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    六方氮化硼納米材料的研究進(jìn)展

    2017-01-28 15:31:44張旺璽王艷芝楊夢茹成曉哲梁寶巖孫玉周
    中原工學(xué)院學(xué)報 2017年1期
    關(guān)鍵詞:氮化硼納米管碳納米管

    張旺璽, 羅 偉, 王艷芝, 楊夢茹, 成曉哲, 梁寶巖, 孫玉周

    (1. 中原工學(xué)院,鄭州 450007; 2. 四川化工職業(yè)技術(shù)學(xué)院,四川 瀘州 646000)

    六方氮化硼納米材料的研究進(jìn)展

    張旺璽1, 羅 偉2, 王艷芝1, 楊夢茹1, 成曉哲1, 梁寶巖1, 孫玉周1

    (1. 中原工學(xué)院,鄭州 450007; 2. 四川化工職業(yè)技術(shù)學(xué)院,四川 瀘州 646000)

    以六方氮化硼納米管為主,綜述了氮化硼納米材料的制備方法、性能和主要應(yīng)用領(lǐng)域。六方氮化硼納米結(jié)構(gòu)與碳納米結(jié)構(gòu)類似,形態(tài)呈現(xiàn)多樣性,制備方法多種多樣,本研究重點介紹了機(jī)械剝離法、反應(yīng)燒結(jié)法和化學(xué)氣相沉積法。以六方氮化硼納米材料為添加劑,可制備無機(jī)或有機(jī)高分子復(fù)合材料,在導(dǎo)熱、介電、生物、貯氫、催化和吸附等方面具有廣泛的應(yīng)用前景。

    氮化硼;納米氮化硼;氮化硼納米管;納米復(fù)合材料;六方氮化硼

    六方氮化硼(BN,以下簡稱氮化硼)納米材料與碳納米材料的結(jié)構(gòu)相似,二者最大的區(qū)別在于電學(xué)性能。碳納米材料具有良好的導(dǎo)電性,BN則呈現(xiàn)出寬禁帶半導(dǎo)體性質(zhì)。與石墨烯相比,BN具有明顯的特性,如高熱穩(wěn)定性、良好的導(dǎo)熱性和電絕緣性、寬帶隙(約5.5 eV)、潤滑性好、機(jī)械強度高、化學(xué)和穩(wěn)定性好。BN納米材料具有帶寬調(diào)制效應(yīng),其電學(xué)特性可通過多種途徑進(jìn)行控制,從而極大地拓寬了其在電子領(lǐng)域的應(yīng)用。氮化硼納米片和納米管(Boron nitride nanotubes, BNNTs)以及氮化硼納米帶等納米結(jié)構(gòu)具有出眾的光學(xué)性能,適于制作深紫外發(fā)射器和各種光電納米器件。納米氮化硼材料形態(tài)不同,呈多樣性,如納米管、納米顆粒、納米帶、納米片、納米纖維、納米線等[1]。其中,由于類似于石墨烯和納米碳管的特殊結(jié)構(gòu),具有二維結(jié)構(gòu)的氮化硼納米片和納米管(BNNTs)最引人關(guān)注。

    1 氮化硼納米材料的制備方法

    用于制備納米氮化硼的方法很多,有機(jī)械剝離法[2-5]、反應(yīng)燒結(jié)法、氣相沉積法、等離子體刻蝕法、超聲法[6]、高能電子束電弧放電法、激光剝蝕法[7]、碳納米管取代反應(yīng)法等。

    1.1 機(jī)械剝離法

    石墨烯最早采用機(jī)械剝離的方法來制備。由于BN的寬帶隙和層片之間的弱離子鍵作用,在固態(tài)下機(jī)械剝離比較困難,所以,一般在溶液中會借助超聲波或球磨[2-3]等外力(場)的作用。Sokolowska A等在極性溶劑中外電場作用下通過液相剝離法制備氮化硼納米片[4],這種方法比超聲輔助強化方法更加節(jié)能;Fan D L等在次氯酸鈉水溶液中采用球磨輔助方法制備出氮化硼納米片,片層材料平均得率達(dá)到21%,次氯酸鈉水溶液中六方氮化硼與OH-發(fā)生反應(yīng),降低了機(jī)械剪切力,該方法簡易、成本低,容易實現(xiàn)量化制備[5]。

    1.2 反應(yīng)燒結(jié)法

    Bi X F等以無定形硼粉、硝酸鐵和尿素為原料,使其在去離子水中反應(yīng)、老化、沉淀,生成中間體硼氫氧化鐵,然后,把該硼氫氧化鐵中間體在氮氣氣氛下加熱至1 200 ℃,通入氨氣反應(yīng)3 h,在氮氣氣氛下自然冷卻至室溫,得到竹節(jié)形氮化硼納米管[8]。Lin L X以KBH4和NH4Cl為主要原料,在氮氣氣氛下高溫?zé)Y(jié)制備了多面體形態(tài)的氮化硼納米纖維[9]。Li I J等以硼粉和Fe2O3為原料,在氨氣氣氛下1 300 ℃合成了氮化硼納米管[10]。錢瓊麗采用自蔓延法合成大批量Fe顆粒充填竹節(jié)狀BNNTs,初步探究了BNNTs的表面修飾方法。在自蔓延反應(yīng)爐內(nèi),以CaB6和Fe2O3為原料,氬氣為保護(hù)氣體,生成多孔前驅(qū)體[11]。在正常壓力和氨氣氣氛下,對前驅(qū)體進(jìn)行退火,制備出了大量的竹節(jié)狀多壁氮化硼納米管(MW-BNNTs)。測試結(jié)果表明:所得 BNNTs為竹節(jié)狀,結(jié)晶度高,平均長度大約為 10 μm,外徑大約為 60 nm,內(nèi)徑大約為 20 nm,納米管含量接近 80wt%。這種固態(tài)高溫?zé)Y(jié)、退火處理法具有制備簡便、易大批量制備、成本低等特點。

    1.3 氣相沉積法

    錢瓊麗以BCl3、NH3、H2、N2等混合氣體為氣源,在硅基體上通過化學(xué)氣相沉積合成了二維氮化硼納米片。利用硼與二氧化硅或氧化鐵發(fā)生氧化還原反應(yīng),以生成的氧化硼為前驅(qū)體,用氨氣作載氣,氮化硼納米管的產(chǎn)率達(dá)到40%。利用化學(xué)氣相沉積法合成氮化硼納米材料時需要高溫,合成的氮化硼雜質(zhì)含量高。因此,人們希望在低溫下合成高純度BNNTs。以鐵作為催化劑,采用等離子增強激光脈沖技術(shù),可直接在硅基體上沉積合成垂直有序的BNNTs。通過控制催化劑的厚度、激光能量密度和基體直流偏壓,可調(diào)節(jié)BNNTs的生長位置,晶粒直徑在20~40 nm,剝離后可加工用于器件。

    2 氮化硼復(fù)合材料

    2.1 無機(jī)復(fù)合材料

    徐久皎以碳納米管(CNTs)為模板,讓NaBH4和NH4Cl在600 ℃反應(yīng),得到氮化硼包覆的CNTs[12],與沒有氮化硼包覆的CNTs相比,氮化硼包覆的CNTs的相對復(fù)介電常數(shù)實部和虛部都更小,氮化硼包覆層能促進(jìn)微波進(jìn)入CNTs,使包覆后的CNTs吸波性能得到增強。采用熱壓燒結(jié)法制備BNNTs/ZrO2復(fù)合材料時,BNNTs的加入不僅能強化晶界,促進(jìn)常溫相變過程,而且,可以提高材料的力學(xué)性能,其斷裂韌性和彎曲強度都有明顯提高。例如,與純ZrO2相比,加入1wt% BNNTs的BNNTs/ZrO2復(fù)合材料彎曲強度從895.5 MPa提高到1 143.3 MPa。

    諶佳佳以高溫煅燒合成的氮化硼為摻雜劑,分別采用水浴和煅燒方法制備了BN/AgBr、BN/WO3和BN/MoO3復(fù)合半導(dǎo)體光催化材料,并通過調(diào)整BN在復(fù)合材料中的含量,對半導(dǎo)體材料進(jìn)行改性,以提高其在可見光下的光催化活性。同時,結(jié)合改變的催化活性來探討B(tài)N的引入對光催化活性的影響規(guī)律和機(jī)理[13]。

    2.2 聚合物復(fù)合材料

    納米氮化硼主要用于提高聚合物復(fù)合材料的熱、介電和機(jī)械性能等。Duan Z Q等采用去離子水作為氮化硼納米片和聚乙烯醇的共溶劑,共混制備聚乙烯醇/氮化硼納米復(fù)合材料,材料透明性好,機(jī)械性能和熱性能明顯提高[14]。此方法簡便、綠色,通過紡絲[6]使納米氮化硼利用聚合物中的結(jié)構(gòu)取向改善聚合物的導(dǎo)熱或機(jī)械性能。Kelkar A D等對氮化硼納米片進(jìn)行化學(xué)或物理改性,在玻璃纖維預(yù)浸料制備過程中,將改性的氮化硼納米片作為添加劑,最后制備出納米氮化硼/玻璃纖維/環(huán)氧樹脂復(fù)合材料,其拉伸強度和模量分別提高3.8%和6%,導(dǎo)熱率提高2.04%[15]。與陶瓷材料相比,聚合物作為介電材料,強度高、性能可靠、重量輕、容易加工成型。但是,聚合物材料不耐高溫的特點限制了其適用范圍。為了提高聚合物介電材料的工作溫度,Li Q等采用溶液液相玻璃法制備氮化硼納米片(BNNTs)[16],與熱交聯(lián)二乙基四甲基二硅烷-雙(苯丙環(huán)丁烯)(BCB)原位聚合,得到納米聚合物復(fù)合材料BCB/BNNTs,該材料耐熱性好于普通聚合物,具有輕質(zhì)、光致成型和機(jī)械彎曲等特性,可作為高溫介電、貯能材料。

    3 BNNTs性能

    (1)機(jī)械性能。理論模擬計算、熱振法測試研究發(fā)現(xiàn),多壁BNNTs的軸向楊氏模量達(dá)到1.18 TPa,超過其他所有已知的絕緣納米結(jié)構(gòu)材料。然而,在透射電鏡下原位彎曲實驗測得的軸向楊氏模量數(shù)值僅為0.5~0.6 TPa,這可能是多邊形斷面形態(tài)的BNNTs所致。

    (2)熱性能。為克服納米電子器件引起的巨大熱散射,需要高導(dǎo)熱的納米材料。通過理論計算可以發(fā)現(xiàn),BNNTs與碳納米管具有相近的聲子平均自由程。但在低溫下BNNTs比碳納米管具有更高的導(dǎo)熱性。Mortazavi B等通過分子動力學(xué)計算研究發(fā)現(xiàn),氮化硼納米片的熱導(dǎo)率大約為80 W/mK[17]。純BNNTs的熱導(dǎo)率實驗測試數(shù)據(jù)在18~46 W/mK,遠(yuǎn)低于燒結(jié)的六方氮化硼粒子在室溫下的熱導(dǎo)率(>200 W/mK)。納米氮化硼高溫抗氧化性能遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于碳納米管,其在1 100 ℃空氣中很穩(wěn)定,而碳納米管在500 ℃左右會發(fā)生嚴(yán)重?zé)崾е亍?/p>

    (3)電性能。BNNTs帶隙寬(~5.5 eV),介電常數(shù)低,控制碳摻雜量可以得到p型或n型半導(dǎo)體。密度泛函理論計算表明,摻雜可以有效改善BNNTs的電磁性能[18]。

    4 納米氮化硼的應(yīng)用

    氮化硼(BN)納米結(jié)構(gòu)與碳納米結(jié)構(gòu)類似,具有楊氏模量高、熱導(dǎo)率高等特點。BN納米材料突出的高熱穩(wěn)定性和電學(xué)可調(diào)諧的特性,使其成為開發(fā)電子納米器件的熱門材料。BN納米材料的應(yīng)用研究和開發(fā)越來越多,主要用于導(dǎo)熱[2]、潤滑[19]、貯氫[20]、DNA檢測、水清潔、高溫抗氧化涂層、催化、氣體傳感器等領(lǐng)域。在 BNNTs外層加入或植入外來因素能夠改變電子結(jié)構(gòu),從而改變電子、光學(xué)和磁性能。BNNTs 通過修飾和處理,在傳感器和生物醫(yī)學(xué)等方面均顯示出誘人的應(yīng)用前景。

    (1)導(dǎo)熱材料。氮化硼作為填料已經(jīng)廣泛應(yīng)用于導(dǎo)熱復(fù)合材料。納米氮化硼具有更大的比表面積,可以有效地提高復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能。微電子的導(dǎo)熱散熱需要優(yōu)越的熱界面材料,這不僅需要有高的導(dǎo)熱性,還要有低界面熱阻。但是,由于納米氮化硼的尺寸效應(yīng),添加量達(dá)到一定數(shù)值,聚合物復(fù)合材料的導(dǎo)熱性會達(dá)到一個峰值。氮化硼的純度越高,導(dǎo)熱性越高,若在制備過程中引入碳、氧等元素,由于聲子散射作用,導(dǎo)熱性會降低[2]。利用高導(dǎo)熱碳納米材料(石墨烯、碳納米管和納米金剛石等)和氮化硼的協(xié)同作用,通過外加脈沖電場[21-22]使納米氮化硼在聚合中誘導(dǎo)組裝取向,可有效改善聚合物復(fù)合材料的導(dǎo)熱性。與納米碳材料的高導(dǎo)電性相比,納米氮化硼不導(dǎo)電,更適用于電子絕緣材料。

    (2)生物材料。與碳納米材料相比,氮化硼納米材料具有更好的生物相容性,有望用于生物組織工程和醫(yī)療領(lǐng)域。Sen O等把BNNTs與明膠復(fù)合,采用靜電紡絲法制備生物組織骨架[23]。BNNTs降低了組織骨架的降解速率,增進(jìn)了細(xì)胞附著增生能力,沒有改變細(xì)胞的生存能力。

    (3)貯氫材料。從機(jī)理上講,氮化硼納米材料對氫的吸附主要是化學(xué)吸附。理論計算表明,BN納米管具有較大的貯氫能力。Shahgaldi S等采用靜電紡絲法制備了聚丙烯腈/二氧化鈦復(fù)合納米纖維[24],纖維經(jīng)三氧化二硼乙醇溶液浸漬,再經(jīng)過預(yù)氧化、氮化高溫處理,得到BN/TiO2納米復(fù)合纖維,氫的吸收能力達(dá)到2.1wt%。采用多壁碳納米管修飾氮化硼可使氫的吸收能力達(dá)到2.3wt%[20]。

    (4)催化材料。Fan D L等研究發(fā)現(xiàn),氮化硼納米片是銀納米粒子良好的負(fù)載體,可催化促進(jìn)硝基酚還原成氨基酚[5]。Choi J等以硼酸、尿素、硝酸銀和碘化鉀等為原料制備碘化銀/氮化硼納米復(fù)合材料,其光催化性明顯好于碘化銀,對有機(jī)染料具有持久降解能力[25]。Huang C J等研究表明,氮化硼納米片負(fù)載釕,可催化CO氧化成CO2,氮化硼具有高溫穩(wěn)定性[26],特別適合于高溫環(huán)境下的催化。具有片層結(jié)構(gòu)的石墨烯表現(xiàn)出良好的光催化活性,類似結(jié)構(gòu)的納米氮化硼同樣表現(xiàn)出較高的光催化活性,在廢水處理、污染物治理等方面具有良好的應(yīng)用前景。

    (5)吸附材料。氮化硼納米材料具有化學(xué)鍵部分離子化、高的比表面積等特性,因此具有良好的吸附性,而且由于熱穩(wěn)定性好,易于循環(huán)重復(fù)處理,在吸附應(yīng)用領(lǐng)域呈現(xiàn)出誘人的前景,可以在水凈化中用于對染料、油污、溶劑及重金屬等的吸附。Lvova N A等采用量子化學(xué)計算模擬,分析了納米氮化硼在水中吸附乙醇、苯等小分子的物理化學(xué)吸附原理[27];Azamat J等采用分子動力學(xué)模擬分析了水溶液中納米氮化硼對重金屬離子汞和銅的分離[28];Farmanzadeh D等模擬計算發(fā)現(xiàn),鐵摻雜納米氮化硼能增加化學(xué)活性,可用于吸附環(huán)境污染中的有機(jī)磷[29];Singla P等除了采用模擬計算外,還以硼酸、三聚氰胺和尿素為原料,制備了具有不同形態(tài)的納米氮化硼材料,并將其作為吸附劑,進(jìn)行了染料吸附實驗,研究了染料初始濃度、吸附劑用量、PH和時間等參數(shù)對吸附效率的影響[30]。

    5 結(jié) 語

    本文介紹的納米氮化硼材料,沒有涉及納米立方氮化硼超硬材料,而是以片層六方氮化硼(氮化硼納米片)為主。

    (1)目前,大批量的制備仍然難以實現(xiàn),這是 BNNTs制備技術(shù)要努力的一個方向。建議采用先用低能球磨、再用超聲液相剝離的方法,這是比較節(jié)能、簡易、可大量制備的有效方法。提高BNNTs純度是另一個要努力的方向,可以根據(jù)需要控制和設(shè)計納米材料氮化硼的形態(tài)。

    (2)BNNTs本身存在缺陷,如不溶于常見的有機(jī)溶劑、易團(tuán)聚等,大大限制了 BNNTs的實際應(yīng)用。為了改善 BNNTs溶解性和分散性,對其進(jìn)行表面修飾很有意義,研究其他分散技術(shù)也是需要不斷努力的課題。

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    (責(zé)任編輯:席艷君)

    Review on the Development of Nanometer Hexagonal Boron Nitride Materials

    ZHANG Wang-xi1, LUO Wei2, WANG Yan-zhi1, YANG Meng-ru1, LIANG Bao-yan1, SUN Yu-zhou1

    (1. Zhongyuan University of Technology, Zhengzhou 450007; 2. Sichuan Vocational College of Chemical Technology, Luzhou 646000,China)

    The preparing approaches, properties of nanometer boron nitride concentrated on boron nitride nanotubes and its main application are reviewed in this paper. Nanometer boron nitride materials are structurally similar to carbon nanotubes, which exhibit diverse morphologies and different synthesis methods. Several synthetic methods for nanometer boron nitride have been developed such as exfoliation method, arc-discharge, laser ablation, chemical vapor deposition, annealing, substitution reaction method are employed. Here, mechanically assisted exfoliation, chemical vapor deposition and annealing methods are mainly introduced. Organic or inorganic composites could be prepared with nanometer boron nitride as additive and has indicated potential applications in the fields, such as biomaterial, hydrogen storage, catalysis, thermal conductive, advanced adsorbent and dielectric materials.

    boron nitride; nanometer boron nitride; boron nitride nanotubes; nanometer composites; hexagonal boron nitride

    2016-12-23

    國家自然科學(xué)基金項目(51602356,11472316);河南省高??萍紕?chuàng)新團(tuán)隊項目(151RTSTHN004);河南省教育廳自然科學(xué)項目(16A430049)

    張旺璽(1967-),男,河南淮陽人,教授,博士,主要研究方向為纖維高分子材料和超硬復(fù)合材料的制備及表征。

    1671-6906(2017)01-0031-05

    TQ164

    A

    10.3969/j.issn.1671-6906.2017.01.007

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