典型中小養(yǎng)殖型湖泊沉積物中磷形態(tài)特征分析

張 怡，燕文明,2，楊艷青，朱立琴，張 瑩

(1.河海大學(xué) 水文水資源學(xué)院，南京 210098； 2.水文水資源與水利工程科學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南京 210098；3.南京水利科學(xué)研究院，南京 210029)

0 引 言

磷是湖泊水體浮游藻類生長的必須元素之一，過量磷的富集卻會(huì)使其異常生長，造成湖泊富營養(yǎng)化的嚴(yán)重問題[1]。外源輸入湖泊的磷通過各種作用最終大部分以顆粒態(tài)蓄積在沉積物中，當(dāng)外源磷得到控制后，沉積物中的內(nèi)源磷將成為湖泊磷污染的主要來源[2,3]。而內(nèi)源磷的遷移取決于其在沉積物中的賦存形態(tài)，不同磷形態(tài)可以提供解釋沉積物磷行為的有效信息[4,5]。因此研究磷的地球化學(xué)形態(tài)及其含量有助于認(rèn)識(shí)沉積物磷的行為特征和沉積物-水界面磷的交換機(jī)制，進(jìn)而對進(jìn)一步研究湖泊富營養(yǎng)化狀況具有重要意義[6-8]。

目前對沉積物磷形態(tài)方面的研究多集中在我國大中型如太湖、巢湖、鄱陽湖等富營養(yǎng)化湖泊[1,3,7,9,10]，對于中小型湖泊磷形態(tài)的研究仍較少[8,11]，尤其對傳統(tǒng)水產(chǎn)養(yǎng)殖型湖泊磷形態(tài)的研究更是少見。事實(shí)上，這些湖泊由于養(yǎng)殖過程中向湖體投入大量的動(dòng)物糞便、飼料和化肥，大量的含磷物質(zhì)被輸入水體，加速了湖泊的富營養(yǎng)化[11]；另外圍網(wǎng)養(yǎng)殖、圍湖造田，使得湖蕩面積銳減，水系不通，生態(tài)環(huán)境嚴(yán)重惡化[12]。因此，有必要對這些中小、傳統(tǒng)養(yǎng)殖型湖泊開展沉積物磷形態(tài)研究。

本研究選取江蘇里下河地區(qū)蜈蚣湖、得勝湖、九龍口等7個(gè)長期養(yǎng)殖型湖泊為對象，獲取沉積物原位柱樣，對表層沉積物中磷形態(tài)分層累積情況和垂向變化規(guī)律進(jìn)行了研究，同時(shí)分析了沉積物中各種磷形態(tài)之間的相關(guān)性，意在揭示里下河地區(qū)幾個(gè)傳統(tǒng)養(yǎng)殖型湖泊沉積物中磷形態(tài)的賦存規(guī)律，并找出這些湖泊目前可能存在的問題，以期為控制其富營養(yǎng)化和后期生態(tài)修復(fù)提供理論依據(jù)。

1 采樣點(diǎn)及樣品

1.1 樣點(diǎn)選擇與布設(shè)

里下河地區(qū)位于淮河中下游，淡水資源豐富，近年來由于圍湖造田、圍網(wǎng)養(yǎng)殖造成湖蕩面積劇烈減少，水環(huán)境狀況惡化。本文選取江蘇里下河地區(qū)蜈蚣湖、得勝湖、九龍口、廣洋湖、郭城湖、平旺湖和大縱湖這7個(gè)長期養(yǎng)殖的湖泊為典型研究區(qū)域，其中蜈蚣湖和得勝湖是河道型湖泊，水域面積分別為13和17 km2，湖泊周圍有較多工廠；九龍口為九河交匯形成的湖蕩型濕地，水域面積為20 km2，為景觀性湖泊，采樣前剛經(jīng)過疏浚；大縱湖面積為24 km2，南部入湖口挖螺作業(yè)嚴(yán)重，湖心區(qū)大量種植菱角，受人類活動(dòng)影響較大；平旺湖面積為3.5 km2，毗鄰千垛風(fēng)景區(qū)；廣洋湖水面面積為15 km2，由于圍網(wǎng)養(yǎng)殖活動(dòng)導(dǎo)致水系連通性較差；郭城湖水面面積為4 km2，相比其他幾個(gè)湖泊養(yǎng)殖和造田活動(dòng)少一些。

樣品采集時(shí)間為2013年7月。采樣點(diǎn)共8個(gè)，布設(shè)于蜈蚣湖、得勝湖、九龍口、廣洋湖、郭城湖、平旺湖和大縱湖7個(gè)湖泊的湖心位置以及大縱湖的南部入湖口，地理坐標(biāo)為：WG(119°49′42″E，33°4′51″N)，DS(119°55′7″E，32°56′15″N)，JLK(119°35′37″E，33°24′8″N)，GY(119°35′35″E，33°10′49″N)，GC(119°41′28″E，33°7′49″N)，PW(119°47′48″E，33°1′37″N)，DZ1(119°48′52″E，33°7′46″N)，DZ2(119°49′19″E，33°8′49″N)，具體位置如圖1所示。

圖1 采樣點(diǎn)位圖Fig.1 Sampling point map

1.2 樣品采集與分析處理

經(jīng)GPS定位到采樣點(diǎn)位置，用柱狀沉積物采樣器(內(nèi)徑90 mm)采集兩根原位沉積物柱樣，分取表層20 cm冷凍保存帶回實(shí)驗(yàn)室處理分析。取其中一根柱樣直接混合均勻用于沉積物總磷(TP)的測定；另一根柱狀樣切片分層，表層0～6 cm以1 cm為間距分層，6～20 cm以2 cm為間距分層，共分為13層，將同一層的沉積物混合均勻用于不同磷形態(tài)的分級(jí)與分析?；旌暇鶆蚝蟮臉悠?，自然風(fēng)干至恒重、研磨、過篩(100目)，再分別測定。由于七步提取法能將磷形態(tài)劃分得更詳細(xì)，且由朱廣偉[7]、李悅[13]等人提出的在Ruttenberg[14]沉積物中磷的連續(xù)提取方法基礎(chǔ)上改進(jìn)的方法能將鋁磷(Al-P)和鐵磷(Fe-P)分開提取，另外也能將閉蓄態(tài)磷(Oc-P)作為單獨(dú)形態(tài)提取，故采用此方法依次提取并測定沉積物中可交換態(tài)磷(Ex-P)、Al-P、Fe-P、Oc-P、自生鈣磷(ACa-P)、碎屑鈣磷(De-P)和有機(jī)磷(Or-P)的含量。具體提取方法見文獻(xiàn)[7,13,14]，將各步提取液冷藏待分析。

沉積物TP采用國標(biāo)GB9837-88土壤全磷測定法測定，將消解液稀釋并冷藏待分析。

提取液中磷的測定采用鉬銻抗分光光度法[15]。

2 結(jié)果與討論

2.1 沉積物中各形態(tài)磷含量

圖2和表1分別是各采樣點(diǎn)沉積物各形態(tài)磷含量圖和所占百分比含量表。結(jié)果顯示，各采樣點(diǎn)的TP含量差別較大，在289.41～758.61 mg/kg變化，其中九龍口最低，僅為289.41 mg/kg，廣洋湖和郭城湖也均不到500.00 mg/kg，而其余幾個(gè)湖泊均在700.00 mg/kg左右，略高于中度富營養(yǎng)化湖泊洪澤湖TP含量(585.78～638.05 mg/kg)[16]。TP含量一定程度上說明幾個(gè)湖泊富營養(yǎng)化水平可能不低，已有報(bào)道證實(shí)大縱湖達(dá)到中度富營養(yǎng)化前期、蜈蚣湖和九龍口達(dá)到輕度富營養(yǎng)后期水平[12]。無機(jī)磷(IP)占TP比例較大為73.87%±11.86%；Or-P占比為26.13%±11.86%。IP是構(gòu)成沉積物TP的主要成分(> 60%)，這與很多研究結(jié)果一致[3,6]。

在IP的各種形態(tài)中，鈣磷屬于惰性磷，主要分為De-P和ACa-P兩種形態(tài)[14]。De-P含量在各形態(tài)磷中最高，郭城湖和九龍口湖含量為180.00 mg/kg左右，其他湖泊的含量范圍為352.76±36.25 mg/kg；De-P的占比(44.60%～63.23%)遠(yuǎn)高于鄱陽湖鈣磷的占比(20%)[3]。ACa-P含量均在100 mg/kg以下，最低為10.59 mg/kg，明顯低于De-P，尤其是郭城湖ACa-P/De-P低至1/17。里下河地區(qū)湖泊鈣磷含量很高(如采樣點(diǎn)GY達(dá)70%)，與收集資料中這些湖泊類型為鈣質(zhì)型湖泊一致。

圖2 表層沉積物中各形態(tài)磷含量比較Fig.2 Comparison of different forms of phosphorus in surface sediments

Tab.1 Percentage of different forms of phosphorus in surface sediments

Or-P的含量僅次于De-P，含量范圍為63.75～288.16 mg/kg，高于南四湖Or-P含量(28.86～78.40 mg/kg)[17]，而略低于太湖Or-P含量(181.5～344.6 mg/kg)[18]。里下河地區(qū)湖泊多屬于養(yǎng)殖型湖泊，養(yǎng)殖過程中投放大量的含磷餌料和魚類的排泄物，以及種植田中使用的化肥、農(nóng)藥流入水體，受農(nóng)業(yè)污染源的影響致使沉積物中Or-P含量較高。

Fe/Al-P含量最少，占比之和最高僅為7.04%，最低低至0.75%，其中蜈蚣湖和得勝湖的含量較高，約為40 mg/kg，其他湖泊僅為10 mg/kg左右，與富營養(yǎng)化較嚴(yán)重的湖泊相比，這7個(gè)湖泊Fe/Al-P的含量要少很多，如南四湖Fe/Al-P含量在22.32～91.03 mg/kg范圍內(nèi)[17]。Ex-P的含量較低且相差很小，均在15 mg/kg左右。不同采樣點(diǎn)的Oc-P差別較大，在5.60～63.71 mg/kg范圍內(nèi)變化，但未現(xiàn)明顯規(guī)律性。

總體來看，8個(gè)采樣點(diǎn)中，郭城湖和九龍口沉積物各形態(tài)磷含量均偏低，所有采樣點(diǎn)呈現(xiàn)De-P>Or-P>ACa-P/Oc-P>Fe-P/Ex-P>Al-P的規(guī)律。

2.2 沉積物中各形態(tài)磷垂向分布及賦存特征分析

Ex-p、Fe-P、Al-P屬于活性磷，其中Ex-p是指沉積物顆粒表面弱吸附態(tài)、易交換態(tài)無機(jī)磷酸鹽，主要受外源污染影響，在水體環(huán)境發(fā)生改變時(shí)極易進(jìn)入上覆水[19]；Fe/Al-P指鐵鋁氧化物表面以及氧化物膠膜中結(jié)合態(tài)的磷，與人類活動(dòng)密切相關(guān)，主要來自生活污水和工業(yè)污水[4,20]，沉積物氧化還原條件改變時(shí)，這部分磷會(huì)在沉積物-水界面處釋放、遷移和轉(zhuǎn)化[21]。圖3中，各采樣點(diǎn)Ex-P的含量隨著深度的增加而減小，除DZ1采樣點(diǎn)表層0～2 cm的含量較高(均值為41.72 mg/kg)、變化較大外，其他均在26.50 mg/kg以下、變化較小。得勝湖與蜈蚣湖采樣點(diǎn)沉積物中Al-P明顯高于其他6個(gè)采樣點(diǎn)，且含量隨著深度的增加呈現(xiàn)較大波動(dòng)，尤其是得勝湖在12 cm深度時(shí)出現(xiàn)明顯的突變點(diǎn)，其余湖泊基本無變化且含量非常少，均在2.75 mg/kg以下。Fe-P的垂向變化規(guī)律與Al-P一致，二者相關(guān)性很高(DS：R=0.987**，WG：R=0.984**，P<0.01，n=13)，顯著相關(guān)。

里下河地區(qū)大部分湖泊這3種磷含量均較低，表明這些湖泊受生活污水和工業(yè)污水的外源污染程度不高，基本上不存在從沉積物向上覆水中釋放的威脅，即形成內(nèi)源污染的可能性極小。但得勝湖和蜈蚣湖由于周邊有味精廠、化肥廠、鋅廠等較多工廠，外源污染輸入量大，污染嚴(yán)重，加上得勝湖和蜈蚣湖湖泊面積較小，對污染物稀釋能力較差，導(dǎo)致其沉積物中Fe/Al-P含量較高。同時(shí)可能受政策影響，不同時(shí)間對工廠排放量管控的嚴(yán)格程度不一樣，F(xiàn)e/Al-P含量隨深度變化波動(dòng)尤為明顯。Fe/Al-P相關(guān)性極好，說明二者可能是來自同一污染源。大縱湖和平旺湖沉積物中Fe/Al-P極低，究其原因可能是大縱湖面積相對較大，湖心區(qū)受人類活動(dòng)和風(fēng)浪擾動(dòng)干擾小，沉積環(huán)境較穩(wěn)定；平旺湖可能湖泊本身本底值較低，且毗鄰千垛景區(qū)，入湖污染源控制較嚴(yán)格，故Fe/Al-P含量較低。

De-P主要來自碎屑巖，以火成巖和變質(zhì)巖為來源，ACa-P則主要以生物骨骼碎屑為來源，二者性質(zhì)都非常穩(wěn)定[22]。有研究指出，De-P反映了外源磷的輸入作用，而ACa-P反映了活性磷在湖泊的沉積作用[19]。各采樣點(diǎn)De-P含量遠(yuǎn)高于ACa-P，表明湖泊鈣磷以外源輸入為主，內(nèi)源磷的生物沉積作用較小。各采樣點(diǎn)De-P均隨深度增加而減小，表明外源輸入呈現(xiàn)增加趨勢，這是由于人為磷的大量輸入導(dǎo)致[18]。而ACa-P隨深度變化趨勢不統(tǒng)一，且差別較大，與湖泊沉積環(huán)境、水動(dòng)力條件、湖泊疏浚、污染狀況等有關(guān)。DZ1處于大縱湖南部入湖口，挖螺作業(yè)嚴(yán)重，故對底泥淺層沉積物的擾動(dòng)較大，可能導(dǎo)致了鈣磷含量變化劇烈。傳統(tǒng)意義上鈣磷較穩(wěn)定，很少參與沉積物中磷的遷移轉(zhuǎn)化[23]，但在有些微生物的作用下，De-P中的磷會(huì)被釋放[24]，因此沉積物中逐漸增加的De-P也應(yīng)引起重視。

圖3 沉積物中各形態(tài)磷的垂向分布Fig.3 Vertical distribution of different forms of phosphorus in surface sediments

IP中的Oc-P，主要是一層Fe2O3膠膜所包裹的磷鹽，能長時(shí)間的存在[25]。Oc-P的賦存較為復(fù)雜，與流域內(nèi)風(fēng)化情況、沉積物顆粒、自生礦物、是否有部分高殘留態(tài)Or-P等都有關(guān)系，因此未顯現(xiàn)明顯規(guī)律。

很多研究表明，Or-P是潛在的可釋放磷之一，尤其是酸可提取Or-P，在一定的條件下可水解成溶解態(tài)反應(yīng)性磷(SRP)，進(jìn)而可被生物利用，同時(shí)在厭氧條件下越容易促成這種轉(zhuǎn)化，而這種轉(zhuǎn)化被認(rèn)為是湖泊富營養(yǎng)化的一個(gè)重要過程[4,26,27]。沉積物中Or-P含量總體上先隨著深度的增加而減小，然后趨于穩(wěn)定，尤其是表層5 cm變化幅度較大(圖4)，采樣點(diǎn)DZ1的變化幅度達(dá)到67.11 mg/(kg·cm)(表2)，約占表層沉積物Or-P平均含量(265.72 mg/kg，圖2)的1/4。這種劇烈變化與近年來人類過度的圍網(wǎng)養(yǎng)殖、圍湖造田活動(dòng)有關(guān)，使湖泊受到外界農(nóng)業(yè)污染的程度不斷嚴(yán)重。急劇增加的Or-P含量，增加了這些湖泊的潛在釋放磷，一旦釋放將加重水體的富營養(yǎng)化程度。大縱湖的兩個(gè)采樣點(diǎn)Or-P含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于其他采樣點(diǎn)，各層平均值約為其他采樣點(diǎn)的兩倍。在采樣時(shí)發(fā)現(xiàn)大縱湖湖心區(qū)浮萍菱角類植物密布，淤泥較厚，顏色較黑，說明表層沉積物中含有大量植物腐殖質(zhì)和動(dòng)物殘?bào)w，有機(jī)質(zhì)含量較高，導(dǎo)致其Or-P含量較高[28]。

表2 沉積物表層5 cm Or-P的變化趨勢線方程Tab.2 The trend line equation of Or-P within the depth of 5 cm in the surface of sediments

注：GC與JLK相關(guān)系數(shù)較小，趨勢性不明顯。

圖4 沉積物表層5 cm Or-P的變化趨勢Fig.4 Trend of Or-P within the depth of 5 cm in the surface of sediments

底泥疏浚通過去除富含污染物的表層沉積物來控制污染物的釋放或減少污染物生物有效性，對控制湖泊內(nèi)源磷的釋放有積極的影響[29]。九龍口是里下河地區(qū)九條河流匯集形成的湖泊，大量營養(yǎng)物質(zhì)隨河流匯入湖中，TP含量理應(yīng)較高；實(shí)驗(yàn)結(jié)果中TP含量較低，可能是采樣前其剛剛經(jīng)過疏浚，削減了沉積物中的磷負(fù)荷。由于底泥疏浚移除了表層沉積物，所采沉積物表征了更深層沉積物的各形態(tài)磷含量特征，深層沉積物中顯然鈣磷和Or-P含量較低(圖3)且0～5 cm沉積物中Or-P隨深度變化趨勢不明顯(圖4)。疏浚后的沉積物中各種形態(tài)磷濃度低且隨深度沒有梯度變化，因此具有較小的釋放潛力。

3 結(jié) 語

(1) 本次研究的7個(gè)里下河地區(qū)的湖泊為鈣質(zhì)型湖泊，Ca-P含量占比很高，在52%～70%范圍內(nèi)，且De-P遠(yuǎn)高于ACa-P，湖泊受外源輸入的影響遠(yuǎn)大于內(nèi)源生物沉積的影響。

(2)這些中小、傳統(tǒng)養(yǎng)殖型湖泊Ex-P、Fe-P和Al-P這3種活性磷處于較低水平，但Or-P含量較高，且沉積物表層Or-P有急劇增加的趨勢，表明湖泊受餌料和化肥、農(nóng)藥等農(nóng)業(yè)面源污染影響遠(yuǎn)大于工業(yè)和生活污染的影響，且近些年來面源污染程度持續(xù)加重，應(yīng)引起高度重視。

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