性研究[J].核動(dòng)力工程，2011（6）：79-83

[責(zé)任編輯：田吉捷]