廣東惠東地區(qū)離子吸附型稀土礦床地球化學(xué)特征

苑鴻慶，李社宏，繆秉魁，嚴(yán) 松，粟陽揚(yáng)

(1.中國科學(xué)院 地質(zhì)與地球物理研究所，中國科學(xué)院 礦產(chǎn)資源研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100029；2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049；3.地質(zhì)流體與地質(zhì)過程廣西高校重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣西 桂林 541004)

廣東惠東地區(qū)離子吸附型稀土礦床地球化學(xué)特征

苑鴻慶1,2,3，李社宏3，繆秉魁3，嚴(yán) 松3，粟陽揚(yáng)3

(1.中國科學(xué)院 地質(zhì)與地球物理研究所，中國科學(xué)院 礦產(chǎn)資源研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100029；2.中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049；3.地質(zhì)流體與地質(zhì)過程廣西高校重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣西 桂林 541004)

運(yùn)用巖石地球化學(xué)方法，對廣東惠東地區(qū)離子吸附型稀土礦床的地球化學(xué)特征進(jìn)行研究。結(jié)果顯示，風(fēng)化殼中元素含量及配分特點(diǎn)總體上取決于母巖，但稀土元素在繼承母巖稀土元素的基礎(chǔ)上含量進(jìn)一步富集，且各風(fēng)化層中元素含量變化與風(fēng)化作用之間具有一定相關(guān)性。WIG指數(shù)相較于CIA指數(shù)能更有效地描述風(fēng)化殼風(fēng)化強(qiáng)度，風(fēng)化殼中稀土元素遷出富集與WIG指數(shù)及元素遷移系數(shù)具有一定規(guī)律性，輕稀土元素多在全風(fēng)化層上部富集，而重稀土元素在全風(fēng)化層下部及半風(fēng)化層明顯遷入富集，Ce、Eu均具明顯負(fù)異常。

離子吸附型稀土礦床；地球化學(xué)特征；化學(xué)風(fēng)化程度；元素質(zhì)量遷移系數(shù) ；廣東惠東地區(qū)

0 引 言

離子吸附型稀土礦床作為我國一種極其重要且全球罕見的稀土礦床類型[1-2]，種類齊全，元素含量高，開采成本低，資源潛力巨大[3-5]，具有巨大的經(jīng)濟(jì)價值和研究意義。自20世紀(jì)60年代末從我國江西首次發(fā)現(xiàn)了花崗巖風(fēng)化殼離子吸附型稀土礦床后，前人對該類型礦床賦礦風(fēng)化殼剖面地球化學(xué)特征及風(fēng)化特征展開了一系列研究[5-11]。研究認(rèn)為風(fēng)化強(qiáng)度能有效地反映剖面風(fēng)化特征，一般常用Chemical Index of Alteration(CIA)、Weathering Index of Parker(WIP)和Weathering Index of Colman(WIC)評估風(fēng)化程度[12-14]。而龔慶杰等[15]在研究山東玲瓏黑云母花崗巖風(fēng)化殼剖面時提出一種新的化學(xué)蝕變指數(shù)Weathering Index of Granite(WIG)用于評估花崗巖風(fēng)化程度，相對于其他3種化學(xué)蝕變指數(shù)，WIG指數(shù)對風(fēng)化強(qiáng)度識別更加靈敏。

圖1 廣東惠東地區(qū)地質(zhì)簡圖(據(jù)廣東省公路勘察規(guī)劃設(shè)計(jì)院資料，2004，修編)Fig.1 Simplified regional geological map of Huidong,Guangdong1.第三系；2.侏羅系；3.花崗巖；4.花崗斑巖；5.黑云母花崗巖；6.二長花崗巖；7.斷層；8.地名；9.研究區(qū)

本文以廣東惠東地區(qū)一典型風(fēng)化殼剖面為依托，研究風(fēng)化殼中元素地球化學(xué)特征及風(fēng)化程度，進(jìn)而探討稀土元素富集與CIA及WIG值之間的關(guān)系，同時通過分析稀土元素質(zhì)量遷移系數(shù)，討論輕重稀土元素遷出程度與深度之間的相關(guān)性，旨在闡明風(fēng)化殼剖面中稀土元素遷出遷入規(guī)律和分布規(guī)律，為進(jìn)一步研究該類型礦床稀土富集特征提供一定依據(jù)。

1 地質(zhì)背景

研究區(qū)位于廣東省惠東縣東北部，大地構(gòu)造上處于河源深斷裂帶以東地區(qū)，粵東永梅—惠陽坳陷中段，北東向?yàn)樯徎ㄉ綌嗔褞В瑓^(qū)內(nèi)出露地層主要為侏羅系、第三系，褶皺、斷裂構(gòu)造較發(fā)育，北東向深斷裂帶是該區(qū)的主導(dǎo)構(gòu)造[16](圖1)。

研究區(qū)花崗巖類型主要是燕山期中粒斑狀黑云母花崗巖、二長花崗巖及花崗巖，年齡為165～110 Ma[17]，局部見花崗斑巖等，均呈小巖株產(chǎn)出。巖體出露較為完整，受后期構(gòu)造破壞較少，巖體與圍巖接觸面較平直，接觸界線較清楚，巖相分帶不明顯，僅在較大巖體中可分出2～3個相帶[16]。巖石呈肉紅色，礦物組分較單一，主要礦物組合為鉀長石(35%～40%)+斜長石(25%～30%)+石英(25%～30%)+黑云母(5%)，斜長石主要為鈉長石，含少量更長石，環(huán)帶不甚發(fā)育。主要副礦物為磷灰石、褐簾石、榍石、獨(dú)居石、磁鐵礦，含有少量的螢石、磷釔礦、褐釔鈮礦等，一般不含角閃石[7,17]。

2 樣品采集與測試結(jié)果

按風(fēng)化程度不同，在研究區(qū)選取典型風(fēng)化殼剖面自上而下共采集了10個(HD-01—HD-10)新鮮樣品，每個樣品相隔1 m(圖2)。其中殘坡積層1件，樣號HD-01；全風(fēng)化層4件，樣號HD-02—HD-05；半風(fēng)化層3件，樣號HD-06—HD-08；基巖2件，樣號HD-09—HD-10。

所有樣品經(jīng)室內(nèi)自然風(fēng)干，去除雜質(zhì)后送澳實(shí)分析檢測(廣州)有限公司完成樣品主量、微量及稀土元素的分析，主量元素采用PANalytical Axios型X熒光光譜儀測定，相對誤差<5%；微量與稀土元素用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(美國Agilent 7700x)測定，相對誤差<10%。測試結(jié)果見表1及表2。

圖2 研究區(qū)風(fēng)化殼剖面示意圖Fig.2 Sketch map of the weathered crust profile in the study area

分析項(xiàng) 表層HD?01全風(fēng)化層HD?02HD?03HD?04HD?05半風(fēng)化層HD?06HD?07HD?08基巖HD?09HD?10SiO27160754072907440744074407520767075807600Al2O31445138014351345145514651335122012251190Fe2O3485238318330158125194207199170MgO013014016013015013006011003007CaO001001001001001001001008070104Na2O014018017015018019027166259283K2O401506492445531558577517527505MnO001002002002001001001001011003P2O5002001001002001001001001001001TiO2020020020021021024012011005006燒失量410285332325292286248128083084CIA7765724473787447725771716881638458875716WIG2128319928712712335935753919471550315037總量99521000599249939993399339922994099639953

注：CIA=[Al2O3/(Al2O3+CaO+K2O+Na2O)]×100；WIG=100×(Na2O+ K2O+CaO-10/3×P2O5)/(Al2O3+Fe2O3+ TiO2)，(CaO-10/3×P2O5)為負(fù)值時，該值為0，即(CaO-10/3×P2O5)取值范圍大于等于0。

表2 惠東地區(qū)風(fēng)化殼剖面微量元素和稀土元素分析結(jié)果(wB/10-6)

3 地球化學(xué)特征

3.1 主量元素

表1為研究區(qū)風(fēng)化殼剖面代表性樣品的化學(xué)成分分析數(shù)據(jù)。在風(fēng)化殼剖面中，SiO2含量變化范圍是71.6%～76.7%，平均74.68%；Al2O3含量變化范圍是11.9%～14.65%，平均值13.50%；Fe2O3含量變化范圍是1.25%～4.85%，平均2.42%；TiO2含量變化范圍是0.05%～0.24%，平均0.16%；燒失量變化范圍為0.83%～4.1%，平均值2.47%。SiO2、Al2O3和Fe2O3是風(fēng)化殼剖面的主要成分，而MgO、CaO、Na2O和K2O等易溶組分含量較低，表明巖石在風(fēng)化過程中易發(fā)生Mg、Ca、Na和K等元素的流失[18]；全風(fēng)化層中Al2O3、Fe2O3的含量高于基巖中的量，這是由于Al、Fe元素在強(qiáng)淋濾作用下遷移并在全風(fēng)化層中富集[19-20]。

根據(jù)樣品中主量元素的相對活動性，可將其分為3類：第1類，活動組分，例如CaO、Na2O、K2O，隨著風(fēng)化作用的增強(qiáng)，自下而上含量明顯降低；第2類，較穩(wěn)定組分，例如SiO2、MgO、MnO、P2O5，多在風(fēng)化殼剖面中變化不大，自下而上，MgO含量略有增加，SiO2和MnO含量略有降低，而P2O5含量則無顯著變化；第3類，穩(wěn)定組分，例如Al2O3、Fe2O3、TiO2，在風(fēng)化殼剖面中自下而上含量明顯增加，尤其是Al2O3在表層中大量富集。

3.2 微量元素

研究區(qū)風(fēng)化殼剖面樣品的微量元素分析結(jié)果見表2。與主量元素一樣，多數(shù)微量元素含量從新鮮基巖到殘坡積層略有增加，少數(shù)元素含量甚至有所降低。

圖3 研究區(qū)微量元素原始地幔標(biāo)準(zhǔn)化蛛網(wǎng)圖Fig.3 PM-normalized trace element patterns in the study area

從樣品微量元素原始地幔標(biāo)準(zhǔn)化蛛網(wǎng)圖(圖3)可以看出：曲線呈輕微的右傾趨勢，各微量元素特征保持高度一致，且在風(fēng)化殼剖面中具有不同程度的富集。大離子親石元素Rb介于351×10-6～443×10-6，含量變化較穩(wěn)定，可能受黏土礦物吸附較強(qiáng)；Ba元素可能受后期風(fēng)化淋濾作用的影響，相對于殘坡積層，在全風(fēng)化層和半風(fēng)化層上部富集明顯；Sr元素在半風(fēng)化層含量明顯增加，這是由于Sr元素常賦存于易風(fēng)化的富Ca礦物中，風(fēng)化過程中，Sr和Ca屬強(qiáng)遷移元素，易被淋濾而富集于半風(fēng)化層中[18,21-22]。高場強(qiáng)元素Hf、Ta、U、Zr、Nb化學(xué)行為幾乎一致，在半風(fēng)化層含量與基巖相近，分異不明顯，隨風(fēng)化作用的進(jìn)行，在風(fēng)化殼剖面中具有不同程度的富集，主要富集于全風(fēng)化層及半風(fēng)化層上部，其中U元素在殘坡積層相對富集，與強(qiáng)氧化環(huán)境下U4+易氧化成U6+隨雨水淋濾至風(fēng)化殼下部而在半風(fēng)化層最富集相反[23]，研究認(rèn)為該區(qū)氧化程度較小，U4+不易氧化成U6+，從而在殘坡積層富集。親銅元素Ga在殘坡積層中富集與遷移一致，風(fēng)化過程中，Ga元素易被氧化轉(zhuǎn)移到Fe或Al的氧化物中，常以類質(zhì)同象的方式存在于Al元素中[24]。

3.3 稀土元素

由表2可知，研究區(qū)風(fēng)化殼中稀土元素含量(ΣREE=281.51×10-6～888.31×10-6)比原巖中稀土元素含量(ΣREE=161.45×10-6～172.57×10-6)高，說明風(fēng)化殼中稀土元素含量不僅與母巖中稀土元素含量多少有關(guān)，與后期風(fēng)化過程中遭受的淋濾作用也有一定相關(guān)性。原巖中(La/Yb)N在3.11～3.73之間，說明原巖樣品中輕重稀土元素的分餾程度較高；而風(fēng)化殼中表現(xiàn)出輕重稀土元素分餾明顯((La/Yb)N=4.63～11.21)，輕稀土元素分餾較明顯，重稀土元素分餾不明顯，其中Ce負(fù)異常(δCe=0.19～0.86)明顯，反映了在風(fēng)化過程中稀土元素發(fā)生分餾，導(dǎo)致Ce元素進(jìn)入流體而被帶出；δEu為0.12～0.27，均小于0.3，負(fù)Eu異常明顯。

風(fēng)化殼和原巖的稀土元素球粒隕石標(biāo)準(zhǔn)化模式圖(圖4)表明，曲線整體微向右傾斜，在輕稀土元素區(qū)間斜率較陡，而在重稀土元素區(qū)間趨于平緩。同時看出風(fēng)化殼中稀土元素含量明顯高于基巖中稀土元素含量，但趨勢基本一致，顯示風(fēng)化殼內(nèi)稀土元素在繼承基巖稀土元素特征的基礎(chǔ)上進(jìn)一步富集，尤其在全風(fēng)化層中下部富集更為明顯。

圖4 研究區(qū)稀土元素球粒隕石標(biāo)準(zhǔn)化模式圖Fig.4 Chondrite-normalized REE patterns in the study area

4 討 論

4.1 風(fēng)化程度與稀土元素富集關(guān)系

風(fēng)化強(qiáng)度是研究風(fēng)化殼剖面風(fēng)化特征的重要依據(jù)[18,25]，CIA值、WIG值均能衡量花崗巖風(fēng)化殼剖面的風(fēng)化強(qiáng)度。前人研究認(rèn)為風(fēng)化殼中稀土元素富集與風(fēng)化程度有一定關(guān)系[25]。根據(jù)對惠東地區(qū)風(fēng)化殼剖面典型稀土元素的研究，討論稀土富集與風(fēng)化程度的關(guān)系，對比研究CIA值與WIG值在研究稀土富集時的差異性。

從圖5看出，ΣREE、ΣLREE和ΣHREE含量隨風(fēng)化程度減弱整體表現(xiàn)出減少趨勢。但在殘坡積層，屬較強(qiáng)化學(xué)風(fēng)化，而 ΣREE=674.71×10-6，小于全風(fēng)化層中稀土含量(ΣREE=743.45×10-6～888.31×10-6)，認(rèn)為稀土礦化的基巖受風(fēng)化作用解體后，在殘坡積層形成Fe(OH)3膠體，易與黏土凝聚，中和大量電荷，減少黏土對稀土離子的吸附，從而導(dǎo)致稀土元素在全風(fēng)化層及半風(fēng)化層中富集[26]；基巖受風(fēng)化程度最小，其稀土元素含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于其他層位。

圖5 風(fēng)化殼剖面稀土富集與風(fēng)化程度關(guān)系Fig.5 Relationship between REE enrichment and weather-ing degree in the weathering crust profile

從表1可知，研究區(qū)CIA值介于57.16～77.65，反映研究區(qū)位于溫暖濕潤的氣候區(qū)[27]，隨著風(fēng)化程度的減弱，從殘坡積層到半風(fēng)化層CIA值整體表現(xiàn)出逐漸減小的趨勢；WIG值介于21.28～50.37，從殘坡積層到半風(fēng)化層WIG值隨風(fēng)化強(qiáng)度的減弱而增大；但在基巖中兩者數(shù)值基本保持不變，表明基巖風(fēng)化程度相近[28]。隨風(fēng)化程度的變化，風(fēng)化殼剖面中CIA值與WIG值呈負(fù)相關(guān)。相對于CIA，WIG指數(shù)受風(fēng)化作用影響變化幅度更廣，是一種能更靈敏有效描述花崗巖風(fēng)化殼剖面風(fēng)化程度的蝕變指數(shù)[15]?，F(xiàn)討論典型稀土元素富集程度與WIG數(shù)值之間的變化關(guān)系。

從圖6中可明顯看出，隨著WIG指數(shù)值的增加，La、Pr和Nd等輕稀土元素含量在風(fēng)化殼剖面中表現(xiàn)出先增加后減少的趨勢，其中在全風(fēng)化層上部含量最高，而Gd、Dy、Yb和Y等重稀土元素在全風(fēng)化層下部及半風(fēng)化層上部相對富集，這是由于輕稀土元素相對于重稀土元素更易被黏土礦物吸附，從而導(dǎo)致輕重稀土元素分離[26]。

圖6 典型稀土元素與WIG指數(shù)關(guān)系Fig.6 Relationship between typical REE and WIG

隨著WIG值增加，Ce元素變化較為復(fù)雜。由于Ce3+在地表易被氧化成Ce4+，通過水解沉淀與其他稀土元素發(fā)生分異，被黏土礦物吸附，從而導(dǎo)致Ce元素在殘坡積層較為富集。隨著淋濾作用的進(jìn)行，未被完全氧化的Ce3+向下遷移，停積在全風(fēng)化殼上部，致使Ce元素在半風(fēng)化層表現(xiàn)出明顯的虧損現(xiàn)象[7,9,29]。

Eu元素在風(fēng)化殼剖面上表現(xiàn)出向下遷移富集的趨勢，一般在全風(fēng)化層下部及半風(fēng)化層上部相對富集，造成這種趨勢可能與Eu的氧化還原有關(guān)，由于Eu具有較穩(wěn)定的Eu2+和Eu3+，在風(fēng)化作用條件下，Eu可能以Eu3+的形式存在，從而使得Eu在剖面中上部富集[7,9]。

表3 研究區(qū)風(fēng)化殼剖面元素質(zhì)量遷移系數(shù)

Table 3 Mass transfer coefficient of elements in the weathering crust profile

元素HD?01HD?02HD?03HD?04HD?05HD?06HD?07HD?08La053066066059048032050009Ce-081-096-117-100-097-103-154-022Pr042054056046029010036-010Nd035048049039019-001028-024Sm020043046037022000029-045Eu066078079076072062073-019Gd000041047043044027043-042Tb-021029036034046029041-039Dy-032019029028044028041-041Ho-035016025024042027040-030Er-046011020020036019035-032Tm-045009018017034017036-030Yb-054003011013027007030-028Lu-066-003004006023003026-033Y-039013022021046034043-030

4.2 元素質(zhì)量遷移系數(shù)與稀土元素富集關(guān)系

圖7 典型稀土元素質(zhì)量遷移系數(shù)隨深度變化圖Fig.7 Mass transfer coefficient of typical REE in varies depths

元素的質(zhì)量遷移系數(shù)可定量反映花崗巖風(fēng)化殼中稀土元素的遷入或遷出情況[30-31]。風(fēng)化殼剖面中稀土元素的富集或貧化實(shí)際上是風(fēng)化過程中元素質(zhì)量遷移的結(jié)果，具有內(nèi)在的規(guī)律性，且與剖面風(fēng)化程度具有一定的相關(guān)性[32]。對研究區(qū)風(fēng)化殼剖面中稀土元素質(zhì)量遷移系數(shù)與富集關(guān)系進(jìn)行探討分析，根據(jù)計(jì)算結(jié)果(表3)，作出典型稀土元素質(zhì)量遷移系數(shù)隨深度變化圖(圖7)。

元素質(zhì)量遷移系數(shù)為正值時表示該元素發(fā)生遷入作用，即富集；負(fù)值時表示元素發(fā)生遷出作用，即貧化[32]。風(fēng)化殼剖面中稀土元素虧損程度與WIG值有一定的對應(yīng)關(guān)系，隨深度增加，WIG值增加，剖面中稀土元素的遷出程度有減小趨勢，但整體變化不大。通過元素質(zhì)量遷移對比圖，可以清晰地看出風(fēng)化殼剖面中稀土元素質(zhì)量遷移的不同特征，且稀土元素遷移具有一定的規(guī)律性，La、Pr、Nd等輕稀土元素質(zhì)量遷移系數(shù)在深度為3 m左右的全風(fēng)化層上部達(dá)到最大。Ce元素質(zhì)量遷移系數(shù)整體表現(xiàn)為負(fù)值，且從殘坡積層到半風(fēng)化層，隨著深度的增加整體表現(xiàn)出變小趨勢，說明Ce元素在風(fēng)化殼各層發(fā)生帶出作用，但在殘坡積層相對富集。而Tb、Dy、Ho等重稀土元素遷移系數(shù)在殘坡積層均為負(fù)值，表明重稀土元素全部遷出，在殘坡積層表現(xiàn)出貧化的特征；向下遷移過程中元素遷移系數(shù)由負(fù)變正，并且均在深度5 m處達(dá)到最大，在全風(fēng)化層下部明顯遷入、富集，表明研究區(qū)風(fēng)化殼剖面中重稀土元素遷出能力較輕稀土元素強(qiáng)[33]，且輕重稀土元素遷移能力不同是稀土元素分異的主要原因。

5 結(jié) 論

(1)廣東惠東地區(qū)離子吸附型稀土礦床的風(fēng)化殼中稀土元素在繼承母巖稀土元素的基礎(chǔ)上含量進(jìn)一步富集，各風(fēng)化層中元素含量變化與風(fēng)化作用具有一定相關(guān)性。

(2)WIG值比CIA值能更有效地描述風(fēng)化殼風(fēng)化強(qiáng)度。隨著WIG指數(shù)值降低，基巖到殘坡積層的風(fēng)化程度逐漸增大，ΣREE含量表現(xiàn)出降低的趨勢。

(3)質(zhì)量遷移系數(shù)表明風(fēng)化殼剖面殘坡積層中所有重稀土元素均遷出虧損，La、Pr、Nd等輕稀土元素在全風(fēng)化層上部富集，而Tb、Dy、Ho等重稀土元素在剖面底部的全風(fēng)化層下部及半風(fēng)化層中明顯遷入富集；Ce元素遷移活性弱于其他元素，幾乎不發(fā)生明顯遷出，在殘坡積層相對富集。風(fēng)化殼剖面中整體表現(xiàn)出Ce、Eu的負(fù)異常。

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Geochemical Characteristics of Ion-adsorption Type Rare Earth Elements Deposit in Huidong,Guangdong

YUAN Hongqing1,2,3，LI Shehong3，MIAO Bingkui3，YAN Song3，SU Yangyang3

(1.Key Laboratory of Mineral Resources, Institute of Geology and Geophysics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029,China;2.UniversityofChineseAcademyofSciences,Beijing100049,China;3.KeyLaboratoryofGeologicalFluidandGeologicalProcessatUniversitiesofGuangxiProvince,Guilin,Guangxi541004,China)

Based on geochemical research, we analysis the weathering crust of ion-adsorption type REE deposit in Huidong area, Guangdong. The data show that the content of CaO,Na2O and K2O are decreased with the increase of weathering, Al2O3is opposite. The trace elements such as Ba,Sr,U and REE are enriched in the semi-weathered layer and weathered layer. The characteristics of distribution and content of the elements in weathering crust profile reflect the nature of parent granite. The index of WIG is more effectively to describe the weathering degree of the profile than CIA. The degree of weathering and enrichment of REE decrease with the increase of WIG. It can be concluded that LREE are abundant in upper of weathering layer ,while HREE are abundant in semi-weathered layer and in lower part of the weathered layer. Eu and Ce are significantly loss in area where enrichment of the REE.

ion-adsorption type REE deposit; geochemical characteristics; degree of chemical weathering; coefficient of elements migration；Huidong area, Guangdong

2015-09-14；改回日期：2016-09-18；責(zé)任編輯：樓亞兒。

中國地質(zhì)調(diào)查局項(xiàng)目(1212011120354)。

苑鴻慶，女，博士研究生，1992年出生，礦產(chǎn)普查與勘探專業(yè)，主要從事礦產(chǎn)普查與勘探研究。

Email：yuanhq2013@163.com。

李社宏，男，副教授，1977年出生，礦產(chǎn)勘查專業(yè)，主要從事礦床地質(zhì)、礦產(chǎn)勘查研究。

Email：359391917@qq.com。

P596

A

1000-8527(2016)06-1267-09