• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    共沸精餾脫高溫費(fèi)托合成C8餾分中的含氧化合物

    2017-01-20 03:15:06楊正偉孫啟文
    化工進(jìn)展 2017年1期
    關(guān)鍵詞:費(fèi)托辛烯含氧

    楊正偉,孫啟文

    ?

    共沸精餾脫高溫費(fèi)托合成C8餾分中的含氧化合物

    楊正偉,孫啟文

    (上海兗礦能源科技研發(fā)有限公司,煤液化及煤化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,上海 201203)

    在氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用(GC-MS)分析出高溫費(fèi)托合成C8餾分所有組分的基礎(chǔ)上,以乙醇水溶液為溶劑,采用共沸精餾法對(duì)高溫費(fèi)托合成C8餾分脫含氧化合物。采用PRO-Ⅱ選擇NRTL熱力學(xué)方法對(duì)分離過程進(jìn)行模擬,建立了共沸精餾分離工藝流程,并考察了共沸劑水含量、理論塔板數(shù)、進(jìn)料位置等工藝條件對(duì)共沸精餾塔分離結(jié)果的影響,得到了最優(yōu)操作條件,然后采用實(shí)驗(yàn)室小型精餾塔對(duì)高溫費(fèi)托合成C8餾分進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。結(jié)果表明,塔頂采出液中未檢測(cè)出含氧化合物,塔釜采出液中1-辛烯含量小于0.1%(質(zhì)量分?jǐn)?shù)),模擬最優(yōu)條件為:共沸劑水含量為14%(質(zhì)量分?jǐn)?shù)),溶劑比為1.2∶1,理論塔板數(shù)30塊、進(jìn)料位置為第17塊。實(shí)驗(yàn)與模擬值吻合良好。

    費(fèi)托合成;共沸精餾;含氧化合物;C8餾分;模擬

    高溫費(fèi)托(F-T)合成油主要為石腦油和柴油餾分的液體輕油,含大量線性α烯烴[1-4],這些線性α烯烴是極為珍貴的化工原料,有很高的經(jīng)濟(jì)價(jià)值,將其從高溫F-T合成油中分離提純作為化學(xué)品遠(yuǎn)比加工成液體燃料有經(jīng)濟(jì)價(jià)值。1-辛烯在高溫F-T合成油中含量高[5]、碳數(shù)低、且用途廣,經(jīng)濟(jì)價(jià)值高,是可從高溫F-T合成油分離提純作為化學(xué)品的理想組分。

    費(fèi)托合成油品中除含有烴組分外,還含醇、醛、酮、酸、酯等含氧化合物,由于烴和含氧化合物可形成共沸物,不能通過簡(jiǎn)單的精餾將烴和含氧化合物有效分離。而含氧化合物的脫除是烴同分異構(gòu)體及α烯烴提純的基礎(chǔ),因此,在從高溫F-T合成油中分離1-辛烯的過程中,必須先對(duì)C8餾分脫氧化物處理。目前,油中含氧化合物的脫除主要有加氫 法[6-11]、溶劑萃取法[12-14]和萃取精餾法[15-17]。加氫法脫氧化物過程往往伴隨烯烴加氫飽和,這對(duì)以分離1-辛烯為目的的C8餾分脫氧顯然不合適。萃取法存在萃取劑選擇性不高,氧化物脫除不徹底,萃取劑回收復(fù)雜等問題。萃取精餾法雖然可脫除油中的氧化物,但F-T合成油中存在的有機(jī)酸會(huì)導(dǎo)致萃取劑無法有效再生,須在脫氧化物之前進(jìn)行脫酸處理。

    本文試圖采用共沸精餾法對(duì)高溫F-T合成C8餾分進(jìn)行脫氧化物處理,用PRO-Ⅱ模擬平臺(tái)建立對(duì)C8餾分共沸精餾脫氧化物工藝,探索優(yōu)化操作條件,并用實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證其分離效果。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 原料及試劑

    C8餾分:由上海兗礦能源科技研發(fā)有限公司開發(fā)的高溫F-T合成中試裝置生產(chǎn)的F-T合成油經(jīng)多步預(yù)切割得到。餾分中氧化物的組成見表1。

    乙醇:化學(xué)純,國(guó)藥化學(xué)試劑公司。

    1.2 分析方法

    采用美國(guó)Agilent公司Agilent GC7890型氣相色譜,MS5977A型質(zhì)譜,對(duì)C8餾分和分離后塔頂、塔釜液中的烴及含氧化合物組分進(jìn)行GC-MS定性分析。HP-PONA型色譜柱(50.0m×200μm×0.5μm),進(jìn)樣量為0.2μL,柱流量為0.3mL/s,分流比為100∶1,進(jìn)樣口溫度為250℃;采用程序升溫,初溫為35℃,以2℃/min的速率升溫至200℃,質(zhì)譜檢測(cè)器溫度為280℃。GC-MS定性出來C8餾分中的烴和含氧化合物的組分?jǐn)?shù)都很多,因此,本文采用面積歸一法對(duì)定性出的各含氧化合物和烴組分進(jìn)行定量。

    1.3 實(shí)驗(yàn)裝置

    C8餾分共沸精餾脫氧化物實(shí)驗(yàn)裝置見圖1。

    表1 F-T合成C8餾分組成

    1—C8原料罐;2—C8進(jìn)料泵;3—電加熱套;4—四口燒瓶;5—塔釜取樣口;6—保溫管;7—進(jìn)料口;8—測(cè)溫口;9—塔柱;10—玻璃連接管;11—塔頂采出口;12—冷凝器;13—液液分離器;14—回流泵

    實(shí)驗(yàn)共沸精餾塔采用玻璃篩板塔,由塔釜再沸器、塔柱、塔頂冷凝器、進(jìn)料系統(tǒng)、回流系統(tǒng)和控制系統(tǒng)組成,其中塔柱由多段內(nèi)徑為35mm的不同塔板數(shù)的玻璃塔節(jié)串聯(lián)而成,每?jī)啥嗡?jié)之間用帶測(cè)溫口和進(jìn)料口的玻璃管連接,塔板數(shù)可以根據(jù)實(shí)驗(yàn)需要靈活增減,塔柱采用玻璃絲布管保溫?;亓飨到y(tǒng)由玻璃液液分離器和回流泵組成。

    1.4 分離方法的確定

    由表1可知,高溫費(fèi)托合成C8餾分由烴和氧化物組成。烴組分幾乎包含了烴的所有族組成,如正異構(gòu)烷烴、環(huán)烷烴、正構(gòu)烯烴、支鏈烯烴、內(nèi)烯烴、多烯烴、環(huán)烯烴、芳烴等,除C8烴外,還有少量C8-合C8+烴;而含氧化合物包括C4~C7的醇、醛、酮、酸、酯,組分?jǐn)?shù)多達(dá)二三十種。因此,高溫費(fèi)托合成C8餾分脫氧化物的原料是一個(gè)組成非常復(fù)雜體系。

    低碳醇(C1~C3)與C8餾分中烴能形成低沸點(diǎn)的二元共沸物,而基本不與餾分中的含氧化合物形成共沸物,利用這一特點(diǎn),采用共沸精餾的方法對(duì)C8餾分進(jìn)行脫氧化物處理。由于低碳醇與烴形成的二元共沸物是均相共沸物,共沸劑無法通過相分離器直接回收,需要單獨(dú)設(shè)計(jì)單元來回收共沸劑,工藝流程較為復(fù)雜。向低碳醇中加入一定量的水,則可以形成水-烴-醇三元非均相共沸物,溶劑回收可以直接通過相分離器實(shí)現(xiàn),而且水-醇-烴三元共沸物中烴的含量大于醇-烴二元共沸物中烴的含量,因此,以醇水混合液比單獨(dú)以醇做共沸劑效果更優(yōu)。

    在C1~C3的低碳醇中,甲醇-水-烴不能形成三元共沸物,不適合本分離體系;乙醇、異丙醇和正丙醇都能形成水-醇-烴三元共沸物,但丙醇比乙醇碳數(shù)高,極性弱,在利用相分離回收共沸劑時(shí),采用乙醇作共沸劑比丙醇更容易回收,共沸劑在溶劑回收塔及系統(tǒng)循環(huán)的量更少,能耗更低。另外,乙醇的沸點(diǎn)比丙醇的沸點(diǎn)低,在溶劑回收塔中回收共沸劑組分更容易。因此,本文采用乙醇水溶液為共沸劑對(duì)高溫費(fèi)托合成C8餾分進(jìn)行脫氧化物處理。

    在共沸精餾塔,水-烴-乙醇以三元共沸物的形式被蒸到塔頂,塔頂采出液中夾帶的氧化物量反映氧化物的脫除效果,因此塔頂氧化物總含量作為塔頂采出液的關(guān)鍵組分,根據(jù)下游1-辛烯分離要求,塔頂分離指標(biāo)為氧化物含量<0.1%(質(zhì)量分?jǐn)?shù),下同)。塔釜采出氧化物和少量重?zé)N類混合物,塔釜液中1-辛烯含量影響最終1-辛烯的收率,因此1-辛烯作為塔釜采出液的關(guān)鍵組分,塔釜分離指標(biāo)為1-辛烯含量<0.1%。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 流程模擬和參數(shù)

    在GC-MS對(duì)高溫費(fèi)托合成C8餾分進(jìn)行全組分定性和定量的基礎(chǔ)上,采用PRO-Ⅱ模擬平臺(tái),建立C8餾分脫氧化物分離工藝流程。圖2為PRO-Ⅱ建立的C8餾分共沸精餾脫氧化物工藝流程圖。共沸劑(S9)和C8餾分(S1)分別從上部和中部進(jìn)入共沸精餾塔T1,塔頂蒸汽(S2)經(jīng)冷凝器(E1)冷凝后的物流(S4)進(jìn)入分離器(F1),在分離器(F1)中分為油水兩相,上層油相(S5)作為共沸精餾塔頂采出液,下層水相(S6、S7)與補(bǔ)充的新鮮共沸劑(S8)一起返回塔頂做回流液,塔釜得到氧化物和重餾分混合物物流(S2)。共沸精餾塔頂物流(S5)進(jìn)入溶劑回收塔T2的中部,塔頂?shù)玫皆偕墓卜袆┪锪鳎⊿10),該物流除共沸劑外,還夾帶有一定量烴組分,進(jìn)入分離器(F1)循環(huán),塔釜得到無氧C8烴物流,去下游分離單元進(jìn)一步分離1-辛烯。

    T1—共沸精餾塔;T2—溶劑回收塔;E1—冷凝器;F1—分離器;S1—C8餾分;S2—塔頂蒸氣;S3—氧化物+重?zé)N;S4—塔頂冷凝液;S5—油相;S6—水相;S7—回流共沸劑;S8—新鮮共沸劑;S9—回流液;S10—再生溶劑;S11—無氧C8餾分;S12—損失共沸劑

    由于高溫費(fèi)托合成C8餾分中的組分?jǐn)?shù)很多,有些組分未收錄于PRO-Ⅱ的組分?jǐn)?shù)據(jù)庫(kù),因此,在對(duì)C8餾分進(jìn)行組分定義時(shí),對(duì)PRO-Ⅱ組分?jǐn)?shù)據(jù)庫(kù)中沒有的組分進(jìn)行以下處理:①PRO-Ⅱ數(shù)據(jù)庫(kù)中沒有的氧化物組分用結(jié)構(gòu)和性質(zhì)相似的同分異構(gòu)體代替;②數(shù)據(jù)庫(kù)沒有的烴組分將其含量歸入色譜峰保留時(shí)間相鄰的烴組分。共沸精餾塔和溶劑回收塔采用Distillation模塊,液液相分離采用Flash模塊實(shí)現(xiàn)。C8餾分中的氧化物為極性化合物,共沸劑乙醇水溶液為極性溶劑,因此C8共沸精餾塔的分離體系為極性非理想物系,共沸精餾塔和溶劑回收塔的熱力學(xué)方法都選擇氣體逸度為理論狀態(tài)的單液相NRTL模型,液液相分離單元選擇雙液相NRTL 模型。

    模擬設(shè)定C8餾分進(jìn)料流量為1000kg/h,溫度為30℃,壓力為50kPa(g)。新鮮共沸劑水含量為12%,流量為1.9kg/h,新鮮共沸劑與循環(huán)共沸劑總量為1467kg/h,共沸精餾塔理論塔板數(shù)為30塊,進(jìn)料位置為上起第15塊,塔頂壓力為常壓,全塔壓降為3kPa,控制塔頂采出量為2300kg/h。液液相分離器的溫度為30℃,壓力為常壓。溶劑回收塔的理論塔板數(shù)為30塊,進(jìn)料位置為上起第15塊,回流比為6,塔頂壓力為常壓,全塔壓降為3kPa,控制塔釜乙醇質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.1%。模擬分離結(jié)果見表2。

    表2 C8共沸精餾模擬分離結(jié)果

    由表2可知,分離后,從溶劑回收塔釜得到的無氧C8餾分的氧化物質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.1545%,略高于分離目標(biāo)的0.1%。共沸精餾塔液中1-辛烯含量為0,1-辛烯在塔頂幾乎完全回收,結(jié)合頂塔釜關(guān)鍵組分含量可知,該工況下共沸精餾塔的塔頂采出量微略偏大。由模擬結(jié)果表明,C8餾分經(jīng)過共沸精餾工藝處理,可將C8餾分中的含氧化合物有效脫除,但要達(dá)到本文的分離目標(biāo),還需對(duì)共沸精餾塔的操作條件進(jìn)行優(yōu)化。

    2.2 條件優(yōu)化

    2.2.1 共沸劑水含量對(duì)分離結(jié)果的影響

    共沸劑中水主要有兩方面的作用。一是能形成乙醇-水-烴三元非均相共沸物,使其通過簡(jiǎn)單的相分離對(duì)共沸劑進(jìn)行回收,水含量越高,越利于相分離。二是乙醇-水-烴三元共沸物中烴含量大于乙醇-烴二元共沸物中烴的含量,在達(dá)到分離要求的情況下,水的加入可降低共沸精餾塔的溶劑比[(共沸劑)∶(C8餾分)]和能耗,水含量越高,溶劑比越小,能耗越低。但如果共沸劑中水含量過高,過量的水會(huì)滲透到精餾塔底,甚至與氧化物形成共沸物被帶到塔頂,影響塔頂C8餾分中的氧化物含量,且過高的水含量會(huì)在塔柱中形成油水兩相,影響精餾塔操作。因此,共沸劑中水含量是C8共沸精餾脫氧化物塔的重要操作參數(shù)。

    圖3為在達(dá)到分離要求且共沸劑適當(dāng)過量的情況下,共沸劑中水含量對(duì)塔頂醇水比的影響。由圖3可知,當(dāng)水質(zhì)量分?jǐn)?shù)小于14%時(shí),塔頂醇水比都小于共沸劑的醇水比,過量的共沸劑主要是乙醇從塔釜采出。水質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于14%時(shí),塔頂醇水比大于共沸劑的醇水比,過量的共沸劑主要為水從塔釜采出。當(dāng)水質(zhì)量分?jǐn)?shù)約為14%時(shí),塔頂采出物流中醇水比與共沸劑的醇水比接近,表明此時(shí)共沸劑的醇水比正好與C8烴-醇-水三元共沸物中的醇水比相當(dāng)。

    圖4為共沸劑水含量對(duì)溶劑比和熱負(fù)荷的影響。由圖4可知,隨著共沸劑中水含量增大,在達(dá)到分離要求的情況下,所需的溶劑比和塔釜熱負(fù)荷都逐漸減小,當(dāng)水質(zhì)量分?jǐn)?shù)小于14%時(shí),溶劑比和熱負(fù)荷減小幅度較大,大于14%時(shí),溶劑比和熱負(fù)荷的降低幅度變小。因此,綜合共沸劑水含量對(duì)塔頂醇水比、溶劑比和熱負(fù)荷的影響,共沸劑的優(yōu)化水含量取14%,對(duì)應(yīng)的溶劑比約為1.2。

    (條件:理論塔板數(shù)30,進(jìn)料位置第15塊)

    圖4 共沸劑中水對(duì)溶劑比和熱負(fù)荷的影響

    (條件:理論塔板數(shù)30,進(jìn)料位置第15塊)

    2.2.2 理論塔板數(shù)對(duì)分離結(jié)果的影響

    圖5為理論塔板數(shù)對(duì)分離結(jié)果的影響。由圖5可知,塔頂氧化物和塔釜1-辛烯含量均隨理論塔板數(shù)的增加而減小。當(dāng)理論塔板數(shù)大于25塊時(shí),塔頂和塔釜均達(dá)到分離要求,隨理論塔板數(shù)進(jìn)一步增加,關(guān)鍵組分的含量變化很小,為保留一定余量,取優(yōu)化理論塔板數(shù)為30塊。

    2.2.3 進(jìn)料位置對(duì)分離結(jié)果的影響

    圖6進(jìn)料位置對(duì)分離結(jié)果的影響。由圖6可知,隨進(jìn)料位置從塔頂下移,塔頂氧化物含量呈逐漸減小的趨勢(shì)變化,當(dāng)從第13塊板以下進(jìn)料時(shí),塔頂氧化物含量基本保持不變。塔釜1-辛烯含量隨進(jìn)料位置的下移呈逐漸增加趨勢(shì)變化,當(dāng)從第19塊板以上進(jìn)料時(shí),塔釜1-辛烯含量變化很小,從19塊板以下進(jìn)料,塔釜1-辛烯含量迅速增大。綜合塔頂塔釜分離結(jié)果,取最優(yōu)進(jìn)料位置為第17塊板。

    (條件:共沸劑水含量14%,溶劑比1.2,C8餾分進(jìn)料位置為第15塊)

    (條件:共沸劑水含量14%,溶劑比1.2,理論塔板數(shù)30)

    綜上,通過對(duì)C8餾分共沸精餾塔的模擬研究,得出精餾塔的優(yōu)化操作條件為:共沸劑水質(zhì)量分?jǐn)?shù)為14%,溶劑比為1.2,理論塔板數(shù)為30塊,進(jìn)料位置為第17塊。

    2.3 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

    高溫費(fèi)托合成C8餾分脫氧化物的原料體系復(fù)雜,有些組分在GC-MS上甚至無法定性或無法準(zhǔn)確定性,而在PRO-Ⅱ組分定義時(shí)又對(duì)部分組分進(jìn)行了簡(jiǎn)化處理,因此,搭建實(shí)驗(yàn)裝置對(duì)建立的模擬模型可靠性進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。

    以2-己酮/1-辛烯/乙醇/水混合溶液,測(cè)出實(shí)驗(yàn)精餾塔的板效率約為0.7,按照模擬優(yōu)化的30塊理論塔板數(shù),搭建精餾塔的實(shí)際塔板數(shù)為43塊,C8原料進(jìn)料位置為上起第24塊,進(jìn)料流量為8mL/min,共沸劑中水含量為14%,精餾塔釜頂壓差為3.5kPa,精餾塔調(diào)節(jié)穩(wěn)定后取塔頂塔釜液進(jìn)行色譜分析。實(shí)驗(yàn)精餾塔在塔頂、塔釜以及第5、10、16、24、29、35塊板處共設(shè)置8個(gè)測(cè)溫口,實(shí)驗(yàn)與模擬精餾塔內(nèi)對(duì)應(yīng)位置的溫度分布見圖7。由圖7可知,實(shí)驗(yàn)與模擬共沸精餾塔溫度分布趨勢(shì)基本一致,相同溫度點(diǎn)實(shí)驗(yàn)與模擬值非常接近。

    表3為實(shí)驗(yàn)精餾塔與模擬精餾塔分離結(jié)果對(duì)比。由表3可知,在模擬出的優(yōu)化條件下,實(shí)驗(yàn)精餾塔塔頂未檢測(cè)出含氧化合物組分,塔釜1-辛烯質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.0682%,表明采用乙醇+水為共沸劑的共沸精餾,可將C8餾分中的醇、醛、酮、酸、酯類含氧化合物有效脫除,且1-辛烯在塔頂有很高的回收率。塔頂采出的無氧C8餾分還有約7%的乙醇,需要對(duì)其在溶劑回收塔中進(jìn)一步回收。實(shí)驗(yàn)與模擬塔頂塔釜關(guān)鍵組分的含量非常接近,表明以PRO-Ⅱ模擬軟件能準(zhǔn)確的計(jì)算本體系的分離過程。

    表3 實(shí)驗(yàn)與模擬分離對(duì)比

    3 結(jié)論

    (1)以PRO-Ⅱ模擬平臺(tái),用NRTL熱力學(xué)方法建立了高溫費(fèi)托合成C8餾分共沸精餾脫氧化物工藝,并確定出共沸精餾塔的優(yōu)化操作條件為:共沸劑中水質(zhì)量分?jǐn)?shù)約為14%,理論塔板數(shù)為30,進(jìn)料位置為第17塊,溶劑比為1.2∶1。

    (2)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了以乙醇水溶液為共沸劑,通過共沸精餾的方法可將高溫費(fèi)托合成C8餾分中的醇、醛、酮、酸、酯類含氧化合物有效分離,分離后,塔頂采出液中未檢測(cè)出含氧化合物,塔釜采出液中1-辛烯質(zhì)量分?jǐn)?shù)小于0.1%。

    (3)模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合良好,說明NRTL熱力學(xué)方法適于費(fèi)托合成C8餾分共沸精餾脫氧化物體系的模擬計(jì)算。

    [1] 孫啟文. 煤炭間接液化[M]. 北京:化學(xué)工業(yè)出版社,2012:345-349.

    SUN Q W. Indirect coal liquefaction[M]. Beijing:Chemimcal Industry Press,2012:345-349.

    [2] 劉曉彤,李慶勛,劉克峰,等. 費(fèi)托合成產(chǎn)品升級(jí)的發(fā)展現(xiàn)狀[J].現(xiàn)代化工,2014,34(12):1-4.

    LIU X T,LI Q X,LIU K F,et al. Current status of product upgrading for Fischer-Tropsch synthesis[J]. Modern Chemical Industry,2014,34(12):1-4.

    [3] 周立進(jìn),王磊,黃慧慧,等. 費(fèi)托合成工藝研究進(jìn)展[J]. 石油化工,2012,41(12):1429-1436.

    ZHOU L J,WANG L,HUANG H H,et al. Research progresses in Fischer-Tropsch synthesis process[J]. Petrochemial Technology,2012,41(12):1429-1436.

    [4] 許毅. 煤間接液化產(chǎn)品結(jié)構(gòu)的發(fā)展方向[J]. 大氮肥,2015,28(3):145-150.

    XU Y. Development of indirect coal liquefaction:expanding product structure[J]. Large Scale Nitrogenous Fertilizer Industry,2015,28(3):145-150.

    [5] DE KLERK A,F(xiàn)URIMSKY E. Catalysis in the refining of Fischer-Tropsch syncrude[M]. Cambridge:The Royal Society of Chemistry,2010:25-30.

    [6] 任杰,相宏偉,曹立仁,等. 費(fèi)-托合成油品的加氫處理方法:101177626 A[P]. 2008-05-14.

    REN J,XIANG H W,CAO L R,et al. Hydrogenation processing method for F-T synthetic oil:101177626 A[P]. 2008-05-14.

    [7] 任杰,張懷科,呂恩靜,等.一種費(fèi)托合成油品加氫脫氧催化劑、其制備方法和應(yīng)用:102794181A[P]. 2012-11-28.

    REN J,ZHANG H K,LV E J,et al. Hydrodeoxygenation catalyst for Fischer-Tropsch synthesis oil and preparation method and application of hydrodeoxygenation catalyst:102794181A[P]. 2012-11-28.

    [8] 吳昊,胡志海,聶紅,等. 一種費(fèi)托合成油加氫提質(zhì)方法:102911722A[P]. 2013-02-06.

    WU H,HU Z H,NIE H,et al. Hydrogenation quality-improving method for Fischer-Tropsch synthetic oil:102911722A[P]. 2013-02-06.

    [9] 董廣達(dá),王玉軍,張衛(wèi)東,等. 棉籽油加氫脫氧制備第二代生物柴油[J]. 石油化工,2013,42(7):737-742.

    DONG G D,WANG Y J,ZHANG W D,et al. Preparation of the second generation biodiesel via hydrodeoxygenation of cottonseed oil[J]. Petrochemial Technology,2013,42(7):737-742.

    [10] MASHAPA T N,DE KLERK A. Solid phosphoric acid catalysed conversion oxygenate containing Fischer-Tropsch naphtha[J]. Appl. Catal. A,2007,332(2):200-208.

    [11] 朱永紅,王娜,淡勇,等. 中低溫煤焦油加氫脫氧工藝條件的優(yōu)化[J]. 石油化工,2015,44(3):345-350.

    ZHU Y H,WANG N,DAN Y,et al. Optimization of hydrodeoxygenation process for low-temperature coal tar[J]. Petrochemial Technology,2015,44(3):345-350.

    [12] 德韋 J P ,詹森 W,雅各布森 P.從烴流中萃取含氧物:1764619[P]. 2006-04-26.

    DE WET J P,JANSEN W,JACOBSON P. Extraction of oxygenates from a hydrocarbon stream:1764619[P]. 2006-04-26.

    [13] 德·韋特·約翰·彼得,塑爾茨·雅各布·約翰尼斯. 烴物流中氧化物的分離:1468292A[P]. 2004-01-14.

    DE WET J P; SCHOLTZ J J. Separation of oxygenates from a hydrocarbon stream:1468292A[P]. 2004-01-14.

    [14] DE WET J P,SCHOLTZ J J. Separation of oxygenates from a hydrocarbon stream:US6887370B2[P]. 2005-03-03.

    [15] 楊正偉,孫啟文,張宗森. 萃取精餾脫高溫費(fèi)托合成C6餾分中的含氧化合物[J]. 石油化工,2016,45(4):402-407.

    YANG Z W,SUN Q W,ZHANG Z S. Removing oxygenates from C6fraction in high-temperature Fisher-Tropsch synthesis products by extractive distillation[J]. Petrochemial Technology,2016,45(4):402-407.

    [16] 董立華,郝栩,曹立仁,等. 費(fèi)托合成油品脫酸和含氧化合物過程模擬[J]. 煤炭轉(zhuǎn)化,2009,32(2):14-17.

    DONG L H,HAO Y,CAO L R,et al. Process simulation of removing acids and oxygenates from oil of Fischer-Tropsch synthesis[J]. Coal Conversion,2009,32(2):14-17.

    [17] DIAMOND D,HAHN T,BECKER H,et al. Improving the understanding of a novel complex azeotropic distillation process using a simplified graphical model and simulation[J]. Chemical Engineering and Processing,2004,43:483-493.

    Azeotropic distillation to remove the oxygenates from high-temperature Fisher-Tropsch C8-cut

    YANG Zhengwei,SUN Qiwen

    (Yankuang Energy R&D Co.,Ltd.,State Key Laboratory of Coal Liquefaction and Coal Chemial Technology, Shanghai 201203,China)

    After the components of high-temperature Fisher-Tropsch C8-cut was determined by chromatography-mass spectrum,the azeotropic distillation was carried out to remove the oxygenates from high-temperature Fisher-Tropsch C8-cut. PRO-Ⅱ was applied to simulate the distillation process by NRTL thermodynamic method. The separation process of the azeotropic distillation with ethanol/water solution as solvent was established. The effect of water content,theoretical stage number and feed stage number on the separation effect was investigated so as to get the best operational parameter for azeotropic distillation tower. Then,a bench-scale distillation column was used to verify the simulation for value by high-temperature Fisher-Tropsch C8-cut. The result showed that the oxygenates at the top was not detected and the mass fraction of the 1-octene at the bottom is less than 0.1%.The best operational parameters were as follows: water content in solvent was about 14% with the theoretical stage number of 30,the feed stage number of 17 and the solvent ratio of 1.2∶1. The experimental data matched well with those of the simulation.

    Fischer-Tropsch synthesis;azeotropic distillation;oxygenates;C8-cut;simulation

    TQ028.3

    A

    1000–6613(2017)01–0053–06

    10.16085/j.issn.1000-6613.2017.01.007

    2016-07-04;修改稿日期:2016-09-13。

    國(guó)家高技術(shù)研究發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目(2011AA05A204)。

    楊正偉(1980—),男,碩士,工程師,主要從事化工分離方面的研究。聯(lián)系人:孫啟文,研究員,主要從事煤化工及煤液化方面的研究。E-mail:yetech@ye-tech.com。。

    猜你喜歡
    費(fèi)托辛烯含氧
    溶液法聚乙烯裝置1-辛烯的效能提升應(yīng)用
    費(fèi)托合成產(chǎn)物分布研究
    山西化工(2022年7期)2022-11-06 11:05:22
    有關(guān)烴的含氧衍生物的“反應(yīng)原理”薈萃
    烴的含氧衍生物知識(shí)測(cè)試題
    烴的含氧衍生物知識(shí)鏈接
    辛烯共聚聚乙烯樹脂非等溫結(jié)晶動(dòng)力學(xué)
    費(fèi)托合成微反應(yīng)器研究進(jìn)展
    反式聚辛烯橡膠/丁腈橡膠并用膠的性能研究
    辛烯基琥珀酸魔芋葡甘聚糖酯的微波半干法制備工藝及性能
    “五抓”烴的含氧衍生物
    搡女人真爽免费视频火全软件| 黑人猛操日本美女一级片| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 成年女人在线观看亚洲视频| 韩国高清视频一区二区三区| videossex国产| 99热网站在线观看| 成人毛片60女人毛片免费| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 国产成人a∨麻豆精品| 欧美精品国产亚洲| 男人舔奶头视频| 亚洲经典国产精华液单| 国产成人精品一,二区| 人妻少妇偷人精品九色| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 久久久久久久精品精品| 久久久久久伊人网av| 日本色播在线视频| 制服丝袜香蕉在线| a级片在线免费高清观看视频| 内地一区二区视频在线| 性色av一级| 国产精品久久久久久精品电影小说| 精品少妇内射三级| 久久久精品94久久精品| 丰满迷人的少妇在线观看| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 午夜福利网站1000一区二区三区| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 日韩成人伦理影院| 精品一品国产午夜福利视频| 久久精品国产亚洲av天美| 久久精品夜色国产| 国产亚洲精品久久久com| 一级a做视频免费观看| 永久免费av网站大全| 亚洲成色77777| 婷婷色av中文字幕| 亚洲av免费高清在线观看| 91精品伊人久久大香线蕉| 搡老乐熟女国产| 欧美性感艳星| 日本-黄色视频高清免费观看| 精品一区二区三卡| 妹子高潮喷水视频| 亚洲高清免费不卡视频| 亚洲情色 制服丝袜| 久久人人爽人人爽人人片va| 啦啦啦在线观看免费高清www| 777米奇影视久久| 少妇人妻久久综合中文| 久久精品夜色国产| 在现免费观看毛片| 国产高清有码在线观看视频| 少妇人妻 视频| 一区二区三区精品91| 日韩欧美 国产精品| 看十八女毛片水多多多| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 成年女人在线观看亚洲视频| 黄色欧美视频在线观看| 嘟嘟电影网在线观看| 校园人妻丝袜中文字幕| 日韩成人av中文字幕在线观看| 激情五月婷婷亚洲| 欧美另类一区| 桃花免费在线播放| 日本与韩国留学比较| 精品熟女少妇av免费看| 欧美激情国产日韩精品一区| 国产伦精品一区二区三区四那| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 韩国av在线不卡| 性色avwww在线观看| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 日韩中字成人| av在线观看视频网站免费| av网站免费在线观看视频| 国产成人精品福利久久| 伊人久久精品亚洲午夜| 成人午夜精彩视频在线观看| 黄色欧美视频在线观看| 亚洲av成人精品一区久久| 日日啪夜夜爽| 自线自在国产av| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 一区二区三区四区激情视频| 最近中文字幕高清免费大全6| 青青草视频在线视频观看| 国产视频首页在线观看| 黑人猛操日本美女一级片| 精品久久久久久久久av| 日韩av免费高清视频| 97超视频在线观看视频| 深夜a级毛片| 免费高清在线观看视频在线观看| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 亚洲电影在线观看av| av福利片在线观看| 亚洲精品一区蜜桃| 日日爽夜夜爽网站| 亚洲国产精品一区三区| av天堂久久9| 日本av手机在线免费观看| 国产免费视频播放在线视频| 一级二级三级毛片免费看| 午夜免费鲁丝| 最近中文字幕高清免费大全6| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | av黄色大香蕉| 国产精品99久久99久久久不卡 | 黄色日韩在线| 一级爰片在线观看| 丁香六月天网| 日日啪夜夜爽| 久久久久久久久久久丰满| 国产精品蜜桃在线观看| 精品人妻熟女av久视频| 大香蕉97超碰在线| 99久久综合免费| 亚洲国产精品一区三区| 欧美国产精品一级二级三级 | 亚洲国产成人一精品久久久| 午夜激情福利司机影院| a 毛片基地| 国产黄色视频一区二区在线观看| 在线免费观看不下载黄p国产| 超碰97精品在线观看| 高清毛片免费看| 免费少妇av软件| 亚洲人成网站在线观看播放| 国产精品99久久久久久久久| 欧美激情极品国产一区二区三区 | 午夜91福利影院| 国产老妇伦熟女老妇高清| 在线免费观看不下载黄p国产| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 日日啪夜夜爽| 成人午夜精彩视频在线观看| 日韩视频在线欧美| 曰老女人黄片| 久久久久网色| 美女cb高潮喷水在线观看| 99久久精品国产国产毛片| 午夜激情福利司机影院| 亚洲第一av免费看| 亚洲三级黄色毛片| 蜜桃在线观看..| 99re6热这里在线精品视频| 日本黄大片高清| 久久免费观看电影| 亚洲成人av在线免费| 中国美白少妇内射xxxbb| 黄色日韩在线| 91久久精品电影网| 国产一区二区三区综合在线观看 | 街头女战士在线观看网站| 只有这里有精品99| 亚洲精品日韩av片在线观看| 七月丁香在线播放| 亚洲精品色激情综合| 欧美性感艳星| 色视频在线一区二区三区| 国产成人aa在线观看| 一级av片app| 伊人久久国产一区二区| 欧美一级a爱片免费观看看| 精品一区二区三卡| 国产伦精品一区二区三区四那| 久久久精品免费免费高清| 内射极品少妇av片p| 欧美+日韩+精品| 成年人免费黄色播放视频 | 亚洲国产精品国产精品| 色视频www国产| 免费在线观看成人毛片| av线在线观看网站| 成人美女网站在线观看视频| 久久毛片免费看一区二区三区| 午夜免费男女啪啪视频观看| 人妻 亚洲 视频| 99热这里只有是精品50| 91精品一卡2卡3卡4卡| 国产永久视频网站| 日本色播在线视频| 亚洲综合色惰| 大片电影免费在线观看免费| www.色视频.com| 一级毛片久久久久久久久女| 久久影院123| 日韩强制内射视频| 一级毛片久久久久久久久女| 日韩欧美精品免费久久| 免费在线观看成人毛片| 国产爽快片一区二区三区| 观看免费一级毛片| 国产淫语在线视频| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 亚洲久久久国产精品| 欧美日韩综合久久久久久| 日韩人妻高清精品专区| 99热国产这里只有精品6| 精品久久久久久久久av| 偷拍熟女少妇极品色| 久久午夜福利片| 亚洲国产色片| 国产精品伦人一区二区| 三级国产精品片| 下体分泌物呈黄色| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 久久久久精品性色| 嘟嘟电影网在线观看| 成年女人在线观看亚洲视频| 国产午夜精品一二区理论片| 伊人久久国产一区二区| 午夜免费男女啪啪视频观看| 亚洲av日韩在线播放| 91精品国产九色| 欧美丝袜亚洲另类| 又黄又爽又刺激的免费视频.| a级片在线免费高清观看视频| 成年美女黄网站色视频大全免费 | 亚洲激情五月婷婷啪啪| 少妇被粗大猛烈的视频| 欧美国产精品一级二级三级 | 国产一区二区三区综合在线观看 | 熟女人妻精品中文字幕| 美女视频免费永久观看网站| 欧美97在线视频| 看十八女毛片水多多多| 成人毛片a级毛片在线播放| 如日韩欧美国产精品一区二区三区 | 你懂的网址亚洲精品在线观看| 看免费成人av毛片| 天堂中文最新版在线下载| 观看av在线不卡| av一本久久久久| 国产老妇伦熟女老妇高清| 久久精品国产a三级三级三级| 欧美+日韩+精品| 日本黄大片高清| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 看非洲黑人一级黄片| 国产亚洲欧美精品永久| 午夜91福利影院| 丰满饥渴人妻一区二区三| 亚洲精品一区蜜桃| 亚洲三级黄色毛片| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 亚洲精品,欧美精品| 精品一区在线观看国产| 一本一本综合久久| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 久久这里有精品视频免费| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 国产精品无大码| 久久久国产一区二区| 一级毛片我不卡| 内地一区二区视频在线| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 日韩一本色道免费dvd| 一本色道久久久久久精品综合| av国产精品久久久久影院| 国产美女午夜福利| 涩涩av久久男人的天堂| 在线精品无人区一区二区三| 交换朋友夫妻互换小说| 久久精品国产自在天天线| 免费大片18禁| 国产黄色视频一区二区在线观看| 少妇精品久久久久久久| 欧美激情极品国产一区二区三区 | 人妻系列 视频| 国产日韩欧美在线精品| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 91在线精品国自产拍蜜月| 免费在线观看成人毛片| 成人美女网站在线观看视频| 黑丝袜美女国产一区| 国产伦精品一区二区三区视频9| 草草在线视频免费看| 嫩草影院新地址| 婷婷色av中文字幕| 久久这里有精品视频免费| 久久国产精品大桥未久av | 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 欧美成人精品欧美一级黄| 亚洲丝袜综合中文字幕| 成年人免费黄色播放视频 | 亚洲,一卡二卡三卡| 亚洲国产色片| 久久狼人影院| 熟女电影av网| av黄色大香蕉| 国产免费又黄又爽又色| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 久久久久精品久久久久真实原创| 日本爱情动作片www.在线观看| 如何舔出高潮| 国产欧美亚洲国产| 日本vs欧美在线观看视频 | 久久久久久久久久成人| 久久99精品国语久久久| 777米奇影视久久| 人妻少妇偷人精品九色| 久久久精品免费免费高清| 高清黄色对白视频在线免费看 | 男人狂女人下面高潮的视频| 国产一区有黄有色的免费视频| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 少妇人妻一区二区三区视频| 久久久精品94久久精品| 黄色视频在线播放观看不卡| 在线观看免费视频网站a站| 久久久久久久久久久久大奶| 亚洲自偷自拍三级| 国产淫片久久久久久久久| 午夜影院在线不卡| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 秋霞在线观看毛片| 欧美一级a爱片免费观看看| 永久免费av网站大全| 久久久精品94久久精品| 国产精品久久久久久精品电影小说| 中国美白少妇内射xxxbb| 亚洲欧美精品专区久久| 丰满迷人的少妇在线观看| 久久久久国产精品人妻一区二区| 精品视频人人做人人爽| 久久久亚洲精品成人影院| 在线观看国产h片| 在线 av 中文字幕| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 少妇人妻久久综合中文| 大片免费播放器 马上看| 精品亚洲成a人片在线观看| 成人亚洲精品一区在线观看| 在线观看三级黄色| 乱系列少妇在线播放| 少妇精品久久久久久久| 国产高清不卡午夜福利| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 黄色怎么调成土黄色| 嘟嘟电影网在线观看| 看十八女毛片水多多多| 亚洲av.av天堂| 一本久久精品| 成年女人在线观看亚洲视频| 欧美精品一区二区免费开放| 丰满迷人的少妇在线观看| 在线亚洲精品国产二区图片欧美 | 免费人成在线观看视频色| 制服丝袜香蕉在线| 五月玫瑰六月丁香| 欧美 日韩 精品 国产| 看免费成人av毛片| 成人国产麻豆网| 91在线精品国自产拍蜜月| 三级国产精品片| 国产伦理片在线播放av一区| 观看av在线不卡| 毛片一级片免费看久久久久| 99热这里只有精品一区| 99精国产麻豆久久婷婷| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 永久网站在线| 亚州av有码| 亚洲精品日本国产第一区| 夜夜爽夜夜爽视频| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 五月玫瑰六月丁香| 国产精品嫩草影院av在线观看| 亚洲第一av免费看| 久久久久国产网址| 日韩精品有码人妻一区| av卡一久久| 免费黄网站久久成人精品| 美女中出高潮动态图| 中文天堂在线官网| 欧美另类一区| 亚洲成人一二三区av| 99视频精品全部免费 在线| 国产精品一区二区性色av| 国产亚洲91精品色在线| 国产黄色视频一区二区在线观看| 国产探花极品一区二区| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| av不卡在线播放| a级片在线免费高清观看视频| 又大又黄又爽视频免费| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 又爽又黄a免费视频| 欧美三级亚洲精品| 国产男女内射视频| 久久精品久久久久久久性| av在线app专区| 秋霞伦理黄片| 日本-黄色视频高清免费观看| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 亚洲丝袜综合中文字幕| 一级,二级,三级黄色视频| 综合色丁香网| 久久久久久久久久久丰满| 日韩av不卡免费在线播放| 日本av手机在线免费观看| 超碰97精品在线观看| 久久女婷五月综合色啪小说| av免费在线看不卡| 国产老妇伦熟女老妇高清| 成人午夜精彩视频在线观看| 国产 一区精品| 国产成人免费无遮挡视频| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 我的女老师完整版在线观看| 春色校园在线视频观看| 久久婷婷青草| 一区二区三区精品91| 嫩草影院新地址| 久久精品国产亚洲av天美| 中文字幕人妻丝袜制服| 亚洲欧洲日产国产| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 日韩欧美 国产精品| 91久久精品国产一区二区三区| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 久久久久国产网址| 亚洲综合色惰| 国产美女午夜福利| 在线精品无人区一区二区三| 免费观看a级毛片全部| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 日本欧美视频一区| 国产亚洲5aaaaa淫片| 久久国产亚洲av麻豆专区| 91成人精品电影| 午夜日本视频在线| 99久久综合免费| av专区在线播放| 国产伦精品一区二区三区视频9| 国产精品久久久久久精品电影小说| 久久鲁丝午夜福利片| 夫妻午夜视频| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| av.在线天堂| 免费大片18禁| 亚洲精品一区蜜桃| av网站免费在线观看视频| 高清不卡的av网站| 国产成人精品一,二区| 综合色丁香网| 国产精品一区二区在线不卡| 国产日韩欧美视频二区| 黄色日韩在线| 亚洲av福利一区| 在线观看www视频免费| 中文字幕人妻丝袜制服| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 精品一区二区免费观看| 国产黄色视频一区二区在线观看| 大香蕉久久网| √禁漫天堂资源中文www| 韩国高清视频一区二区三区| 免费av不卡在线播放| 日韩强制内射视频| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 午夜日本视频在线| 国产亚洲精品久久久com| 久久亚洲国产成人精品v| 精品一区二区免费观看| 韩国高清视频一区二区三区| 成人亚洲欧美一区二区av| 久久ye,这里只有精品| 丝袜喷水一区| 国产黄频视频在线观看| 国产美女午夜福利| 亚洲欧美精品自产自拍| 色视频在线一区二区三区| av在线老鸭窝| 街头女战士在线观看网站| 成年人午夜在线观看视频| 一个人看视频在线观看www免费| 精品午夜福利在线看| 特大巨黑吊av在线直播| 国产黄色免费在线视频| 大片免费播放器 马上看| 另类亚洲欧美激情| 久久久久久伊人网av| 另类精品久久| 国产免费一级a男人的天堂| av在线播放精品| 80岁老熟妇乱子伦牲交| www.色视频.com| 国产亚洲一区二区精品| 大话2 男鬼变身卡| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 各种免费的搞黄视频| 久热久热在线精品观看| 高清黄色对白视频在线免费看 | 久久久国产欧美日韩av| 在线观看免费日韩欧美大片 | 99九九在线精品视频 | a级毛片免费高清观看在线播放| 极品少妇高潮喷水抽搐| 少妇人妻一区二区三区视频| 三级国产精品片| 亚洲电影在线观看av| 中文字幕av电影在线播放| 午夜免费男女啪啪视频观看| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 亚洲不卡免费看| 亚洲精品,欧美精品| 亚洲精品日本国产第一区| 国产男女超爽视频在线观看| 人人澡人人妻人| 国产日韩欧美在线精品| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 国产熟女欧美一区二区| 午夜福利视频精品| 女性生殖器流出的白浆| 天美传媒精品一区二区| 18+在线观看网站| 国产一区亚洲一区在线观看| 特大巨黑吊av在线直播| 午夜日本视频在线| 一区二区三区乱码不卡18| 久久久久国产网址| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 另类亚洲欧美激情| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 高清毛片免费看| 少妇人妻 视频| 中文字幕制服av| 五月伊人婷婷丁香| 麻豆精品久久久久久蜜桃| av.在线天堂| 亚洲欧美清纯卡通| 亚洲av二区三区四区| 国产精品女同一区二区软件| 成人午夜精彩视频在线观看| 爱豆传媒免费全集在线观看| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 五月伊人婷婷丁香| 丰满饥渴人妻一区二区三| av网站免费在线观看视频| videossex国产| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 男女国产视频网站| 成人综合一区亚洲| av免费在线看不卡| 久久精品国产亚洲av天美| 一区在线观看完整版| a级毛色黄片| 日韩av不卡免费在线播放| 我要看黄色一级片免费的| av天堂中文字幕网| 国产高清有码在线观看视频| 人妻一区二区av| 中国国产av一级| 99久久精品一区二区三区| 日韩中文字幕视频在线看片| 乱码一卡2卡4卡精品| 亚洲av成人精品一二三区| 国产精品伦人一区二区| 2022亚洲国产成人精品| 欧美xxxx性猛交bbbb| 美女大奶头黄色视频| 亚洲国产色片| 日本黄大片高清| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 欧美日韩综合久久久久久| 嫩草影院入口| 五月开心婷婷网| 国产免费视频播放在线视频| 久久精品国产亚洲av涩爱| 久久综合国产亚洲精品| 久久av网站| 亚洲国产精品一区三区| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 一区二区三区四区激情视频| 色5月婷婷丁香| 多毛熟女@视频| 国产在线男女| 一级毛片电影观看| 国产av一区二区精品久久| 丰满乱子伦码专区| 久久毛片免费看一区二区三区| 精品一区在线观看国产| av视频免费观看在线观看| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 极品教师在线视频| 精品国产乱码久久久久久小说| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 亚洲第一av免费看| 精品久久久久久久久av| 欧美日韩在线观看h| 男人爽女人下面视频在线观看| 伊人亚洲综合成人网| 国产亚洲一区二区精品| 欧美精品一区二区免费开放| 国产精品久久久久久精品古装| 少妇被粗大猛烈的视频| 丝瓜视频免费看黄片| 亚洲综合色惰| 午夜影院在线不卡| 欧美少妇被猛烈插入视频|