飛秒激光燒蝕YAG單晶表面的表征

李長青， 王樹成， 周玉鋒， 劉寶良

(1.黑龍江科技大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院， 哈爾濱 150022;2.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 復(fù)合材料與結(jié)構(gòu)研究所， 哈爾濱 150080)

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飛秒激光燒蝕YAG單晶表面的表征

李長青1， 王樹成1， 周玉鋒2， 劉寶良1

(1.黑龍江科技大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院， 哈爾濱 150022;2.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 復(fù)合材料與結(jié)構(gòu)研究所， 哈爾濱 150080)

在飛秒激光作用下，對損傷YAG單晶表面的形貌特征及其損傷閾值進(jìn)行分析，對YAG單晶表面的臨界電場閾值進(jìn)行計(jì)算。采用光學(xué)顯微鏡、原子力顯微鏡及掃描電鏡對飛秒激光損傷的YAG單晶表面的燒蝕坑形貌進(jìn)行表征。研究表明：YAG單晶表面的燒蝕坑呈現(xiàn)周期表面結(jié)構(gòu)，在130 fs脈寬、中心波長為800 nm、單脈沖能量在80～580 μJ條件下，飛秒激光測試的YAG單晶的損傷閾值為4.24 J/cm2，計(jì)算獲得了YAG單晶表面的電場臨界閾值。

飛秒激光； YAG晶體； 損傷閾值； 燒蝕坑； 電場臨界閾值

YAG晶體屬于立方晶系，不具有雙折射效應(yīng)。其單晶狀態(tài)下具有卓越的光學(xué)性能、力學(xué)性能及抗輻照的特性，是優(yōu)異的窗口材料的候選之一。YAG晶體也可作為激光基體、襯底材料及熒光材料而被廣泛應(yīng)用[1]。

對激光作用于材料的損傷研究，超短脈沖激光如飛秒激光等與光學(xué)晶體的相互作用的實(shí)驗(yàn)和理論研究較多，特別是飛秒激光損傷晶體的研究報(bào)道[2-5]，但對于晶體的表面臨界電場與損傷閾值分析報(bào)道較少。筆者主要是針對YAG晶體在飛秒激光作用下，其損傷閾值測定及表面損傷閾值的臨界電場的分析研究。

1 實(shí)驗(yàn)測試與表征

1.1 晶體試樣制備

研究采用YAG晶體取自提拉法(CZ法)生長制備的YAG單晶。采用內(nèi)圓切割機(jī)切割YAG單晶，晶體定向采用DX-9B型雙晶衍射儀，利用Ultrasonic35 Sauer超聲加工設(shè)備對試樣沿晶向加工，制備獲得<211>晶向的試樣，采用化學(xué)腐蝕法進(jìn)行雙面拋光，使晶片表面光潔度達(dá)到實(shí)驗(yàn)要求。

1.2 實(shí)驗(yàn)測試

如圖1所示，為進(jìn)行激光損傷實(shí)驗(yàn)而搭建激光系統(tǒng)。被測試YAG晶體試樣安裝固定在精密的二維移動(dòng)平臺上，YAG晶體試樣垂直激光光束并沿水平方向上平移，能夠保證在每一激光脈沖作用下試樣表面在新的位置產(chǎn)生燒蝕坑。通過改變激光脈沖束的能量來形成燒蝕坑，分析測定激光晶體閾值。在激光光路中加入ICCD系統(tǒng)和能量調(diào)節(jié)裝置，能夠?qū)崟r(shí)監(jiān)測激光束能量和觀察晶體表面的變化。

實(shí)驗(yàn)中所搭建的飛秒TR-CARS光譜激光系統(tǒng)是由美國Spectra Physics公司制造，利用摻鈦的藍(lán)寶石激光晶體自鎖模技術(shù)產(chǎn)生飛秒激光。激光系統(tǒng)由四部分組成：Tsunami(振蕩器)、Millennia(綠光激光器)、Spitfire(再生放大器)和Evolution(泵浦源)。激光器的標(biāo)準(zhǔn)脈寬為130 fs，時(shí)間波形為高斯脈沖；單脈沖能量調(diào)節(jié)范圍80～580 μJ，激光脈沖能量采用能量計(jì)來測量監(jiān)控，重復(fù)頻率10 Hz，激光束的標(biāo)準(zhǔn)中心波長是800 nm，譜線寬度約為 20 nm。

圖1 飛秒激光損傷實(shí)驗(yàn)裝置示意Fig. 1 Schematic experimental setup for fs laser induced damage1.3 實(shí)驗(yàn)表征

為了觀察激光損傷產(chǎn)生的燒蝕坑的微觀形貌，采用Olympus GX51/BX51型光學(xué)顯微鏡(OM)觀察YAG晶體試樣表面燒蝕坑形貌并測定其尺寸。

為了表征激光損傷YAG晶體的燒蝕坑的深度，采用Dimension 3100型原子力顯微鏡(AFM)來表征。該測試方法采用接觸掃描模式，測試掃描面積范圍為80 μm×80 μm。

為了細(xì)致的觀察YAG晶體表面燒蝕坑形貌特征，采用CamScan MX-2600掃描電子顯微鏡(SEM)來表征，其工作電壓為0～25 kV。

2 結(jié)果與討論

2.1 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

圖2為光學(xué)顯微鏡下觀察飛秒激光損傷的YAG晶體表面燒蝕坑(激光脈寬130 fs,中心波長800 nm，單脈沖)，從圖2中可以看出，隨著脈沖能量的增加，由激光束形成的燒蝕坑隨之增大。

Fig. 2 Morphologies of craters on YAG crystal surface induced by fs laser

如圖3所示，是飛秒激光燒蝕的YAG晶體表面的原子力顯微形貌。從圖3中可以看出，在脈沖激光能量580 μJ的條件下，燒蝕坑輪廓成不規(guī)則的橢圓形，其短軸約為57.4 μm，長軸約為115 μm。激光損傷的燒蝕坑邊緣有隆起，并測定出燒蝕坑深度40～50 nm。

a AFM表面形貌線掃描

b AFM俯視顯微形貌

Fig. 3 Atomic force morphology of YAG crystal induced by fs laser

為了更清晰的觀察激光燒蝕坑的顯微形貌，采用了SEM進(jìn)行觀察，如圖4所示。觀察到燒蝕坑內(nèi)部出現(xiàn)了周期性的表面結(jié)構(gòu)，被稱為激光誘導(dǎo)周期表面結(jié)構(gòu)(laser-induced periodic surface structures， LIPSS)，也被稱作波紋，相關(guān)報(bào)道[6-7]認(rèn)為是入射激光和沿著界面的散射波動(dòng)相互干擾形成的。也有研究[8]認(rèn)為，除了以上原因之外也與激光能量波動(dòng)和偏振相關(guān)。圖4 右上角是燒蝕坑中部局部放大SEM形貌，可以看出波紋周期基本相等，尺度在1.5 μm左右，接近激光波長的2倍，與J. Bonse等[9]報(bào)道結(jié)果不同，他們得出的結(jié)論是波紋周期與晶體折射率的比值，這個(gè)問題有待進(jìn)一步研究。

圖4 飛秒激光損傷YAG晶體的燒蝕坑SEM形貌

Fig. 4 Morphology of crater on YAG crystal induced by fs laser

2.2 閾值計(jì)算

常用的確定激光損傷閾值方法有外推法[10-12]，也有文獻(xiàn)稱作極大點(diǎn)法[13]。激光束的最大脈沖能量能夠生成最大的燒蝕面積，根據(jù)文獻(xiàn)[13]中的數(shù)學(xué)推理，對于束腰半徑為r0的高斯形激光光束，可以得出燒蝕坑面積S和脈沖能量Ep的關(guān)系：

(1)

式(1)表明，當(dāng)激光束能量密度Ep高于YAG晶體能量密度損傷閾值Jth時(shí)，激光能量密度Ep增大而使得燒蝕坑半徑rs增大，得出lnEp與燒蝕坑面積S成線性關(guān)系，利用這種規(guī)律，選取一系列等差遞增能量的脈沖激光損傷燒傷YAG晶體表面，并測定出燒蝕坑當(dāng)量半徑rs，得出燒蝕坑面積S，并繪制出S-lnEp關(guān)系曲線，推導(dǎo)出燒蝕坑面積S和脈沖能量Ep的關(guān)系：

(2)

(3)由式(3)分析得出S-lnEp關(guān)系曲線能夠獲得YAG晶體的損傷閾值。采用以脈沖能量Ep為變量的激光束照射YAG晶體表面，測量不同激光能量密度生成的燒蝕坑的當(dāng)量直徑，即可確定出YAG晶體的損傷閾值。圖5是YAG晶體飛秒激光燒蝕面積與脈沖能量的關(guān)系。測定獲得的YAG晶體表面在不同能量的激光脈沖作用下的燒蝕坑面積與脈沖激光束能量密度的關(guān)系曲線，得出燒蝕坑當(dāng)量面積與激光能量的自然對數(shù)有較好的線性關(guān)系，在激光脈沖能量密度更小的范圍內(nèi)這種線性關(guān)系更為明顯。

圖5 YAG晶體飛秒激光燒蝕面積與脈沖能量的關(guān)系

Fig. 5 Relationship between crater areas and pulse energies of fs laser

如圖5所示，YAG晶體在如上實(shí)驗(yàn)參數(shù)范圍的飛秒激光作用下測定的其損傷閾值，得到的YAG單晶的損傷閾值為4.24 J/cm2，與Shizhen Xu等[14]報(bào)道采用145 fs脈寬、800 nm波長、飛秒激光測試YAG單晶，測得其損傷閾值3.59 J/cm2較接近。

2.3 機(jī)理分析

對于激光燒蝕晶體材料的損傷閾值機(jī)理性問題，Robert Eason[15]等提出了關(guān)于介電材料損傷閾值的計(jì)算公式。Robert Eason認(rèn)為：在激光脈寬時(shí)間范圍內(nèi)，激光能量密度超過晶體材料的原子電離閾值，在脈沖結(jié)束前能夠?qū)崿F(xiàn)一部分材料表面原子的第一次電離。獲得的激光脈沖的損傷閾值與脈寬的關(guān)系為

(4)

式(4)中tp是激光脈寬；D是YAG單晶的熱擴(kuò)散系數(shù)，取0.045 cm2/s；Eb為結(jié)合能，YAG約5 eV/原子[15]；na是原子數(shù)密度，A是YAG晶體光學(xué)吸收系數(shù)，取值為0.054?？傻贸銎鋼p傷閾值為2.05 J/cm2，這比實(shí)驗(yàn)采用的極大值法測定的損傷閾值偏大一些，分析認(rèn)為是選擇參數(shù)的差別引起的。

庫侖爆炸(Coulomb Explosion)理論常用來分析激光燒蝕晶體，對于飛秒激光燒蝕YAG晶體來說，庫侖爆炸是分析其損傷機(jī)理的方法。在超短的激光脈沖作用于晶體表面時(shí)，表面會(huì)由于激發(fā)出的電子或離子產(chǎn)生靜電場，靜電場產(chǎn)生的應(yīng)力克服晶體表面的結(jié)合力，出現(xiàn)晶體表面原子的脫離，如圖6所示。

圖6 激光輻照YAG晶體表面電場形成示意

Fig. 6 Schematic of surface electric field on YAG radiated by fs laser

針對YAG燒蝕問題，下面采用了Bettis[16]的理論和Bulgakova[17]提出的庫侖爆炸判據(jù)對YAG的臨界電場閾值進(jìn)行分析。為了分析YAG晶體的電場臨界閾值，采用Bettis[16]的理論表達(dá)式來計(jì)算激光燒蝕晶體材料引發(fā)電場臨界閾值，燒蝕晶體的臨界電場閾值被認(rèn)為與na2/3/(n2-1)成線性關(guān)系，這里na是原子數(shù)密度，通過YAG晶體性質(zhì)可得na為4.62×1021cm-3；n是YAG的折射指數(shù)，在室溫為1.82(對于6 33 nm的波長光)， 則臨界電場閾值Eth為

(5)

式(5)中qe是電子電量，數(shù)值為1.60×10-19C；ε0是真空介電常數(shù)，數(shù)值為8.85×10-14F/cm；經(jīng)計(jì)算得出激光損傷YAG晶體表面的臨界電場閾值為2.17×1010V/m。

Bulgakova[17]也研究認(rèn)為庫侖爆炸是可以對激光燒蝕晶體機(jī)理進(jìn)行解釋，并采用庫侖爆炸判據(jù)(Criteria for Coulomb Explosion)進(jìn)行解釋，并分析得出臨界電場閾值：

(6)

式(6)中Λat是YAG晶體的升華潛熱，參考藍(lán)寶石的升華潛熱485.7 kJ/mol；na是原子數(shù)密度，取值為4.62×1021cm-3；ε是YAG晶體的介電常數(shù)，11.7；ε0是真空介電常數(shù)，計(jì)算得出臨界電場閾值為2.7×1010V/m，此值略大于上述Bettis計(jì)算的臨界電場，由于YAG升華潛熱值小于藍(lán)寶石， 因此，認(rèn)為此種方法計(jì)算值與Bettis計(jì)算的臨界電場偏差較小。在脈沖激光輻照下，產(chǎn)生的瞬間強(qiáng)電場足以脫離表面的原子而損傷基體，從而形成了表面損傷。

3 結(jié) 論

(1)飛秒激光損傷YAG單晶表面形成的燒蝕坑呈現(xiàn)周期表面結(jié)構(gòu)。

(2)在130 fs脈寬、中心波長為800 nm、單脈沖能量在80～580 μJ范圍飛秒激光測試的YAG單晶的損傷閾值為4.24 J/cm2。

(3)采用Bettis表達(dá)式和Bulgakova的庫侖爆炸的判據(jù)計(jì)算方法YAG單晶表面的電場臨界閾值計(jì)算結(jié)果相近。

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(編輯 晁曉筠 校對 王 冬)

Study on femtosecond laser induced damage on YAG single crystal surface

LiChangqing1,WangShucheng1,ZhouYufeng2,LiuBaoliang1

(1.School of Material Science & Engineering, Heilongjiang University of Science & Technology, Harbin 150022, China;2.Center for Composite Materials & Structure, Harbin Institute of Technology, Harbin 150080, China)

This paper is concerned with an investigation into morphologies and damage threshold of YAG single crystal surface damaged by femtosecond laser, the computation of threshold electric field, and the characterization of morphologies of craters on YAG single crystal surface induced by femtosecond laser by optical microscopy, atomic force microscopy and scanning electrical microscopy. The results show that the crater on the surface of YAG single crystal is laser-induced periodic surface structures(LIPSS), the damage threshold of YAG single crystal is 4.24 J/cm2under 130 fs pulse duration, 800 nm mid wavelength, single pulse energy in range of 80～580 μJ, leading to the threshold electric field of YAG single crystal.

femtosecond laser; YAG single crystal; damage threshold; crater; electric field threshold

2016-08-26

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(11572113);黑龍江省教育廳科學(xué)技術(shù)研究項(xiàng)目(12531586)

李長青(1973-)，男，山東省日照人，副教授，博士，研究方向：無機(jī)非金屬材料，E-mail:llchangqing@163.com。

10.3969/j.issn.2095-7262.2016.05.015

TB331； TN249

2095-7262(2016)05-0541-05

A