全巖Lu-Hf同位素研究綜述

戴夢寧，宗春蕾

(西北大學(xué)地質(zhì)學(xué)系，陜西 西安 710069)

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全巖Lu-Hf同位素研究綜述

戴夢寧，宗春蕾

(西北大學(xué)地質(zhì)學(xué)系，陜西 西安 710069)

近半個(gè)世紀(jì)以來，同位素地質(zhì)學(xué)得到了廣泛的應(yīng)用，所獲得的年代學(xué)與地球化學(xué)數(shù)據(jù)為確定巖石的形成時(shí)間、演化及其地球動(dòng)力學(xué)背景提供了重要參數(shù)。本文就全巖Lu-Hf同位素定年及巖石學(xué)應(yīng)用等方面進(jìn)行總結(jié)，結(jié)合對(duì)華北南緣包體的研究，對(duì)全巖Lu-Hf等時(shí)線定年、巖石成因研究、殼幔分異和地殼內(nèi)部的演化等問題進(jìn)行討論，發(fā)現(xiàn)在Lu-Hf同位素分析過程中，仍需對(duì)Lu的衰變常數(shù)精準(zhǔn)厘定，并對(duì)Hf同位素分離和提取方法進(jìn)一步優(yōu)化。

Lu-Hf同位素；Lu-Hf等時(shí)線；Hf-Nd解耦

Lu是最重的稀土元素，其化合價(jià)為+3，離子半徑為0.93?；Hf是與Ti、Zr相同的高場強(qiáng)元素，化合價(jià)為+4，離子半徑為0.71?。從相容性角度來看，Lu為弱-中等不相容元素，而Hf為中等不相容元素。在自然界中，Lu有兩個(gè)同位素，175Lu 和176Lu；Hf有6個(gè)同位素，174Hf,176Hf,177Hf,178Hf,179Hf與180Hf。

由于Hf同位素中，部分176Hf可由176Lu衰變而來，這樣用穩(wěn)定的177Hf同位素標(biāo)準(zhǔn)化可獲得樣品的176Lu/177Hf與176Hf/177Hf比值，從而使Lu-Hf體系成為與通常Rb-Sr和Sm-Nd體系相同的同位素定年工具。同時(shí)，其176Hf/177Hf比值通過時(shí)間校正后，可對(duì)巖石的成因提供重要信息。

然而，與其他同位素體系相比，Lu-Hf同位素體系的發(fā)展由于受技術(shù)上的限制而顯得較慢[1]，在80年代才開始其真正意義上的地質(zhì)應(yīng)用研究，近年來，多接收等離子體質(zhì)譜(MC-ICP-MS)技術(shù)的出現(xiàn)才使得Lu-Hf同位素體系的發(fā)展步伐大大加快，所獲得的資料為解決與巖石成因有關(guān)的一系列重要地質(zhì)問題提供了新的途徑[2]。

1 Lu-Hf同位素等時(shí)線年代學(xué)研究

1.1 Lu-Hf等時(shí)線定年

Lu-Hf體系是介于長壽命半衰期和短壽命半衰期之間的一種同位素體系，在定年方面，可以對(duì)Rb-Sr、Sm-Nd和U-Pb體系進(jìn)行補(bǔ)充和制約。通過獲得一組樣品的176Lu/177Hf和176Hf/177Hf同位素比值，可以構(gòu)筑一條等時(shí)線。而該等時(shí)線的斜率與其形成年齡有關(guān)，截距則代表了地質(zhì)體形成時(shí)的初始Hf同位素組成。其計(jì)算公式為：

(176Hf/177Hf)t = (176Hf/177Hf)initial + (176Lu/177Hf)t×(et-1)

與其它等時(shí)線原理相同，Lu-Hf等時(shí)線也必須滿足同源、同時(shí)和封閉這三個(gè)條件。

Patchett and Tatsumoto率先運(yùn)用Lu-Hf等時(shí)線的斜率反算出176Lu的衰變常數(shù)[3]。Pettingill and Patchett發(fā)表了西格陵蘭Amitsoq片麻巖的全巖Lu-Hf等時(shí)線[4]，所獲得的年齡為3.55±0.22 Ga。此外，Barfod et al.對(duì)我國華南陡山坨組地層進(jìn)行全巖Lu-Hf等時(shí)線研究[5]，與由Pb-Pb法獲得的年齡在誤差范圍內(nèi)一致，證明了在同類地層巖石中未來進(jìn)行進(jìn)一步探索的可能性。Lu-Hf全巖等時(shí)線定年相繼產(chǎn)出一些成果[6,7]。

1.2 Lu-Hf等時(shí)線的研究對(duì)象

對(duì)巖漿巖全巖整體分析而言，目前積累的資料還難以說明這些巖石是否具有足夠大的Lu/Hf比值范圍，以構(gòu)筑精度較高的等時(shí)線[8]。因此，目前較多的研究青睞于Lu/Hf比值較高的礦物來構(gòu)筑礦物等時(shí)線。在這方面，含石榴石和磷灰石的巖石是目前Lu-Hf等時(shí)線定年中最常見的對(duì)象。

1.2.1 石榴石及榴輝巖的Lu-Hf同位素研究

石榴石是結(jié)晶巖，特別是變質(zhì)巖中一種非常常見的礦物，可為巖石形成的溫壓條件提供重要參數(shù)，因而是當(dāng)前同位素定年的重要研究對(duì)象。石榴石中由于具有其它礦物包裹體，因此難以構(gòu)筑高質(zhì)量的Sm-Nd等時(shí)線。然而，這些礦物包裹體中Lu/Hf遠(yuǎn)小于石榴石，因而對(duì)Lu-Hf同位素體系并無太大的影響。因此，就榴輝巖或含石榴石的巖石而言，其Lu-Hf 定年對(duì)礦物純度的要求遠(yuǎn)比Sm-Nd 法要低。同時(shí)，由于Lu的衰變常數(shù)比Sm約高三倍，因而即使對(duì)新生代巖石而言，仍可獲得較高精度的Lu-Hf等時(shí)線。但是，如果石榴石中含有鋯石等Lu/Hf 比較高的礦物包裹體，則所構(gòu)筑的Lu-Hf礦物等時(shí)線年齡有時(shí)可能是無意義的[2,9]。

意大利西部阿爾卑斯造山帶中柯石英榴輝巖是目前Lu-Hf等時(shí)線法定年的典型代表。運(yùn)用MC-ICP-MS技術(shù)，Duchene et al.對(duì)該地區(qū)的榴輝巖全巖樣品及其主要造巖礦物(包括石榴石、多硅白云母和單斜輝石)進(jìn)行了Lu-Hf與Sm-Nd同位素定年研究[10]。所獲得的由下而上三個(gè)地質(zhì)單元榴輝巖的Lu-Hf礦物內(nèi)部等時(shí)線年齡與每個(gè)單元內(nèi)部運(yùn)用鋯石U-Pb、石榴石Sm-Nd和多硅白云母Ar-Ar所獲得的年齡一致，這不僅表明年齡的可信性，而且反映該地區(qū)上部的超高壓變質(zhì)巖較其下部者較早折返，且這些巖石均經(jīng)歷了快速的折返過程。自此，石榴石成為Lu-Hf同位素體系的重要研究對(duì)象，并有學(xué)者開展了大量研究[9,11-13]，石榴石是Lu-Hf同位素地質(zhì)年代學(xué)研究的重要內(nèi)容。

1.2.2 磷灰石的Lu-Hf同位素研究

磷灰石是另一個(gè)Lu/Hf 比值較高的礦物，由于該礦物不僅產(chǎn)于通常的巖漿巖和變質(zhì)巖中，在沉積巖中也經(jīng)常出現(xiàn)，因而也是進(jìn)行沉積作用定年的重要對(duì)象。Barfod et al.對(duì)Gardiner、Skaergaard和Khibina三個(gè)侵入體巖石中的磷灰石、異性石、榍石和全巖進(jìn)行了Lu-Hf同位素測定[14]，所獲得的等時(shí)線年齡分別為53.53±0.53、60.18±0.45和402.4±2.8 Ma的年齡。同時(shí)，該作者還對(duì)矽卡巖中的變質(zhì)成因磷灰石和沉積巖中生物成因的磷灰石進(jìn)行了測定，也獲得了理想的結(jié)果，充分顯示了磷灰石在Lu-Hf同位素定年上的巨大潛力。

除石榴石和磷灰石外，Mulcahy et al.應(yīng)用Lu-Hf同位素硬柱石定年對(duì)加利福尼亞蒂布龍半島Ring山脈的硬柱石藍(lán)片巖研究獲得了較好的年齡[15]，與前人研究結(jié)果相一致，為Lu-Hf同位素定年進(jìn)行了新的探索。

總而言之，Lu-Hf同位素年代學(xué)研究目前越來越多的受到廣大學(xué)者的重視，其具有廣闊的發(fā)展前景和應(yīng)用領(lǐng)域。

2 Hf-Nd同位素的相關(guān)性與解耦

放射性同位素在巖石學(xué)領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用，所獲得的年代學(xué)與地球化學(xué)數(shù)據(jù)為確定巖石的形成時(shí)間、演化及其地球動(dòng)力學(xué)背景提供了重要參數(shù)。

隨著測試技術(shù)的不斷進(jìn)步，近年來Hf同位素在巖石成因演化方面的研究被越來越多的國內(nèi)外學(xué)者應(yīng)用[16,17]。

Lu與Hf均為難熔(highly refractory)的中等-強(qiáng)不相容性親石元素，這一點(diǎn)與Sm-Nd體系有很大的類似性。Hf和Nd同位素的母體(176Lu和147Sm)在部分熔融過程中都較其子體(176Hf和143Nd)更相容[2]。上述Sm-Nd、Lu-Hf體系的相似性導(dǎo)致Nd與Hf同位素間一般呈現(xiàn)正相關(guān)關(guān)系(圖1)。

圖1 地球巖石的Nd-Hf同位素相關(guān)圖 (Vervoort et al., 1999)

盡管大量研究已證實(shí)Hf-Nd同位素之間存在一定的正相關(guān)性[18]，但這兩體系仍有一定差別，與Sm-Nd 同位素體系中Sm和Nd 同屬稀土元素的特點(diǎn)不同，Lu屬稀土元素，而Hf屬高場強(qiáng)元素，因而Lu和Hf的地球化學(xué)性質(zhì)存在顯著差異。因此在巖石變質(zhì)和巖漿作用過程中, 有可能εHf與εNd之間并不存在預(yù)想的正相關(guān)關(guān)系，即Hf-Nd同位素之間發(fā)生了解耦，這種差異為認(rèn)識(shí)殼幔分異和地殼內(nèi)部的演化提供了重要手段。

2.1 地殼巖石中的Nd-Hf同位素解耦

前人研究表明在深部地殼巖漿和變質(zhì)作用情況下，如果巖漿源區(qū)或變質(zhì)過程中存在石榴石，Lu易富集于石榴石中, 而Hf則易富集于熔體相或其它礦物相，因此下地殼巖石176Hf/177Hf 相對(duì)143Nd/144Nd 偏高。Vervoort and Patchett模擬了石榴石殘余對(duì)于Hf-Nd同位素解耦的貢獻(xiàn)[19]，石榴石殘余相組合能夠產(chǎn)生高的放射性176Hf/177Hf，然而并無預(yù)期中明顯，當(dāng)石榴石豐度較低時(shí)，需要很長時(shí)間才演化出陣列，即使當(dāng)石榴石豐度很高的情況下也需要極高程度的部分熔融才能導(dǎo)致明顯的Hf-Nd同位素解耦。然而，盡管在局部地區(qū)存在Hf-Nd同位素解耦的實(shí)例，下地殼麻粒巖Hf-Nd同位素仍接近于全球Hf-Nd同位素陣列。此外，Chen et al.對(duì)蘇魯帶榴輝巖模擬研究也證實(shí)了石榴石作為殘余相情況下的部分熔融能導(dǎo)致明顯的下地殼部分熔融(圖2)[20]。

圖2 模擬部分熔融對(duì)Hf-Nd同位素變化關(guān)系 (Chen et al., 2009)

下地殼Hf-Nd同位素解耦雖然很早受到了廣大學(xué)者的重視，然后目前發(fā)表的下地殼Hf-Nd同位素?cái)?shù)據(jù)仍較少，只有極個(gè)別下地殼包體具有Hf-Nd同位素解耦(圖3)[21,22]。

筆者對(duì)華北南緣徐淮地區(qū)下地殼榴輝巖、石榴單斜輝石巖包體及其寄主巖石進(jìn)行了全巖Hf-Nd同位素研究，研究表明幾乎全部包體分布于全球陣列的左側(cè)，即Hf和Nd同位素之間發(fā)生了明顯解耦。前人對(duì)其中部分包體的主微量元素組成的研究指出，這些包體是華北克拉通太古代變基性巖部分熔融殘余[23]，而其寄主巖石是熔體與地幔相互作用的結(jié)果。為驗(yàn)證徐淮地區(qū)包體Hf-Nd解耦是否是石榴石作為殘余相部分熔融的結(jié)果，可將其回算到寄主巖石侵位年齡，結(jié)果所有包體分布于全球Hf-Nd同位素陣列，因此可推斷部分熔融過程導(dǎo)致了Lu的富集，其導(dǎo)致現(xiàn)今高的Hf同位素組成。

對(duì)不同礦物組成、不同部分熔融程度對(duì)于Hf-Nd同位素變化進(jìn)行了模擬，結(jié)果表明約30%部分熔融即可解釋徐淮地區(qū)包體的同位素特征，對(duì)其產(chǎn)生的熔體與地幔之間相互作用也與寄主巖石同位素特征可較好擬合。而石榴石豐度對(duì)同一源區(qū)相同部分熔融程度的Hf-Nd同位素組成影響并不明顯，只要石榴石含量超過6%，經(jīng)歷過一定程度熔體提取后，在足夠長的時(shí)間均可產(chǎn)生解耦。因此，部分熔融程度是很重要的一個(gè)參數(shù)。

圖3 Hf-Nd耦合和解耦的下地殼麻粒巖包體.

2.2 地幔巖石中的Hf-Nd同位素解耦

近年來的研究也發(fā)現(xiàn)，Hf-Nd同位素解耦也同樣出現(xiàn)在地幔巖石中[6,21]。自Bizimis et al.首次報(bào)道了大洋巖石圈地幔Hf-Nd同位素解耦之后[24]，大陸地幔Hf-Nd同位素解耦也陸續(xù)被發(fā)現(xiàn)，Hf-Nd同位素的這種差異為認(rèn)識(shí)殼幔分異和地殼內(nèi)部的演化提供了重要手段。

關(guān)于地幔Hf-Nd同位素解耦的原因仍存在較多爭議，如(1)部分熔融之后等壓冷卻過程中尖晶石和石榴石相轉(zhuǎn)化導(dǎo)致HREE重新分布；(2)有石榴石存在的情況下地幔橄欖巖發(fā)生部分熔融，導(dǎo)致明顯的Lu/Hf和Sm/Nd比值分異，因?yàn)槭袷瘍?yōu)先富集Lu(Lu>Hf；Sm>Nd),因此導(dǎo)致高的Lu/Hf比值而相對(duì)變化較小的Sm/Nd比值，隨時(shí)間演化為高的放射性Hf同位素組成；(3)熔體-地幔相互作用導(dǎo)致Hf同位素組成發(fā)生變化，而Nd同位素組成恒定不變；(4)由于交代機(jī)制不同使得交代作用導(dǎo)致不同的Lu-Hf和Sm-Nd同位素行為。

關(guān)于Hf-Nd同位素另一個(gè)引起學(xué)者廣泛關(guān)注的問題就是，通過對(duì)現(xiàn)今玄武巖和球粒隕石Hf-Nd同位素系統(tǒng)研究發(fā)現(xiàn)，洋島玄武巖和洋中脊玄武巖在εNd為零的情況下εHf值高于硅質(zhì)地球值，但在誤差范圍內(nèi)與Bouvier et al.提出的新值相吻合[25]。因此推斷應(yīng)存在一個(gè)與虧損地幔和大陸地殼互補(bǔ)的儲(chǔ)庫來平衡現(xiàn)今我們接受的整個(gè)硅質(zhì)地球的Hf-Nd同位素預(yù)算。這個(gè)缺失的儲(chǔ)庫可能是古老洋殼和洋底高原玄武巖的再循環(huán)。Bizzarro et al.通過對(duì)北美格陵蘭碳酸鹽巖和金伯利巖Hf同位素研究[26]，首次報(bào)道了該儲(chǔ)庫的存在并模擬了其Lu、Hf、Sm和Nd含量，認(rèn)為其代表了硅質(zhì)地球質(zhì)量的10%～15%。前人研究認(rèn)為洋島玄武巖和洋中脊玄武巖Hf-Nd同位素組成的地幔陣列是虧損地幔和富集的再循環(huán)組分混合形成，Chauvel et al.研究指出，玄武巖循環(huán)不足以產(chǎn)生地幔陣列，大洋沉積物的再循環(huán)也參與其中[27]。此外，其還指出，沉積過程可能產(chǎn)生位于整個(gè)硅質(zhì)地球的Hf-Nd同位素陣列右側(cè)的儲(chǔ)庫，富重礦物的碎屑物質(zhì)可能代表了以低?Hf值為特征的隱藏儲(chǔ)庫。

2.3 小結(jié)

全巖Hf-Nd同位素常被用來示蹤大洋或大陸地殼物質(zhì)的再循環(huán)，從此為巖石源區(qū)探討提供更準(zhǔn)確有效的判斷工具，也為殼-幔相互作用研究提供了很大幫助，對(duì)于我們認(rèn)識(shí)地球儲(chǔ)庫的演化，源區(qū)組成特征具有重要作用。

Hf-Nd同位素的這種地球化學(xué)行為上的差異，能更有效的識(shí)別源區(qū)特征，尤其是在Sm-Nd體系已經(jīng)開放的情況下，Lu-Hf同位素體系顯示出巨大的優(yōu)越性。在部分熔融過程中，Lu/Hf元素的比值變化范圍要大于Sm/Nd的變化范圍。同時(shí)，176Lu的半衰期(36Ga)要比147Sm的半衰期(108Ga)差不多要短三倍，從而出現(xiàn)在相同的時(shí)間內(nèi)，Hf同位素比值的變化要大于Nd同位素的變化，這也使得Lu-Hf體系還可適應(yīng)于年輕體系的研究。而在巖石風(fēng)化過程中，Lu-Hf體系易發(fā)生變化，而Sm-Nd體系不會(huì)發(fā)生很大變化，因此，Hf-Nd同位素是目前巖石學(xué)研究的一個(gè)重要手段。

3 結(jié)語

本文通過對(duì)相關(guān)文獻(xiàn)的閱讀結(jié)合對(duì)華北南緣包體的研究，對(duì)全巖Hf同位素的應(yīng)用進(jìn)行了綜述，主要涉及Lu-Hf等時(shí)線定年、巖石成因研究、殼幔分異和地殼內(nèi)部的演化等方面。

關(guān)于Hf同位素研究還有些亟待去研究和解決的問題：

1)Lu的衰變常數(shù)厘定

Lu的衰變常數(shù)的精確厘定是Lu-Hf同位素地質(zhì)年代學(xué)和地球化學(xué)研究的重要內(nèi)容，因其涉及到初始Hf同位素的組成及年齡的計(jì)算，因此對(duì)于Hf同位素研究極其重要。盡管采用不同的176Lu的衰變常數(shù)對(duì)顯生宙或較為年輕巖石的Hf同位素組成影響不大，但對(duì)太古宙早期的巖石來說，這種影響不能忽視。采用不同衰變常數(shù)對(duì)統(tǒng)一數(shù)據(jù)的計(jì)算結(jié)果完全不同，因此，衰變常數(shù)的精確測定具有重要意義。對(duì)于衰變常數(shù)測定，不同學(xué)者采用不同方法也取得了一些進(jìn)展，高精度的數(shù)據(jù)是地質(zhì)解釋的保障和基礎(chǔ)，因此，計(jì)算過程中Lu衰變常數(shù)的選擇也顯得較為重要。

2)Hf同位素的分離和提取方法優(yōu)化

通過對(duì)樣品的全巖Hf同位素研究發(fā)現(xiàn)，Hf因其含量較低，其提取相對(duì)于Sr-Nd要更小心，因其含量較低，因此提取不完全可能導(dǎo)致測試結(jié)果無效或精度較低，對(duì)于后期現(xiàn)象的解釋可能也不具地質(zhì)意義。因此，在Lu-Hf分離過程中應(yīng)當(dāng)細(xì)心。此外，Hf的樣品測試過程中，同一溶液，即使是標(biāo)樣每次測定的值也有可能有較大變化，因此應(yīng)注意重復(fù)樣和多個(gè)標(biāo)樣的測定。就Hf同位素的溶液測試法而言，當(dāng)加入稀釋劑后，由于所測樣品中原有的同位素豐度關(guān)系發(fā)生變化，需要對(duì)獲得的數(shù)據(jù)進(jìn)行一定的校正，但對(duì)采用何種校正公式，目前并無定論。

總而言之，全巖Hf同位素研究隨著測試技術(shù)的不斷進(jìn)步，其應(yīng)用必將有更加廣泛的前景，然而，相對(duì)于國外已開展的大量研究來講，國內(nèi)對(duì)于全巖Hf同位素的報(bào)道較少。前些年主要受制于測試儀器等限制，目前Hf同位素已引起關(guān)注，將為解決全球地球動(dòng)力學(xué)及我國地質(zhì)演化中的若干關(guān)鍵問題提供重要的資料。

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1004-1184(2016)06-0035-04

2016-05-23

戴夢寧(1983-)，女，浙江寧波人，工程師，主要從事同位素地球化學(xué)研究。