菲律賓蛤仔對撲草凈的生物富集與消除規(guī)律

劉麗娟，王瑋云，張華威，姜向陽，任利華，姜 芳，孫靈毅

（1.山東省海洋資源與環(huán)境研究院，山東 煙臺 264006；2.煙臺市水產(chǎn)研究所，山東 煙臺 264003）

菲律賓蛤仔對撲草凈的生物富集與消除規(guī)律

劉麗娟1，王瑋云1，張華威1，姜向陽1，任利華1，姜 芳1，孫靈毅2,*

（1.山東省海洋資源與環(huán)境研究院，山東 煙臺 264006；2.煙臺市水產(chǎn)研究所，山東 煙臺 264003）

采用半靜態(tài)水質(zhì)接觸染毒法，研究菲律賓蛤仔對養(yǎng)殖海水中撲草凈的生物富集和消除規(guī)律。生物富集實驗結(jié)果表明：在水溫（20±1） ℃條件下，在撲草凈質(zhì)量濃度分別為1.0、10.0、200.0 μg/L的養(yǎng)殖海水中，菲律賓蛤仔中撲草凈殘留量隨所暴露海水中撲草凈質(zhì)量濃度的升高而逐漸增加，二者之間呈正相關(guān)。3 個實驗組分別在第24、24、6小時達到最大富集值，最大富集系數(shù)分別為40.3、9.54、5.35。隨著時間的延長，菲律賓蛤仔的撲草凈殘留量均表現(xiàn)為先迅速上升，升至最高值后迅速降低，低至一定質(zhì)量濃度后再次上升至一個高點然后下降，之后維持在某一質(zhì)量濃度水平呈小幅波動的變化趨勢。消除實驗結(jié)果表明：在消除實驗初期，3 個實驗組菲律賓蛤仔中撲草凈的殘留量均迅速下降，24 h時降至原質(zhì)量濃度的10%左右，此后下降緩慢，1.0、10.0、200.0 μg/L暴露實驗組菲律賓蛤仔的撲草凈殘留量降至10.0 μg/kg以下的時間分別為2、24、768 h，其中1.0 μg/L組在消除實驗持續(xù)96 h時檢測結(jié)果低于檢出限，其余2 組在為期45 d的消除實驗結(jié)束時仍可檢出撲草凈殘留量。研究表明，菲律賓蛤仔對撲草凈具有快速富集能力，但完全消除需要較長時間。

菲律賓蛤仔；撲草凈；富集；消除

撲草凈（prometryn）又稱撲草凈胺、捕草凈、割草佳、撲蔓盡，為均三氮苯類選擇性除草劑，化學名稱為4,6-雙異丙胺基-2-甲硫基-1,3,5-三嗪，分子式為C10H19N5S[1]。是一種高效低毒的內(nèi)吸型除草劑，在農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中主要用于防除一年生禾本科及闊葉草[2]。20世紀70年代以來，為了控制水產(chǎn)養(yǎng)殖過程中大型綠藻的泛濫生長，以撲草凈為主要成分的除藻劑產(chǎn)品被應用于海水養(yǎng)殖生產(chǎn)[3]，主要用于清除魚、蝦、蟹、貝、海參等養(yǎng)殖水體中的絲狀藻類（青苔）、大型藻類及有害藻類。由于撲草凈在魚體內(nèi)代謝情況不明，無法對食品安全性進行評價，2010年水產(chǎn)用撲草凈粉被列入中華人民共和國農(nóng)業(yè)部公告第1435號（《獸藥試行標準廢止目錄》）中[4]。但國內(nèi)某些地區(qū)仍把撲草凈作為環(huán)境改良劑在水產(chǎn)養(yǎng)殖中使用。撲草凈化學性質(zhì)穩(wěn)定，半衰期長，難降解，容易隨著降水、淋溶和徑流的作用由土壤遷移入水體[5]；水產(chǎn)養(yǎng)殖用撲草凈除藻后隨養(yǎng)殖用水直接排入大海，對海洋生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生影響，同時威脅著水產(chǎn)品的質(zhì)量安全。生活在潮間帶或近岸淺海的貝類，由于生長位置比較固定，受撲草凈污染的風險相對更高。

2014年我國海水貝類養(yǎng)殖產(chǎn)量為1 316.55萬 t，占海水養(yǎng)殖總產(chǎn)量的72.6%[6]，是最大的貝類生產(chǎn)國，也是重要的貝類消費國和主要的貝類出口國之一。由于我國現(xiàn)行有效的標準中尚沒有撲草凈安全限量相關(guān)規(guī)定[7]，缺乏對貝類中撲草凈殘留量的監(jiān)管，2012年日本因檢測出從我國進口的貝類產(chǎn)品中撲草凈殘留超基準值（0.01 mg/kg），決定對我國產(chǎn)蛤蜊等雙貝殼類中撲草凈項目實施強化監(jiān)控檢查[8]，此后的幾年內(nèi)，我國貝類撲草凈殘留超標問題反復出現(xiàn)，引起人們對海產(chǎn)貝類撲草凈污染情況的關(guān)注。

菲律賓蛤仔（Ruditapes philippinarum）俗稱花蛤、蛤蜊，廣泛分布在我國南北海區(qū)，具有生長迅速、適應性強、離水后存活時間長等優(yōu)良品質(zhì)，是我國四大養(yǎng)殖貝類之一[9]，其產(chǎn)品大量出口日本及東南亞國家。菲律賓蛤仔是因撲草凈殘留量超標，最早被日本列入強化監(jiān)控檢查的海水貝類之一。國內(nèi)外關(guān)于撲草凈對海水養(yǎng)殖影響的研究主要集中在對藻類的去除效果和對養(yǎng)殖對象的毒性方面[10-13]，貝類體內(nèi)撲草凈的富集和消除規(guī)律研究鮮見報道。本研究以菲律賓蛤仔為實驗對象，研究其對養(yǎng)殖海水中撲草凈的生物富集及消除規(guī)律，以期為海水貝類食品安全監(jiān)控和海洋環(huán)境保護提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 材料與試劑

菲律賓蛤仔取自煙臺牟平區(qū)近海，殼長2.5～3.0 cm。

乙酸乙酯（色譜純，下同）、丙酮、正己烷 德國Meker公司；環(huán)己烷 美國Tedia公司；Bong Elut石墨化碳柱（500 mg，6 mL） 美國Agilent公司；CNWBOND固相萃取小柱（500 mg/3 mL） 上海安譜科學儀器有限公司；撲草凈標準品（純度＞98.0%）德國Dr. Ehrenstorfer公司；實驗用水均為去離子水。

1.2 儀器與設備

6890N/5973N氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀 美國Agilent公司；AccuprepMps凝膠滲透色譜儀 美國J2 Scientific公司；ASPEC XL4四通道全自動固相萃取儀 法國Gilson公司；Laborota4001旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀 德國Heidolph公司。

1.3 方法

1.3.1 撲草凈富集和消除實驗

撲草凈富集、消除實驗參考文獻[14]。實驗前將菲律賓蛤仔在實驗條件下暫養(yǎng)3 d，每天換海水1 次，定時投喂硅藻1 次，連續(xù)充氧。暫養(yǎng)期間及時清除狀態(tài)不佳和死亡個體，選擇活動性強的健康菲律賓蛤仔進行實驗。實驗用海水為貝類育苗生產(chǎn)用水，取自煙臺蓬萊近海，經(jīng)沙濾、調(diào)溫后使用，水溫（20±1） ℃，pH 7.8～8.0，鹽度30。經(jīng)檢測實驗用菲律賓蛤仔和海水均不含撲草凈。設置撲草凈質(zhì)量濃度為1.0、10.0、200.0 μg/L的3 個實驗組和1 個對照組（撲草凈質(zhì)量濃度為0.0 μg/L），每組設置一對平行。每個實驗水箱內(nèi)注入新鮮海水100 L，加入撲草凈儲備液，分別調(diào)節(jié)撲草凈質(zhì)量濃度為0.0、1.0、10.0、200.0 μg/L，各放入經(jīng)暫養(yǎng)的健康菲律賓蛤仔100 只。采用半靜態(tài)水質(zhì)接觸染毒法，每24 h換一半相同撲草凈質(zhì)量濃度的海水。分別在富集實驗開始6、24、48、72、96、144、240、336、432、528 h取樣，每次從每個水箱內(nèi)隨機取菲律賓蛤仔5 只，分別放入標記清楚的自封口塑料袋中密封，-20 ℃冷凍保存。

富集實驗結(jié)束后進行菲律賓蛤仔體內(nèi)撲草凈的消除實驗。所有實驗水箱中均換成清潔海水，分別在換水完畢后2、24、48、96、192、336、528、768、1 080 h進行取樣，投喂、取樣方法與富集實驗一致。實驗過程中及時剔除死亡的菲律賓蛤仔。富集、消除實驗在煙臺海益苗業(yè)有限公司完成。

1.3.2 撲草凈殘留量測定

標準溶液的配制：準確稱取一定量標準品，用甲醇溶解定容至100 mg/L，使用前用乙酸乙酯稀釋至所需質(zhì)量濃度。取菲律賓蛤仔所有可食部分，用手動玻璃研磨器研磨勻漿后稱取5.00 g進行測定。樣品處理和測定均按照張華威等[15]的方法進行，外標法定量，用該方法測得的撲草凈檢出限為1.0 μg/kg。測定富集、消除實驗每個時間點所取菲律賓蛤仔中撲草凈的殘留量。

1.4 數(shù)據(jù)分析

檢測數(shù)據(jù)用Excel 2010軟件進行統(tǒng)計分析、作圖。線性回歸分析采用相關(guān)系數(shù)顯著性檢驗法進行判斷。

2 結(jié)果與分析

2.1 菲律賓蛤仔對撲草凈的生物富集規(guī)律

以撲草凈暴露質(zhì)量濃度為自變量x，菲律賓蛤仔中撲草凈的殘留量為因變量y，不同富集時間的撲草凈暴露質(zhì)量濃度-富集量關(guān)系線性回歸分析結(jié)果見表1。

表1 暴露質(zhì)量濃度-富集量線性回歸分析Table 1 Linear regression analysis between exposure concentration and accumulation level

圖1 菲律賓蛤仔的撲草凈富集質(zhì)量濃度-時間關(guān)系Fig. 1 Time-dependent accumulation of prometryn at various concentrations in Ruditapes philippinarum

查閱相關(guān)系數(shù)顯著性檢驗表[16]可知，當n＝4時，0.950≤R＜0.990表示0.01＜P≤0.05，相關(guān)性顯著；0.990≤R時表示P≤0.01，相關(guān)性極顯著。由表1可知，富集過程中除24、96 h相關(guān)系數(shù)R為顯著水平（P＜0.05）外，其他時間的相關(guān)系數(shù)均達到極顯著水平。即隨著海水暴露質(zhì)量濃度的增加，菲律賓蛤仔中撲草凈的殘留量相應增加，二者呈顯著正相關(guān)關(guān)系。

由圖1可知，在528 h的富集實驗過程中，菲律賓蛤仔中撲草凈殘留量表現(xiàn)為先迅速升至最高值后迅速降低，低至一定質(zhì)量濃度后再次上升至一個高點，然后下降，之后維持在某一水平小幅波動的變化趨勢。菲律賓蛤仔體內(nèi)撲草凈殘留量在96～144 h達到基本穩(wěn)定狀態(tài)。528 h富集實驗結(jié)束時，菲律賓蛤仔中撲草凈殘留量分別為17.3、55.1、615 μg/kg，為撲草凈暴露質(zhì)量濃度的17.3、5.51、3.075 倍。富集最高值分別為40.3、95.4、1 070 μg/kg，分別為相應撲草凈暴露質(zhì)量濃度的40.3、9.54、5.35 倍，達到最高值所需時間分別為24、24、6 h，顯示菲律賓蛤仔對撲草凈具有快速富集效應。

圖2 菲律賓蛤仔在撲草凈不同暴露質(zhì)量濃度下的富集系數(shù)-時間關(guān)系Fig. 2 Time-dependent bioconcentration factors of prometryn at various concentrations in Ruditapes philippinarum

由圖2可知，隨著養(yǎng)殖海水中撲草凈暴露質(zhì)量濃度的升高，菲律賓蛤仔的富集系數(shù)逐步下降，即暴露質(zhì)量濃度越低，富集系數(shù)越高；暴露質(zhì)量濃度越高，富集系數(shù)越低。這與菲律賓蛤仔和淡水貝類對阿特拉津的富集規(guī)律一致[17-18]，與刺參對撲草凈的生物富集現(xiàn)象相同[19]。3 個實驗組中菲律賓蛤仔對撲草凈的富集系數(shù)總體變化趨勢相同，均表現(xiàn)為先升高后下降、低至一定數(shù)值后再次上升至一個高點然后下降，之后基本維持在某一水平小幅波動。

2.2 菲律賓蛤仔對撲草凈的消除

圖3 消除階段菲律賓蛤仔中撲草凈的質(zhì)量濃度-時間關(guān)系Fig. 3 Time-dependent elimination of prometryn accumulated at various concentrations from Ruditapes philippinarum

由圖3可知，在消除實驗過程中，3 個實驗組均表現(xiàn)出初始階段菲律賓蛤仔中撲草凈殘留量迅速下降，消除24 h時降至撲草凈原殘留量的10%左右，以后緩慢下降的趨勢。其中撲草凈暴露質(zhì)量濃度為1.0 μg/L的實驗組，消除實驗菲律賓蛤仔中撲草凈原殘留量為17.3 μg/kg，消除持續(xù)2 h時菲律賓蛤仔中撲草凈殘留量為2.99 μg/kg，96 h時檢測結(jié)果低于檢出限；撲草凈暴露質(zhì)量濃度為10.0 μg/L的實驗組，消除實驗菲律賓蛤仔中撲草凈原殘留量為55.1 μg/kg，消除持續(xù)24 h時菲律賓蛤仔中撲草凈殘留量為6.41 μg/kg；撲草凈暴露質(zhì)量濃度為200.0 μg/L的實驗組，消除實驗菲律賓蛤仔中撲草凈原殘留量為615 μg/kg，消除持續(xù)768 h時菲律賓蛤仔中撲草凈殘留量為8.97 μg/kg。3 個實驗組分別在消除2、24、768 h后菲律賓蛤仔中撲草凈殘留量一直保持低于日本要求的基準值0.01 mg/kg（10 μg/kg）。撲草凈暴露質(zhì)量濃度為10.0、200.0 μg/L的2 個實驗組在為期1 080 h的消除實驗結(jié)束時仍可檢出撲草凈。該結(jié)果與田秀慧等[19]對刺參的研究結(jié)果基本一致，但菲律賓蛤仔對撲草凈的消除速率要稍高于刺參。

3 討 論

3.1 菲律賓蛤仔對撲草凈的富集能力

Pacakova等[20]采用化學品的正辛醇/水分配系數(shù)（Kow）的對數(shù)值lgKow值來估計其在生物體中的生物富集效果。有研究發(fā)現(xiàn)，lgKow值在2～6之間的化合物易于在生物體內(nèi)富集。撲草凈lgKow值為2.99[21]，顯示出撲草凈易于在生物體內(nèi)富集。研究數(shù)據(jù)顯示，在撲草凈暴露質(zhì)量濃度為1.0、10.0、200.0 μg/L時，菲律賓蛤仔的最大富集系數(shù)分別為40.3、9.54、5.35，遠高于相同暴露質(zhì)量濃度下刺參對撲草凈的最大富集系數(shù)4.70、4.38、3.37[19]，可見不同水生生物對撲草凈的富集能力差別很大，菲律賓蛤仔對撲草凈的富集能力明顯高于刺參；而相同暴露質(zhì)量濃度下菲律賓蛤仔對阿特拉津的最大富集系數(shù)分別為15.4、6.15、3.56[17]，可見菲律賓蛤仔對撲草凈富集能力高于阿特拉津，這與撲草凈的lgKow（2.99）[21]高于阿特拉津的lgKow（2.7）[20]，更易于在生物體內(nèi)富集的特性一致。

菲律賓蛤仔對撲草凈的富集速率快、富集系數(shù)高，可能與其攝食方式有關(guān)。菲律賓蛤仔為濾食性生物，直接濾食海水中的浮游藻類為食物。浮游藻類具有巨大的總表面積、特殊胞外組分及細胞形態(tài)，對農(nóng)藥具有很高的富集能力[22]。通過食物鏈的傳遞，撲草凈在菲律賓蛤仔中快速富集。并且菲律賓蛤仔具有開放式循環(huán)系統(tǒng)[23]，與外來物質(zhì)的接觸較為充分，因此在富集實驗階段會很快到達峰值。

3.2 菲律賓蛤仔對撲草凈的富集和代謝

研究表明，撲草凈在動物中的代謝途徑包括N-脫烷基作用、伴有水解作用和/或氨基酸結(jié)合作用，而目前動物中最受關(guān)注的殘留還是撲草凈母體[2]。富集實驗初期，菲律賓蛤仔中撲草凈殘留量隨時間大幅波動，先后出現(xiàn)2 個峰值，之后維持在某一水平小幅波動。這可能是因為菲律賓蛤仔體內(nèi)由撲草凈的富集引發(fā)一系列復雜的生化反應所致。由于富集效應，菲律賓蛤仔體內(nèi)撲草凈殘留量隨時間推移迅速上升，啟動了菲律賓蛤仔體內(nèi)的撲草凈代謝途徑，且其代謝效率隨著撲草凈殘留量的升高而提高，但在短時間內(nèi)撲草凈的富集效率遠高于代謝效率，表現(xiàn)為殘留量的快速增加；隨著體內(nèi)撲草凈殘留量的升高，代謝效率也不斷提高，在殘留量達到最高值時，代謝效率達到最高，此時已遠高于富集效率，表現(xiàn)為殘留量快速下降；代謝效率隨著撲草凈殘留量的下降逐漸降低，在低于其富集效率時又表現(xiàn)為撲草凈殘留量的升高；由于對環(huán)境的適應，菲律賓蛤仔對撲草凈的富集和代謝效率達到動態(tài)平衡，表現(xiàn)為撲草凈殘留量基本達到穩(wěn)定狀態(tài)。消除實驗階段，海水中撲草凈殘留量的突然降低，打破了菲律賓蛤仔對撲草凈的富集-代謝平衡，由于富集效率接近于零，而代謝效率繼續(xù)維持在較高水平，導致?lián)洳輧魵埩袅康募彼傧陆?；隨著體內(nèi)撲草凈殘留量的減少，菲律賓蛤仔對撲草凈的代謝效率也逐漸下降，其體內(nèi)撲草凈消除趨緩。

3.3 菲律賓蛤仔的撲草凈安全風險

撲草凈對人體健康的影響不明顯，但對大多數(shù)的水生動物具有輕微至中等毒性，對水生植物具有高毒性[24]。本研究發(fā)現(xiàn)，菲律賓蛤仔中撲草凈殘留量越高，完全消除所需時間越長。徐英江等[25]研究發(fā)現(xiàn)萊州灣海域表層海水中撲草凈質(zhì)量濃度為未檢出至21.2 ng/L；本課題組對乳山、廣饒海域調(diào)查結(jié)果顯示，該海域海水中撲草凈質(zhì)量濃度均遠低于1 μg/L，隨污染的徑流和池塘養(yǎng)殖用水排入海中的撲草凈在海水的稀釋和自凈作用下其質(zhì)量濃度通常遠低于1 μg/L，在此海域生長的菲律賓蛤仔撲草凈殘留量應該在17.3 μg/kg以下。由于采捕的菲律賓蛤仔食用前為排凈體內(nèi)的泥沙，需在潔凈海水中暫養(yǎng)2 h左右，在此期間菲律賓蛤仔中撲草凈被迅速凈化。結(jié)合本實驗結(jié)果推測，在自然海區(qū)中生長的菲律賓蛤仔，經(jīng)過2 h凈化后不存在食用安全風險。但要驗證該推測的準確性，還需要對不同養(yǎng)殖區(qū)菲律賓蛤仔的撲草凈殘留量基礎數(shù)據(jù)進行調(diào)查。

4 結(jié) 論

本研究結(jié)果顯示，在水溫（20±1） ℃條件下，在撲草凈暴露質(zhì)量濃度分別為1.0、10.0、200.0 μg/L的養(yǎng)殖海水中，菲律賓蛤仔中撲草凈殘留量隨所暴露質(zhì)量濃度的升高而逐步增加，二者之間呈顯著正相關(guān)關(guān)系。3 個實驗組分別在第24、24、6小時達到富集最大值，最大富集系數(shù)分別為40.3、9.54、5.35。富集實驗階段，3 個實驗組菲律賓蛤仔的撲草凈殘留量均表現(xiàn)為隨著時間延長先迅速升至最高值后迅速降低，低至一定質(zhì)量濃度后再次上升至一個高點然后下降，在96～120 h達到基本穩(wěn)定狀態(tài)，3 個實驗組分別維持在17.3、55.1、615 μg/kg水平小幅波動，其富集系數(shù)隨撲草凈暴露質(zhì)量濃度的升高而下降。消除實驗開始階段菲律賓蛤仔中撲草凈的殘留量迅速下降，24 h時近90%的撲草凈被凈化，此后消除效率下降。各實驗組菲律賓蛤仔的撲草凈殘留量降至10.0 μg/kg以下的時間分別為2、24、768 h，原質(zhì)量濃度越高，所需消除時間越長，其中撲草凈暴露質(zhì)量濃度為1.0 μg/L在消除實驗持續(xù)96 h時檢測結(jié)果低于檢出限，其他2 組在為期1 080 h的消除實驗結(jié)束時仍可檢出撲草凈殘留?？梢姺坡少e蛤仔對撲草凈具有快速、高效富集能力和快速消除能力，但徹底消除所需時間較長。

[1] 李清波, 黃國宏, 王顏紅, 等. 阿特拉津生態(tài)風險及其檢測和修復技術(shù)研究進展[J]. 應用生態(tài)學報, 2002, 13(5): 625-628. DOI:10.3321/ j.issn:1001-9332.2002.05.026.

[2] US Environmental Protection Agency. Guidance for the reregistrationof pesticide products containing prometryne as the activeingredient[R]. Washington: EPA, 1987.

[3] 張樹林, 邢克智, 張樹偉. 養(yǎng)殖水體水華發(fā)生及控制的研究[J]. 水利漁業(yè), 2006, 26(2): 67-69. DOI:10.3969/j.issn.1003-1278.2006.02.032.

[4] 農(nóng)業(yè)部. 中華人民共和國農(nóng)業(yè)部公告1435號[EB/OL]. (2010-07-30) [2016-01-01]. http://www.foodmate.net/law/shipin/164493.html.

[5] 張騫月, 吳偉. 撲草凈在養(yǎng)殖水體中的生態(tài)毒理效應及其微生物降解的研究進展[J]. 生物災害科學, 2014, 37(1): 64-69. DOI:10.3969/ j.issn.2095-3704.2014.01.012.

[6] 農(nóng)業(yè)部漁業(yè)漁政管理局. 中國漁業(yè)統(tǒng)計年鑒[M]. 北京: 中國農(nóng)業(yè)出版社, 2015: 1.

[7] 國家農(nóng)藥殘留標準委員會. 食品安全國家標準 食品中農(nóng)藥最大殘留限量: GB 2763—2014[S]. 北京: 中國標準出版社, 2014: 1-226.

[8] 李慶鵬, 秦達, 崔文慧, 等. 我國水產(chǎn)品中農(nóng)藥撲草凈殘留超標的警示分析[J]. 食品安全質(zhì)量檢測學報, 2014, 5(1): 108-112.

[9] 劉青, 張越, 付鑫, 等. 菲律賓蛤仔研究進展[J]. 河北漁業(yè), 2011(1): 56-59.

[10] 于舉修. 應用撲草凈殺滅蝦池青苔的試驗[J]. 海洋科學, 1995(2): 11-12.

[11] Environmental Protection Agency. Reregistration eligibility decision(RED) prometryn[EB/OL]. (1996-02-01)[2016-01-01]. http:// www.epa.gov/pesticides/reregistration/status_page_p.htm.

[12] 謝劍, 戴習林, 臧維玲, 等. 撲草凈對兩種蝦和兩種水草的毒性研究[J]. 湖南農(nóng)業(yè)科學, 2010(23): 147-150. DOI:10.3969/j.issn.1006-060X.2010.23.046.

[13] 王田田, 劉麗娟, 孫靈毅. 4 種除藻劑對菲律賓蛤仔和刺參的急性毒性實驗[J]. 中國漁業(yè)質(zhì)量與標準, 2015, 5(2): 35-41.

[14] 陳家長, 孟順龍, 胡庚東, 等. 鯽魚對除草劑阿特拉津的生物富集效應研究[J]. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學學報, 2009, 28(6): 1313-1318. DOI:10.3321/j.issn:1672-2043.2009.06.039.

[15] 張華威, 劉慧慧, 田秀慧, 等. 凝膠色譜-固相萃取-氣相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測定水產(chǎn)品中9 種三嗪類除草劑[J]. 質(zhì)譜學報, 2015, 36(2): 177-184. DOI:10.7538/zpxb.youxian.2014.0054.

[16] 中國科學院數(shù)學研究所概率統(tǒng)計室編. 常用數(shù)理統(tǒng)計表[M]. 北京:科學出版社, 1979: 18.

[17] 王瑋云, 劉麗娟, 張華威, 等. 菲律賓蛤仔中阿特拉津的富集與消除研究[C]//中國水產(chǎn)科學研究院. 2015年水產(chǎn)品質(zhì)量安全學術(shù)研討會論文集. 北京: 中國水產(chǎn)科學研究院, 2015: 165-172.

[18] JACOMINI A E, AVELAR W E P, MARTINEZ A S, et al. Bioaccumulation of Atrazine in freshwater bivalves Anodontites trapesialis (Lamarck, 1819) and Corbicula fluminea (Müller, 1774)[J]. Archives of Environmental Contamination and Toxicology, 2006, 51(3): 387-391.

[19] 田秀慧, 宮向紅, 徐英江, 等. 除草劑撲草凈在海參中的生物富集與消除效應研究[J]. 現(xiàn)代食品科技, 2013, 29(7): 1580-1585.

[20] PACAKOVA V, STULIK K, JISKRA J. High-performance separations in the determination of triazine herbicides and their residues[J]. Journal of Chromatography A, 1996, 754(1): 17-31. DOI:10.1016/S0021-9673(96)00408-6.

[21] KAUNE A, BRUGGEMANN R, KETTRUP A. High-performance liquid chromatographic measurement of the 1-octanol-waterpartition coefficient of s-triazine herbicides and some of their degradation products[J]. Journal of Chromatography A, 1998, 805(1/2): 119-126. DOI:10.1016/S0021-9673(98)00051-X.

[22] 吳穎慧, 蔡磊明, 王捷, 等. 除草劑莠去津?qū)? 種藻類的生長抑制[J].農(nóng)藥, 2007, 46(1): 48-51. DOI:10.3969/j.issn.1006-0413.2007.01.016.

[23] 山東省水產(chǎn)學校. 貝類養(yǎng)殖學[M]. 北京: 中國農(nóng)業(yè)出版社, 1995: 5.

[24] 付曉蘋, 劉巧榮, 許玉艷, 等. 撲草凈對人體健康及水生環(huán)境的安全性評價[J]. 中國農(nóng)學通報, 2015, 31(35): 49-57.

[25] 徐英江, 劉慧慧, 任傳博, 等. 萊州灣海域表層海水中三嗪類除草劑的分布特征[J]. 漁業(yè)科學進展, 2014, 35(3): 34-39. DOI:10.11758/ yykxjz.20140305.

Accumulation and Elimination of Prometryn in Ruditapes philippinarum

LIU Lijuan1, WANG Weiyun1, ZHANG Huawei1, JIANG Xiangyang1, REN Lihua1, JIANG Fang1, SUN Lingyi2,*
(1. Shandong Marine Resource and Environment Research Institute, Yantai 264006, China; 2. Yantai Aquatic Products Research Institute, Yantai 264003, China)

The accumulation and elimination of prometryn in Ruditapes philippinarum was studied by the semistatic method. Ruditapes philippinarum were exposed to seawaters containing 1.0, 10.0 and 200.0 μg/L prometryn at (20 ± 1) ℃, respectively. The amount of residual prometryn in Ruditapes philippinarum increased with the increase in prometryn concentration. The maximum accumulation of prometryn in Ruditapes philippinarum at the three concentrations was found after exposure for 24, 24 and 6 h with bioconcentration factors of 40.3, 9.54 and 5.35, respectively. As exposure time increased, prometryn at each concentration could be rapidly accumulated in Ruditapes philippinarum and then reduced, and after another cycle, finally kept fluctuating slightly around a certain level. The amount of residual prometryn in Ruditapes philippinarum from all three concentration groups rapidly dropped during the early stage of elimination, reaching around 10% of the initial level after 24 h, and then fell slowly. The amount of prometryn residue in the 1.0, 10.0 and 200.0 μg/L exposure groups was reduced to below 10.0 μg/kg after 2, 24 and 768 h, respectively. Moreover, the 1.0 μg/L exposure group reached an undetectable level after 96 h, whereas the two other groups were still detectable after 45 days. This research suggested that Ruditapes philippinarum can accumulate prometryn rapidly, but its complete elimination will take a long time.

Ruditapes philippinarum; prometryn; accumulation; elimination

10.7506/spkx1002-6630-201621043

S917.4

A

1002-6630（2016）21-0252-05

劉麗娟, 王瑋云, 張華威, 等. 菲律賓蛤仔對撲草凈的生物富集與消除規(guī)律[J]. 食品科學, 2016, 37(21): 252-256.

DOI:10.7506/spkx1002-6630-201621043. http://www.spkx.net.cn

LIU Lijuan, WANG Weiyun, ZHANG Huawei, et al. Accumulation and elimination of prometryn in Ruditapes philippinarum[J]. Food Science, 2016, 37(21): 252-256. (in Chinese with English abstract) DOI:10.7506/spkx1002-6630-201621043. http://www.spkx.net.cn

2016-03-03

煙臺市科技發(fā)展計劃項目（2013NC334）；山東省現(xiàn)代農(nóng)業(yè)產(chǎn)業(yè)技術(shù)體系貝類創(chuàng)新團隊項目（SDAIT-14-08）

劉麗娟（1977—），女，副研究員，碩士，研究方向為海洋生物多樣性和水產(chǎn)品質(zhì)量安全。

E-mail：liu_li_juan_426@aliyun.com

*通信作者：孫靈毅（1963—），女，研究員，學士，研究方向為水產(chǎn)食品安全。E-mail：sunly1963@163.com