• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    ECF漂白過程中AOX減量技術(shù)研究進展

    2017-01-19 00:39:01朱慧霞姚雙全陳仰美李新宇聶雙喜覃程榮
    中國造紙學(xué)報 2017年2期
    關(guān)鍵詞:蔗渣木素紙漿

    朱慧霞 姚雙全 陳仰美 李新宇 聶雙喜 覃程榮,*

    (1.廣西大學(xué)輕工與食品工程學(xué)院,廣西南寧,530004;2.廣西清潔化制漿造紙與污染控制重點實驗室,廣西南寧,530004)

    ?

    綜 述

    ECF漂白過程中AOX減量技術(shù)研究進展

    朱慧霞1,2姚雙全1,2陳仰美1,2李新宇1,2聶雙喜1,2覃程榮1,2,*

    (1.廣西大學(xué)輕工與食品工程學(xué)院,廣西南寧,530004;2.廣西清潔化制漿造紙與污染控制重點實驗室,廣西南寧,530004)

    對紙漿漂白過程中可吸附有機鹵素(AOX)減量技術(shù)的研究背景與國內(nèi)外研究現(xiàn)狀進行了論述;并通過調(diào)查ECF漂白過程中AOX減量技術(shù)的研究進展,對AOX相關(guān)減量技術(shù)做出如下概括:①優(yōu)化工藝;通過調(diào)整漂白工序減少含氯漂劑的用量,從而減少AOX的生成量。②添加化學(xué)助劑;通過添加H2O2或添加含硫基、氮基等助劑抑制AOX產(chǎn)生。③漂前預(yù)處理;紙漿漂白之前采用熱水預(yù)抽提、酸堿預(yù)處理以及生物酶預(yù)處理等方法處理紙漿,減少紙漿中的木素和半纖維素含量,從而降低AOX生成量。

    ECF;AOX;工藝優(yōu)化;化學(xué)助劑;預(yù)處理

    1 AOX減量技術(shù)研究的背景

    美國環(huán)保局提出的129種優(yōu)控污染物種中,有機鹵化物約占60%。以可吸附有機鹵化物(AOX)表征的有機鹵化物已被納入國際水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)的控制指標(biāo)[1]。有機鹵化物具有致癌和致突變性,通常不存在于天然水體中,是人為污染的標(biāo)志[2]。這些污染物不易通過生化與非生化處理降解[3-5]。制漿造紙過程的有機污染物主要來源于漂白工段。目前,制漿造紙企業(yè)多采用以二氧化氯(ClO2)為主的無元素氯(ECF)漂白技術(shù),可以實現(xiàn)環(huán)境、經(jīng)濟和社會效益的統(tǒng)一。雖然ECF漂白可大幅減少AOX的產(chǎn)生量,但由于AOX具有持久性/長期殘留性、生物蓄積性、高毒性等特征,因而排放到自然環(huán)境中的AOX總量在不斷積累,對環(huán)境威脅不斷增大[6-7]。

    如何認(rèn)識和治理AOX已成為各國實施可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略的重要組成部分。2008年,國家環(huán)保部頒布的《制漿造紙工業(yè)水污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》中,AOX為強制指標(biāo)之一,規(guī)定新建制漿企業(yè)廢水排放量不得高于50 t/t漿,廢水中AOX濃度不得高于12 mg/L[8]。從全球發(fā)展趨勢來看,瑞典已將AOX排放限值定為0.1 kg/t漿,足以證明控制AOX的重要性,我國的AOX排放限值也有逐步降低的趨勢。

    在我國,目前絕大部分非木漿漂白仍采用傳統(tǒng)的氯化-堿抽提-次氯酸鹽(CEH)三段漂白或改良的CEH漂白工藝。傳統(tǒng)的CEH漂白廢水污染負(fù)荷較高,這是由于氯氣(Cl2)與木素的反應(yīng)主要是形成多氯酚的取代反應(yīng),氯化過程中約有10%的有效氯轉(zhuǎn)化為有機氯,成為產(chǎn)生AOX的主要來源。這些有機氯80%溶于漂白廢水,20%存在于紙漿中[9]。而ECF漂白時的反應(yīng)主要是氧化反應(yīng),使木素大分子慢慢被降解[10]。按照國家造紙產(chǎn)業(yè)發(fā)展政策及國家環(huán)保政策,傳統(tǒng)漂白工藝進行技術(shù)改造或升級勢在必行。ECF漂白具有良好的脫木素選擇性,可以避免引起纖維素和半纖維素的嚴(yán)重降解,還可大幅度減少排放廢水的污染負(fù)荷。目前,發(fā)達國家90%以上的化學(xué)漿生產(chǎn)采用以ClO2漂白為主的ECF漂白技術(shù),實踐已經(jīng)證明了ECF漂白技術(shù)是造紙工業(yè)發(fā)展的正確選擇。高仿等人[11]的研究也證明,ECF漂白廢水污染負(fù)荷比CEH漂白廢水低得多,其中AOX的含量僅為CEH漂白廢水的1/7。雖然以ClO2漂白技術(shù)為主的漂白工藝比傳統(tǒng)的以氯氣漂白技術(shù)為主的漂白工藝使AOX減少75%~85%,但是,AOX濃度仍處在新的排放標(biāo)準(zhǔn)(12 mg/L)的邊緣,生產(chǎn)波動可能會引起排放不達標(biāo)的危險[7,12]。因此,開展ECF漂白過程中AOX減量技術(shù)的研究,了解ECF漂白過程AOX形成機理,尋求減少AOX生成量的有效途徑具有重要的現(xiàn)實意義和理論價值。

    2 AOX減量技術(shù)的研究現(xiàn)狀

    目前,國內(nèi)外研究者對紙漿漂白過程中AOX的研究主要集中在了解AOX如何生成,掌握AOX的生成機理,從源頭上減少AOX的生成量。研究者普遍認(rèn)為,未漂漿中的殘余木素是AOX的主要來源,并對ClO2與木素反應(yīng)生成AOX的機理進行了研究。

    鑒于紙漿中殘余木素對含氯漂白時AOX的生成量的貢獻,學(xué)者們提出了采用深度脫木素技術(shù)以降低漂白前紙漿的木素含量。其中,氧脫木素技術(shù)被認(rèn)為是除了蒸煮脫木素外最簡單、效率最高的脫木素方法,能夠有效地把蒸煮和漂白結(jié)合起來[13-14]。同時,氧脫木素也被認(rèn)為是降低化學(xué)漿漂白污染的最有效手段,能夠去除約40%~60%的蒸煮后殘余木素,并且通過逆流洗滌將溶出的木素送往堿回收工序,因此氧脫木素段后紙漿的漂白有機物排放量較低,氯耗量和含氯有機污染物的排放量也較低,從而有效減少了漂白過程中AOX的生成量[14-15]。紙漿中半纖維素對AOX的生成也有影響,當(dāng)前研究較多的半纖維素預(yù)提取技術(shù)就是為了減少未漂漿中半纖維素含量,以提高漂白效率,減少漂白廢水AOX污染負(fù)荷。

    2.1 國外研究現(xiàn)狀

    國外對AOX的研究開始較早,并在AOX的生成機理和減量技術(shù)方面取得了一定的成就。尤其是對ECF漂白過程中AOX的產(chǎn)生和減量技術(shù)研究較多。2000年,Joncourt M等人[16]提出,AOX產(chǎn)生的主要原因是漂白過程中ClO2和木素反應(yīng)生產(chǎn)次氯酸(HClO),并通過在漂白過程中添加二甲基亞砜和堿性化合物等工藝驗證了此猜想。Gonzalez P等人[17]利用智利松和未漂硫酸鹽桉木漿研究了AOX產(chǎn)生量與Cl2、ClO2用量之間的關(guān)系;結(jié)果表明,AOX的生成量受紙漿中木素含量的影響較大,并且以此推導(dǎo)出了AOX產(chǎn)生量與Cl2、ClO2用量之間的關(guān)系式。Bj?rklund M等人[18]研究了樺木漿ECF漂白過程中AOX和次氯酸根的生成并指出,第一段ECF漂白(D0)過程中結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定的AOX生成與紙漿中己烯糖醛酸的含量關(guān)系較大,而結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的AOX生成則與紙漿中Klason木素含量有關(guān),為后續(xù)AOX的減量技術(shù)提供了理論依據(jù)。Lehtimaa T等人[19]通過對樺木漿的研究證明了漂白過程中AOX的生成與紙漿中木素含量有較大關(guān)系,并且指出,在ECF漂白過程中,AOX的生成主要集中在D0段。Lohner S等人[20]證明,超聲處理可以影響AOX的生成,AOX的生成量受超聲頻率、pH值和氯離子濃度的影響。Gangwar A等人[21]采用生物酶處理漂白漿,并指出,最佳的處理順序能夠有效地提高紙漿性能,很大程度上降低污染負(fù)荷,并通過實驗使漂白廢水中AOX的生成量降低了32%。

    Deshmukh N等人[5]利用上流式厭氧反應(yīng)器對紙漿漂白廢水進行處理,通過向廢水中添加不同濃度和作用的電子供體(醋酸鹽和葡萄糖溶液)并在反應(yīng)器中處理20天,結(jié)果顯示,分別添加醋酸鹽、葡萄糖溶液和醋酸鹽/葡萄糖共同體可使AOX的降解率提高到90.7%、90.3%和93.0%,顯著提高AOX的可生物降解性。Ugurlu M等人[22]采用TiO2作為催化劑,利用UV/TiO2/H2O2體系處理硫酸鹽漿廠的漂白廢水,與單純使用UV/H2O2體系相比,UV/TiO2/H2O2體系處理后廢水中的AOX去除率顯著提高。Luyten J等人[23]利用化學(xué)和生物氧化相結(jié)合的方式處理氯化有機物含量相對較高的工業(yè)廢水,結(jié)果表明,此方式對AOX的降解具有更好的選擇性。

    2.2 國內(nèi)研究現(xiàn)狀

    參照國外控制漂白廢水中AOX的成功經(jīng)驗,結(jié)合我國清潔漂白技術(shù)的發(fā)展以及國內(nèi)造紙企業(yè)的承受能力,我國已開始強制控制AOX的排放量。

    目前,國內(nèi)研究者對木漿和非木漿ECF漂白過程中產(chǎn)生的AOX都有研究。田英姿等人[24]對不同紙漿廠漂白廢水中的AOX進行檢測,結(jié)果顯示,ECF漂白方法對減少AOX的生成量具有較大作用。張升友等人[25-26]對桉木漿及麥草漿的蒸煮和漂白過程中AOX的來源及去向、影響因素做了研究,結(jié)果顯示,桉木漿OD0ED1D2漂白過程中,AOX主要在D0段產(chǎn)生,在D1和D2段也有產(chǎn)生;麥草漿DEP漂白過程中,AOX主要在D段產(chǎn)生,經(jīng)過E、P兩段漂白后,漂白廢水中的AOX含量可以控制在規(guī)定值(0.72 kg/t漿)以內(nèi)。何水淋等人[27]進行了蔗渣漿全無氯漂白(OpQPo)實驗,未漂蔗渣漿經(jīng)強化氧脫木素后再進行漂白,紙漿性能明顯優(yōu)于傳統(tǒng)的CEH漂白漿,并且漂白過程中不產(chǎn)生AOX。Nie S等人[28]利用1-(3,4-二甲氧基苯基)乙醇作為木素模擬物并與ClO2反應(yīng),研究了蔗渣漿ClO2漂白過程中AOX產(chǎn)生的機理,并由此得出了蔗渣漿ClO2漂白過程AOX生成的動力學(xué)模型。

    李友明[29]提出了木素源轉(zhuǎn)移理論,指出目前人們對AOX的認(rèn)識局限于“來源于紙漿中木素(固相殘余木素)和漂白有效氯用量”的層面,希望通過降低紙漿中木素含量和有效氯用量來減少AOX的生成量,而忽略了溶解在黑液中的木素對AOX生成量的影響。制漿過程中,90%~95%的木素溶解在黑液中,由于原料類型、黑液提取技術(shù)以及設(shè)備的限制,致使黑液不能完全被提取而進入堿回收工段,未被提取的黑液隨著紙漿進入漂白段,溶解在黑液中的木素分子質(zhì)量較小,這部分木素或許是含氯漂白中AOX的主要來源[29]。

    2.3 主要研究方向

    2.3.1 優(yōu)化工藝對AOX生成量的影響

    1993年,Mendiratta S等人[30]提出,利用ClO2氣流漂白高濃未漂硫酸鹽漿可作為減少AOX生成量的一種手段。Parthasarathy V等人[31]在實驗室進行了氣相ClO2脫木素實驗,結(jié)果顯示,與傳統(tǒng)的脫木素方法相比,氣相ClO2漂白更為有效,紙漿達到相同白度時,消耗的ClO2量減少,從而達到減少AOX生成量的目的??s短D0段漂白時間也是減少AOX的一項技術(shù)。根據(jù)D0段漂白動力學(xué)的研究可知,漂白初期存在一個非常迅速的脫木素階段,研究表明,D0段漂白1 min時(卡伯因子0.25)的木素脫除量是漂白30 min時木素脫除量的84%,但AOX生成量是漂白30 min時AOX生成量的42%[32]。

    蒲云橋等人[33]采用OD0ED1D2漂序進行了南方濕地松改良硫酸鹽漿和常規(guī)硫酸鹽漿ECF漂白的研究,結(jié)果表明,與常規(guī)硫酸鹽漿漂白相比,改良硫酸鹽漿ECF漂白在其他工藝條件相同、NaOH用量較少時的木素脫除率較高,同時ClO2用量降低,并且漂白廢水中AOX生成量也相應(yīng)降低。

    另外,在ClO2漂白過程中,通過在ClO2段采用較低的漿濃、取消ClO2段和堿抽提段之間的洗滌、在D0段采用pH值變動措施(開始時用低pH值2~4,最后用高pH值8~9)等改良工藝都能達到減少ClO2漂白時AOX生成量的效果[34]。

    2.3.2 添加化學(xué)助劑對AOX生成量的影響

    ClO2漂白過程中,90%以上有機氯化物是由ClO2轉(zhuǎn)化成的HClO與木素反應(yīng)生成的[35]。有研究者認(rèn)為,在ClO2漂白段添加H2O2可在保證紙漿同等白度的情況下減少ClO2用量以及AOX的生成量,其主要原因:一方面是ClO2與H2O2反應(yīng)生成亞氯酸,其對HClO的去除有幫助;另一方面H2O2本身也能與HClO反應(yīng)。另外,添加H2O2可以去除ClO2漂液中的Cl2,這也是減少AOX生成量的重要原因。還有研究表明,ClO2溶液漂白硫酸鹽漿時,向D0段添加H2O2可使漂白廢水中AOX的含量減少25%,采用該方法處理氧脫木素漿,可以減少漂白廢水中10%~24%的AOX,而紙漿卡伯值變化不大[34,36]。

    含硫基助劑對漂白過程中AOX生成的作用研究是助劑抑制AOX生成的熱點。鄧仲斌[37]研究了添加Na2S對蔗渣漿D0EpD1漂白及廢水中AOX含量的影響;結(jié)果表明,Na2S用量為2%時,漂白廢水中AOX的含量降低20%,但紙漿白度與不加Na2S相比降低了6.34%。由此可見,利用Na2S降低漂白廢水中AOX的含量還需探究其適當(dāng)?shù)挠昧俊M瑫r,他還研究了在D1段添加氨基磺酸以抑制漂白過程中AOX的生成;相對未加助劑的漂白廢水而言,添加0.05%的氨基磺酸可使漂白廢水中的AOX減少11.8%。而在蔗渣漿D0EpD1漂白過程中,分別向D0和D1段添加二甲基亞砜(DMSO);結(jié)果表明,向D0段添加1%的DMSO,廢水中AOX的含量可減少11.2%;向D1段添加相同量的DMSO,廢水中AOX的量減少了19.2%。Nie S等人[38-39]的研究結(jié)果表明,在紙漿ECF漂白過程中加入Na2S助劑可使漂白廢水的AOX生成量降低40%~50%。Joncourt M等人[40]研究ClO2漂白時添加DMSO的影響;結(jié)果表明,添加1%的DMSO,漂白廢水的AOX生成量減少了40%~50%。

    2.3.3 預(yù)處理對AOX生成量的影響

    2.3.3.1 熱水和酸堿預(yù)處理對漂白過程中AOX生成量的影響

    漂白之前對紙漿進行熱化學(xué)或直接添加化學(xué)助劑進行預(yù)處理可提高漂白效果。熱水預(yù)抽提和酸堿預(yù)處理是常見的制漿預(yù)處理方法。目前,此類預(yù)處理方法對于后續(xù)漂白效果以及對漂白過程中AOX生成量影響的報道并不多見。有研究表明,熱水預(yù)抽提過程中,40%~90%的半纖維素和一定量的木素可通過預(yù)抽提溶出[41- 42]。通過分離溶出木素和半纖維素不僅可增加制漿造紙的附加值,而且半纖維素和木素溶出后更利于后續(xù)漂劑的滲透,減少漂劑與紙漿中殘余木素的反應(yīng),從而減少AOX的生成量。胡會超等人[43]發(fā)現(xiàn),熱水預(yù)抽提可以提高紙漿漂白過程的卡伯值降低率,總有效氯相同情況下,漂后漿的白度較高、返黃值較低、黏度相近,達到相同白度(85%)可節(jié)省約1.4%的總有效氯用量,使漂白廢水的AOX生成量得以降低。

    李知函[44]用4%草酸預(yù)處理未漂白硫酸鹽竹漿,發(fā)現(xiàn)紙漿中的己烯糖醛酸(HexA)的含量下降了28.9 μmol/g,紙漿卡伯值降低了4.4,廢水中的AOX含量降低了20%。

    堿處理也是常用的一種紙漿預(yù)處理方法,NaOH由于其廉價易得的特性,在研究中使用較多。NaOH對紙漿中的蠟和樹脂等具有一定的抽提作用,另外NaOH預(yù)處理紙漿易使木素沉積在紙漿纖維表面,這有利于后續(xù)漂劑的滲透及脫木素、減少漂白廢水中AOX的含量[45]。此外,NaOH可以使纖維細(xì)胞壁上的氫鍵打開,增加細(xì)胞的孔隙度,更利于漂劑的滲透,提高木素的溶出效率。由于漂白過程中AOX的生成與紙漿中木素含量、漂劑用量以及HexA的量密切相關(guān),NaOH對半纖維素也具有一定的溶出作用,并且可以除去紙漿中部分HexA,因此漂白前利用堿預(yù)處理紙漿可以降低AOX的生成量[46]。

    2.3.3.2 生物酶預(yù)處理對漂白過程中AOX生成量的影響

    多數(shù)研究者認(rèn)為,漂白廢水中的AOX主要來源于紙漿中的殘余木素。近年來有研究者提出,紙漿中的半纖維素也是AOX的來源之一。付希堯[10]研究了ECF漂白蔗渣漿之前,采用聚木糖酶對未漂蔗渣漿進行預(yù)處理;結(jié)果表明,在酶用量2.5 IU/g、pH值7.5、90 min、55℃、漿濃6%條件下,聚木糖酶預(yù)處理后的蔗渣漿聚戊糖含量降低最多(37.4%)。在相同漂劑用量的前提下,預(yù)處理后蔗渣漿漂白廢水的AOX生成量比未預(yù)處理蔗渣漿漂白廢水減少29.6%。Mohan L等人[47]使用聚木糖酶mlk- 01和mlk- 07對紙漿進行漂前預(yù)處理,除去了紙漿中大量的木素與碳水化合物復(fù)合體(LCC),與不使用聚木糖酶預(yù)處理紙漿漂白廢水相比,聚木糖酶mlk- 01和mlk- 07預(yù)處理后紙漿漂白廢水的AOX生成量分別減少了19.5%和42.8%。Singh S等人[48]利用兩種不同的聚木糖酶對麥草燒堿-蒽醌漿進行預(yù)處理后同樣發(fā)現(xiàn),漂白廢水中AOX含量與紙漿中半纖維素含量呈線性關(guān)系,與不經(jīng)過酶處理的紙漿漂白廢水相比,兩種酶預(yù)處理后紙漿漂白廢水中AOX含量均降低50%以上。

    HexA是在堿法蒸煮過程中,植物纖維原料半纖維素的聚木糖結(jié)構(gòu)上的4-O-甲基葡萄糖醛酸結(jié)構(gòu)受到高溫強堿的作用,在六元環(huán)上通過β-甲醇消除反應(yīng)形成雙鍵而轉(zhuǎn)變成的產(chǎn)物。HexA上的羧基極易被ClO2氧化生成氯化二羧酸,這種酸對AOX的形成具有促進作用[46]。Nie S等人[47]研究發(fā)現(xiàn),在ClO2漂白時使用聚木糖酶預(yù)處理可以明顯降低反應(yīng)過程中HexA生成量,在紙漿達到同等白度時可以減少12.5%~22%的ClO2用量,從而使AOX的生成量降低21.4%~26.6%。Agnihotri S等人[50]研究聚木糖酶預(yù)處理蔗渣漿對漂白廢水AOX生成量的影響;結(jié)果表明,與未加酶預(yù)處理紙漿漂白廢水相比,酶預(yù)處理后紙漿ECF和TCF漂白廢水的AOX生成量均有減少,同時紙漿白度提高7%~8%。Fillat U等人[51]在研究桉木硫酸鹽漿ECF漂白過程中,利用聚木糖酶對氧脫木素后的紙漿進行預(yù)處理,漂白廢水中AOX含量降低,僅為未經(jīng)酶預(yù)處理紙漿漂白廢水的50%,紙漿白度也提高20%以上。

    漆酶是一類可降解木素的含銅多酚氧化酶。Tian L等人[52]研究表明,漆酶單獨使用時對90%以上的非酚型木素沒有直接作用,但在漆酶中加入氧化還原性介體時,可以使木素結(jié)構(gòu)中的酚型和非酚型結(jié)構(gòu)被漆酶氧化,從而提高后續(xù)脫木素的效率。加入不同介體的漆酶對木素具有較高的選擇性,由于漆酶可直接攻擊木素的某些結(jié)構(gòu)而降解木素,漆酶預(yù)處理可減少ECF或TCF漂白廢水中AOX的含量[53]。Sharma A等人[54]用聚木糖酶和漆酶先后處理未漂白桉木漿,后續(xù)進行D0EpD1D2漂白,其漂白廢水中AOX含量與原漿漂白廢水相比減少了34.4%。Thakur V等人[55]通過利用聚木糖酶和漆酶對未漂漿進行協(xié)同預(yù)處理,經(jīng)兩種酶預(yù)處理后,ECF漂白效率大大提高,ClO2用量節(jié)約了35%,廢水中AOX含量降低20%~25%。

    3 結(jié)束語

    由于可吸附有機鹵化物(AOX)具有難降解性和毒性,對AOX排放的嚴(yán)格控制勢在必行。漂白過程中AOX減量技術(shù)的研究進展表明,可以通過以下方式減少AOX生成量:①以AOX減量最大化與紙漿質(zhì)量損害最小化的平衡為出發(fā)點,對ECF漂白工序的化學(xué)品用量、反應(yīng)時間、反應(yīng)溫度進行優(yōu)化操作,從而優(yōu)化漂白工藝;②根據(jù)ECF漂白工序添加不同化學(xué)助劑,以減少漂白過程中HClO的生成和ClO2的用量,達到減少漂白廢水AOX生成的目的;③在漂白之前使用熱水和酸堿等對紙漿進行預(yù)處理,以分離溶出紙漿中的木素和部分半纖維素,促進后續(xù)漂白過程中漂劑的滲透;生物酶預(yù)處理對紙漿中的木素和半纖維素有降解作用,可節(jié)約后續(xù)漂白化學(xué)藥品的用量,生物酶和堿處理都可以減少紙漿中己烯糖醛酸(HexA)的量,從而在一定程度上減少漂白廢水中的AOX含量。此外,漂白前預(yù)處理可分離溶出的木素和半纖維素,增加了制漿造紙的附加值,具有廣闊發(fā)展前景。

    [1] 任麗萍, 宋玉芳, 周啟星. 微庫侖法測定環(huán)境水體中可吸附有機鹵化物[J]. 農(nóng)業(yè)環(huán)境保護, 2002, 21(2): 166.

    [2] 邢 雷, 王柏華, 張 輝. AOX——一類應(yīng)引起重視的紡織化學(xué)污染源[J]. 紡織導(dǎo)報, 2008(1): 87.

    [3] Ataberk S, Gokcay C F. Removal of chlorinated organics from pulping effluents by activated sludge process[J]. Fresenius Environmental Bulletin, 1997, 6(3/4): 147.

    [4] Liu H, Liss S, Allen D. The influence of anoxic conditioning of sludge on enhanced AOX (adsorbable organic halogen) removal in aerobic biological treatment systems[J]. Water Science and Technology, 1997, 35(2/3): 77.

    [5] Deshmukh N, Lapsiya K , Savant D, et al. Upflow anaerobic filter for the degradation of adsorbable organic halides (AOX) from bleach composite wastewater of pulp and paper industry[J]. Chemosphere, 2009, 75(9): 1179.

    [6] Voice T, Rice C, Weber W. Effect of solids concentration on the sorptive partitioning of hydrophobic pollutants in aquatic systems[J]. Environmental Science & Technology, 1983, 17(9): 513.

    [7] 劉 倩, 彭建軍, 沈臻煌. 麥草漿ECF漂白廢水污染負(fù)荷研究[J]. 紙和造紙, 2012, 31(9): 63.

    [8] 環(huán)境保護部. 《制漿造紙工業(yè)水污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB3544—2008)[J]. 中國造紙, 2011, 30(z): 260.

    [9] 李友明, 陳中豪, 胡 健. 紙漿氯化過程有機氯化物的形成特點[J]. 中國造紙學(xué)報, 2000, 15(z): 86.

    [10] 付希堯. 半纖維素對蔗渣漿ECF漂白工藝及AOX生成的影響[D]. 南寧: 廣西大學(xué), 2013.

    [11] 高 仿, 田英姿, 趙 翠, 等. 硫酸鹽竹漿DEpP與CEH程序漂白的比較[J]. 造紙科學(xué)與技術(shù), 2015, 34(6): 9.

    [12] 高木均, 曾紹瓊. 采用ECF漂白減輕廢水污染負(fù)荷[J]. 國際造紙, 2008, 27(6): 5.

    [13] 董元鋒, 劉溫霞, 蔣秀梅. 化學(xué)制漿中的深度脫木素[J]. 中國造紙, 2009, 28(8): 57.

    [14] 劉祝蘭, 熊林根, 曹云峰. 氧脫木素效率的改善途徑[J]. 纖維素科學(xué)與技術(shù), 2012(4): 53.

    [15] 李友明, 陳中豪, 劉明友, 等. 葦漿雙塔氧脫木素的生產(chǎn)實踐[J]. 中國造紙, 2005, 24(6): 29.

    [16] Joncourt M, Froment P, Lachenal D, et al. Reduction of AOX formation during chlorine dioxide bleaching[J]. TAPPI Journal, 2000, 83(1): 144.

    [17] Gonzalez P, Zaror C. Effect of process modifications on AOX emissions from kraft pulp bleaching, using Chilean pine and eucalyptus[J]. Journal of Cleaner Production, 2000, 8(3): 233.

    [18] Bj?rklund M, Germg?rd U, Basta J. Formation of AOX and OCl in ECF bleaching of birch pulp[J]. TAPPI Journal, 2004, 3(8): 7.

    [19] Lehtimaa T, Tarvo V, Kuitunen S, et al. The Effect of Process Variables in Chlorine Dioxide Prebleaching of Birch Kraft Pulp. Part 2. AOX and OX Formation[J]. Journal of Wood Chemistry & Technology, 2010, 30(1): 19.

    [20] Lohner S, Gilbert E. AOX-formation by the sonochemical treatment of salicylic acid in presence of chloride[J]. Acta Hydrochimica Et Hydrobiologica, 2005, 33(2): 149.

    [21] Gangwar A, Prakash N, Prakash R. An eco-friendly approach: incorporating a xylanase stage at various places in ECF and chlorine-based bleaching of eucalyptus pulp[J]. Bioresources, 2016, 11(2): 5381.

    [22] Ugurlu M, Karaoglu M. Removal of AOX, total nitrogen and chlorinated lignin from bleached Kraft mill effluents by UV oxidation in the presence of hydrogen peroxide utilizing TiO2as photocatalyst[J]. Environmental Science and Pollution Research, 2009, 16(3): 265.

    [23] Luyten J, Sniegowski K, Van E, et al. AOX removal from industrial wastewaters using advanced oxidation processes: assessment of a combined chemical-biological oxidation[J]. Water Science & Technology A Journal of the International Association on Water Pollution Research, 2013, 68(9): 2048.

    [24] 田英姿, 陳克復(fù), 侯 軼, 等. 控制AOX的產(chǎn)生量[J]. 中國造紙, 2003, 22(5): 39.

    [25] 張升友, 曹贏戈, 蘇振華, 等. 麥草蒸煮漂白過程AOX的來源、去向及對廢水排放的影響[J]. 紙和造紙, 2015, 34(5): 66.

    [26] 張升友, 曹瀛戈, 蘇振華, 等. 桉木蒸煮漂白過程AOX的來源、去向及對廢水排放的影響[J]. 造紙科學(xué)與技術(shù), 2015,34(5): 82.

    [27] 何水淋, 李 軍, 李 智, 等. 蔗渣漿全無氯清潔漂白生產(chǎn)實踐[J]. 林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè), 2014, 34(6): 69.

    [28] Nie S, Liu X, Wu Z, et al. Kinetics study of oxidation of the lignin model compounds by chlorine dioxide[J]. Chemical Engineering Journal, 2014, 241(142): 410.

    [29] 李友明. 對纖維紙漿過程流源污染的再認(rèn)知[J]. 中國造紙, 2015, 34(10): 70.

    [30] Mendiratta S. Ultralow AOX bleaching via chlorine free chlorine dioxide[C]//Proceed 79th Annual Meet, Technsect. Montreal, 1993: 193.

    [31] Parthasarathy V, Rudie G. Modified chlorine dioxide delignification of softwood pulps for high brightness and ultra-low AOX[J]. TAPPI Journal, 1996, 79(5): 171.

    [32] 馬永生, 安顯慧, 錢學(xué)仁. 二氧化氯漂白技術(shù)的新發(fā)展[J]. 中華紙業(yè), 2010, 31(8): 11.

    [33] 蒲云橋, 詹懷宇, 岳保珍, 等. 南方濕地松改良硫酸鹽漿ECF漂白的研究[J]. 中國造紙學(xué)報, 2000, 15(z): 29.

    [34] 馬永生, 安顯慧. 降低二氧化氯漂白過程中AOX形成的途徑[J]. 黑龍江造紙, 2010, 38(1): 5.

    [35] 勞嘉葆. 二氧化氯段加過氧化氫減少可吸附有機氯化物的生成[J]. 紙和造紙, 2001, 1(2): 57.

    [36] 李玉峰, 陳嘉川, 龐志強, 等. 過氧化氫在降低二氧化氯漂白廢水中AOX含量的應(yīng)用[J]. 造紙化學(xué)品, 2008, 20(2): 36.

    [37] 鄧仲斌. 蔗渣漿二氧化氯漂白過程中AOX減量技術(shù)研究[D]. 南寧: 廣西大學(xué), 2012.

    [38] Nie S, Yao S, Wang S, et al. Absorbable organic halide (AOX) reduction in elemental chlorine-free (ECF) bleaching of bagasse pulp from the addition of sodium sulphide[J]. Bioresources, 2016, 11(1): 713.

    [39] Yao S, Gao C, Zhu H, et al. Effects of additives on absorbable organic halide reduction in elemental chlorine-free bleaching of bagasse kraft Pulp[J]. Bioresources, 2016, 11(1): 996.

    [40] Joncourt M, Froment P, Lachenal D, et al. Reduction of AOX formation during chlorine dioxide bleaching[J]. TAPPI Journal, 2000, 83(1): 144.

    [41] Helmerius J, Walter J, Rova U, et al. Impact of hemicellulose pre-extraction for bioconversion on birch Kraft pulp properties[J]. Bioresource Technology, 2010, 101(15): 5996.

    [42] Yoon S-H, Van Heiningen A. Kraft pulping and papermaking properties of hot-water pre-extracted loblolly pine in an integrated forest products biorefinery[J]. TAPPI J, 2008, 7(7): 22.

    [43] 胡會超, 詹懷宇, 黃六蓮, 等. 熱水預(yù)抽提對竹子硫酸鹽紙漿無元素氯漂白性能的影響[J]. 中國工程科學(xué), 2014(4): 96.

    [44] 李知函. HexA和卡伯值對硫酸鹽竹漿ECF漂白過程AOX生成的影響[D]. 南寧: 廣西大學(xué), 2012.

    [45] Mou H, Heikkil? E, Fardim P. Topochemistry of alkaline, alkaline-peroxide and hydrotropic pretreatments of common reed to enhance enzymatic hydrolysis efficiency[J]. Bioresource Technology, 2013, 150(12): 36.

    [46] Costa M, Colodette J. The impact of kappa number composition on eucalyptus kraft pulp bleachability[J]. Brazilian Journal of Chemical Engineering, 2007, 24(1): 61.

    [47] Mohan L, Tyagi C. Bio-conventional bleaching of kadam kraft-AQ pulp by thermo-alkali-tolerant xylanases from two strains ofCoprinellusdisseminatusfor extenuating adsorbable organic halides and improving strength with optical properties and energy conservation[J]. World Journal of Microbiology and Biotechnology, 2012, 28(4): 1375.

    [48] Singh S, Dutt D, Tyagi C, et al. Bio-conventional bleaching of wheat straw soda-AQ pulp with crude xylanases from SH-1 NTCC-1163 and SH-2 NTCC-1164 strains of Coprinellus disseminatus to mitigate AOX generation[J]. New Biotechnology, 2011, 28(1): 47.

    [49] Nie S, Wang S, Qin C, et al. Removal of hexenuronic acid by xylanase to reduce adsorbable organic halides formation in chlorine dioxide bleaching of bagasse pulp[J]. Bioresource Technology, 2015, 196: 413.

    [50] Agnihotri S, Dutt D, Vidyarthi A. ECF and TCF bleaching of Saccharum officinerum-CO89003 bagasse soda-AQ pulp with alkali-thermo-tolerant crude xylanase from Coprinellus disseminatus SW-1 NTCC1165[J]. Bioresources, 2012, 7(4): 5247.

    [51] Fillat U, Roncero M, Sacon V, et al. Integrating a xylanase treatment into an industrial-type sequence for eucalyptus kraft pulp bleaching[J]. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2012, 51(7): 2830.

    [52] Tian L, Branford W, Wang W, et al. Laccase-mediated system pretreatment to enhance the effect of hydrogen peroxide bleaching of cotton fabric[J]. International Journal of Biological Macromolecules, 2012, 50(3): 782.

    [53] 杜瑩瑩, 容賢健, 聶雙喜, 等. 生物酶和堿預(yù)處理對紙漿漂白及AOX生成影響的研究進展[J]. 紙和造紙, 2015, 34(8): 37.

    [54] Sharma A, Thakur V, Shrivastava A, et al. Xylanase and laccase based enzymatic kraft pulp bleaching reduces adsorbable organic halogen (AOX) in bleach effluents: A pilot scale study[J]. Bioresource Technology, 2014, 169(169): 96.

    [55] Thakur V, Jain R, Mathur R. Studies on xylanase and laccase enzymatic prebleaching to reduce chlorine-based chemicals during CEH and ECF bleaching [J]. Bioresources, 2012, 7(2): 2220.

    (責(zé)任編輯:梁 川)

    Research Progress of AOX Reduction Technology for ECF Bleaching

    ZHU Hui-xia1,2YAO Shuang-quan1,2CHEN Yang-mei1,2LI Xin-yu1,2NIE Shuang-xi1,2QIN Cheng-rong1,2,*

    (1.CollegeofLightIndustryandFoodEngineering,GuangxiUniversity,Nanning,GuangxiZhuangAutonomousRegion, 530004; 2.GuangxiKeyLaboratoryofCleanPulp&PapermakingandPollutionControl,Nanning,GuangxiZhuangAutonomousRegion, 530004) (*E-mail: qin_chengrong@163.com)

    This paper discussed the research background and status of absorbable organic halogens (AOX) reduction technology at home and abroad. Meanwhile, the following AOX reduction technologies were summarized. Firstly, the amount of chlorine bleaching agent could be reduced by adjusting bleaching process, in order to reduce the AOX formation. Secondly, adding chemical additives such as H2O2or sulfur-based, nitrogen-based, etc. additives to inhibit the AOX formation. Thirdly, pretreatment before bleaching including using hot water pre-extraction, acid or alkali pretreatment and biological enzyme pretreatment to reduce the content of lignin and hemicellulose in pulp, so as to reduce the AOX formation.

    ECF; AOX; process optimization; chemical additive; pretreatment

    2016- 06- 15

    國家自然科學(xué)基金資助項目(21466004)、廣西清潔化制漿造紙與污染控制重點實驗室(2013GXNSFFA019005)。

    朱慧霞,女;在讀碩士研究生;主要研究方向:清潔化制漿造紙與污染控制。

    *通信聯(lián)系人:覃程榮,E-mail:gin_chengrong@163.com。

    X793

    A

    1000- 6842(2017)02- 0052- 06

    猜你喜歡
    蔗渣木素紙漿
    蔗渣鍋爐煙氣雙達標(biāo)治理的實踐
    工業(yè)堿木素不同純化方法的效果比較
    蔗渣纖維素在離子液體中的溶解與再生
    蔗渣爐蔗渣壓筒對鍋爐運行的影響
    新型含1,2,3-三氮唑的染料木素糖綴合物的合成
    DMC-IA-AM兩性聚丙烯酰胺用于混合廢紙漿抄紙
    區(qū)角活動真有趣
    100%廢紙漿生產(chǎn)彩色薄頁紙
    中國造紙(2014年1期)2014-03-01 02:10:12
    煙梗中木素的結(jié)構(gòu)分析
    中國造紙(2014年1期)2014-03-01 02:10:09
    蔗渣漿TCF漂白中段廢水處理的工程實踐
    中國造紙(2014年1期)2014-03-01 02:10:07
    色视频在线一区二区三区| 最近中文字幕高清免费大全6| 亚洲精品日本国产第一区| 热re99久久精品国产66热6| 天天影视国产精品| 黑丝袜美女国产一区| 亚洲精品自拍成人| 精品一区在线观看国产| 九色亚洲精品在线播放| 久久久精品免费免费高清| 免费观看在线日韩| xxx大片免费视频| 国产成人a∨麻豆精品| 久久久久国产精品人妻一区二区| 久久久精品免费免费高清| 成人毛片60女人毛片免费| 精品国产一区二区久久| 好男人视频免费观看在线| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 成人毛片60女人毛片免费| 中文字幕色久视频| 成年人午夜在线观看视频| 日本91视频免费播放| 国产精品.久久久| 国产精品成人在线| 亚洲情色 制服丝袜| 美国免费a级毛片| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 国产熟女欧美一区二区| 可以免费在线观看a视频的电影网站 | 亚洲国产日韩一区二区| 成人手机av| 国产人伦9x9x在线观看 | 香蕉国产在线看| 爱豆传媒免费全集在线观看| 超碰成人久久| 新久久久久国产一级毛片| 亚洲中文av在线| 婷婷色综合大香蕉| 亚洲成人手机| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 国产精品av久久久久免费| 一区二区av电影网| 国产精品久久久久久av不卡| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 香蕉精品网在线| 久久这里有精品视频免费| 久久99一区二区三区| 亚洲伊人久久精品综合| 中国国产av一级| 一区二区三区乱码不卡18| 18禁动态无遮挡网站| 赤兔流量卡办理| 男女免费视频国产| 日韩中字成人| 国产一区二区 视频在线| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 26uuu在线亚洲综合色| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 美女大奶头黄色视频| 免费在线观看黄色视频的| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 少妇人妻精品综合一区二区| 在线观看人妻少妇| 国产成人一区二区在线| 久久久久精品人妻al黑| 久久99一区二区三区| av免费在线看不卡| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 少妇 在线观看| 精品人妻一区二区三区麻豆| 在线观看免费视频网站a站| 久久精品国产亚洲av涩爱| 性高湖久久久久久久久免费观看| 制服丝袜香蕉在线| 免费高清在线观看视频在线观看| 国产精品国产三级专区第一集| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 国产精品久久久久久精品古装| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 少妇被粗大的猛进出69影院| 精品一品国产午夜福利视频| a级毛片在线看网站| 99香蕉大伊视频| √禁漫天堂资源中文www| 亚洲欧美精品综合一区二区三区 | 亚洲成国产人片在线观看| 久久午夜福利片| 十八禁高潮呻吟视频| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 亚洲精品乱久久久久久| 一级黄片播放器| 宅男免费午夜| 日韩伦理黄色片| 国产精品久久久久久av不卡| 日韩精品免费视频一区二区三区| 国产黄频视频在线观看| 国产免费视频播放在线视频| 男人添女人高潮全过程视频| 成人手机av| 日日爽夜夜爽网站| 亚洲欧美色中文字幕在线| 寂寞人妻少妇视频99o| 一边亲一边摸免费视频| 久久久久久免费高清国产稀缺| 亚洲成av片中文字幕在线观看 | 少妇熟女欧美另类| 伦理电影大哥的女人| 久久这里只有精品19| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 这个男人来自地球电影免费观看 | 婷婷成人精品国产| 人体艺术视频欧美日本| 国产精品一区二区在线不卡| 成年av动漫网址| 久久久久久久久久人人人人人人| 亚洲欧洲日产国产| 中文字幕制服av| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 99热网站在线观看| 亚洲精品日本国产第一区| 免费看不卡的av| 大香蕉久久成人网| 亚洲欧美清纯卡通| 两个人免费观看高清视频| 久久99精品国语久久久| videossex国产| 国产色婷婷99| 中文欧美无线码| 亚洲精品av麻豆狂野| 亚洲av在线观看美女高潮| 亚洲av日韩在线播放| 多毛熟女@视频| 国产精品久久久久久精品古装| 成人亚洲精品一区在线观看| 午夜久久久在线观看| 三级国产精品片| 欧美日本中文国产一区发布| 国产精品亚洲av一区麻豆 | 赤兔流量卡办理| 国产一区二区三区av在线| 久久97久久精品| 久久精品国产亚洲av天美| 日本-黄色视频高清免费观看| 国产成人精品婷婷| 国产精品久久久久久久久免| 欧美精品一区二区大全| 精品少妇久久久久久888优播| 亚洲精品国产av蜜桃| 最近中文字幕2019免费版| 精品久久蜜臀av无| 97精品久久久久久久久久精品| 欧美黄色片欧美黄色片| 成人国语在线视频| 激情视频va一区二区三区| 成人免费观看视频高清| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 国产日韩欧美视频二区| 成人亚洲欧美一区二区av| 777米奇影视久久| 久久久久国产精品人妻一区二区| 国产精品av久久久久免费| 欧美少妇被猛烈插入视频| 另类精品久久| 寂寞人妻少妇视频99o| 国产一区二区 视频在线| 国产在线一区二区三区精| 在线看a的网站| 青春草亚洲视频在线观看| 午夜精品国产一区二区电影| 精品人妻偷拍中文字幕| 99久久综合免费| 国产色婷婷99| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 欧美精品av麻豆av| 亚洲少妇的诱惑av| 日本色播在线视频| 久久久久网色| 性高湖久久久久久久久免费观看| 国产精品一区二区在线不卡| 午夜影院在线不卡| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 在线观看免费高清a一片| av在线老鸭窝| 最新中文字幕久久久久| 国产精品国产三级国产专区5o| 大香蕉久久网| 国产片内射在线| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 国产福利在线免费观看视频| 国产免费一区二区三区四区乱码| a级片在线免费高清观看视频| 亚洲美女视频黄频| 9热在线视频观看99| 在线精品无人区一区二区三| 国产亚洲欧美精品永久| 免费黄网站久久成人精品| 成人毛片60女人毛片免费| 日本爱情动作片www.在线观看| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 国产黄色免费在线视频| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 亚洲精品日本国产第一区| 国产精品国产av在线观看| 大香蕉久久成人网| 国产精品久久久久久av不卡| 老熟女久久久| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 亚洲精品国产一区二区精华液| 秋霞在线观看毛片| 国产成人精品福利久久| 亚洲av成人精品一二三区| 精品卡一卡二卡四卡免费| 三级国产精品片| 精品视频人人做人人爽| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 在线观看美女被高潮喷水网站| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 男女无遮挡免费网站观看| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 免费在线观看完整版高清| 最新的欧美精品一区二区| 国产人伦9x9x在线观看 | 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 欧美精品av麻豆av| 老司机亚洲免费影院| 亚洲三级黄色毛片| 成人毛片a级毛片在线播放| 亚洲av成人精品一二三区| videossex国产| 18禁国产床啪视频网站| 精品午夜福利在线看| 中文字幕亚洲精品专区| 国产成人精品无人区| 黄片播放在线免费| 久久久国产欧美日韩av| 亚洲国产av影院在线观看| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 成人免费观看视频高清| av天堂久久9| 九九爱精品视频在线观看| 美女大奶头黄色视频| 大片免费播放器 马上看| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 街头女战士在线观看网站| 丝袜美足系列| 精品酒店卫生间| 国产精品 欧美亚洲| 精品人妻一区二区三区麻豆| 成人国产麻豆网| 日韩 亚洲 欧美在线| 久久久久久久久久久免费av| 日韩成人av中文字幕在线观看| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 国产成人精品久久久久久| 免费观看性生交大片5| 久久婷婷青草| 人人妻人人澡人人看| 夜夜骑夜夜射夜夜干| www.av在线官网国产| 激情五月婷婷亚洲| 精品视频人人做人人爽| 777米奇影视久久| 丝瓜视频免费看黄片| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 99久久精品国产国产毛片| 老汉色av国产亚洲站长工具| 国产精品一区二区在线不卡| 少妇被粗大的猛进出69影院| 国产精品三级大全| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 国产极品粉嫩免费观看在线| 天堂俺去俺来也www色官网| 久久精品国产亚洲av高清一级| 日日摸夜夜添夜夜爱| a级片在线免费高清观看视频| 欧美精品国产亚洲| 在线观看一区二区三区激情| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 欧美亚洲日本最大视频资源| 香蕉国产在线看| 97精品久久久久久久久久精品| 黄频高清免费视频| 久久精品国产综合久久久| 在线精品无人区一区二区三| 人人澡人人妻人| 成年女人在线观看亚洲视频| 久久久久视频综合| 国产在线一区二区三区精| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 精品国产一区二区三区四区第35| 99热网站在线观看| 国产乱人偷精品视频| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 免费日韩欧美在线观看| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 男的添女的下面高潮视频| 男男h啪啪无遮挡| 日韩视频在线欧美| 观看av在线不卡| 午夜激情av网站| 国产白丝娇喘喷水9色精品| av网站免费在线观看视频| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 免费人妻精品一区二区三区视频| 爱豆传媒免费全集在线观看| 在现免费观看毛片| 亚洲久久久国产精品| 香蕉国产在线看| 精品少妇久久久久久888优播| 久久久久久久大尺度免费视频| 看十八女毛片水多多多| 精品午夜福利在线看| 最近2019中文字幕mv第一页| 午夜福利,免费看| 国产极品粉嫩免费观看在线| 一本大道久久a久久精品| 日韩电影二区| freevideosex欧美| 国产成人av激情在线播放| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 波野结衣二区三区在线| 男女高潮啪啪啪动态图| 久久人人97超碰香蕉20202| 国产 一区精品| 亚洲精品成人av观看孕妇| 国产精品 国内视频| 美女国产高潮福利片在线看| 国产福利在线免费观看视频| 9热在线视频观看99| 满18在线观看网站| 国产老妇伦熟女老妇高清| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 亚洲成人手机| 叶爱在线成人免费视频播放| 亚洲国产最新在线播放| 久久久久久久久久久免费av| 精品国产国语对白av| 亚洲中文av在线| 国产av国产精品国产| 精品少妇黑人巨大在线播放| 色视频在线一区二区三区| 伦精品一区二区三区| 亚洲综合色网址| 乱人伦中国视频| 搡女人真爽免费视频火全软件| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 少妇人妻 视频| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 精品一区二区免费观看| 97在线人人人人妻| 十分钟在线观看高清视频www| av在线app专区| 少妇人妻久久综合中文| 欧美精品高潮呻吟av久久| 各种免费的搞黄视频| 国产精品久久久av美女十八| 亚洲av福利一区| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 亚洲精品国产一区二区精华液| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 国产男女内射视频| 久久久精品免费免费高清| 97在线视频观看| 赤兔流量卡办理| 国产片内射在线| 蜜桃在线观看..| 国产亚洲最大av| 两个人免费观看高清视频| 在线看a的网站| 99久国产av精品国产电影| 国产免费福利视频在线观看| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 久久久久网色| 男的添女的下面高潮视频| 水蜜桃什么品种好| 超色免费av| 久久人人爽人人片av| 麻豆av在线久日| 少妇人妻精品综合一区二区| 日本av免费视频播放| 飞空精品影院首页| 国产一区二区在线观看av| 国产日韩欧美亚洲二区| 久久久久视频综合| 日韩欧美一区视频在线观看| 国产片内射在线| 欧美激情 高清一区二区三区| 人人澡人人妻人| 不卡视频在线观看欧美| 午夜日韩欧美国产| 叶爱在线成人免费视频播放| 亚洲国产色片| 1024视频免费在线观看| 婷婷成人精品国产| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 丰满迷人的少妇在线观看| a级片在线免费高清观看视频| 久久久久久久久免费视频了| 欧美日本中文国产一区发布| 亚洲欧美一区二区三区久久| 亚洲欧美精品自产自拍| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 中文欧美无线码| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 亚洲av.av天堂| 少妇精品久久久久久久| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 少妇的逼水好多| 青青草视频在线视频观看| 久久精品国产亚洲av涩爱| 午夜福利视频精品| 老司机影院毛片| 2021少妇久久久久久久久久久| 边亲边吃奶的免费视频| 少妇熟女欧美另类| 日韩伦理黄色片| 国产日韩欧美亚洲二区| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 亚洲第一青青草原| 91精品伊人久久大香线蕉| 国产有黄有色有爽视频| 亚洲欧美精品综合一区二区三区 | 九色亚洲精品在线播放| 超色免费av| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 精品一区二区免费观看| 久久婷婷青草| 两个人看的免费小视频| 岛国毛片在线播放| 亚洲综合精品二区| 麻豆av在线久日| 欧美亚洲日本最大视频资源| 亚洲美女视频黄频| 精品国产一区二区三区四区第35| 在线观看免费视频网站a站| av一本久久久久| 久久精品国产亚洲av涩爱| 99久久综合免费| 国产免费福利视频在线观看| 午夜激情av网站| 欧美精品一区二区大全| 天美传媒精品一区二区| 中国国产av一级| 美女午夜性视频免费| 美女大奶头黄色视频| 我要看黄色一级片免费的| 国产免费现黄频在线看| 中文字幕av电影在线播放| 999久久久国产精品视频| 街头女战士在线观看网站| 婷婷色综合www| 黄片小视频在线播放| 欧美日韩一级在线毛片| a 毛片基地| 黄色配什么色好看| 日韩三级伦理在线观看| 另类精品久久| 国产成人精品久久久久久| 久久97久久精品| 午夜福利乱码中文字幕| 免费观看a级毛片全部| 色婷婷久久久亚洲欧美| 深夜精品福利| 国产一区二区 视频在线| av视频免费观看在线观看| 成人国语在线视频| 午夜福利视频在线观看免费| 国产成人免费观看mmmm| 男人舔女人的私密视频| 一区在线观看完整版| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 美女国产高潮福利片在线看| 中文字幕人妻丝袜制服| www.熟女人妻精品国产| 亚洲国产欧美在线一区| 另类精品久久| 婷婷色麻豆天堂久久| 国产免费视频播放在线视频| 国产一区二区三区综合在线观看| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 极品少妇高潮喷水抽搐| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 亚洲成人一二三区av| 久久精品亚洲av国产电影网| 日韩中文字幕欧美一区二区 | 亚洲,一卡二卡三卡| 日日啪夜夜爽| 欧美日韩亚洲高清精品| 国产免费现黄频在线看| 久久久久久久精品精品| 午夜福利,免费看| 丰满迷人的少妇在线观看| 久久精品aⅴ一区二区三区四区 | 国产精品久久久久久av不卡| 伦理电影大哥的女人| 国产免费视频播放在线视频| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 成人免费观看视频高清| 好男人视频免费观看在线| 成人亚洲欧美一区二区av| 精品久久久精品久久久| 免费观看av网站的网址| 2021少妇久久久久久久久久久| 制服丝袜香蕉在线| 亚洲一区中文字幕在线| 天天操日日干夜夜撸| 男人爽女人下面视频在线观看| 亚洲第一区二区三区不卡| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 大话2 男鬼变身卡| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 大片电影免费在线观看免费| 一本一本久久a久久精品综合妖精 国产伦在线观看视频一区 | av在线app专区| 成人影院久久| 国产欧美亚洲国产| 欧美日韩精品网址| 亚洲美女视频黄频| 热99久久久久精品小说推荐| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 2022亚洲国产成人精品| 丁香六月天网| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 精品国产露脸久久av麻豆| 亚洲五月色婷婷综合| 日本vs欧美在线观看视频| 蜜桃在线观看..| av电影中文网址| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 97在线人人人人妻| 亚洲情色 制服丝袜| 免费观看av网站的网址| 国产一级毛片在线| 2018国产大陆天天弄谢| 国产欧美亚洲国产| 日韩 亚洲 欧美在线| 亚洲国产av新网站| 熟女av电影| 99久久精品国产国产毛片| 国产 一区精品| 美女午夜性视频免费| 中文字幕av电影在线播放| 亚洲 欧美一区二区三区| 亚洲一码二码三码区别大吗| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 国产成人精品在线电影| 国产精品国产三级国产专区5o| 日韩大片免费观看网站| 午夜福利,免费看| 国产精品熟女久久久久浪| av福利片在线| 国产午夜精品一二区理论片| 好男人视频免费观看在线| 免费人妻精品一区二区三区视频| 久久久久久人妻| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 国产一区有黄有色的免费视频| 99久久中文字幕三级久久日本| 999精品在线视频| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 9热在线视频观看99| 在线天堂最新版资源| 久久精品国产综合久久久| 久久久亚洲精品成人影院| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 国产成人av激情在线播放| 亚洲精品aⅴ在线观看| 午夜精品国产一区二区电影| 国产视频首页在线观看| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 晚上一个人看的免费电影| 97在线视频观看| 熟女电影av网| 啦啦啦啦在线视频资源| 亚洲内射少妇av| 亚洲成人av在线免费| 亚洲精品中文字幕在线视频| www.精华液| 精品国产露脸久久av麻豆| 丝袜在线中文字幕| www.熟女人妻精品国产| 免费观看av网站的网址| 18禁观看日本| 国产视频首页在线观看| 亚洲欧美精品自产自拍| 亚洲美女搞黄在线观看| 在线观看国产h片| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 午夜精品国产一区二区电影| 欧美精品av麻豆av| 大话2 男鬼变身卡| 老熟女久久久| 久久久久久久精品精品| 麻豆av在线久日| 在线观看一区二区三区激情| 国产成人a∨麻豆精品| 久久精品亚洲av国产电影网| 久久婷婷青草| 日韩免费高清中文字幕av| 国产极品粉嫩免费观看在线| 免费在线观看完整版高清| 欧美日韩av久久| 亚洲一级一片aⅴ在线观看|