介質(zhì)阻擋放電過(guò)程中臭氧生成性能試驗(yàn)研究

朱燕群， 林法偉， 袁定琨， 馬 強(qiáng)， 王智化， 周俊虎， 岑可法

(浙江大學(xué) 能源清潔利用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，杭州 310027)

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介質(zhì)阻擋放電過(guò)程中臭氧生成性能試驗(yàn)研究

朱燕群， 林法偉， 袁定琨， 馬 強(qiáng)， 王智化， 周俊虎， 岑可法

(浙江大學(xué) 能源清潔利用國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，杭州 310027)

采用高頻高壓等離子體電源對(duì)圓管形放電室進(jìn)行放電試驗(yàn)，研究了放電電壓、氧氣體積流量和氧氣體積分?jǐn)?shù)等關(guān)鍵參數(shù)對(duì)臭氧生成的影響.結(jié)果表明：臭氧質(zhì)量濃度隨放電電壓的升高而不斷增加，但當(dāng)放電電壓繼續(xù)升高時(shí)，溫度升高引起臭氧分解加速，最終導(dǎo)致臭氧質(zhì)量濃度下降；氧氣體積流量增加，臭氧質(zhì)量濃度減小，在氧氣體積流量為1 L/min時(shí)，臭氧質(zhì)量濃度最高可以達(dá)到138 g/m3，臭氧電耗先減少后增加；氮?dú)獾拇嬖跁?huì)增大擊穿電壓，因此氧氣質(zhì)量濃度越高，越容易被電離，臭氧質(zhì)量濃度越高，臭氧電耗越低.

臭氧生成； 放電； 氧氣質(zhì)量濃度； 等離子體電源

鍋爐和內(nèi)燃機(jī)等動(dòng)力設(shè)備在燃燒過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生大量有害的NOx，有效脫除燃燒過(guò)程中產(chǎn)生的NOx已成為燃燒污染控制研究的熱點(diǎn)[1-2].等離子體放電用于煙氣中NOx的脫除已經(jīng)取得了一些研究成果[3-5].已有研究表明，該技術(shù)可有效地將NO氧化為NO2[6]，但很難將NO2還原成N2，同時(shí)還會(huì)產(chǎn)生大量的N2O和HNO3等.因此，單獨(dú)使用等離子體放電很難徹底脫除NOx.鑒于此，等離子體放電與催化劑、添加劑和化學(xué)吸收等方式相結(jié)合的技術(shù)應(yīng)運(yùn)而生.目前，國(guó)內(nèi)外研究者已研究了在放電過(guò)程中加入碳?xì)浠衔?、水蒸氣和三元催化劑等添加劑的技術(shù)[7-8]，結(jié)果表明：這些聯(lián)合技術(shù)取得了比較好的NOx脫除效果，但存在能耗增加的問(wèn)題.此外，亦有學(xué)者提出采用放電氧化后耦合化學(xué)吸收的方式，以Na2SO3作為吸收劑，取得了99%的NO2脫除率[9].

需要說(shuō)明的是，上述技術(shù)是在整個(gè)煙氣氛圍下放電，這可能會(huì)破壞煙氣中其他氣體分子的化學(xué)鍵，進(jìn)而造成大量能量的浪費(fèi).如在煙氣外部安裝臭氧發(fā)生裝置，將高濃度的臭氧噴入煙氣中，氧化NO同時(shí)還有利于氧化Hg和二噁英等，實(shí)現(xiàn)多種污染物氧化的同時(shí)降低放電能耗，經(jīng)臭氧氧化處理后的煙氣進(jìn)入脫硫塔，在特定噴淋漿液的洗滌下可以實(shí)現(xiàn)燃煤煙氣中NOx、SO2、Hg和二噁英等污染物的協(xié)同脫除，這就是近年來(lái)研究較多的臭氧氧化多種污染物協(xié)同脫除技術(shù)[10-13].在這一技術(shù)中,臭氧主要通過(guò)等離子體放電的形式生成，氧氣分子與放電產(chǎn)生的自由電子碰撞產(chǎn)生氧原子，氧原子再與氧氣分子碰撞產(chǎn)生臭氧分子，同時(shí)也伴隨發(fā)生臭氧的分解反應(yīng).當(dāng)氣源含有氮?dú)鈺r(shí)，放電過(guò)程還會(huì)產(chǎn)生氮原子，進(jìn)而與氧原子結(jié)合產(chǎn)生NOx，不僅不利于煙氣中NOx的脫除，還增加了放電過(guò)程中臭氧的消耗.

目前，國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)放電過(guò)程中臭氧和NOx的生成進(jìn)行了研究[14-23].Sung等[17]研究了放電電壓、脈沖形式、占空比和氧氣體積流量對(duì)臭氧生成的影響，但臭氧質(zhì)量濃度范圍較小，沒(méi)有全面分析臭氧電耗與臭氧質(zhì)量濃度的關(guān)系.Cooray等[21]研究了空氣源放電過(guò)程中臭氧的產(chǎn)率，但并沒(méi)有擴(kuò)展不同氧氣體積分?jǐn)?shù)下的放電情況.Ono等[22]使用ICCD相機(jī)觀察了放電過(guò)程，發(fā)現(xiàn)放電過(guò)程中臭氧主要通過(guò)二級(jí)流光和表面放電產(chǎn)生，同時(shí)得到了不同氧氣體積分?jǐn)?shù)下對(duì)O2/N2放電生成的臭氧質(zhì)量濃度.綜上所述，目前并沒(méi)有對(duì)放電過(guò)程中臭氧的產(chǎn)生規(guī)律形成全面的認(rèn)識(shí).筆者利用合適的高頻高壓電源結(jié)合圓管形放電室對(duì)放電電壓、氧氣體積流量、氧氣體積分?jǐn)?shù)的影響進(jìn)行試驗(yàn)，全面分析了放電過(guò)程中各參數(shù)對(duì)臭氧質(zhì)量濃度和臭氧電耗的影響，對(duì)未來(lái)探索低能耗臭氧生成方式具有一定的指導(dǎo)意義.

1 試驗(yàn)系統(tǒng)及方法

試驗(yàn)系統(tǒng)如圖1所示.氮?dú)夂脱鯕饨?jīng)過(guò)質(zhì)量流量計(jì)MFC(D08系列，北京七星華創(chuàng)生產(chǎn))，以所需質(zhì)量流量進(jìn)入混氣筒，混合均勻后進(jìn)入放電室.圓管形介質(zhì)阻擋放電室結(jié)構(gòu)如圖2所示.電極為同軸圓管形，高、低壓電極材料為不銹鋼，高壓電極鍍有搪瓷介質(zhì)，有效放電體積為0.02 L，介質(zhì)層厚為0.4 mm，氣隙寬度為0.6 mm，壓強(qiáng)為1.01×105Pa，溫度為環(huán)境溫度25 °C左右.放電后的氣體分別進(jìn)入臭氧分析儀(型號(hào)為IN2000，美國(guó)IN 公司，量程在標(biāo)準(zhǔn)狀況下為0～200 g/m3，精度為標(biāo)準(zhǔn)狀況下0.1 g/m3)和煙氣分析儀(GASMET FTIR Dx4000)測(cè)量臭氧和NOx的質(zhì)量濃度.放電電源為低溫等離子體電源(南京蘇曼電子有限公司，CTP2000K)，頻率為7.7 kHz，可通過(guò)配套調(diào)壓器調(diào)節(jié)電源輸出電壓.

圖1 試驗(yàn)系統(tǒng)圖

圖2 圓管形介質(zhì)阻擋放電室結(jié)構(gòu)圖

放電電壓和電流通過(guò)示波器(型號(hào)為T(mén)DS3034B，美國(guó)Tektronix，電壓探頭P6015A，電流探頭TCP202A)實(shí)時(shí)測(cè)量.放電過(guò)程電壓、電流和功率的波形如圖3所示，自上而下分別為電壓波形、功率波形和電流波形.電壓波形和電流波形的乘積即為功率波形.

圖3 放電過(guò)程中電壓、功率和電流波形

通過(guò)臭氧分析儀測(cè)得臭氧質(zhì)量濃度.臭氧質(zhì)量流量(g/h)和臭氧電耗(kW·h·g-1)分別由式(1)和式(2)計(jì)算得到.

臭氧質(zhì)量流量=(臭氧質(zhì)量濃度×

(1)

臭氧電耗=1/(臭氧質(zhì)量流量×

(2)

2 試驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 放電電壓對(duì)臭氧產(chǎn)生的影響

如前所述，臭氧形成的基礎(chǔ)是氧氣分子受到電子的碰撞產(chǎn)生氧原子，氧原子與氧氣分子碰撞產(chǎn)生臭氧分子.目前，普遍認(rèn)為放電過(guò)程中臭氧的生成反應(yīng)和分解反應(yīng)主要通過(guò)式(3)～式(6)[16-17]進(jìn)行.前2個(gè)反應(yīng)為臭氧的生成反應(yīng)，反應(yīng)速率分別為k1=2×10-9cm3/s，k2=6.9×10-34×(300/Tg)1.25cm6/s[24](其中，Tg為氣體溫度).后2個(gè)反應(yīng)為臭氧的分解反應(yīng)，反應(yīng)速率分別為k3=1.8×10-11×exp(-2 300/Tg) cm3/s，k4=4.5×10-11×exp(-2 810/Tg) cm3/s[24].放電電壓的增加可以提高臭氧生成反應(yīng)式(3)和式(4)的反應(yīng)速率，但溫度升高會(huì)降低臭氧生成反應(yīng)的反應(yīng)速率，同時(shí)提高臭氧分解反應(yīng)式(5)和式(6)的反應(yīng)速率.

(3)

(4)

(5)

(6)

式中：M為第三體.

為研究放電電壓對(duì)臭氧生成的影響，在氣源為氧氣時(shí)，通過(guò)試驗(yàn)得到不同氧氣體積流量下臭氧質(zhì)量濃度隨放電電壓的變化規(guī)律，如圖4所示.由圖4可知，隨著放電電壓的升高，臭氧質(zhì)量濃度大體上呈現(xiàn)持續(xù)升高的趨勢(shì)，當(dāng)氧氣體積流量為1 L/min時(shí)，臭氧質(zhì)量濃度最高可以達(dá)到138 g/m3.這是由于放電電壓的升高使得電場(chǎng)中電子能量密度增大，從而提高了氧原子的生成速率，促進(jìn)臭氧的生成.但是，隨著放電電壓的不斷升高，臭氧質(zhì)量濃度增大的幅度逐漸減小.在氧氣體積流量為1 L/min時(shí)，當(dāng)放電電壓超過(guò)3.6 kV時(shí)，臭氧質(zhì)量濃度出現(xiàn)了下降的趨勢(shì).引起這一變化的原因是放電電壓升高導(dǎo)致放電室溫度升高，臭氧生成的反應(yīng)速率下降，而臭氧分解的反應(yīng)速率上升，加速了式(5)和式(6)的進(jìn)程.由于電源的限制，放電電壓無(wú)法繼續(xù)升高，但體積流量大于2 L/min以上的工況均未出現(xiàn)這一現(xiàn)象.由于氧氣體積流量的增加，放電空間內(nèi)氧氣分子增加，進(jìn)而電離出更多氧原子，臭氧生成總量增加.同時(shí)氧氣體積流量的增加可以加快放電間隙熱量的散失，在一定程度上降低放電室溫度，使臭氧質(zhì)量濃度開(kāi)始下降時(shí)對(duì)應(yīng)的放電電壓變大，因此可以預(yù)測(cè)當(dāng)放電電壓繼續(xù)升高時(shí)，高氧氣體積流量下的臭氧質(zhì)量濃度也會(huì)下降.綜上所述，在實(shí)際應(yīng)用中如果盲目地升高放電電壓，臭氧質(zhì)量濃度下降的同時(shí)會(huì)增加能耗，因此合理控制放電電壓尤為重要.大規(guī)模工業(yè)臭氧發(fā)生裝置需在滿足臭氧質(zhì)量濃度需求的條件下使臭氧電耗最優(yōu)化.

圖4 不同放電電壓下的臭氧質(zhì)量濃度

2.2 氧氣體積流量對(duì)臭氧生成的影響

不同氧氣體積流量下的臭氧質(zhì)量濃度如圖5所示.由圖5可知，氧氣體積流量越大，臭氧質(zhì)量濃度越小.氧氣體積流量的影響主要包括2個(gè)方面：(1)氧氣體積流量直接影響氧氣在放電室的停留時(shí)間，氧氣體積流量越大，停留時(shí)間越短，氧氣分子與電子以及氧氣分子與激發(fā)態(tài)氧原子發(fā)生碰撞的機(jī)會(huì)越少，導(dǎo)致臭氧質(zhì)量濃度下降；(2)氧氣體積流量增大可以促進(jìn)放電室內(nèi)的對(duì)流換熱，降低放電室溫度，使臭氧生成反應(yīng)速率上升，臭氧分解反應(yīng)速率下降，導(dǎo)致臭氧質(zhì)量濃度上升.但是對(duì)流換熱對(duì)促進(jìn)放電室溫度降低的作用很小，前者一直占主導(dǎo)地位，因此氧氣體積流量越大，臭氧質(zhì)量濃度越小.

圖5 臭氧質(zhì)量濃度隨氧氣體積流量的變化

臭氧電耗是臭氧生成能耗的直接參數(shù)，根據(jù)式(1)和式(2)計(jì)算出臭氧質(zhì)量流量和臭氧電耗隨氧氣體積流量的變化，如圖6和圖7所示.當(dāng)放電電壓相對(duì)較低(如2.64 kV和2.88 kV)時(shí)，氧氣體積流量的增加雖然使臭氧質(zhì)量濃度下降，但氣體體積流量的增加使臭氧生成總量有所上升.隨著氧氣體積流量的不斷增加，放電能耗相應(yīng)增加，因此臭氧電耗隨氧氣體積流量的增加先降低后提高，在2 L/min時(shí)達(dá)到最低，為0.011 4 (kW·h)/g.當(dāng)放電電壓較高(如3.12 kV和3.36 kV)時(shí)，臭氧質(zhì)量流量和臭氧電耗在氧氣體積流量達(dá)到2 L/min以后呈現(xiàn)出穩(wěn)定的趨勢(shì).

圖6 臭氧質(zhì)量流量隨氧氣體積流量的變化

圖7 臭氧電耗隨氧氣體積流量的變化

2.3 氧氣體積分?jǐn)?shù)對(duì)臭氧生成的影響

工業(yè)上可利用高純氧或空氣作為氣源制備臭氧，但與高純氧氣源相比，利用空氣源制備臭氧所需成本較低.由于空氣源中含有部分氮?dú)?，為了探尋氣源中氮?dú)獾拇嬖趯?duì)臭氧制備的影響，開(kāi)展了不同氧氣體積分?jǐn)?shù)時(shí)O2/N2混合氣下放電生成臭氧的試驗(yàn).試驗(yàn)中取氣體總體積流量為1 L/min，通過(guò)控制氮?dú)夂脱鯕獾捏w積流量達(dá)到所需的氧氣體積分?jǐn)?shù)，試驗(yàn)結(jié)果如圖8所示.由圖8可知，隨著氧氣體積分?jǐn)?shù)的增加，臭氧質(zhì)量濃度不斷上升，原因在于氮?dú)獾募尤胍环矫媸沟脫舸╇妷荷撸鯕怏w積分?jǐn)?shù)越高，越容易被電離，導(dǎo)致放電室內(nèi)氧原子濃度增加，進(jìn)而有利于臭氧的生成；另一方面，氮?dú)獾拇嬖谑沟梅烹娺^(guò)程中產(chǎn)生部分NOx，進(jìn)而導(dǎo)致臭氧質(zhì)量濃度下降.空氣中氧氣體積分?jǐn)?shù)約為21%，相應(yīng)結(jié)果應(yīng)與圖8中20%氧氣體積分?jǐn)?shù)工況接近，臭氧質(zhì)量濃度始終低于10 g/m3.此外，氧氣體積分?jǐn)?shù)上升導(dǎo)致臭氧質(zhì)量濃度下降時(shí)對(duì)應(yīng)的放電電壓變大，當(dāng)氧氣體積分?jǐn)?shù)高于60%時(shí)，在試驗(yàn)范圍內(nèi)，臭氧質(zhì)量濃度隨放電電壓的增大持續(xù)上升.氧氣體積分?jǐn)?shù)越低，臭氧質(zhì)量濃度越低，隨著放電電壓的增大，臭氧分解反應(yīng)越占主導(dǎo)地位，臭氧質(zhì)量濃度開(kāi)始下降時(shí)對(duì)應(yīng)的放電電壓越小.但如第2.1節(jié)所述，隨著放電電壓繼續(xù)增大，即便氧氣體積分?jǐn)?shù)高的工況也會(huì)出現(xiàn)臭氧質(zhì)量濃度下降的現(xiàn)象.

圖8 不同氧氣體積分?jǐn)?shù)下的臭氧質(zhì)量濃度

圖9為不同氧氣體積分?jǐn)?shù)下的臭氧電耗.可以看到，相同放電電壓下，臭氧電耗隨氧氣體積分?jǐn)?shù)的增加呈現(xiàn)明顯的下降趨勢(shì).空氣源下(接近圖9中20%氧氣體積分?jǐn)?shù)工況)放電制備臭氧的電耗始終高于0.1 (kW·h)/g，遠(yuǎn)高于氧氣源下放電制備臭氧的電耗.因此，工業(yè)應(yīng)用應(yīng)當(dāng)首選氧氣源下放電制備臭氧.目前，通常采用分子篩技術(shù)制備氧氣，氧氣體積分?jǐn)?shù)一般在90%以上，從圖9中數(shù)據(jù)可看出，體積分?jǐn)?shù)為90%的氧氣作為氣源制備臭氧的電耗(0.020 (kW·h)/g)略高于純氧作為氣源制備臭氧的電耗(0.018 (kW·h)/g).

圖9 不同氧氣體積分?jǐn)?shù)下的臭氧電耗

3 結(jié) 論

(1) 臭氧質(zhì)量濃度隨放電電壓的增大不斷上升，但當(dāng)放電電壓升高到一定值以后，臭氧質(zhì)量濃度開(kāi)始下降.在氧氣體積流量為1 L/min時(shí)，臭氧質(zhì)量濃度最高可以達(dá)到138 g/m3.

(2) 臭氧質(zhì)量濃度隨著氧氣體積流量的增加不斷下降，臭氧質(zhì)量濃度在低放電電壓時(shí)隨氧氣體積流量的增加略有上升，在高放電電壓時(shí)隨氧氣體積流量的增加先上升后趨于穩(wěn)定.

(3) 氧氣體積分?jǐn)?shù)越高，臭氧質(zhì)量濃度越高，臭氧電耗越低.20%氧氣體積分?jǐn)?shù)下(接近空氣源)放電制備臭氧的質(zhì)量濃度低于10 g/m3，臭氧電耗高于0.1 (kW·h)/g.

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Experimental Study of Ozone Generation Characteristics During DBD Process

ZHU Yanqun, LIN Fawei, YUAN Dingkun, MA Qiang, WANG Zhihua,ZHOUJunhu,CENKefa

(State Key Laboratory of Clean Energy Utilization, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China)

A tube type dielectric barrier discharge (DBD) chamber was used to carry out the discharge tests using a high-frequency high-voltage plasma power source, so as to study the effects of following factors on the ozone generation, such as the discharge voltage, gas flow rate and oxygen concentration, etc. Results show that the ozone concentration first increases and then decreases with rising discharge voltage, due to the accelerated decomposition of ozone with rising temperature. With the rise of gas flow rate, the ozone concentration reduces, which reaches the maximum value of 138 g/m3at the oxygen flow rate of 1 L/min, while the power consumption of zone generation first decreases and then increases. The presence of nitrogen helps to promote the breakdown voltage, where the oxygen is more easily ionized with the rise of its concentration, thus the ozone concentration is increased and the power consumption is lowered.

ozone generation; discharge; oxygen concentration; plasma power source

2015-12-03

2016-05-31

國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃資助項(xiàng)目(973計(jì)劃)(2012CB214906)；國(guó)家優(yōu)秀青年基金資助項(xiàng)目(51422605)

朱燕群(1981-)，女，浙江武義人，工程師，主要從事污染物控制方面的研究. 王智化(通信作者)，男，教授，電話(Tel．)：0571-87953162；E-mail：wangzh@zju.edu.cn.

1674-7607(2016)12-0982-05

TQ534.9

A 學(xué)科分類(lèi)號(hào)：480.60