天然氣黏度精確計算新模型

楊曉鴻 張順喜 朱薇玲

武漢輕工大學化學與環(huán)境工程學院

天然氣黏度精確計算新模型

楊曉鴻 張順喜 朱薇玲

武漢輕工大學化學與環(huán)境工程學院

楊曉鴻等.天然氣黏度精確計算新模型. 天然氣工業(yè)，2016, 36(12): 113-118.

天然氣黏度是基礎而重要的參數(shù)，在天然氣開采、輸送和加工等領域有著重要的理論和應用價值。為了高效、低成本地獲得精確的天然氣黏度數(shù)據(jù)，基于氣體分子運動論所得黏度、溫度和密度關系，建立了計算天然氣黏度的新模型和相應的函數(shù)關系式，用大量的實驗數(shù)據(jù)對模型參數(shù)進行優(yōu)化后，給出了天然氣黏度隨溫度和密度的變化曲面圖。研究結果表明：①天然氣黏度隨密度以及低密度區(qū)域溫度的升高而升高；②天然氣黏度在高密度區(qū)域隨溫度的升高而降低。新模型精確地預測了9個天然氣樣本的黏度數(shù)據(jù)，其計算值與1 539個處于250～450 K、0.1～140.0 MPa區(qū)間的實驗數(shù)據(jù)相比，平均相對偏差不超過1.9%；其中，與測量誤差小于0.5%的793個實驗數(shù)據(jù)相比，最大相對偏差不超過0.98%。結論認為，與以前的8種計算模型相比，新模型具有方法簡單、結果精確、計算快速、可直接計算含有二氧化碳天然氣樣本的優(yōu)點。

天然氣 黏度 新模型 溫度 密度 組成 氣體分子運動論 相對偏差 精確計算

實驗測量黏度是最直接、最可靠的方法。但是，在實際工程中，天然氣的組成、溫度和壓力值變化范圍較大，完全依賴實驗方法測定天然氣的黏度值難以滿足工程計算的需要；加之許多工程現(xiàn)場的實際困難也限制了黏度測量的實施。因此，建立快速、簡便、準確的天然氣黏度計算模型十分必要。

1 計算模型

天然氣的黏度（η）是溫度（T）、密度（ρ）和組成（y）的函數(shù)，可以表達為：

因為密度和壓強（p）可以根據(jù)天然氣的狀態(tài)方程相互計算，因而也可以選擇壓強為自變量，表達為：

創(chuàng)建天然氣黏度的計算模型，就是要明確上述函數(shù)關系，從而可以根據(jù)天然氣的其他物性參數(shù)來計算天然氣的黏度值，方便理論分析和工程應用。為了這一目標，許多學者做了大量、持續(xù)的努力。

1.1Dempsey模型

Carr等[1]于1954年創(chuàng)建了計算天然氣黏度的兩步方法，首先用圖版或公式確定在大氣壓下的黏度值，然后再用另一圖表確定其他溫度和壓強下的黏度。隨后，Dempsey[2]擬合了Carr等人發(fā)表的黏度圖版，得到如下關系式 (Dempsey 模型)：

式中η表示天然氣黏度，mPa·s；η表示大氣壓力1下的天然氣黏度，mPa·s；T表示溫度，℃；Tr表示無量綱溫度；pr表示無量綱壓強；γg表示氣體相對密度；a0～a15均表示常數(shù)。

1.2LBC模型

1964年Lohrenz和Bray等[3]人提出了計算高壓氣體黏度的表達式：

其中

式中η表示待求天然氣的黏度，mPa·s；η*表示低壓混合氣體的黏度，mPa·s；ρr表示無量綱密度；ξ表示混合物的黏度參數(shù)；Mw表示天然氣的分子量；Z表示天然氣的壓縮因子。上述計算模型均以低壓（零密度極限）氣體的黏度為基礎，計算高壓（或高密度）的天然氣黏度值。

1.3LGE模型

1966年Lee等[4]發(fā)表了不同風格的計算天然氣黏度公式：

式中ρg表示天然氣密度，g/cm3；Mw表示氣體分子量；T表示溫度，K；μg表示天然氣黏度，mPa·s。

1.4Vesovic-Wakeham (VW)模型

1989年，Vesovic和Wakeham[5-6]基于分子鋼球模型，考慮分子間弱相互作用，并以自相容的方式引入流體屬性，以單組分的低密度黏度為已知量，建立了計算天然氣黏度VW模型。該模型首次從分子層面探討天然氣黏度與熱力學參量的關系。

2002年Zéberg-Mikkelsen等人[7-8]將天然氣黏度拆分為零密度極限黏度（η0）與剩余黏度（Δη）之和，

零密度極限黏度可以取大氣壓下（理想氣體）的黏度；按照經(jīng)典力學的摩擦定律，剩余黏度表達為：

式中pa、pr分別表示van der Waals吸引壓強和排斥壓強；κr、κa、κrr表示與溫度有關的參數(shù)。

1.5SLP模型

2011年Sanjari等人[9]基于從實驗數(shù)據(jù)得到的經(jīng)驗，提出如下計算天然氣黏度的公式：

式中α1～α11表示常數(shù)。該模型以無量綱溫度和為無量綱壓強為自變量，可以直接計算黏度。

1.6HEM模型

2013年Heidaryan等[10]通過修訂臨界溫度和壓強的表達式，給出如下計算天然氣黏度公式：

式中A1～A10表示常數(shù)，其他變量的定義同前。

1.7JAH模型

2015年Jarrahian等人[11]建議如下計算天然氣黏度公式：

式中A1～A8、B1～B2、C1～C7表示常數(shù)。

1.8楊氏理論

上述天然氣黏度的計算模型，基本上屬于經(jīng)驗或半理論模型。楊等人[12]基于氣體分子運動論，建立了天然氣黏度與溫度、密度關系的新理論。該理論模型的主要內(nèi)容如下：

天然氣的平均臨界溫度、體積和分子量是其各組分摩爾百分比（yi）的加權平均值，即

從而，其臨界密度為

式中Tc、Vc、ρc和Mmix分別表示臨界溫度、體積和密度以及平均分子量；Tci、Vci、Mi和yi表示i組分的對應值。以臨界參量為基礎，可以定義無量綱變量為：

應用無量綱變量，天然氣分子的平均吸引能量表示為：

式中Ab、Ak和α表示與溫度和密度無關的常數(shù)。

最后，天然氣黏度的表達式推導成為：

式中B、θ和κ均表示與溫度和密度無關的參數(shù)。該公式量化地表達了天然氣黏度隨溫度、密度和組成的變化規(guī)律。

以上是楊氏理論的主要內(nèi)容。為進一步簡化計算，方便工程應用，可以定義以下變量：

式（34）表示分子量平方根均值，式（35）表示一個與溫度、密度無關的黏度參考值。通過適當調整系數(shù)，公式中（1+κρr）的變化可以吸收并入指數(shù)中，從而得到如下表達式：

式（36）即為天然氣黏度計算的新模型，其參數(shù)取值為：B為3.142；θ為-0.551；Ak為0.172；Ab為0.621；α為1.273。這些新優(yōu)化值可適用于更寬的范圍。根據(jù)式（36）和參數(shù)值、平均臨界參數(shù)和有關系數(shù)與各組分摩爾分數(shù)的關系式——式（26）～（29）、式（34）和式（35），天然氣黏度隨組成、溫度、密度的數(shù)值變化可方便地在Excel等平臺上計算出來。

2 結果與討論

精選天然氣黏度實驗數(shù)據(jù)的來源，如表1所示。圖1是參數(shù)取前述值時，根據(jù)式（36）計算得到的天然氣無量綱黏度（ηr）隨無量綱溫度（Tr）和無量綱密度（ρr）的變化曲面圖。由圖1可知黏度隨密度的升高而升高；在低密度區(qū)域黏度隨溫度的升高而升高，但在高密度區(qū)域黏度隨溫度的升高而降低。

表1 精選天然氣黏度實驗數(shù)據(jù)的來源表

圖1 天然氣黏度隨無量綱溫度和無量綱密度的變化曲面圖

圖2 精選1539個天然氣黏度實驗數(shù)據(jù)匯總圖

圖3 甲烷的APD值隨溫度的變化圖

圖4 甲烷的APD隨壓強的變化圖

為評價和驗證式（36）的正確性，需要收集選取實驗數(shù)據(jù)。精選的原則是：①為新近測量的實驗數(shù)據(jù)，非計算值；②數(shù)據(jù)來源于先進的實驗裝置或儀器；③數(shù)據(jù)之間具有相容性。滿足這3項要求的數(shù)據(jù)源資料收集羅列于表1中，這些2000年以后測得涉及9個樣本的總數(shù)據(jù)點數(shù)達1 539，最大測量誤差為3%。這些實驗數(shù)據(jù)隨壓強的變化情況如圖2所示。由圖2可見，同一樣本在不同溫度構成的曲線組圖形基本相似，不同樣本在相同溫度不同壓強區(qū)域的延伸線切合，因而具備相容性。

為量化評價所建立的新模型，定義APD為由式（36）取優(yōu)化參數(shù)時，計算所得預測值與實驗數(shù)據(jù)的相對偏差（APD）為：

式中ηpredicted、ηmeasured分別表示黏度的模型計算值和實驗測量值。

計算甲烷的APD值，其隨溫度和壓強的變化情況如圖3、4所示。由圖3、4可知，在溫度為250～450 K、壓強為0.1～70.0 MPa區(qū)間，總體上較精確地預測了甲烷的黏度數(shù)據(jù)，APD的平均值為0.59%，最大值為3.3%。其中，甲烷的APD隨溫度的增加有所增加，但隨壓強的變化基本均勻；由于集中在0.1～30.0 MPa區(qū)間的Schley實驗數(shù)據(jù)的誤差比Atilhan的低，其APD的數(shù)據(jù)點集中在零點附近的低值區(qū)域，表明了總體上APD與實驗數(shù)據(jù)的誤差正相關。

其他精選天然氣樣本的組成如表2所示，以該組成計算所得的主要參數(shù)，以及相對1 539個數(shù)據(jù)點的平均和最大的APD值列于表3。由表3可見，式（36）總體上精確地預測了所列天然氣樣本的黏度，對1 539個數(shù)據(jù)點加權平均的APD值為1.9%，最大的APD值為3.1%，其中30 MPa以下計算精度較高，APD值與樣本實驗數(shù)據(jù)的誤差正相關。

與前人的計算模型比較結果表明（表4），新的計算模型具有簡單、精確、計算方便和具備理論基礎等優(yōu)點。

表2 精選9個天然氣樣本的組成表1)

表3 精選9個天然氣樣本的計算參數(shù)和APD值統(tǒng)計表

表4 有關計算模型的APD值和主要特點

3 結束語

基于氣體分子運動論所得黏度、溫度和密度關系，建立了計算天然氣黏度的新模型，該模型量化了天然氣黏度與其組成、溫度和密度的函數(shù)關系。根據(jù)該函數(shù)，計算了黏度隨溫度和密度的變化曲面。該曲面表明了黏度隨密度以及低密度區(qū)域的隨溫度的升高而升高；但在高密度區(qū)域黏度隨溫度的升高而降低。通過模型的計算值與1 539個位于250～450 K、0.1～140.0 MPa區(qū)間的實驗數(shù)據(jù)比較，發(fā)現(xiàn)平均相對偏差不超過1.9%；其中，與測量誤差小于0.5%的793個實驗數(shù)據(jù)相比，最大相對偏差不超過0.98%。與前人的計算模型比較，筆者報道的新模型具有簡單、精確、計算方便、具備理論基礎、可以直接計算含有二氧化碳天然氣樣本等優(yōu)點。當涉及黏度的分析、計算和設計時，建議在天然氣實際工程中應用。

[1] Carr NL, Kobayashi R, Burrows DB. Viscosity of hydrocarbon gases under pressure[J]. JPT, 1954, 6(10): 47-55.

[2] Dempsey JR. Computer routine treats gas viscosity as a variable[J]. Oil and Gas Journal, 1965, 63(8): 141-143.

[3] Lohrenz J, Bray BG, Clark CR. Calculating viscosities of reservoir fluids from their compositions[J]. JPT, 1964, 16(10): 1171-1176.

[4] Lee AL, Gonzalez MH, Eakin BE. The viscosity of natural gases[J]. JPT, 1966, 18(8): 997-1000.

[5] Vesovic V, Wakeham WA. The prediction of the viscosity of dense gas mixtures[J]. International Journal of Thermophysics, 1989, 10(1): 125-132.

[6] Vesovic V. Predicting the viscosity of natural gas[J]. International Journal of Thermophysics, 2001, 22(2): 415-426.

[7] Zéberg-Mikkelsen CK, Qui?ones-Cisneros SE, Stenby EH. Viscosity prediction of natural gas using the friction theory[J]. International Journal of Thermophysics, 2002, 23(2): 437-454.

[8] Qui?ones-Cisneros SE, Zéberg-Mikkelsen CK, Stenby EH. Accurate density and viscosity modeling of nonpolar fluids based on the 'f-Theory' and a noncubic equation of state[J]. International Journal of Thermophysics, 2002, 23(1): 41-55.

[9] Sanjari E, Lay EN, Peymani M. An accurate empirical correlation for predicting natural gas viscosity[J]. Journal of Natural Gas Chemistry, 2011, 20(6): 654-658.

[10] Heidaryan E, Esmaeilzadeh F, Moghadasi J. Natural gas viscosity estimation through corresponding states based models[J]. Fluid Phase Equilibria, 2013, 354(9): 80-88.

[11] Jarrahian A, Aghel B, Heidaryan E. On the viscosity of natural gas[J]. Fuel, 2015, 150(6): 609-618.

[12] Yang Xiaohong, Zhu Weiling. A theoretical model for the density and temperature dependent viscosity of hydrocarbon gases[J]. Petroleum Science and Technology, 2016, 34(8): 765-770.

[13] Schley P, Jaeschke M, Küchenmeister C, Vogel E. Viscosity measurements and predictions for natural gas[J]. International Journal of Thermophysics, 2004, 25(6): 1623-1652.

[14] Assael MJ, Dalaouti NK, Vesovic V. Viscosity of natural-gas mixtures: Measurements and prediction[J]. International Journal of Thermophysics, 2001, 22(1): 61-71.

[15] 于忠. 超臨界酸性天然氣密度黏度變化規(guī)律實驗研究[D]. 青島: 中國石油大學(華東), 2011.

Yu Zhong. Experimental study on density and viscosity characteristics of supercritical acid natural gas[D]. Qingdao: China University of Petroleum (East China), 2011.

[16] Atilhan M, Aparicio S, Alcalde R, Iglesias-Silva GA, El-Halwagi M, Hall KR. Viscosity measurements and data correlation for two synthetic natural gas mixtures[J]. Journal of Chemical & Engineering Data, 2010, 55(7): 2498-2504.

[17] Canet X, Baylaucq A, Boned C. High-pressure (up to 140 MPa) dynamic viscosity of the methane + decane system[J]. International Journal of Thermophysics, 2002, 23(6): 1469-1486.

（修改回稿日期 2016-09-05 編 輯何 明）

A new model for the accurate calculation of natural gas viscosity

Yang Xiaohong, Zhang Shunxi, Zhu Weiling
(School of Chemistry and Environmental Engineering, Wuhan Polytechnic University, Wuhan, Hubei 430023, China)
NATUR. GAS IND. VOLUME 36, ISSUE 12, pp.113-118, 12/25/2016. (ISSN 1000-0976; In Chinese)

Viscosity of natural gas is a basic and important parameter, and it is of theoretical and practical significance in the sectors of natural gas recovery, transmission and processing. For obtaining the accurate data of viscosity efficiently at a low cost, a new model and its corresponding functional relation were developed based on the relationship among viscosity, temperature and density derived from the kinetic theory of gas. After the model parameters were optimized using sufficient experimental data, the diagram showing the variation of viscosity along with temperature and density was prepared. It is shown that the viscosity increases with the increase of density. Furthermore, with the increase of temperature, the viscosity increases in low density regions, but decreases in high density regions. With this new model, the viscosity of 9 natural gas samples was calculated precisely. The average relative deviation between these calculated values and 1 539 experimental data which were measured under 250–450 K and 0.1–140.0 MPa is less than 1.9%. Compared with the 793 experimental data with a measurement error less than 0.5%, the maximum relative deviation is less than 0.98%. It is concluded that this new model is more advantageous than the previous 8 models in terms of simplicity, accuracy, fast calculation, and direct applicability to the CO2bearing gas samples.

Natural gas; Viscosity; New model; Temperature; Density; Composition; Kinetic theory of gas; Relative deviation; Accurate calculation

10.3787/j.issn.1000-0976.2016.12.016

楊曉鴻，1963年生，教授，博士；主要從事材料化學方面的教學與科研工作。地址：（430023）湖北省武漢市漢口常青花園。電話：（027）83943956。ORCID: 0000-0001-7832-4919。E-mail: yangxhong88 @163.com