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    不同反應(yīng)時(shí)間內(nèi)碳源轉(zhuǎn)化對(duì)反硝化除磷的影響

    2017-04-11 14:38:48張建華王淑瑩彭永臻北京工業(yè)大學(xué)國(guó)家工程實(shí)驗(yàn)室北京市污水脫氮除磷處理與過(guò)程控制工程技術(shù)研究中心北京100124
    中國(guó)環(huán)境科學(xué) 2017年3期
    關(guān)鍵詞:氮磷硝化碳源

    張建華,王淑瑩,張 淼,王 聰,彭永臻(北京工業(yè)大學(xué)國(guó)家工程實(shí)驗(yàn)室,北京市污水脫氮除磷處理與過(guò)程控制工程技術(shù)研究中心,北京 100124)

    不同反應(yīng)時(shí)間內(nèi)碳源轉(zhuǎn)化對(duì)反硝化除磷的影響

    張建華,王淑瑩,張 淼,王 聰,彭永臻*(北京工業(yè)大學(xué)國(guó)家工程實(shí)驗(yàn)室,北京市污水脫氮除磷處理與過(guò)程控制工程技術(shù)研究中心,北京 100124)

    以 A2/O-生物接觸氧化(BCO)系統(tǒng)反硝化除磷活性污泥為研究對(duì)象,通過(guò)投加適宜的碳源(乙酸鈉,折合 COD為 200mg/L)和NO3

    反硝化除磷;厭/缺氧反應(yīng)時(shí)間;PHA;糖原;比反硝化吸磷速率

    自20世紀(jì)90年代以來(lái),Kuba 等[1]提出了反硝化除磷的概念,很多研究[2-5]發(fā)現(xiàn),在厭氧/缺氧交替的運(yùn)行條件下,可以富集得到兼有反硝化和除磷作用的反硝化聚磷菌(DPAOs),其能夠?qū)崿F(xiàn)氮、磷的同步去除,具有高效節(jié)能、操作簡(jiǎn)單和污泥產(chǎn)量小等優(yōu)點(diǎn)[6].

    在厭氧階段,DPAOs將胞內(nèi)聚磷水解,并利用該過(guò)程釋放的能量及糖原(Gly)提供的還原力來(lái)完成碳源的吸收和聚羥基脂肪酸酯(PHA)的合成.作為后續(xù)缺氧反硝化除磷的電子供體,PHA降解產(chǎn)生的能量可用于聚磷的合成,最終實(shí)現(xiàn)除磷目標(biāo).可見(jiàn), PHA作為細(xì)胞的物質(zhì)和能量轉(zhuǎn)換中心,在DPAOs的代謝過(guò)程中扮演重要角色.

    反硝化除磷技術(shù)引發(fā)了傳統(tǒng)生物脫氮除磷工藝的技術(shù)革新,許多基于反硝化除磷原理開(kāi)發(fā)而來(lái)的工藝應(yīng)運(yùn)而生.因此,對(duì)于反硝化除磷反應(yīng)的深入研究很有必要.前人已對(duì)反硝化除磷的影響因素作了較多的研究,如碳源類(lèi)型[7];C/N[8];電子受體類(lèi)型[9-10];溫度[11];反應(yīng)時(shí)間[12-13]等.

    目前,有關(guān)厭/缺氧反應(yīng)時(shí)間對(duì) DPAOs脫氮除磷效果影響的研究較多,但其中涉及到內(nèi)碳源轉(zhuǎn)化利用情況的較少,而這卻是決定反硝化除磷效果的關(guān)鍵性因素,對(duì)于明晰反硝化除磷機(jī)理,提高反硝化除磷工藝的穩(wěn)定性具有重要意義.本次實(shí)驗(yàn)的目的就是探討不同的厭/缺氧反應(yīng)時(shí)間下,內(nèi)碳源轉(zhuǎn)化利用的差異對(duì)反硝化除磷速率及效果的影響,對(duì)于優(yōu)化反硝化除磷工藝運(yùn)行參數(shù)有一定指導(dǎo)意義.

    1 材料與方法

    1.1 試驗(yàn)裝置與接種污泥

    本試驗(yàn)為實(shí)驗(yàn)室小試研究.厭氧反應(yīng)于有效容積為5L的密閉反應(yīng)瓶中進(jìn)行,缺氧反應(yīng)采用5個(gè)有效容積為 1L的密閉反應(yīng)瓶,厭氧和缺氧反應(yīng)期間均采用磁力攪拌器進(jìn)行攪拌.每個(gè)批次試驗(yàn)均設(shè)置2組平行,結(jié)果取平均值.

    實(shí)驗(yàn)所用污泥取自實(shí)驗(yàn)室 A2/O-生物接觸氧化(BCO)系統(tǒng)中A2/O反應(yīng)器的沉淀池.該系統(tǒng)主要由A2/O反應(yīng)器、中間沉淀池和BCO反應(yīng)器順序連接組成[14],系統(tǒng)裝置如圖 1所示.其中A2/O反應(yīng)器有效容積42L,厭氧、缺氧與好氧區(qū)的容積比為 2:4:1,攪拌器轉(zhuǎn)速為 60r/min,主要進(jìn)行厭氧釋磷與反硝化除磷反應(yīng),出水進(jìn)入中間沉淀池,完成泥水分離后,上清液進(jìn)入BCO反應(yīng)器,污泥回流至厭氧區(qū).污泥回流比為 100%,回流污泥中僅含少量NO3--N (<2mg/L),并未影響厭氧釋磷.控制污泥齡為12~15d. BCO反應(yīng)器3格串聯(lián),有效容積18L,投加聚丙烯懸浮填料,填充率為40%,該反應(yīng)器主要完成氨氮的氧化,硝化液回流至A2/O反應(yīng)器的缺氧區(qū),為DPAOs提供電子受體,硝化液回流比為 300%.該系統(tǒng)具有良好的反硝化除磷效果,采用Wachtmeister等[15]推薦的方法計(jì)算DPAOs占聚磷菌(PAOs)的比例,其比值為70%左右.

    圖1 A2/O - BCO系統(tǒng)示意Fig.1 Schematic diagram for the A2/O - BCO process

    1.2 試驗(yàn)用水與安排

    試驗(yàn)用水采用模擬廢水.試驗(yàn)過(guò)程中,通過(guò)投加1mol/L的鹽酸溶液和0.5mol/L的氫氧化鈉溶液調(diào)節(jié)混合液的pH值,控制其在7.5左右,防止pH過(guò)高形成聚磷酸鹽沉淀.

    試驗(yàn)前將活性污泥離心分離 10min(轉(zhuǎn)速為3000r/min),用蒸餾水清洗 3遍,去除殘余的化學(xué)需氧量(COD)和其他物質(zhì),防止對(duì)試驗(yàn)造成不利影響.將污泥定容至有效容積為 5L的密閉反應(yīng)瓶中,此時(shí)混合液揮發(fā)性懸浮固體濃度(MLVSS)約為1800mg/L,加入已配好的乙酸鈉和微量元素進(jìn)行厭氧反應(yīng)(混合液初始COD約為200mg/L).為探究不同厭氧時(shí)間下,內(nèi)碳源轉(zhuǎn)化利用情況對(duì)反硝化除磷的影響,共設(shè)置5個(gè)水平的厭氧反應(yīng)時(shí)間(30,60,90,120,150min),反應(yīng)結(jié)束后,逐次取出 1L混合液,置于有效容積為 1L的反應(yīng)瓶中,加入30mg/L NO3--N進(jìn)行缺氧反應(yīng).同樣,為考察不同缺氧反應(yīng)時(shí)間下,內(nèi)碳源轉(zhuǎn)化利用情況對(duì)脫氮除磷特性的影響,設(shè)置了5個(gè)水平的缺氧時(shí)間(60,120,180,240,300min),厭氧反應(yīng)時(shí)間取最佳值.厭氧反應(yīng)在 5L的密閉反應(yīng)瓶中進(jìn)行,反應(yīng)結(jié)束后,將混合液均分為5份,分別置于1L的密閉反應(yīng)瓶中(加入 30mg/L NO3--N)進(jìn)行缺氧反應(yīng).反應(yīng)均在室溫下(20℃)進(jìn)行,控制 DO<0.1mg/L,取樣間隔為15min.

    1.3 常規(guī)項(xiàng)目監(jiān)測(cè)

    水樣均采用0.45μm中速濾紙過(guò)濾, pH采用WTW Multi 3420pH/ORP儀在線(xiàn)監(jiān)測(cè).MLVSS根據(jù)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)方法測(cè)定[16];COD 采用蘭州連華5B-1型COD快速測(cè)定儀測(cè)定;NO3--N、PO43--P采用 Lachat Quikchem 8500型流動(dòng)注射儀(Lachat Instrument, Milwaukee, wiscosin)測(cè)定;聚羥基脂肪酸酯(PHA)采用氣象色譜法測(cè)定[17];糖原(Gly)采用蒽酮法測(cè)定.此外,比反硝化除磷速率計(jì)算如下:

    2 結(jié)果與討論

    2.1 藥劑的選取與投加量的確定

    反硝化除磷過(guò)程受諸多因素的影響,為給DPAOs創(chuàng)造良好的釋磷與吸磷條件,以更好的研究不同厭/缺氧反應(yīng)時(shí)間下內(nèi)碳源轉(zhuǎn)化利用情況對(duì)反硝化除磷特性的影響,在實(shí)驗(yàn)前進(jìn)行了一些初步試驗(yàn),確定了合適的藥劑種類(lèi)與投加量.

    2.1.1 碳源種類(lèi)及投加量的確定 不同類(lèi)型的碳源對(duì)厭氧釋磷有一定的影響.DPAOs可以吸收的碳源只有揮發(fā)性脂肪酸(VFA),其他形式的有機(jī)碳源必須經(jīng)水解酸化成VFA后才能用于反硝化除磷[18].在前期試驗(yàn)中分別以甲醇、乙酸、丙酸、丁酸、乙酸鈉和葡萄糖為碳源,發(fā)現(xiàn)以乙酸和乙酸鈉為碳源時(shí)釋磷較充分,Zhang等[7]和Pijuan等[19]的研究也表明乙酸或乙酸鹽為反硝化除磷較合適的碳源.

    COD含量決定了厭氧釋磷量,從而決定了一定的缺氧吸磷能力[20].筆者以乙酸鈉為碳源時(shí)發(fā)現(xiàn),當(dāng)COD在50~200mg/L時(shí),厭氧釋磷量隨COD濃度的升高而升高;當(dāng)COD超過(guò)200mg/L時(shí),污泥厭氧釋磷量接近完全釋磷量,再提高濃度,釋磷效果提高不再明顯.Xu等[21]和Zhou等[22]也得到了相似的結(jié)果,即初始COD為200mg/L時(shí)反硝化除磷效果最佳.綜上,本次試驗(yàn)選取乙酸鈉為碳源,投加量折合COD為200mg/L.

    2.1.2 NO3

    --N投加量的確定 在碳源充足的情況下,缺氧段 NO3--N濃度是決定吸磷是否徹底的限制性因素[23].過(guò)低的 NO3--N濃度會(huì)因電子受體不足而影響磷的吸收;NO3--N 濃度過(guò)高又會(huì)降低除磷速率,影響除磷效果[24].

    為規(guī)避電子受體投加量對(duì)缺氧吸磷的限制,前期試驗(yàn)中考察了不同NO3--N濃度下DPAOs的缺氧吸磷情況(以乙酸鈉為碳源,COD為200mg/L).結(jié)果表明,缺氧段投加30mg/L NO3--N時(shí)較為合適.Fu等[25]也有相同的結(jié)論,即硝酸型反硝化除磷過(guò)程中缺氧段NO3--N的最佳質(zhì)量濃度為 30mg/L,此時(shí) DPAOs能最大程度地利用NO3

    --N 作為電子受體吸磷.因此,本次試驗(yàn)NO3

    --N的投加量為30mg/L.

    2.2 不同厭氧反應(yīng)時(shí)間

    本次試驗(yàn)共設(shè)置 5個(gè)水平的厭氧反應(yīng)時(shí)間(30,60,90,120,150min)以探究不同厭氧時(shí)間下內(nèi)碳源轉(zhuǎn)化利用情況對(duì)反硝化除磷特性的影響.

    2.2.1 厭氧釋磷情況 圖2為不同厭氧反應(yīng)時(shí)間下碳源的利用與釋磷情況.投加一定量的乙酸鈉后,混合液的 COD約為 200mg/L,厭氧反應(yīng)30min后仍剩余大量的COD,DPAOs僅合成少量PHA,內(nèi)碳源儲(chǔ)存較少,釋磷量也僅為11.78mg/L,這將不利于后續(xù)的缺氧反應(yīng);反應(yīng)至 60min時(shí),已去除大量 COD,PHA合成量及釋磷量也增加較多;至 90min時(shí),釋磷基本結(jié)束,外碳源大多以PHA的形式儲(chǔ)存起來(lái),剩余COD僅為32.29mg/L,部分 Gly也轉(zhuǎn)化為 PHA,PHA增加量高達(dá)99.39mg COD/g MLVSS,這可以抑制缺氧反應(yīng)時(shí)反硝化菌優(yōu)先利用水中易降解有機(jī)物進(jìn)行反硝化[26],消耗可利用的硝酸鹽,減少DPAOs的電子受體[27],從而為反硝化除磷反應(yīng)提供良好的條件.

    當(dāng)厭氧反應(yīng)時(shí)間延長(zhǎng)至 120和 150min時(shí),由于缺乏可利用的外碳源,釋磷量并未增加,PHA含量反而有所降低.這是由于厭氧時(shí)間過(guò)長(zhǎng),系統(tǒng)缺少外碳源,DPAOs處于饑餓狀態(tài),通過(guò)內(nèi)源代謝消耗 PHA來(lái)提供自身所必須的能量[28],進(jìn)而造成了 PHA的無(wú)效損失[29].隨著厭氧時(shí)間的過(guò)度延長(zhǎng),PHA的損失量有所增加,這將使得DPAOs在缺氧階段可利用的內(nèi)碳源減少,對(duì)反硝化除磷造成不利影響.

    圖2 不同厭氧時(shí)間下碳源的利用與釋磷情況Fig.2 Profiles of carbon utilization and phosphorus release with different anaerobic reaction time

    2.2.2 缺氧段內(nèi)碳源轉(zhuǎn)化利用 缺氧反硝化除磷階段,厭氧段合成的 PHA被分解,為細(xì)胞合成以及將磷酸鹽吸收和儲(chǔ)存為聚合磷酸鹽提供能量.此外,一部分PHA也用于補(bǔ)充Gly儲(chǔ)存.圖3為不同厭氧反應(yīng)時(shí)間下缺氧段PHA與Gly的轉(zhuǎn)化利用情況.

    由圖3(a)可以看出,厭氧反應(yīng)為30min、60min的試驗(yàn)組,缺氧段初期PHA的含量較低,而Gly的含量較高.結(jié)合圖2可知,厭氧時(shí)間較短時(shí),至反應(yīng)結(jié)束仍剩余較多的COD,DPAOs所吸收的外碳源較少,僅合成少量的PHA,導(dǎo)致其在缺氧階段可利用的PHA較少;而由于這2個(gè)試驗(yàn)組在厭氧階段外碳源充足,DPAOs優(yōu)先將外碳源以PHA的形式儲(chǔ)存至菌體內(nèi),僅利用少量的Gly合成PHA,因此,在缺氧初期,Gly的含量相對(duì)較高.

    圖3 不同厭氧時(shí)間下缺氧階段PHA與Gly的轉(zhuǎn)化利用Fig.3 Profiles of PHA consumption and Gly storage in the anoxic stage with different anaerobic reaction time

    厭氧反應(yīng)為90min時(shí),外碳源吸收充分,因此,在缺氧段初期 PHA含量較高;此外,由于厭氧末期 COD較少,DPAOs分解部分 Gly用于合成PHA,使得其在缺氧段初期Gly含量較低.當(dāng)厭氧反應(yīng)時(shí)間延長(zhǎng)至120和150min時(shí),由于PHA的無(wú)效損失,這2個(gè)試驗(yàn)組在缺氧段初期PHA的含量有所減少.

    至缺氧反應(yīng)結(jié)束時(shí),幾組試驗(yàn)的PHA與Gly含量基本相同,但由于厭氧階段內(nèi)碳源儲(chǔ)存的差異,導(dǎo)致其在缺氧反應(yīng)期間內(nèi)碳源的轉(zhuǎn)化利用情況有所不同.其中,厭氧時(shí)間為 30min的試驗(yàn)組, PHA的消耗量與Gly的儲(chǔ)存量均最少,厭氧反應(yīng)60min的實(shí)驗(yàn)組次之,其余3個(gè)試驗(yàn)組差異較小.

    由圖 3(b)可知,在缺氧反應(yīng)階段,Gly儲(chǔ)存量占 PHA消耗量的比例基本為 30%,而厭氧反應(yīng)150min的試驗(yàn)組,這一比例卻高達(dá) 40%,這是由于厭氧階段PHA的無(wú)效損失使其在缺氧段PHA的消耗量減少所致.此外,被分解利用的PHA中,聚-β-羥基丁酸酯(PHB)所占比例均高達(dá) 90%以上,這與An 等[30]的研究結(jié)果相似,即在缺氧吸磷過(guò)程中,被消耗的PHA幾乎全部為PHB,PHV的含量基本無(wú)變化.Wang 等[31]以乙酸鈉作為單一碳源研究反硝化除磷作用時(shí),認(rèn)為無(wú)外碳源存在的情況下,實(shí)現(xiàn)缺氧吸磷的胞內(nèi)聚合物為 PHA,其中PHB占主要成分.

    2.2.3 氮磷去除 厭氧階段DPAOs對(duì)碳源的儲(chǔ)存與釋磷情況的不同,導(dǎo)致其內(nèi)碳源的轉(zhuǎn)化利用有所差異,將直接影響反硝化除磷作用.

    由圖4可知,厭氧反應(yīng)30和60min的試驗(yàn)組,缺氧階段反硝化速率最快,比反硝化速率分別達(dá)到了17.85和13.47mgNO3--N/(g MLVSS·h),但磷的去除受到了較大的影響,至反應(yīng)結(jié)束仍剩余較多的PO43--P,比吸磷速率也較低,僅分別為3.45、5.70mgPO43--P/(g MLVSS·h).結(jié)合2.2.1與2.2.2,其原因可能有以下 2個(gè)方面:一是由于厭氧反應(yīng)時(shí)間不足,DPAOs僅吸收部分外碳源合成少量的PHA,至缺氧階段仍剩余較多的外碳源,使得傳統(tǒng)反硝化菌優(yōu)先利用NO3--N進(jìn)行反硝化,雖然反硝化速率較快,但減少了DPAOs的電子受體,進(jìn)而抑制反硝化除磷作用;二是DPAOs合成的PHA較少,內(nèi)碳源的缺乏導(dǎo)致反硝化除磷反應(yīng)進(jìn)行不徹底.

    厭氧反應(yīng)90min時(shí),DPAOs幾乎將可利用的外碳源全部以 PHA的形式儲(chǔ)存起來(lái),釋磷充分,為缺氧反應(yīng)提供了良好的條件,因此,氮磷去除徹底,比吸磷速率與比反硝化速率均較快.而厭氧時(shí)間為120和150min的試驗(yàn)組,至缺氧反應(yīng)結(jié)束氮磷仍有少量的剩余,這是由于厭氧時(shí)間過(guò)長(zhǎng),造成PHA的無(wú)效損失,使得 DPAOs可利用的內(nèi)碳源不足,從而導(dǎo)致氮磷去除效果不佳,比反硝化除磷速率有所降低.與厭氧時(shí)間為90min的試驗(yàn)組相比,其比反硝化速率分別降低5.2%與25.6%,比吸磷速率分別降低了13.7%與30.0%.

    可以看出,隨著厭氧時(shí)間的過(guò)度延長(zhǎng),PHA的損失量逐漸增加,對(duì)反硝化除磷作用的影響愈加明顯,且對(duì)于吸磷作用的抑制明顯強(qiáng)于硝酸鹽反硝化作用.究其原因,可能是由于在反硝化吸磷過(guò)程中,反硝化作用為磷酸鹽的吸收及將其儲(chǔ)存為聚合磷酸鹽提供能量,隨著PHA損失量的增加,硝酸鹽反硝化作用首先受到一定的影響,其為吸收和儲(chǔ)存磷酸鹽所提供的能量減少,進(jìn)一步抑制缺氧吸磷作用,因此,對(duì)吸磷作用的影響更為顯著.

    此外,由圖4(a)可以發(fā)現(xiàn),至缺氧120min時(shí),幾個(gè)試驗(yàn)組的反硝化除磷作用均已停止.結(jié)合圖2與圖3(a)可知,此時(shí)厭氧段儲(chǔ)存的PHA已基本消耗完全,因此,反應(yīng)不再進(jìn)行.

    圖4 不同厭氧時(shí)間下缺氧階段的氮磷去除特性Fig.4 The characteristic of nitrogen and phosphorus removal in the anoxic stage with different anaerobic reaction time

    2.3 不同缺氧反應(yīng)時(shí)間

    反硝化除磷作用主要在缺氧階段完成,因此維持適當(dāng)?shù)娜毖醴磻?yīng)時(shí)間對(duì)于保證良好的脫氮除磷效果至關(guān)重要.本次試驗(yàn)共設(shè)置5個(gè)水平的缺氧反應(yīng)時(shí)間(60,120,180,240,300min),厭氧反應(yīng)時(shí)間取最佳值(90min).

    2.3.1 厭氧釋磷 與 2.2.1結(jié)果相似,反應(yīng)前投加一定量的乙酸鈉后,混合液的COD為191mg/L,反應(yīng)至90min時(shí),剩余的COD僅為31.01mg/L,其去除率高達(dá)83.76%,外碳源大部分以PHA的形式儲(chǔ)存起來(lái).同時(shí),釋磷也很充分,至反應(yīng)結(jié)束PO43--P已達(dá)到33.75mg/L,為缺氧段反硝化吸磷提供了良好的條件.

    2.3.2 內(nèi)碳源轉(zhuǎn)化利用 圖5為不同缺氧反應(yīng)時(shí)間下PHA與Gly含量的變化.可以看出,缺氧反應(yīng) 60min的試驗(yàn)組,由于反應(yīng)時(shí)間不足,在反應(yīng)結(jié)束時(shí)只消耗了部分 PHA, Gly合成量也較少.當(dāng)缺氧時(shí)間為 120min時(shí),PHA的消耗量與Gly儲(chǔ)存量已基本達(dá)到最大值,且缺氧時(shí)間大于120min的實(shí)驗(yàn)組在反應(yīng)進(jìn)行到 120min時(shí),其PHA的消耗量與Gly儲(chǔ)存量也基本達(dá)到最大值,而隨著反應(yīng)的繼續(xù)進(jìn)行,這 3個(gè)實(shí)驗(yàn)組的 PHA含量反而略微增加,并伴隨少量的 Gly減少.其原因可能是缺氧時(shí)間過(guò)長(zhǎng),電子受體缺失,形成厭氧環(huán)境,微生物通過(guò)分解Gly來(lái)提供所需能量(即內(nèi)源呼吸)[32].

    Bassin等[33]發(fā)現(xiàn),當(dāng)缺氧時(shí)間設(shè)定過(guò)長(zhǎng)時(shí),微生物會(huì)因?yàn)殡娮庸w和受體的消耗殆盡而處于饑餓狀態(tài),由此可能在缺氧末期發(fā)生Gly部分降解的現(xiàn)象.

    圖5 不同缺氧時(shí)間下PHA與糖原的轉(zhuǎn)化利用Fig.5 Profiles of PHA consumption and Gly storage with different anoxic reaction time

    2.3.3 氮磷去除 由圖6可以發(fā)現(xiàn),缺氧時(shí)間為60min的試驗(yàn)組至反應(yīng)結(jié)束仍剩余較多的NO3

    --N和PO43--P,這是由于反應(yīng)時(shí)間較短,反硝化除磷反應(yīng)進(jìn)行不完全.其余幾個(gè)試驗(yàn)組至反應(yīng)結(jié)束時(shí)氮磷均去除完全,且當(dāng)缺氧反應(yīng)120min時(shí)反硝化除磷作用便已停止.這與2.2.3的結(jié)論相同,即缺氧反應(yīng)至120min時(shí),DPAOs儲(chǔ)存的PHA已基本消耗完全,反應(yīng)不再進(jìn)行.

    此外,幾組實(shí)驗(yàn)的比反硝化吸磷速率基本相同,比反硝化速率約為9.51mgNO3--N/(g MLVSS·h),比吸磷速率約為10.41mgPO43--P/(g MLVSS·h),平均每利用1mgNO3--N可吸收1.09mgPO43--P,高于Lv等[34]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果(每利用 1mgNO3--N 可吸收0.98mg PO43--P),這與污泥性質(zhì)和實(shí)驗(yàn)條件不同有關(guān),同時(shí)也說(shuō)明實(shí)驗(yàn)前期厭氧反應(yīng)狀況良好,為DPAOs提供了良好的缺氧反應(yīng)條件.

    結(jié)合2.2.3可知,過(guò)長(zhǎng)的缺氧反應(yīng)時(shí)間對(duì)氮磷去除的影響明顯小于厭氧時(shí)間的過(guò)度延長(zhǎng).這是由于厭氧時(shí)間過(guò)長(zhǎng)會(huì)造成PHA的無(wú)效損失,導(dǎo)致缺氧階段DPAOs的電子供體減少,將直接影響反硝化除磷作用;而缺氧時(shí)間過(guò)長(zhǎng)造成Gly部分降解的現(xiàn)象,會(huì)在后續(xù)的反應(yīng)中影響 PHA的合成,造成微生物活性下降,間接抑制反硝化除磷作用

    [11].因此,在短時(shí)間內(nèi)并未對(duì)氮磷去除產(chǎn)生較大影響,但將不利于反應(yīng)的長(zhǎng)期進(jìn)行,且在實(shí)際運(yùn)行過(guò)程中,缺氧時(shí)間過(guò)長(zhǎng)會(huì)延長(zhǎng)水力停留時(shí)間,降低系統(tǒng)的經(jīng)濟(jì)性.

    圖6 不同缺氧時(shí)間下的氮磷去除特性Fig.6 The characteristic of nitrogen and phosphorus removal with different anoxic reaction time

    3 結(jié)論

    3.1 投加合適的碳源(乙酸鈉,折合 COD為200mg/L),厭氧反應(yīng) 90min后,DPAOs釋磷充分, PHA 合成量達(dá)到最大,為 99.39mg COD/g MLVSS;厭氧時(shí)間過(guò)長(zhǎng)(120、150min)會(huì)造成PHA的無(wú)效損失,隨時(shí)間延長(zhǎng),PHA的損失量有所增加,對(duì)反硝化除磷作用的影響愈加明顯,且對(duì)于吸磷作用的影響明顯強(qiáng)于硝酸鹽反硝化作用.

    3.2 厭氧釋磷良好的條件下,缺氧反應(yīng) 120min較為合適,此時(shí)PHA的消耗量與Gly儲(chǔ)存量基本達(dá)到最大值,氮磷去除完全;缺氧時(shí)間過(guò)長(zhǎng)(180、240、300min)在短期內(nèi)雖未對(duì)氮磷去除造成影響,但會(huì)導(dǎo)致Gly部分降解,間接影響反硝化除磷作用,不利于反應(yīng)的長(zhǎng)期進(jìn)行.

    3.3 在短期試驗(yàn)中,厭氧反應(yīng)時(shí)間過(guò)長(zhǎng)導(dǎo)致的PHA無(wú)效損失,對(duì)反硝化除磷作用的影響明顯大于缺氧時(shí)間設(shè)定過(guò)長(zhǎng)時(shí)Gly的部分降解.與厭氧時(shí)間最佳的試驗(yàn)組(厭氧 90min)相比,厭氧120min與 150min的試驗(yàn)組,其比反硝化速率分別下降 5.2%、25.6%,比吸磷速率分別下降13.7%、30.0%;而缺氧時(shí)間過(guò)長(zhǎng)的試驗(yàn)組(180、240、300min),其比反硝化除磷速率與缺氧

    120min的試驗(yàn)組基本相同.

    [1] Kuba T, Smolders G, Vanloosdrecht M C M, et al. Biological phosphorus removal from waste-water by anaerobic-anoxic sequencing batch reactor [J]. Water Science and Technology, 1993,27(5/6):241-252.

    [2] Kong Y H, Nielsen J L, Nielsen P H. Microautoradiographic study of Rhodocyclus-related polyphosphate accumulating bacteria in full-scale enhanced biological phosphorus removal plants [J]. Applied and Environmental Microbiology, 2004,70(9): 5383-5390.

    [3] Tsuneda S, Ohno T, Soejima K, et al. Simultaneous nitrogen and phosphorus removal using denitrifying phosphate-accumulating organisms in a sequencing batch reactor [J]. Biochemical Engineering Journal, 2006,27(3):191-196.

    [4] Zeng R J, Lemaire R, Yuan Z, et al. Simultaneous nitrification, denitrification, and phosphorus removal in a lab-scale sequencing batch reactor [J]. Biotechnology and Bioengineering, 2003,84(2): 170-178.

    [5] Tsuneda S, Miyauchi R, Ohno T, et al. Characterization of denitrifying polyphosphate-accumulating organisms in activated sludge based on nitrite reductase gene [J]. Journal of Bioscience and Bioengineering, 2005,99(4):403-407.

    [6] 何 理,高大文.基于反硝化聚磷菌的顆粒污泥的培養(yǎng) [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2014,34(2):383-389.

    [7] Zhang S H, Huang Y, Hua Y M. Denitrifying dephosphatation over nitrite: Effects of nitrite concentration, organic carbon, and pH [J]. Bioresource Technology, 2010,101(11):3870-3875.

    [8] 張 淼,彭永臻,張建華,等.進(jìn)水C/N對(duì)A2/O-BCO工藝反硝化除磷特性的影響 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2016,36(5):1366-1375.

    [9] Zhou S Q, Zhang X J, Feng L Y. Effect of different types of electron acceptors on the anoxic phosphorus uptake activity of denitrifying phosphorus removing bacteria [J]. Bioresource Technology, 2010,101:1603-1610.

    [10] 張建華,彭永臻,張 淼,等.不同電子受體配比對(duì)反硝化除磷特性及內(nèi)碳源轉(zhuǎn)化利用的影響 [J]. 化工學(xué)報(bào), 2015,66(12):5045-5054.

    [11] 鮑林林,李相昆,李 冬,等.溫度和污泥質(zhì)量濃度對(duì)反硝化除磷的影響 [J]. 哈爾濱商業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2008,24(4): 400-403.

    [12] Wang Y Y, Peng Y Z, Stephenson T. Effect of influent nutrient ratios and hydraulic retention time (HRT) on simultaneous phosphorus and nitrogen removal in a two-sludge sequencing batch reactor process [J]. Bioresource Technology, 2009,100(14): 3506-3512.

    [13] 呂冬梅,彭永臻,趙偉華,等.A2O-BAF工藝反硝化聚磷效果的影響因素 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2015,35(11):3266-3274.

    [14] 張 淼,彭永臻,王 聰,等.三段式硝化型生物接觸氧化反應(yīng)器的啟動(dòng)及特性 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2015,35(1):101-109.

    [15] Wachtmeister A, Kuba T, Van Loosdrecht M C M, et al. A sludge characterization assay for aerobic and denitrifying phosphorus removing sludge [J]. Water Research, 1997,31(3):471-478.

    [16] APHA. Standard Methods for the Examination of Water and Wastewater [M]. 14th ed. Washington DC: APHA American Public Health Association, 1976.

    [17] Oehmen A, Keller-Lehmann B, Zeng R J, et al. Optimisation of poly-beta-hydroxyalkanoate analysis using gas chromatography for enhanced biological phosphorus removal systems [J]. Journal of Chromatography A, 2005,1070(1/2):131-136.

    [18] 喬衛(wèi)敏,周 振,王羅春,等.反硝化聚磷菌應(yīng)用現(xiàn)狀及其影響因素分析 [J]. 水處理技術(shù), 2013,39(9):6-9.

    [19] Pijuan M, Casas C, Baeza J A. Polyhydroxyalk anoate synthesis using different carbon source by two enhanced biological phosphorus removal microbial communities [J]. Process Biochemistry, 2009,44(1):97-105.

    [20] 王 聰,王淑瑩,張 淼,等.多因素對(duì)反硝化除磷過(guò)程中 COD、N和P的去除分析 [J]. 化工學(xué)報(bào), 2015,66(4):1467-1475.

    [21] 徐 微,呂錫武.反硝化聚磷污泥厭氧釋磷影響因素研究 [J].安全與環(huán)境工程, 2009,16(3):26-30.

    [22] 周康群,劉 暉,孫彥富,等.A2/O厭氧段聚磷菌的反硝化聚磷特性 [J]. 中南大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2007,38(4):645-651.

    [23] Meinhold J, Filipe C D M, Daigger G T. Characterization of the denitrifying fraction of phosphate accumulating organisms in biological phosphate removal [J]. Water Science and Technology, 1999,39(1):31-42.

    [24] 張曉潔,周少奇,丁進(jìn)軍,等.不同電子受體影響下的反硝化除磷特性 [J]. 華南理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2007,35(6):120-126.

    [25] 傅金祥,王 穎,池福強(qiáng),等.電子受體質(zhì)量濃度對(duì)反硝化除磷過(guò)程的影響 [J]. 沈陽(yáng)建筑大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2007,23(5): 806-809.

    [26] 王 振,袁林江,劉 爽.進(jìn)水方式及水質(zhì)對(duì)厭氧/缺氧系統(tǒng)反硝化聚磷的影響研究 [J]. 水處理技術(shù), 2009,35(8):35-38.

    [27] Soejima K, Oki K, Terada A, et al. Effects of acetate and nitrite addition on fraction of denitrifying phosphate-accumulating organisms and nutrient removal efficiency in anaerobic/aerobic/ anoxic process [J]. Bioprocess and Biosystems Engineering, 2006, 29(5/6):305-313.

    [28] Wang Y Y, Geng J J, Ren Z J, et al. Effect of anaerobic reaction time on denitrifying phosphorus removal and N2O production [J]. Bioresource Technology, 2011,102(10):5674-5684.

    [29] 王亞宜,王 鴻,郭 剛,等.厭氧反應(yīng)時(shí)間對(duì)反硝化聚磷工藝的影響 [J]. 同濟(jì)大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2013,41(3):422-427.

    [30] 安鴻雪,莫?jiǎng)?chuàng)榮,李小明,等.胞內(nèi)聚合物對(duì)反硝化和反硝化除磷過(guò)程的影響研究 [J]. 水處理技術(shù), 2013,(9):116-120.

    [31] Wang Y Y, Geng J J, Peng Y Z, et al. A comparison of endogenous processes during anaerobic starvation in anaerobic end sludge and aerobic end sludge from an anaerobic/anoxic/oxic sequencing batch reactor performing denitrifying phosphorus removal [J]. Bioresource Technology, 2012,104:19-27.

    [32] 潘 芳,郭 剛,王 鴻,等.缺氧反應(yīng)時(shí)間對(duì)反硝化除磷系統(tǒng)脫氮除磷效果的影響 [J]. 四川環(huán)境, 2014,33(1):36-40.

    [33] Bassin J P, Kleerebezem R, Dezotti M, et al. Simultaneous nitrogen and phosphate removal in aerobic granular sludge reactors operated at different temperatures [J]. Water Research, 2012,33(10):3805-3816.

    [34] Lv X M, Shao M F, Li C L, et al. Operation performance and microbial community dynamics of phosphorus removal sludge with different electron acceptors [J]. Journal of Industrial Microbiology & Biotechnology, 2014,41(7):1099-1108.

    Effect of conversion of internal carbon source on denitrifying phosphorus removal under different reaction time.

    ZHANG Jian-hua, WANG Shu-ying, ZHANG Miao, WANG Cong, PENG Yong-zhen*(National Engineering Laboratory for Advanced Municipal Wastewater Treatment and Reuse Technology, Engineering Research Center of Beijing, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China). China Environmental Science, 2017,37(3):989~997

    Denitrifying polyphosphate accumulating organisms (DPAOs) could remove N and P simultaneously when exposed to sequential anaerobic-anoxic conditions. The key factor of denitrifying phosphorus removal by DPAOs was the conversion and utilization of internal carbon source. To evaluate the effect of conversion and utilization of internal carbon source on the removal of nitrogen and phosphorus, batch experiments were conducted with different anaerobic/anoxic reaction time using denitrifying phosphorus activated sludge taken from an anaerobic/anoxic/oxic (A2/O)-biological contact oxidation (BCO) system. The results showed that DPAOs produced the highest amount of poly-β-hydroxyalkanoate (PHA) and finished phosphorus release when anaerobic reaction time was 90min, while too long anaerobic reaction time (120, 150min) led to the decrease of PHA and affected denitrifying phosphorus removal. Additionally, the effect of long anaerobic reaction time on phosphorus absorption was more significant than that on denitrification by NO3--N, and the specific phosphorus uptake rate suffered a 30 percent fall when extending the anaerobic reaction time to 150min. Under the appropriate anaerobic conditions, the optimal anoxic reaction time for nitrogen and phosphorus removal was 120min. The nitrogen and phosphorus removal couldn’t finish with a short reaction time (60min), while Gly was partially degraded with long anoxic reaction time (180, 240, 300min), denitrifying phosphorus removal was indirectly affected, and it was of no advantage to the long-term operation. Furthermore, in a short time, the impact of long anaerobic reaction time on the nitrogen and phosphorus removal was greater than that of long anoxic reaction time.

    denitrifying phosphorus removal;anaerobic/anoxic reaction time;PHA;Gly;specific denitrifying phosphorus removal rate

    X703.1

    A

    1000-6923(2017)03-0989-09

    張建華(1992-),男,安徽淮北人,北京工業(yè)大學(xué)碩士研究生,主要從事污水生物處理理論與應(yīng)用研究.

    2016-07-21

    國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51578014);北京市教委資助項(xiàng)目

    * 責(zé)任作者, 院士, pyz@bjut.edu.cn

    --N(30mg/L),考察了反硝化聚磷菌(DPAOs)在不同厭/缺氧反應(yīng)時(shí)間下的內(nèi)碳源轉(zhuǎn)化利用情況對(duì)脫氮除磷特性的影響.結(jié)果表明:厭氧反應(yīng)時(shí)間為90min時(shí),聚羥基脂肪酸酯(PHA)的合成量最大,釋磷基本結(jié)束;厭氧時(shí)間過(guò)長(zhǎng)(120,150min)導(dǎo)致PHA的無(wú)效損失,會(huì)直接影響缺氧反硝化除磷作用,且對(duì)于吸磷作用的抑制明顯強(qiáng)于硝酸鹽反硝化作用.厭氧釋磷良好的條件下,缺氧反應(yīng)120min時(shí)PHA消耗量較大,內(nèi)碳源利用充分,氮磷去除完全;缺氧時(shí)間過(guò)短(60min)則反應(yīng)不完全,時(shí)間過(guò)長(zhǎng)(180,240,300min)會(huì)導(dǎo)致糖原(Gly)部分降解,間接影響反硝化除磷作用,不利于反應(yīng)的長(zhǎng)期進(jìn)行.此外,在短期試驗(yàn)中,因厭氧時(shí)間過(guò)長(zhǎng)造成的PHA無(wú)效損失,對(duì)反硝化除磷作用的影響明顯大于缺氧時(shí)間設(shè)定過(guò)長(zhǎng)時(shí)Gly的降解.

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