接觸熱阻對(duì)TPS法測(cè)量高聚物薄膜熱導(dǎo)率的影響

張乃華　李艷寧　張國(guó)靖　王雨薇

摘要：為研究接觸熱阻對(duì)瞬態(tài)平面熱源（transient planesource，TPS）法測(cè)量高聚物薄膜熱導(dǎo)率的影響規(guī)律以便提高測(cè)量準(zhǔn)確度，闡述TPS法基本測(cè)量原理，根據(jù)串聯(lián)熱路中熱阻的關(guān)系建立接觸熱阻的簡(jiǎn)化計(jì)算模型，以不同厚度硅橡膠薄膜為對(duì)象，通過(guò)回歸分析的方法獲得接觸熱阻隨壓力的變化規(guī)律，利用此規(guī)律測(cè)量單一厚度聚四氟乙烯薄膜和聚酯薄膜的熱導(dǎo)率。結(jié)果表明：當(dāng)未施加壓力時(shí)，接觸熱阻的存在導(dǎo)致測(cè)量結(jié)果的相對(duì)誤差為10%～30%，接觸熱阻會(huì)隨壓力的增大近似呈非線(xiàn)性關(guān)系減小，當(dāng)壓力達(dá)到200kPa時(shí)，可減小測(cè)量誤差到6%以?xún)?nèi)。同種材質(zhì)的高聚物薄膜還可通過(guò)改變厚度來(lái)減小接觸熱阻。

關(guān)鍵詞：瞬態(tài)平面熱源法；接觸熱阻；高聚物薄膜；熱導(dǎo)率

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1674-5124（2018）02-0128-06

0引言

高聚物薄膜被廣泛應(yīng)用在化學(xué)化工、建筑節(jié)能、電子電氣等不同領(lǐng)域。在這些領(lǐng)域的應(yīng)用當(dāng)中，熱導(dǎo)率是評(píng)估此類(lèi)薄膜散熱或絕熱能力的一個(gè)重要參數(shù)，例如燃料電池中氣體擴(kuò)散層、催化層的熱導(dǎo)率測(cè)量有助于分析它們的熱傳遞能力；建筑類(lèi)高聚物薄膜熱導(dǎo)率關(guān)乎著其節(jié)能性評(píng)價(jià)：集成電路中也需要已知導(dǎo)熱性能的高聚物薄膜來(lái)保障電子元器件工作的可靠性。因此，高聚物薄膜熱導(dǎo)率的準(zhǔn)確測(cè)量已成為人們關(guān)注的熱點(diǎn)。

目前，薄膜熱導(dǎo)率的測(cè)量方法可以分為穩(wěn)態(tài)法和瞬態(tài)法兩大類(lèi)。穩(wěn)態(tài)法模型簡(jiǎn)單，操作方便，但所需時(shí)間長(zhǎng)并且耗費(fèi)能量多。瞬態(tài)法測(cè)量速度快，但理論模型復(fù)雜，主要有3法、激光脈沖法和瞬態(tài)平面熱源法等。3法通過(guò)溫度振幅隨交流電頻率的變化關(guān)系得到熱導(dǎo)率，此法需要事先在被測(cè)樣品表面鍍上一根金屬膜，操作復(fù)雜，一般用于帶有襯底的半導(dǎo)體薄膜測(cè)量。激光脈沖法利用樣品溫度隨時(shí)問(wèn)的變化規(guī)律確定熱擴(kuò)散系數(shù)，進(jìn)而得到熱導(dǎo)率，此法需要配有激光器等高性能設(shè)備，而且要求樣品不能透明以便于吸收激光。TPS法根據(jù)樣品內(nèi)部的溫度響應(yīng)，結(jié)合一維穩(wěn)態(tài)傳熱模型得到熱導(dǎo)率，現(xiàn)有的研究報(bào)道如：Gustavsson等對(duì)TPS法測(cè)量薄膜的理論進(jìn)行了研究，利用方形探頭測(cè)量了織物等薄膜的熱導(dǎo)率；Zhang等對(duì)TPS法測(cè)量薄膜的準(zhǔn)確度進(jìn)行了數(shù)值模擬，并分析了理論與實(shí)際測(cè)量的差異：Kerr等基于TPS法測(cè)量了涂料紙的熱導(dǎo)率。對(duì)于高聚物薄膜而言，由于其厚度極小，電氣絕緣，無(wú)襯底，并且具有較高透明度，一般的薄膜測(cè)量方法已不再適用，而TPS法對(duì)樣品的要求低，只需樣品具有各向同性、表面平整的特點(diǎn)即可，因此該法適用于高聚物薄膜熱導(dǎo)率的測(cè)量。

TPS法在測(cè)量高聚物薄膜熱導(dǎo)率時(shí)會(huì)在串聯(lián)熱路中引入接觸熱阻。根據(jù)已有研究，接觸熱阻受溫度、表面粗糙度以及壓力負(fù)載等諸多因素影響，而本文所測(cè)量高聚物薄膜具有表面光滑，厚度均勻的一般共性，表面粗糙度的差異不大并且對(duì)接觸熱阻影響很小，故在室溫下壓力才是最需要考量的外部因素。本文在闡述了TPS法基本測(cè)量原理的基礎(chǔ)上，建立了接觸熱阻的簡(jiǎn)化計(jì)算模型，通過(guò)不同厚度硅橡膠薄膜的測(cè)量實(shí)驗(yàn)獲得接觸熱阻隨壓力變化的經(jīng)驗(yàn)公式，由此探討接觸熱阻對(duì)熱導(dǎo)率測(cè)量的影響，并根據(jù)總結(jié)出的規(guī)律測(cè)量單一厚度聚四氟乙烯薄膜和聚酯薄膜的熱導(dǎo)率。

1TPS法測(cè)量薄膜熱導(dǎo)率基本原理

TPS法根據(jù)無(wú)限大介質(zhì)中平面一維瞬態(tài)導(dǎo)熱原理，在初始熱平衡狀態(tài)下，介質(zhì)受到熱源瞬態(tài)加熱作用后產(chǎn)生溫度場(chǎng)的變化，利用熱傳導(dǎo)過(guò)程中的溫度數(shù)據(jù)與無(wú)量綱時(shí)間函數(shù)進(jìn)行線(xiàn)性擬合，再結(jié)合一維穩(wěn)態(tài)傳熱模型得到薄膜樣品的熱導(dǎo)率。該方法中的熱源由圖1所示的TPS探頭提供，此探頭包括蝕刻成雙螺旋結(jié)構(gòu)的鎳箔和覆蓋在表面的聚酰亞胺絕緣層。其中，鎳箔不僅被用作熱源將已知量的功率傳遞至樣品，同時(shí)還作為電阻溫度計(jì)來(lái)記錄探頭本身的溫度增加。絕緣層可以保護(hù)鎳箔不受外界破壞并使探頭保持一定的機(jī)械強(qiáng)度。

3實(shí)驗(yàn)研究

3.1實(shí)驗(yàn)樣品制備

選取4種不同厚度的硅橡膠薄膜，以及單一厚度的聚四氟乙烯和聚酯薄膜作為實(shí)驗(yàn)樣品，硅橡膠薄膜厚度分別為0.17，0.24，0.31，0.43mm，聚四氟乙烯薄膜厚度為0.32mm，聚酯薄膜厚度為0.18mm。不同厚度硅橡膠薄膜加工工藝相同、材料性質(zhì)完全一樣，熱導(dǎo)率標(biāo)稱(chēng)值為0.24W/（m·K）。參照TPS法測(cè)量塊狀材料時(shí)對(duì)樣品尺寸的規(guī)定：樣品測(cè)試面有效直徑不應(yīng)小于探頭直徑的2倍，樣品厚度應(yīng)大于探頭直徑。故針對(duì)薄膜情況，制備的樣品徑向尺寸為60mmX60mm，背景材料整體尺寸為60mm×60mm×40mm。

3.2實(shí)驗(yàn)裝置搭建

根據(jù)TPS法測(cè)量熱導(dǎo)率的基本原理搭建了如圖4所示的實(shí)驗(yàn)裝置。該裝置中TPS探頭R與一個(gè)大功率精密標(biāo)準(zhǔn)電阻Rs串聯(lián)，計(jì)算機(jī)控制的直流電源為探頭提供恒定的加熱功率。采用Agilent34410數(shù)字萬(wàn)用表作為高精度數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)分別測(cè)量TPS探頭與標(biāo)準(zhǔn)電阻兩端的實(shí)時(shí)電壓。計(jì)算機(jī)通過(guò)上位機(jī)軟件控制TPS探頭的加熱時(shí)間、加熱功率等實(shí)驗(yàn)參數(shù)，同時(shí)將采集到的電壓數(shù)據(jù)進(jìn)行計(jì)算得到溫升曲線(xiàn)，最后經(jīng)過(guò)分析得到實(shí)驗(yàn)結(jié)果。

考慮到薄膜熱導(dǎo)率由一維穩(wěn)態(tài)導(dǎo)熱定律得到，實(shí)驗(yàn)過(guò)程中應(yīng)使薄膜樣品表面受熱盡量均勻，故選擇鎳箔寬度為0.8mm，間距為0.2mm，半徑為14mm的TPS探頭。根據(jù)ISO/FDIS 22007-2——2014規(guī)定，TPS法測(cè)量薄膜熱導(dǎo)率時(shí)應(yīng)選擇熱導(dǎo)率大于薄膜熱導(dǎo)率10倍以上的背景材料，一般推薦皂石和不銹鋼。而皂石比不銹鋼硬度小，表面更為光滑，更容易與薄膜樣品充分接觸，因此選擇熱導(dǎo)率為6.5W/（m·K）的皂石作為背景材料。實(shí)驗(yàn)前將探頭夾在兩塊完全相同的樣品之間形成三明治結(jié)構(gòu)，再將三者置于兩塊皂石之間，并在皂石上表面安裝好壓力加載裝置。

3.3實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

設(shè)置好合適的測(cè)量參數(shù)后，利用搭建好的實(shí)驗(yàn)裝置對(duì)4種不同厚度的硅橡膠薄膜進(jìn)行了多次測(cè)量，在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中改變加載在背景材料上的壓力大小，得到總熱阻測(cè)量值如圖5所示。從圖中可以看出，相同壓力下總熱阻Rtot隨厚度δ的變化近似呈線(xiàn)性關(guān)系。分別對(duì)30，60，90，120，150，180kPa壓力條件下的Rtot與δ進(jìn)行線(xiàn)性擬合，所得線(xiàn)斜率、截距和線(xiàn)性相關(guān)系數(shù)如表1所示。由表中數(shù)據(jù)可知，不同壓力下的擬合結(jié)果線(xiàn)性度良好，斜率趨于一致，截距隨著壓力增大而減小。

利用Rtot與δ線(xiàn)性擬合的截距可計(jì)算出不同加載壓力下接觸熱阻如圖6所示。當(dāng)背景材料上的加載壓力為30kPa時(shí)，總的接觸熱阻約為0.36×10^-3K·m²/W，并且隨著壓力的增大，接觸熱阻急劇減小。尤其當(dāng)壓力從30kPa增加為60kPa時(shí)，接觸熱阻變化顯著。原因可能是較小的壓力下，探頭、薄膜以及背景材料三者之間并未緊密接觸，此時(shí)壓力可以較大程度上減小接觸熱阻。然而當(dāng)壓力大于180kPa時(shí)，接觸熱阻的變化趨勢(shì)很小，此時(shí)壓力的增大已經(jīng)很難更大程度上減小接觸熱阻。根據(jù)圖中接觸熱阻隨壓力的變化關(guān)系，可建立接觸熱阻TCR與壓力p的回歸模型為T(mén)CR=b+a/p，其中a為回歸系數(shù)，b為常系數(shù)。通過(guò)回歸分析可得參數(shù)a=0.07477，b=8.73084。該回歸模型的相關(guān)系數(shù)R2為0.98667，表明其具有較好的擬合程度。由此得到在加載壓力為0-200kPa條件下，測(cè)量硅橡膠薄膜時(shí)接觸熱阻TCR隨壓力p變化的經(jīng)驗(yàn)公式為：TCR=0.07477+8.73084/p。

利用Rtot與δ線(xiàn)性擬合的斜率可計(jì)算出硅橡膠膜熱導(dǎo)率為0.254W/（m·K），相對(duì)誤差為5.8%。另外，將不同厚度硅橡膠膜分開(kāi)測(cè)量，所測(cè)得的硅橡膠薄膜熱導(dǎo)率的相對(duì)誤差如圖7所示。由此看出，當(dāng)未施加壓力時(shí)，熱導(dǎo)率與標(biāo)稱(chēng)值相比偏小10%-30%，而且在相同壓力下，厚度越小的薄膜熱導(dǎo)率相對(duì)誤差反而越大，隨著壓力的增大，不同厚度薄膜的熱導(dǎo)率相對(duì)誤差都逐漸減小，直到壓力為200kPa時(shí)，相對(duì)誤差減小到6%以?xún)?nèi)。結(jié)合接觸熱阻的分析可知，在較小的加載壓力下，厚度越小的薄膜測(cè)量中的接觸熱阻所占薄膜本身熱阻的比例更大，從而對(duì)熱導(dǎo)率測(cè)量結(jié)果造成更大的誤差。

從以上分析可知，選擇不同厚度的高聚物薄膜和改變加載壓力這兩種方法均可減小接觸熱阻。然而當(dāng)待測(cè)高聚物薄膜只有一種厚度時(shí)，改變加載壓力才是最有效的方法。參照硅橡膠薄膜測(cè)量時(shí)接觸熱阻隨壓力的變化規(guī)律，若壓力為200kPa，回歸模型可預(yù)測(cè)出接觸熱阻為0.118×10^-3K·m2/W，在此條件下測(cè)量單一厚度的聚四氟乙烯薄膜和聚酯薄膜的熱導(dǎo)率，結(jié)果如表2所示。從表中看出，此壓力條件下，兩種高聚物薄膜測(cè)量結(jié)果的相對(duì)誤差都在6%以?xún)?nèi)。

4結(jié)束語(yǔ)

本文根據(jù)串聯(lián)熱路中熱阻的關(guān)系建立了接觸熱阻的簡(jiǎn)化計(jì)算模型，選擇同種材質(zhì)不同厚度的硅橡膠薄膜進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，通過(guò)改變厚度和改變壓力對(duì)其熱導(dǎo)率進(jìn)行測(cè)量，從中獲得接觸熱阻的影響規(guī)律，并根據(jù)此規(guī)律測(cè)量了聚四氟乙烯薄膜和聚酯薄膜的熱導(dǎo)率，得到的結(jié)論如下：

1）利用TPS法測(cè)量高聚物薄膜時(shí)，接觸熱阻會(huì)對(duì)測(cè)量結(jié)果造成較大誤差，而且厚度越小的高聚物薄膜，所受影響越大。接觸熱阻會(huì)隨壓力的增大近似呈反比例函數(shù)的關(guān)系減小。

2）可以通過(guò)改變厚度和改變加載壓力兩種方法來(lái)減小接觸熱阻的影響。然而前者只適用于各項(xiàng)材質(zhì)相同，并且易于獲得不同厚度的高聚物薄膜，對(duì)于單一厚度的高聚物薄膜而言，只能加載更大的壓力。一般在200kPa的壓力條件下，測(cè)量結(jié)果的誤差會(huì)減小到6%以?xún)?nèi)。