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    一種新型陰離子復(fù)合磁絮凝劑的合成及其應(yīng)用

    2016-12-07 08:24:02周正單愛琴趙宇俠
    工業(yè)水處理 2016年11期
    關(guān)鍵詞:油酸混凝丙烯酰胺

    周正,單愛琴,趙宇俠

    (1.中國礦業(yè)大學(xué)環(huán)境與測繪學(xué)院,江蘇徐州221116;2.江蘇省海洋資源開發(fā)研究院,江蘇連云港222005)

    試驗(yàn)研究

    一種新型陰離子復(fù)合磁絮凝劑的合成及其應(yīng)用

    周正1,2,單愛琴1,趙宇俠2

    (1.中國礦業(yè)大學(xué)環(huán)境與測繪學(xué)院,江蘇徐州221116;2.江蘇省海洋資源開發(fā)研究院,江蘇連云港222005)

    在2-丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸(AMPS)和丙烯酰胺(AM)單體共聚反應(yīng)過程中,引入經(jīng)過油酸改性的Fe3O4顆粒,合成一種新型陰離子復(fù)合磁絮凝劑AMF。分析表明,F(xiàn)e3O4以磁核的形式均勻地分散在AMF中,且AMF中含有Fe3O4、油酸、AMPS和AM特征吸收峰,有機(jī)物含量為70%?;炷恋碓囼?yàn)結(jié)果表明,相對于陰離子型聚丙烯酰胺(APAM)和聚合氯化鋁(PAC),AMF在較短的沉淀時(shí)間內(nèi)取得了較高的濁度去除率。

    陰離子絮凝劑;磁性;廢水處理

    混凝沉淀工藝在給水處理與排水處理過程中均有廣泛的應(yīng)用〔1-3〕。目前,國內(nèi)外在石化、鋼鐵、冶金、造紙、食品、印染、紡織和釀造等多種行業(yè)的廢水處理中,使用混凝沉淀法的約占55%~75%,給水處理幾乎100%使用混凝沉淀法作為凈水手段〔4〕?;炷恋矸ǖ募夹g(shù)核心是絮凝劑的應(yīng)用,絮凝劑的性能決定了水處理效果的優(yōu)劣和混凝工藝運(yùn)行費(fèi)用的高低。因此,研制和開發(fā)經(jīng)濟(jì)、高效、安全的水處理絮凝劑是國內(nèi)外研究學(xué)者的重要研究方向之一。Fe3O4顆粒由于其低毒性、便于分離的特性,被廣泛地用于磁分離技術(shù)〔5-6〕。將Fe3O4顆粒作為磁種,與聚合硫酸鐵形成復(fù)配絮凝劑,用于含砷廢水的處理,取得了較好的效果〔7〕。但是復(fù)配絮凝劑操作復(fù)雜,對人員素質(zhì)要求較高,若能在常用絮凝劑的合成過程中引入磁性顆粒,形成復(fù)合磁絮凝劑,則能夠簡化操作程序,為此,筆者開發(fā)了一種PAM基陰離子型復(fù)合磁絮凝劑(AMF)。

    1 材料與方法

    1.1 試驗(yàn)材料與設(shè)備

    試驗(yàn)材料:納米Fe3O4,阿拉丁公司;無水乙醇、丙酮,上海子欽化工有限公司;2-丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸(AMPS)、丙烯酰胺(AM)、陰離子型聚丙烯酰胺(APAM)、聚合氯化鋁(PAC),國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;油酸、亞硫酸氫鈉、過硫酸鉀、高嶺土,天津福晨化學(xué)試劑廠。以上試劑均為分析純。溴化鉀,光譜純,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑。

    試驗(yàn)設(shè)備:BS124S電子天平,北京賽多利斯儀器系統(tǒng)有限公司;PS-08超聲波清洗機(jī),潔康科學(xué)儀器廠;SHA-B雙功能水浴恒溫振蕩器,金壇市杰瑞

    電器有限公司;B-220恒溫水浴鍋,上海亞榮生化儀器有限公司;TDL-4臺式離心機(jī),上海安亭科學(xué)儀器廠;YLD-2000真空干燥箱,鞏義市予華儀器有限責(zé)任公司;JP-3004高速多功能粉碎機(jī),永康市久品工貿(mào)有限公司;ZR4-6混凝實(shí)驗(yàn)攪拌機(jī),深圳市中潤工業(yè)技術(shù)發(fā)展有限公司;WGZ-800濁度計(jì),上海昕瑞儀器有限公司;NDJ-8S數(shù)顯黏度計(jì),上海加內(nèi)特機(jī)電設(shè)備有限公司;IS10傅里葉紅外光譜儀(FTIR),美國Thermo公司;STA 449 F3熱重分析儀(TG),德國NETZSCH公司;D/max-2500粉末衍射儀(XRD),日本RIGAKU公司;quanta250掃描電鏡(SEM),美國FEI公司。

    1.2 產(chǎn)品制備與混凝沉淀試驗(yàn)

    1.2.1 油酸改性Fe3O4顆粒

    取2.0 g納米Fe3O4顆粒在50mL蒸餾水中超聲分散20min,形成均勻的懸浮液。向懸浮液中緩慢倒入50 mL油酸,并在60℃恒溫水浴中振蕩24 h,隨后用丙酮洗滌3次。產(chǎn)物再經(jīng)丙酮索式抽提48 h后,在真空干燥箱中干燥24 h。

    1.2.2 AMF的合成

    取8.0 g AM單體和1.0 g AMPS溶于50mL蒸餾水并轉(zhuǎn)移至三頸燒瓶中。向燒瓶中投加0.5 g油酸改性Fe3O4顆粒,攪拌均勻后向燒瓶中通入氮?dú)?0min,隨后投加適量過硫酸鉀和亞硫酸氫鈉,在40℃水浴中連續(xù)攪拌6h。產(chǎn)物經(jīng)丙酮洗滌3次,真空干燥后粉碎,即可獲得陰離子型復(fù)合絮凝劑(AMF)。

    1.3 混凝沉淀試驗(yàn)

    取0.2 g高嶺土經(jīng)機(jī)械攪拌分散在1 000mL蒸餾水中,靜置24 h,將穩(wěn)定后的上清液作為模擬廢水,調(diào)節(jié)pH=3,初始濁度為230~260NTU。在六聯(lián)攪拌機(jī)上分別進(jìn)行APAM、PAC、AMF混凝沉淀實(shí)驗(yàn),3種混凝劑均配成質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.2%的溶液,按1、3、5、7、9mL/L分別投加?;炷绦?yàn)橄纫?50 r/min快速攪拌2min,然后以80 r/min慢速攪拌5min,經(jīng)APAM和PAC混凝反應(yīng)后的水樣靜置沉淀30min,經(jīng)AMF混凝反應(yīng)后的水樣在永磁鐵上靜置沉淀5min。隨后分別測量上述水樣中上清液的濁度并計(jì)算去除率。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 材料性能表征

    2.1.1 傅里葉紅外分析

    納米Fe3O4顆粒和AMF的紅外光譜如圖1所示。

    圖1 FTIR分析

    由圖1可知,F(xiàn)e3O4顆粒和AMF在580 cm-1左右均出現(xiàn)了Fe3O4的特征峰,這主要來源于Fe3O4中Fe—O的伸縮振動(dòng)〔8〕,說明AMF中有Fe3O4磁性顆粒。3 440 cm-1處為酰胺基中N—H對稱伸縮振動(dòng)峰;2 930 cm-1處為—CH2伸縮峰;1 650、1 400 cm-1處分別為酰胺基中C=O伸縮振動(dòng)峰和C—N伸縮峰;1 190 cm-1處為—COO-的伸縮振動(dòng)峰,主要來源于Fe3O4磁性顆粒表面負(fù)載的油酸;1 040 cm-1處為—HSO3中的S=O的伸縮振動(dòng)吸收峰。AMF的紅外光譜中同時(shí)出現(xiàn)Fe3O4、油酸、AM和AMPS的特征峰。

    2.1.2 XRD分析

    納米Fe3O4顆粒和AMF的X射線衍謝分析如圖2所示。

    圖2 XRD分析

    由圖2可知,AMF的衍射峰分別出現(xiàn)在2θ為30.27°、35.58°、43.18°、53.52°、57.12°、62.73°處,對應(yīng)的晶面分別為(220)、(311)、(400)、(422)、(511)、(440)。與Fe3O4標(biāo)準(zhǔn)圖譜完全吻合,說明AMF在合成過程中Fe3O4的晶體結(jié)構(gòu)沒有被破壞。

    2.1.3熱重分析

    Fe3O4顆粒和AMF的熱重分析如圖3所示。

    圖3 熱重分析

    由圖3可知,F(xiàn)e3O4顆粒在350℃后質(zhì)量上升2%左右,這主要是由于熱重分析在空氣氛圍中Fe3O4顆粒中的Fe2+被氧化所致。AMF在500℃處質(zhì)量下降到32%。說明AMF中約70%有機(jī)聚合物在500℃的溫度條件下被灼燒揮發(fā)。結(jié)合FTIR和XRD的分析結(jié)果,說明AMF中以Fe3O4顆粒為核心,附在其上的接枝共聚物質(zhì)量分?jǐn)?shù)約為70%。

    2.1.4形態(tài)學(xué)分析

    Fe3O4顆粒和AMF的形態(tài)學(xué)分析主要通過掃描電鏡完成,結(jié)果見圖4。

    圖4 掃描電鏡分析

    由圖4可知,F(xiàn)e3O4顆粒由于本身的磁性出現(xiàn)較為嚴(yán)重的團(tuán)聚現(xiàn)象,通過油酸改性可以將Fe3O4顆粒均勻地分散在合成體系中,從而避免了在合成共聚物的過程中發(fā)生Fe3O4顆粒的團(tuán)聚。

    2.2混凝沉淀試驗(yàn)

    模擬廢水分別經(jīng)APAM、PAC、AMF混凝沉淀處理后,濁度去除率如圖5所示。

    由圖5可知,使用APAM和AMF作為絮凝劑的效果明顯好于PAC,這主要是由于模擬廢水中的高嶺土懸浮顆粒在pH<4.0的條件下帶有正電荷,APAM和AMF都是陰離子型絮凝劑,在混凝過程中發(fā)生吸附電中和作用,因此在這兩種絮凝劑作用下濁度去除率基本都在95%以上,其中AMF在3mL/L的投加量下獲得最高的去除率達(dá)97.2%。在使用PAC做混凝試驗(yàn)時(shí),由于水體中膠粒表面帶正電荷,PAC也帶正電荷,在最初投加量不大的情況下,膠粒間發(fā)生壓縮雙電層作用,因此濁度去除率也取得了較好的效果,但在投加量加大到9mL/L時(shí),由于PAC過量使得體系Zeta電位超出臨界電位,部分膠粒重新獲得穩(wěn)定,去除率出現(xiàn)大幅下降。此外,AMF的去除效果是在沉淀5min內(nèi)得到的,相比APAM的沉淀時(shí)間30min,在去除效果相近的條件下,沉淀時(shí)間大幅度縮短的優(yōu)勢顯著突出,這意味著沉淀池水力停留時(shí)間的縮短、沉淀池體積的減小等。因此,經(jīng)綜合比較得出,AMF作為一種新型陰離子復(fù)合磁絮凝劑具有良好的絮凝性能。

    圖5 不同絮凝劑在不同用量下對模擬廢水濁度去除效果

    3 結(jié)論

    (1)通過在AMPS和AM的共聚過程中引入經(jīng)油酸改性的Fe3O4顆粒,合成一種新型陰離子復(fù)合磁絮凝劑AMF。

    (2)經(jīng)過FTIR、XRD、TG和SEM分析表明,AMF中存在Fe3O4、油酸、AMPS和AM的特征官能團(tuán),F(xiàn)e3O4在合成過程中被成功引入,結(jié)構(gòu)沒有被破壞,油酸改性能夠避免Fe3O4在合成過程中發(fā)生團(tuán)聚,AMF中有機(jī)物含量達(dá)到70%。

    (3)通過APAM、PAC、AMF對模擬廢水混凝試驗(yàn)的對比分析,AMF作為一種陰離子復(fù)合磁絮凝劑能夠發(fā)揮吸附電中和作用,并且形成的絮體通過外部磁場的作用短時(shí)間內(nèi)沉降,綜合性能最佳。

    [1]李建民,董志英,杜義鵬,等.A2/O氧化溝—絮凝沉淀—V型濾池組合工藝在城鎮(zhèn)污水處理中的應(yīng)用[J].給水排水,2011,37(7):41-43.

    [2]曾德芳,方勇,袁繼祖.改性累托石復(fù)合絮凝劑用于給水處理的研究[J].中國給水排水,2006,22(7):38-41.

    [3]鄧述波,余剛,蔣展鵬,等.微生物絮凝劑在給水處理中的應(yīng)用研究[J].中國給水排水,2001,17(2):5-7.

    [4]唐植成,曾世東.無機(jī)高分子絮凝劑聚合氯化鐵的研究應(yīng)用現(xiàn)狀及前景展望[J].廣東化工,2013(8):72.

    [5]Warner C L,Addleman R S,Cinson A D,etal.High-performance, superparamagnetic,nanoparticle-based heavy metal sorbents for removal of contaminants from natural waters[J].ChemSusChem,2010,3(6):749-757.

    [6]Tang SCN,Wang Peng,Yin Ke,etal.Synthesisand application of magnetic hydrogel for Cr(VI)removal from contaminated water[J]. EnvironmentalEngineering Science,2010,27(11):947-954.

    [7]LiYiran,Wang Jun,Zhao Ying,etal.Research onmagnetic seeding flocculation forarsenic removalby superconductingmagnetic separation[J].Separation and Purification Technology,2010,73(2):264-270.

    [8]Phan NTS,JonesCW.Highlyaccessible catalytic siteson recyclable organosilane-functionalized magnetic nanoparticles:An alternative to functionalized porous silica catalysts[J].Journal of Molecular Catalysis A:Chemical,2006,253(1/2):123-131.

    [9]王景霞,范曉東,秦華宇.二甲基二烯丙基氯化銨-丙烯酰胺共聚物的合成與結(jié)構(gòu)表征[J].油田化學(xué),2003,20(1):83-85.

    Synthesis ofa new type ofanionic com posite magnetic flocculantand its app lication

    Zhou Zheng1,2,Shan Aiqin1,Zhao Yuxia2
    (1.SchoolofEnvironment Scienceand Spatial Informatics,China University ofMiningand Technology,Xuzhou 221116,China;2.Marine ResourcesDevelopment Instituteof Jiangsu,Lianyungang 222005,China)

    In the reaction process of copolymerization ofmonomers,2-acrylamido-2-methylpropane sulfonic acid(AMPS)and acrylamide(AM),by putting in oleic acid-modified Fe3O4particles,a new type of anionic composite magnetic coagulant AMFhasbeen synthesized.Theanalysisshows thatFe3O4particles in form ofmagnetic coresare evenly dispersed in AMF,in which Fe3O4,oleic acid,AMPSand AM characteristic absorption peaks are contained. The organicmatter content is 70%.The results of coagulation sedimentation tests show that compared with anionic polyacrylamide(APAM)and poly aluminium chloride(PAC),AMF has higher turbidity removing rate in short sedimentation time.

    anionic flocculent;magnetism;wastewater treatment

    TQ314.253

    A

    1005-829X(2016)11-0021-04

    周正(1980—),博士研究生,講師。E-mail:18936653186@163.com。通訊作者:單愛琴,E-mail:klsaq2003@163.com。

    2016-08-20(修改稿)

    國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(21307031);江蘇省產(chǎn)學(xué)研前瞻性聯(lián)合研究項(xiàng)目(BY2016057-07)

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