道路灰塵中多環(huán)芳烴的污染特征、來源解析及其健康風(fēng)險評估

李紅,沈鑫豪,王玉潔,唐量,吳明紅,馬靜

(上海大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院,上海 200444)

道路灰塵中多環(huán)芳烴的污染特征、來源解析及其健康風(fēng)險評估

李紅,沈鑫豪,王玉潔,唐量,吳明紅,馬靜

(上海大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院,上海 200444)

采用網(wǎng)格布點法在上海中心城區(qū)采集了夏冬兩季112個道路灰塵樣品,用以評估上海市中心城區(qū)道路灰塵中多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的濃度水平及其對人體健康的潛在影響,同時定性解析了路面灰塵中多環(huán)芳烴的來源.著重分析了美國環(huán)保署優(yōu)先控制的16種多環(huán)芳烴,測得夏季濃度范圍為0.817～21.800μg/g,平均值為10.400 μg/g;冬季濃度范圍為4.08～59.90μg/g,平均值為23.70μg/g.對于功能區(qū)差異的研究顯示,冬夏兩季PAHs高值均出現(xiàn)在交通樞紐、施工區(qū)和商業(yè)區(qū)等區(qū)域,而低值則出現(xiàn)在近江區(qū)、空曠區(qū)和近綠地區(qū)等區(qū)域,且冬季濃度與人口密度有一定的相關(guān)性.通過特征比值法解析來源,發(fā)現(xiàn)夏冬兩季道路灰塵中PAHs的主要來源存在一定的差異.而健康風(fēng)險評估顯示,雖道路灰塵中多環(huán)芳烴不具有潛在致癌風(fēng)險,但也存在一定的危害人體健康風(fēng)險.此外,冬季道路灰塵中PAHs的終生致癌風(fēng)險(incremental lifetime cancer risk,ILCR)明顯高于夏季,且灰塵中PAHs對成年人的終生致癌風(fēng)險高于兒童.

道路灰塵;多環(huán)芳烴;污染特征;來源解析;健康風(fēng)險

多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)在環(huán)境中分布廣泛,通常來源于不完全燃燒或有機(jī)物熱分解[1].大量科學(xué)研究證實了部分多環(huán)芳烴對動物存在致癌風(fēng)險,即對人類具有潛在致癌性[2-3],而城市道路灰塵是引發(fā)城市環(huán)境污染的重要因素.已有研究表明,城市道路灰塵是多環(huán)芳烴的重要來源[4].城市道路灰塵中多環(huán)芳烴來源復(fù)雜、遷移性強(qiáng),受交通運(yùn)輸排放、工業(yè)污染等人為因素[4]及干濕沉降等自然因素[5]的影響較大.一方面,城市道路灰塵極易在風(fēng)力或機(jī)動車的作用下重新懸浮到空氣中,從而增大空氣中懸浮顆粒及有機(jī)污染物的濃度[6],直接污染大氣,影響人類健康；另一方面,城市道路灰塵易通過地表徑流沖刷,成為地表水、海洋沉積物及食物鏈中多環(huán)芳烴潛在的污染源[7].

上海市外環(huán)線以內(nèi)區(qū)域的中心城區(qū)面積約660 km2[8],是上海市交通密集區(qū)域.該區(qū)域公路交通發(fā)達(dá),交通活動頻繁,使得路面污染越來越嚴(yán)重,而城市道路灰塵中多環(huán)芳烴濃度的增大會嚴(yán)重影響城市環(huán)境質(zhì)量,潛在威脅人類的安全和健康.因此,對上海中心城區(qū)道路灰塵中多環(huán)芳烴的系統(tǒng)研究是十分必要的,不僅可以為上海日益嚴(yán)重的環(huán)境問題提供科學(xué)依據(jù),而且還可以與其他城市環(huán)境介質(zhì)研究相結(jié)合,互相補(bǔ)充,互為論證,更全面系統(tǒng)地反映區(qū)域環(huán)境的總體狀況.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

上海是中國最大的工業(yè)基地之一,同時也是中國最發(fā)達(dá)的商業(yè)城市之一.上海有中國最大的鋼鐵廠和石油化工廠,并具有最高的人口密度和擁堵的交通狀況.統(tǒng)計資料顯示,2012年上海民用汽車的數(shù)量已超過260萬輛,中心城區(qū)的交通擁堵狀況愈來愈嚴(yán)重.

1.2 樣品布點與采集

為了深入研究路面灰塵中多環(huán)芳烴的污染狀況,本工作采用網(wǎng)格布點法(2 km×2 km)在上海市中心城區(qū)的道路網(wǎng)點設(shè)置了56個采樣點,分別于2013年夏季(7,8月)和2014年冬季(1, 2月)進(jìn)行了兩次樣品采集,具體道路灰塵采樣點分布如圖1所示.

灰塵樣品均來自距離路緣石0.5 m的區(qū)域,每隔500 m布設(shè)一個采樣點,在每個采樣點掃取5個樣品,將得到的5個樣品等量均勻混合,作為1個采樣點的道路灰塵樣品,這樣共獲得有效樣品112個(夏冬兩季各56個).樣品均用干凈的鋁箔包裝,再封入自封袋帶回實驗室.在室溫下干燥,并過50目篩以除去樣品中的石塊、殘葉和其他碎屑,然后于?4°C保存.如果出現(xiàn)雨雪天氣,則采樣時間順延.

1.3 樣品預(yù)處理和分析

準(zhǔn)確稱取5 g灰塵樣品加入1.25 g Na2CO3并充分混勻,倒入萃取池中,同時加入一定量的氘代混標(biāo)(Naphthalene-d8,Acenaphthene-d10,Phenan-threne-d10,Chrysene-d12,Pyrene-d12,AccuStandard,USA)作為回收率指示劑,利用快速溶劑萃取儀(ASE-150,Dionex, USA)萃取樣品,萃取溶劑為二氯甲烷和正己烷(體積比為3∶1)的混合溶液.使用活性硅膠層析柱(內(nèi)徑35 cm)對萃取液進(jìn)行凈化,凈化后的樣品濃縮定容至1 mL.

利用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC/MS-QP 2010 Plus,Shimadzu,Japan),配備DB-5毛細(xì)管柱(30 m×0.25 mm×0.25μm)對凈化后的樣品進(jìn)行定量分析.采用不分流進(jìn)樣,進(jìn)樣量為2μL,進(jìn)樣口溫度為270°C.色譜柱初始溫度為90°C(保持1 min),以8°C/min的升溫速率升至180°C,最后以15°C/min的升溫速率升至280°C(保持15 min),載氣流速為1 mL/min.電子電離源(electron ionization,EI,70 eV),單離子檢測掃描(single ion monitoring,SIM)模式;離子源溫度為260°C,接口溫度為200°C.

本工作選擇的離子質(zhì)荷比如下:萘(Nap)為128,127;苊烯(Acl)為152,151;苊(Ace)為153, 154;芴(Fle)為166,165;菲(Phe)為178,176;蒽(Ant)為178,176;熒蒽(Flu)為202,200;芘(Pyr)為202,200;苯并(a)蒽(BaA)為228,226;屈(Chr)為228,226;苯并(b)熒蒽(BbF)為252,250;苯并(k)熒蒽(BkF)為252,250;苯并(a)芘(BaP)為252,250;茚苯(1,2,3-cd)芘(IDP)為276,277;二苯并(a,h)蒽(DBahA)為278,276;苯并(ghi)芘(BghiP)為276,277.

圖1 上海市中心城區(qū)道路灰塵采樣點Fig.1 Road dust sampling points in urban areas of Shanghai

1.4 質(zhì)量控制與質(zhì)量保證

在實際樣品分析過程中,每12個樣品增加一個過程空白以測定樣品處理過程中的空白值.在儀器進(jìn)樣過程中,每5個樣品按照同一個質(zhì)量控制(quality control,QC)標(biāo)準(zhǔn),用以監(jiān)測儀器的穩(wěn)定性,校正保留時間,驗證儀器響應(yīng).將最低濃度標(biāo)準(zhǔn)物峰面積的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差作為定量限(limit of quantity,LOQ),本工作中LOQ為0.624～1.030 ng/g.

5種氘代PAHs內(nèi)標(biāo)物的回收率如下:Naphthalene-d8為51.1%～57.2%,Acenaphthened10為56.4%～69.2%,Phenan-threne-d10為59.5%～89.2%,Chrysene-d12為70.5%～98.9%, Pyrene-d12為67.4%～97.0%.

2 結(jié)果與討論

2.1 道路灰塵樣品中多環(huán)芳烴的季節(jié)分布特征

上海道路灰塵中16種優(yōu)先控制多環(huán)芳烴夏冬(樣品數(shù)各56個)兩季的濃度如表1所示, ND(not detected)表示未檢出.

表1 夏冬兩季道路灰塵樣品中PAHs的濃度Table 1 Concentrations of PAHs in summer and winter road dust samplesμg/g

2.2 道路灰塵樣品中多環(huán)芳烴的區(qū)域分布特征

上海市中心城區(qū)夏冬兩季道路灰塵樣品中PAHs的空間分布如圖2所示.圖中,本工作16種PAHs的總濃度隨著采樣點位置的不同變化較大.夏季道路灰塵中濃度高值主要集中在中心城區(qū)的北部和東北部地區(qū),而冬季則主要集中在中部地區(qū).

圖2 上海市中心城區(qū)夏冬兩季道路灰塵樣品中PAHs濃度的空間分布Fig.2 Spatial distribution of concentrations of PAHs in summer and winter road dust samples in the urban areas of Shanghai

夏季PAHs濃度最高的采樣點是17,其次是30,22,6,7和15.在這些采樣點中,17, 22和15位于車流量和人口密度均較大的商業(yè)區(qū);30,6和7則靠近車流量大的交通干道,其中采樣點30靠近上海南站,大型客車較多.夏季PAHs濃度最低的采樣點為10,其次為35,9,8, 33和34,這可能是因為這些采樣點所在的道路車流量較小.冬季PAHs濃度最高的采樣點是位于滬嘉高速公路附近的采樣點1,這可能是因為上海市西北郊工廠較為集中,交通運(yùn)輸量大,加之冬季運(yùn)煤和年末貨運(yùn)客運(yùn)量的明顯增長,使得采樣點區(qū)域濃度大幅增加.其次是采樣點5, 21,36,18和37,其中21,36,18和37都位于商業(yè)區(qū),且交通擁擠,其中采樣點5位于康寧路,處于道路施工區(qū),路況較差,灰塵量大,利于多環(huán)芳烴的富集.總之,夏季道路灰塵中濃度高值主要集中在上海市中心城區(qū)的北部及東北部地區(qū).冬季PAHs濃度最低的采樣點是41,其次是31,38,32和49,這些區(qū)域道路較窄且人流量和車流量均不大,可能是導(dǎo)致PAHs濃度較低的原因.可見,車流量對道路灰塵樣品中PAHs的空間分布有較大的影響.

此外,氣候和地理位置也對道路灰塵中PAHs的空間分布有較為重要的影響.上海屬亞熱帶季風(fēng)氣候,風(fēng)向、溫度和降水變化顯著.根據(jù)采樣期間的氣象參數(shù)數(shù)據(jù)統(tǒng)計,冬季平均溫度約3.5～10.8°C,風(fēng)向復(fù)雜,降水較少;而夏季平均氣溫約28.5～36.7°C,風(fēng)向多為南風(fēng)或西南風(fēng),降水較多[16].此外,上海地處長江三角洲,地勢平坦,更有助于空氣中污染物的擴(kuò)散及路面灰塵的遷移,因此夏季上海北部和東北部地區(qū)道路灰塵中多環(huán)芳烴的含量較高.

2.3 道路灰塵樣品中PAHs組成的功能區(qū)差異

如圖3(b)所示,不同功能區(qū)灰塵樣品中PAHs的組成狀況較為一致,組成特征大致為4環(huán)>5環(huán)>3環(huán)>6環(huán)>2環(huán),此變化趨勢與大氣顆粒物中PAHs含量有一定的相關(guān)性[17],可能是由于城市環(huán)境中灰塵的流動性較大,灰塵在路面和大氣中的沉降活動較為頻繁.通常,石油中的多環(huán)芳烴以2環(huán)和3環(huán)多環(huán)芳烴為主,而熱解產(chǎn)生的多環(huán)芳烴中4環(huán)及以上的比例較高.高分子量的多環(huán)芳烴(4～6環(huán)的PAHs)在本工作中貢獻(xiàn)了74.3%～97.6%(平均86.3%),表明了熱解來源的主導(dǎo)地位.

圖3 不同功能區(qū)道路灰塵中濃度分布及環(huán)數(shù)組成Fig.3 Concentrations ofand ring compositions of PAHs in various functional areas

2.4 利用特征比值解析來源

通常,通過判斷特征比值來分析PAHs的主要來源.00.1,說明主要來源于不完全燃燒;Flu/(Flu+Pyr)<0.4,IDP/(IDP+ BghiP)<0.2,說明可能是石油源;0.40.5,InP/(InP+BghiP)>0.5,說明可能主要來源于煤和木材的燃燒[18].考慮到灰塵中PAHs的檢測結(jié)果以及高環(huán)PAHs的同分異構(gòu)體在灰塵中性質(zhì)更穩(wěn)定,本工作采用Ant/(Ant+Phe),Flu/(Flu+Pyr),IDP/(IDP+BghiP)的同分異構(gòu)體比值對土壤中的PAHs進(jìn)行源解析(見圖4和5).由圖4可知,夏季道路灰塵中PAHs主要來源于燃燒源,特別是石油、生物質(zhì)燃料以及煤炭的不完全燃燒,這與李新榮等[19]的研究結(jié)果一致.圖5顯示冬季路面灰塵中PAHs的主要來源是石油源和不完全燃燒.

圖4 夏季道路灰塵中PAHs的多特征比值Fig.4 Multi-feature ratios of PAHs in summer road dust

圖5 冬季道路灰塵中PAHs的多特征比值Fig.5 Multi-feature ratios of PAHs in winter road dust

2.5 道路灰塵中多環(huán)芳烴的健康風(fēng)險評估

由于BaP是所有致癌多環(huán)芳烴同系物中唯一具有充分毒性數(shù)據(jù)的物質(zhì),故本工作基于BaP的毒性當(dāng)量因子(toxic equivalency factor,TEF)來衡量道路灰塵中的多環(huán)芳烴的致癌性.定義BaP的毒性當(dāng)量因子為1,16種PAHs單體的毒性當(dāng)量因子[13]及其夏冬兩季樣品中PAHs的毒性當(dāng)量(toxic equivalency,TEQ)濃度如表2所示.

區(qū)域內(nèi)總的毒性當(dāng)量可以表示為TEQs=(Ci×TEFi),其中Ci為16種PAH單體的平均濃度,TEFi是各單體PAH的毒性當(dāng)量因子.對于TEQ的計算,未檢出的(ND)以0代替[13].

道路灰塵中PAHs主要是通過呼吸吸入、皮膚接觸和經(jīng)口攝入3種暴露途徑進(jìn)入人體,本工作利用終生致癌風(fēng)險(incremental lifetime cancer risk,ILCR)模型來計算居民暴露于上海市中心城區(qū)道路灰塵的致癌風(fēng)險.根據(jù)美國環(huán)保署的相關(guān)規(guī)定:當(dāng)10?610?4時,則表示風(fēng)險很高,需要優(yōu)先處理.

表2 PAHs組分的毒性當(dāng)量因子和毒性當(dāng)量Table 2 Toxicity equivalency factors and toxicity equivalency concentrations in PAHs componentsμg/g

圖6 夏冬兩季道路灰塵樣品中的空間分布Fig.6 Spatial distribution ofin summer and winter road dust samples

式中:CDIingest,CDIdermal和CDIinhale分別為經(jīng)口攝入、皮膚接觸以及呼吸暴露3種暴露途徑下的慢性日攝入量;Csoil為的濃度值(mg·kg?1).致癌風(fēng)險可以用如下公式[20]計算:

式中:CSF(carcinogenic slope factor)為致癌風(fēng)險斜率系數(shù)(mg·kg?1·d?1)?1;CSFingest, CSFdermal和CSFinhalation分別為經(jīng)口攝入、皮膚接觸以及呼吸暴露3種暴露途徑下的致癌風(fēng)險斜率系數(shù).CSFingest=7.3(mg·kg?1·d?1)?1,CSFdermal=25.0(mg·kg?1·d?1)?1,CSFinhalation= 3.9(mg·kg?1·d?1)?1[21].依據(jù)ILCR模型及相關(guān)參數(shù)對上海中心城區(qū)路面灰塵中PAHs可能存在的致癌風(fēng)險進(jìn)行評價,計算結(jié)果如表4所示.

由表4可知,經(jīng)口攝入及皮膚接觸道路灰塵中的PAHs對兒童和成人有一定的健康威脅,但該健康風(fēng)險可以忽略.另外,本工作中夏季和冬季道路灰塵中對兒童的Cancer risk分別為5.31×10?8和1.15×10?7;夏季和冬季道路灰塵中的PAHs對成人的∑Cancer risk分別為2.18×10?7和4.71×10?7,雖然均小于10?6,不具有潛在致癌風(fēng)險,但仍具有一定的人體健康風(fēng)險,應(yīng)引起足夠的重視.此外,冬季道路灰塵中的PAHs對人體的終生致癌風(fēng)險明顯大于夏季,且成年人的終生致癌風(fēng)險高于兒童.綜上所述,應(yīng)對道路灰塵中的PAHs的含量進(jìn)行控制,減少其對人體產(chǎn)生的健康風(fēng)險.可以一方面從源頭對PAHs在道路灰塵中濃度進(jìn)行有效控制,另一方面采取一定措施減少皮膚暴露面積、暴露時間及灰塵攝入量,進(jìn)一步降低致癌風(fēng)險.

表4 上海中心城區(qū)道路灰塵中PAHs可能存在的致癌風(fēng)險評價結(jié)果Table 4 Potential cancer risk evaluation results of PAHs in road dust samples from urban areas of Shanghai

3 結(jié)束語

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Pollution characteristics,source identifcation and health risk assessment of PAHs in road dust

LI Hong,SHEN Xinhao,WANG Yujie,TANG Liang,WU Minghong,MA Jing
(School of Environmental and Chemical Engineering,Shanghai University,Shanghai 200444,China)

A total of 112 road dust samples from Shanghai urban areas were collected with a mesh point method to investigate road dust in Shanghai.Levels of polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)and their potential risks to human health were assessed,and source contributions to road dust PAHs were identifed.This paper is focused on 16 the United States Environmental Protection Agency priority PAHs,concentrations ofin summer samples ranging from 0.817 ng/g to 21.800μg/g with a mean of 10.400μg/g, and in winter samples ranging from 4.08μg/g to 59.90μg/g with a mean of 23.70μg/g. Diference of PAHs in road dust samples taken from functional areas between summer and winter shows that the total PAH concentrations at transportation hubs,construction areasand commercial districts are high,while ofshore region,green areas and open territory have a low level.Diferences exist in main sources of road dust in summer and winter using a characteristic ratio method.However,the health risk assessment for both children and adults exposed to road dust in summer and winter indicates thatCancer risk is less than 10?6,without posing a potential cancer threat.In addition,the incremental lifetime cancer risk(ILCR)of PAHs in road dust in winter is signifcantly higher than that in summer, and ILCR of PAHs in road dust for adults is higher than for children.

road dust;poiycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs);pollution characteristics;source identifcation;health risk

X 820

A

1007-2861(2017)01-0101-11

10.3969/j.issn.1007-2861.2015.03.017

2015-04-09

國家自然科學(xué)基金資助項目(21477072)

馬靜(1980—),女,副研究員,博士,研究方向為環(huán)境中有機(jī)污染物的分析檢測與健康評估等. E-mail:jingma@shu.edu.cn