飲用水氯消毒副產(chǎn)物的控制研究

林英姿，呂尊敬

（1.吉林建筑大學(xué) 松遼流域水環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室；2.吉林建筑大學(xué)市政與環(huán)境工程學(xué)院，長(zhǎng)春 130118）

人類活動(dòng)導(dǎo)致河流、湖泊中的有機(jī)物含量和氮、磷的含量超出水體自凈的范圍，誘發(fā)了水體中藻類瘋長(zhǎng)等問(wèn)題，而藻類會(huì)往水體中排放藻毒素等天然有機(jī)物（NOM）。這些有機(jī)物往往含有很強(qiáng)的毒性，且大部分是親水性的、難降解的大分子有機(jī)物，在水體中具有很強(qiáng)的穩(wěn)定性，用一般的處理工藝如混凝、沉淀、過(guò)濾等難以有效去除。因此，人們一般往水體中加入強(qiáng)氧化劑對(duì)水體中的藻類等微生物進(jìn)行滅活，對(duì)有機(jī)物進(jìn)行降解。由于氯具有較強(qiáng)的氧化性，同時(shí)具有容易制備、操作簡(jiǎn)便和成本低廉等優(yōu)點(diǎn)，所以它是我國(guó)應(yīng)用最廣泛的一種消毒劑，約有90%的自來(lái)水廠用氯消毒。但氯在消毒時(shí)，會(huì)與水體中的有機(jī)物產(chǎn)生氯化反應(yīng)，生成氯化消毒副產(chǎn)物。

消毒副產(chǎn)物的含量與種類和水體中的總碳（TC）和總氮（TN）相關(guān)，分為含碳消毒副產(chǎn)物（C-DBPs）和含氮消毒副產(chǎn)物（N-DBPs），常見(jiàn)的C-DBPs包括三鹵甲烷（THMs）、鹵乙酸（HAAs）、鹵乙醛（HAs）和鹵代酮（HKs），N-DBPs則包括鹵代氰（CNX）、鹵乙腈（HANs）、鹵代硝基甲烷（HNMs）等[1]。能與氯發(fā)生反應(yīng)生成DBPs的物質(zhì)叫消毒副產(chǎn)物生成勢(shì)或消毒副產(chǎn)物前驅(qū)物（DBPFP），分為天然有機(jī)物和排入水體的人工合成有機(jī)物，天然有機(jī)物以腐殖質(zhì)、富里酸和藻毒素等微生物分泌物為主，絕大多數(shù)的C-DBPs的前驅(qū)物由這部分有機(jī)物構(gòu)成。值得注意的是，N-DBPs的含量跟藻類等微生物的生命活動(dòng)密切相關(guān)，藻細(xì)胞的代謝物中含有大量的氨基酸和蛋白質(zhì)，使得水體中的總氮（TN）增加。

1 微生物和消毒副產(chǎn)物前驅(qū)物的去除

消毒副產(chǎn)物的生成量與投氯量成正相關(guān)，如果能在消毒前去除一部分前驅(qū)物并能有效滅活去除水體中的藻類，就能大大減少投氯量，從而有效控制消毒副產(chǎn)物的生成量。目前，常用的工藝主要有化學(xué)預(yù)氧化、強(qiáng)化混凝、活性炭吸附等，新興工藝有生物法、光催化法以及一些新型組合工藝等。

1.1 化學(xué)預(yù)氧化

化學(xué)預(yù)氧化是指往水體中加入氧化劑，對(duì)水體中的藻類等微生物進(jìn)行滅活。由于大部分藻類具有親水性、比重小、負(fù)電性等特點(diǎn)，藻類在水體中十分穩(wěn)定，不易下沉，使得后續(xù)的對(duì)藻混凝沉淀比較困難。氧化劑的加入可以破壞藻細(xì)胞的表面結(jié)構(gòu)，改變?cè)寮?xì)胞的點(diǎn)位，增強(qiáng)藻細(xì)胞的混凝效果，起到一定的助凝作用，因此經(jīng)常作為強(qiáng)化混凝的預(yù)處理工藝。氧化劑也會(huì)降解原水中的溶解性有機(jī)物，使難自然降解的大分子有機(jī)物降解為小分子有機(jī)物，改變有機(jī)物的可生化性，所以化學(xué)預(yù)氧化也通常與活性炭吸附和膜濾、生物處理組成組合工藝。常用的氧化劑有：液氯、高錳酸鉀、臭氧等。液氯雖然能對(duì)微生物產(chǎn)生有效的滅活作用，但是液氯氯化水體中的有機(jī)物時(shí)，會(huì)生成消毒副產(chǎn)物，且在處理藻類微生物濃度較高的水體時(shí)，液氯會(huì)嚴(yán)重破壞藻細(xì)胞的內(nèi)部結(jié)構(gòu)，使藻細(xì)胞內(nèi)的有機(jī)物釋放出來(lái)，原水中的前驅(qū)物濃度大大增加。

1.1.1 臭氧預(yù)氧化

與氯相比，臭氧具有更強(qiáng)的氧化性，對(duì)藻細(xì)胞的助凝效果更好，一些對(duì)液氯有抗性的微生物也會(huì)在臭氧的消毒過(guò)程中失活[2]。更重要的是，臭氧能與水體中的自然有機(jī)物（NOM）和多種DBPFP發(fā)生反應(yīng)，改變它們的結(jié)構(gòu)，使得DBPs的生成量明顯降低[3]，因此是一種較為理想的預(yù)氧化消毒劑。許多自來(lái)水廠已經(jīng)采用臭氧預(yù)氧化替代預(yù)氯氧化，在我國(guó)，通常采用的是臭氧與生物活性炭聯(lián)用的處理方法[4]。但是，相關(guān)研究表明，水體經(jīng)臭氧預(yù)處理后，THMs的生成勢(shì)會(huì)明顯增強(qiáng)，在后續(xù)的液氯消毒處理過(guò)程中會(huì)生成大量的THMs[5]。此外，水體中含有較高濃度的溴離子，還會(huì)生成溴酸鹽[6]，臭氧與氯一樣，同樣會(huì)對(duì)藻細(xì)胞造成嚴(yán)重破壞，且臭氧的制備較為復(fù)雜，生產(chǎn)成本較高，難以大量使用，建議與其他氧化劑或工藝搭配使用。但最近的研究表明，采用臭氧對(duì)水體進(jìn)行預(yù)氧化，再用液氯對(duì)水體進(jìn)行消毒處理，會(huì)產(chǎn)生大量的氯代消毒副產(chǎn)物，如THMs和HAAs等。

1.1.2 高錳酸鉀預(yù)氧化

原水經(jīng)過(guò)高錳酸鉀預(yù)氧化后，可以較為有效地控制消毒副產(chǎn)物的生成。高錳酸鉀氧化有機(jī)物后會(huì)被還原生成二氧化錳，對(duì)水體中的藻細(xì)胞和一些懸浮物質(zhì)具有很好的助凝作用。高錳酸鉀對(duì)藻細(xì)胞的結(jié)構(gòu)只產(chǎn)生輕微破壞，會(huì)產(chǎn)生少量的氯化消毒副產(chǎn)物的前驅(qū)物，但是并不明顯，而且會(huì)遏制N-DBPs的生成。綜上所述，在處理藻類等微生物濃度較多的原水時(shí)，宜采用高錳酸鉀預(yù)氧化而不是臭氧[7]。

1.2 強(qiáng)化混凝

強(qiáng)化混凝是指在水處理工藝中加入過(guò)量的混凝劑。大部分水廠選擇的混凝劑一般是硫酸鋁，針對(duì)的主要是原水中的憎水有機(jī)物[8]，因此強(qiáng)化混凝的效果受原水中的憎水有機(jī)物與親水有機(jī)物的含量之比的影響很大。由于預(yù)氧化工藝有助凝的效果，并能提高憎水有機(jī)物與親水有機(jī)物的含量比，因此強(qiáng)化混凝一般與化學(xué)預(yù)氧化聯(lián)用。但是，傳統(tǒng)的化學(xué)預(yù)氧化或多或少會(huì)導(dǎo)致消毒副產(chǎn)物前驅(qū)物的增加或產(chǎn)生新的有毒副產(chǎn)物，因此可以考慮用物理加壓預(yù)處理與強(qiáng)化混凝工藝聯(lián)用。

加壓預(yù)處理是指用加壓罐對(duì)原水進(jìn)行加壓（一般為0.7 MPa），使原水中藻細(xì)胞內(nèi)的氣囊破裂，進(jìn)而使藻細(xì)胞失去浮力，從原水中失穩(wěn)，起到助凝效果，其對(duì)原水中藻細(xì)胞的去除效果較好。加壓混凝工藝不會(huì)破壞細(xì)胞的內(nèi)部結(jié)構(gòu)，處理后三鹵甲烷前驅(qū)物（THMFP）的濃度會(huì)明顯減少，鹵乙酸前驅(qū)物（HAAFP）濃度相較原水無(wú)變化。其對(duì)藻類的滅活效果良好，加壓后，藻類的活性降低18.6%[7]。

1.3 活性炭吸附/膜濾

活性炭吸附一般去除的是原水中的憎水性或非極性有機(jī)物，對(duì)大分子有機(jī)物的去除能力有限，大分子有機(jī)物容易造成活性炭表面的堵塞，造成去除能力的降低，因此一般先用臭氧預(yù)氧化處理原水，再添加活性炭。膜濾是一種十分有效的消毒副產(chǎn)物前驅(qū)物的去除方法，例如，納濾膜對(duì)THMFP和HAAFP的去除率分別為97%和94%[9]，對(duì)TOC的去除率可達(dá)90%[8]。但是，膜濾的成本偏高，我國(guó)的自來(lái)水廠很少采用此工藝。

1.4 生物預(yù)處理

生物預(yù)處理是指利用水生植物、水體中微生物或二者的共同作用，減少消毒副產(chǎn)物前驅(qū)物的量。其對(duì)氮、磷等無(wú)機(jī)離子和鐵、錳、重金屬離子均有良好的去除效果，可以有效去除可生化性總有機(jī)碳（BDOC）的量，但對(duì)難生物降解的有機(jī)物的去除則十分有限。因此經(jīng)過(guò)生物預(yù)處理后，原水中的TOC去除率一般僅為30%～40%[8]。一般認(rèn)為，生物預(yù)處理對(duì)消毒副產(chǎn)物前驅(qū)物的去除是通過(guò)改變有機(jī)物化學(xué)的結(jié)構(gòu)，降低有機(jī)物的可氯化性來(lái)實(shí)現(xiàn)的。臭氧能提高原水中有機(jī)物的可生化性，因此在生物預(yù)處理前，一般先往原水中加入一定量的臭氧?，F(xiàn)在常用的方法有臭氧-生物活性炭工藝、生物流化床等，本文以此工藝為例進(jìn)行相關(guān)介紹。此外，人們可以在原水區(qū)種植水生植物和培養(yǎng)水生微生物，控制原水中的氮、磷等物質(zhì)，限制藻類的生長(zhǎng)，從而減少前驅(qū)物的含量。

1.4.1 臭氧-生物活性炭工藝

臭氧主要可以提高有機(jī)物的可生化性。高分子的有機(jī)物被臭氧氧化降解為小分子有機(jī)物，然后被活性炭表面及活性炭?jī)?nèi)生長(zhǎng)的微生物截留或吸附，再被微生物攝取，分解成無(wú)毒的無(wú)機(jī)物排入水體[10]。

1.4.2 人工生態(tài)系統(tǒng)

人們可以在原水區(qū)種植水生高等植物，如蘆葦、香蒲等，或培養(yǎng)水生單細(xì)胞藻類構(gòu)成人工生態(tài)系統(tǒng)，利用其良好的氮、磷富集能力，控制水體的富營(yíng)養(yǎng)化。水網(wǎng)藻是一種肉眼可見(jiàn)的大型藻類，繁殖能力較強(qiáng)，在生長(zhǎng)過(guò)程中，能吸收大量的氨氮、硝酸氮和有機(jī)磷，因此目前國(guó)內(nèi)對(duì)水網(wǎng)藻的相關(guān)培養(yǎng)作了一定的研究[11]。例如，人工濕地（CW）在我國(guó)得到了一定的實(shí)際應(yīng)用，研究表明，人工濕地受不同季節(jié)的影響，對(duì)溶解性有機(jī)碳（DOC）的去除率為13%～49%[12]。人工濕地對(duì)CODMn、NH4+、TN以及TP都能進(jìn)行有效的去除，但受水質(zhì)的影響以及水體中污染物質(zhì)的種類及濃度的影響很大，一般對(duì)CODMn、NH4+和TN的平均去除率能分別達(dá)到38.40%，41.70%和25.90%[13]。原水區(qū)構(gòu)建由水生大型植物和水網(wǎng)藻等單細(xì)胞藻類組成的人工生態(tài)系統(tǒng)，不僅有效地控制了水體的富營(yíng)養(yǎng)化，還不需要投入大量的人力物力，節(jié)省了成本，使得原水的水質(zhì)得到很大改善，這是一種很有發(fā)展前景的水處理工藝。

1.5 新型組合工藝

目前應(yīng)用較為廣泛的新型工藝有紫外線消毒、超聲波法、光催化氧化法等。一定波長(zhǎng)的紫外線對(duì)原水中的藻類和致病菌均有良好的滅活效果，但受原水中的色度和濁度的影響很大，另外紫外線消毒的成本高且不具有持續(xù)消毒能力。超聲波法利用聲將原水中的有機(jī)物降解成二氧化碳和水，并且水在超聲波的作用下會(huì)分解產(chǎn)生羥基自由基（·OH），這是一種具有很強(qiáng)氧化性的物質(zhì)，可以無(wú)選擇性地分解DPBFP和其他有機(jī)物，如可以將腐殖酸等消毒副產(chǎn)物前驅(qū)物（DBPFP）降解為小分子酸性物質(zhì)[14]。但此工藝受原水水質(zhì)的影響較大，當(dāng)原水中有機(jī)物濃度過(guò)高、過(guò)低時(shí)，處理效果都會(huì)大打折扣。光催化氧化法，是利用二氧化鈦的光催化效應(yīng)，產(chǎn)生羥基自由基（·OH）氧化水體中的有機(jī)物[15]，但光催化的效率偏低，且對(duì)色度和濁度較大的原水來(lái)說(shuō)處理效果十分有限。

綜上所述，使用單獨(dú)工藝處理原水，各自都有局限性。因此，人們可以將多種技術(shù)組合，組成組合工藝，彌補(bǔ)不足。目前，常用的組合工藝有：臭氧-紫外線消毒工藝、臭氧-過(guò)氧化氫高級(jí)氧化工藝、臭氧-光催化氧化工藝、超聲波-過(guò)氧化氫聯(lián)用工藝。

1.5.1 臭氧-紫外線消毒工藝

臭氧作為強(qiáng)氧化劑對(duì)原水進(jìn)行預(yù)處理，主要有兩種方式，一是臭氧自身的氧化；二是臭氧自身不穩(wěn)定，會(huì)在水中分解產(chǎn)生羥基自由基（·OH）。但一定濃度的臭氧會(huì)與原水中的溴離子反應(yīng)生成溴酸鹽，臭氧自身分解的速度十分緩慢，導(dǎo)致臭氧的持續(xù)消毒能力薄弱。臭氧受到紫外線的照射，會(huì)產(chǎn)生一定量的過(guò)氧化氫[10]，過(guò)氧化氫遇臭氧會(huì)迅速產(chǎn)生大量的羥基自由基（·OH），且微量的臭氧與過(guò)氧化氫也能產(chǎn)生羥基自由基（·OH）。臭氧-紫外線消毒工藝能有效減少臭氧的投加量，避免溴酸鹽的生成，降低處理成本，且處理效率大幅提高，增強(qiáng)了持續(xù)消毒能力。

1.5.2 臭氧-過(guò)氧化氫高級(jí)氧化工藝

基本原理與作用與臭氧-紫外消毒工藝類似。其對(duì)THMFP及HAAFP的去除率分別為70%和31%，但對(duì)TOC的去除率非常低，一般僅為6%～10%[10]。

1.5.3 臭氧-光催化消毒工藝

單純的光催化消毒工藝由于存在一定的空穴-電子對(duì)復(fù)合概率，光催化的效率低，產(chǎn)生的羥基自由基（·OH）數(shù)量有限，且會(huì)受到色度和濁度的影響。將光催化工藝與臭氧氧化相結(jié)合，臭氧可以作為電子捕獲劑，降低空穴-電子對(duì)復(fù)合概率，提高光催化效率。同時(shí)，光催化也可以提高臭氧的消毒效率[16]。

1.5.4 超聲波-過(guò)氧化氫聯(lián)用工藝

當(dāng)原水中有機(jī)物濃度偏高時(shí)，低頻率的超生波達(dá)不到處理要求，但高頻率的超聲波會(huì)明顯提高原水的溫度，對(duì)后續(xù)處理帶來(lái)不利影響。有機(jī)物濃度偏低，減少了有機(jī)物分子與羥基自由基（·OH）的碰撞機(jī)會(huì)，處理效率很低。因此可往原水中添加過(guò)氧化氫試劑以補(bǔ)充羥基自由基（·OH）的含量，以強(qiáng)化處理效果[14]。

2 替代消毒劑的組合

目前常用的替代消毒劑有：氯胺、二氧化氯、臭氧、高錳酸鉀、過(guò)氧化氫等。但針對(duì)不同的水質(zhì)，單獨(dú)使用這些消毒劑仍有自己的局限性，并會(huì)生成有毒的副產(chǎn)物。氯胺能明顯降低THMs的生成量，但氯胺的氧化性不如氯，反應(yīng)時(shí)間比較長(zhǎng)，氯胺消毒會(huì)產(chǎn)生毒性更大的N-DBPs；二氧化氯的氧化性比氯要強(qiáng)，因此殺菌消毒效果更好，且主要與有機(jī)物發(fā)生氧化反應(yīng)而非氯化反應(yīng)，因此基本不產(chǎn)生THMs，但會(huì)產(chǎn)生HAAs、氯酸鹽、亞氯酸鹽等無(wú)機(jī)消毒副產(chǎn)物；臭氧的局限在前文已經(jīng)述及，受制于成本和溴酸鹽的產(chǎn)生，它們限制了臭氧在水消毒處理的應(yīng)用；雖然高錳酸鉀基本不產(chǎn)生任何消毒副產(chǎn)物，是一種非常理想的消毒劑，但由于自身具有毒性，其也不宜大量投加。過(guò)氧化氫是利用其自身分解的強(qiáng)氧化性的羥基自由基（·OH）對(duì)水體進(jìn)行消毒，消毒能力較強(qiáng)。過(guò)氧化氫分解的速度很慢，持續(xù)消毒的能力較強(qiáng)，且分解后只產(chǎn)生水和氧氣，不會(huì)造成二次污染，可以作為單獨(dú)的替代消毒劑使用，也可以與其他消毒劑搭配使用，以減輕消毒劑的投加量。

2.1 二氧化氯-氯聯(lián)合消毒劑

以二氧化氯的投加量為基準(zhǔn)，加入不同計(jì)量的氯，形成一定配比的聯(lián)合消毒劑，一般以2:（2～4）mg/L為宜。一般認(rèn)為，二氧化氯可以氧化與氯反應(yīng)的前驅(qū)物，從而使聯(lián)合消毒劑相比較單獨(dú)使用氯而言，能有效減少三鹵甲烷尤其是氯仿的生成量，降低消毒后水樣的三致作用。此外，聯(lián)合消毒劑能減少氯酸鹽和亞氯酸鹽的生成量，學(xué)者唐非、谷康定等人用聯(lián)合消毒劑處理漢江水樣后，水樣中的次氯酸鹽含量相比較單獨(dú)使用二氧化氯，減少了7.5%～28.4%[17]。

2.2 二氧化氯-氯胺順序聯(lián)合消毒工藝

往原水中加入一定量的二氧化氯，間隔一段時(shí)間后，加入氯胺消毒，組成順序消毒工藝。此工藝能在保證殺菌消毒效果的前提下減少消毒劑的投加量，單獨(dú)使用氯消毒時(shí)，氯的投加量一般為2.33 mg/L，而順序聯(lián)合消毒只需投加0.1 mg/L的二氧化氯和0.5 mg/L的氯胺，降低了消毒成本，也控制了THMs、HAAs等的生成量。二氧化氯-氯胺順序聯(lián)合消毒工藝能在短時(shí)間內(nèi)對(duì)細(xì)菌等微生物造成滅活，且在消毒過(guò)程中，二氧化氯產(chǎn)生的次氯酸鹽會(huì)與水中的余氯反應(yīng)產(chǎn)生新的二氧化氯，增強(qiáng)了持續(xù)消毒能力，也降低了單獨(dú)使用二氧化氯時(shí)次氯酸鹽的生成量。在消毒后的96 h內(nèi)，它仍能表現(xiàn)出很好的消毒能力。此外，次氯酸鹽的生成量能保持在0.5 mg/L以下；水體中THMs的含量能控制在16 μg/L以下[1]，HAAs的含量控制在52 μg/L以下，基本達(dá)到水質(zhì)安全標(biāo)準(zhǔn)[18]。

2.3 順序氯化消毒工藝

原水經(jīng)過(guò)短時(shí)間的游離氯（一般為氯水）消毒后，投加氨，將原水中的游離氯轉(zhuǎn)化為氯胺，繼續(xù)進(jìn)行氯胺的消毒。與單獨(dú)氯消毒工藝相比，順序氯消毒工藝能在消毒過(guò)程中保證較高的余氯量，因此能保持較長(zhǎng)的消毒時(shí)間并能顯著減少氯的投加量。在殺菌消毒的能力方面，順序氯消毒與單獨(dú)氯消毒相仿，并在殺菌的效果上占有優(yōu)勢(shì)。與單獨(dú)氯消毒工藝相比，順序氯消毒工藝能有效減少消毒副產(chǎn)物的生成量，例如，THMs能減少35.8%～77.0%，HAAs能減少36.6%～54.8%[19]。

3 氯消毒工藝的改良

消毒副產(chǎn)物的生成量與投氯量、氯與水體的接觸時(shí)間、原水的水質(zhì)如溫度和pH值等有很大關(guān)系。因此，自來(lái)水廠在進(jìn)行水消毒時(shí)，應(yīng)嚴(yán)格注意要根據(jù)實(shí)際的原水水質(zhì)確定投氯量，根據(jù)不同的水質(zhì)做好調(diào)整和計(jì)量工作，在保證殺菌消毒效果的前提下，盡量減少投氯量；投氯后應(yīng)盡快與水體混合，以提高氯的利用率，縮短氯與原水中有機(jī)物的接觸時(shí)間。自來(lái)水廠可以采取主加氯+補(bǔ)加氯的運(yùn)行模式，經(jīng)過(guò)消毒后的出水補(bǔ)加一部分氯，主加氯的氯量盡可能低一些。

4 去除已生成的消毒副產(chǎn)物

為了去除已生成的消毒副產(chǎn)物，人們主要可以采取曝氣吹脫、活性炭吸附和膜濾等方法。曝氣吹脫主要利用消毒副產(chǎn)物如THMs的揮發(fā)性，但僅適用于原水中含量較低的情況，去除效果不是很理想且能耗較高，操作也不方便。其他方法在前文已經(jīng)述及，這里不再贅述。

5 結(jié)語(yǔ)

在處理不同水質(zhì)的原水時(shí)，單獨(dú)一種消毒工藝或消毒劑往往不能發(fā)揮最大的效能。因此，現(xiàn)在常用的解決辦法是多種消毒工藝聯(lián)用，例如，化學(xué)氧化法和生物預(yù)處理、物理法等組成聯(lián)合消毒工藝，發(fā)揮各自的優(yōu)勢(shì)且彌補(bǔ)自己的不足。在氯消毒的替代方面，人們應(yīng)首先考慮多種消毒劑的組合，根據(jù)不同的水質(zhì)條件確定組合消毒劑的配比和投加量。

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