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    厭氧/好氧SNEDPR系統(tǒng)處理低C/N污水的優(yōu)化運(yùn)行

    2016-12-01 02:56:28王曉霞王淑瑩彭永臻北京工業(yè)大學(xué)北京市水質(zhì)科學(xué)與水環(huán)境科學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室北京0024青島大學(xué)環(huán)境工程系山東青島26607
    中國(guó)環(huán)境科學(xué) 2016年9期
    關(guān)鍵詞:系統(tǒng)優(yōu)化硝化去除率

    王曉霞,王淑瑩,趙 驥,戴 嫻,彭永臻(.北京工業(yè)大學(xué),北京市水質(zhì)科學(xué)與水環(huán)境科學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 0024;2.青島大學(xué)環(huán)境工程系,山東 青島 26607)

    厭氧/好氧SNEDPR系統(tǒng)處理低C/N污水的優(yōu)化運(yùn)行

    王曉霞1,2,王淑瑩1*,趙 驥1,戴 嫻1,彭永臻1(1.北京工業(yè)大學(xué),北京市水質(zhì)科學(xué)與水環(huán)境科學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100124;2.青島大學(xué)環(huán)境工程系,山東 青島 266071)

    為實(shí)現(xiàn)同步硝化內(nèi)源反硝化除磷(SNEDPR)系統(tǒng)的優(yōu)化運(yùn)行,以實(shí)際生活污水為處理對(duì)象,采用厭氧(180min)/好氧運(yùn)行的SBR反應(yīng)器,并通過(guò)聯(lián)合調(diào)控好氧段溶解氧(DO)濃度(0.3~1.0mg/L)和好氧時(shí)間(150~240min),考察了該系統(tǒng)脫氮除磷特性.并結(jié)合熒光原位雜交(FISH)技術(shù)對(duì)系統(tǒng)優(yōu)化過(guò)程中各功能菌群的結(jié)構(gòu)變化情況進(jìn)行了分析.試驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)系統(tǒng)好氧段DO濃度由約1.0mg/L逐漸降至0.3mg/L,且好氧時(shí)間由150min逐漸延長(zhǎng)至240min后,出水P O43--P濃度穩(wěn)定在0.4mg/L左右,但出水TN濃度由14.3mg/L降至8.7mg/L,TN去除率由75%提高至84%.此外,隨著好氧段DO濃度的降低,SNED現(xiàn)象愈加明顯,SNED率由34.7%逐漸升高至63.8%.SNED的加強(qiáng),降低了出水NO3--N濃度,并提高了系統(tǒng)的脫氮性能和厭氧段的內(nèi)碳源儲(chǔ)存量.FISH結(jié)果表明:經(jīng)127d的優(yōu)化運(yùn)行,系統(tǒng)內(nèi)PAOs, GAOs和AOB(氨氧化菌)仍保持在較高水平(分別全菌的29%±3%,20%±3%和13%±3%),其保證了系統(tǒng)除磷、硝化和反硝化脫氮性能;但NOB(亞硝酸鹽氧化菌)含量減少了50%,為系統(tǒng)內(nèi)實(shí)現(xiàn)短程硝化內(nèi)源反硝化提供了可能.

    強(qiáng)化生物除磷;同步硝化內(nèi)源反硝化(SNED);聚磷菌(PAOs);聚糖菌(GAOs);短程硝化

    城市污水的脫氮除磷,是目前城市污水廠面臨的最艱巨的任務(wù)之一,城市污水的達(dá)標(biāo)排放也是環(huán)境工作者研究的主要目標(biāo).但傳統(tǒng)的生物脫氮除磷工藝始終存在著脫氮菌與除磷菌在碳源、溶解氧(DO)和污泥齡(SRT)等方面的矛盾與競(jìng)爭(zhēng),使得污水的脫氮與除磷不能同時(shí)達(dá)到最好[1].強(qiáng)化生物除磷(EBPR)技術(shù),通過(guò)強(qiáng)化聚磷菌(PAOs)的厭氧釋磷和好氧吸磷特性,可實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的生物除磷;同步硝化反硝化(SND)技術(shù),在低氧條件下可實(shí)現(xiàn)硝化與反硝化的同時(shí)進(jìn)行,從而實(shí)現(xiàn)污水的生物脫氮[2].將EBPR與SND耦合,用于污水的脫氮除磷,不但工藝流程簡(jiǎn)單,大大降低了氧耗、能耗,且具有非常顯著的優(yōu)勢(shì).一方面, EBPR系統(tǒng)內(nèi)PAOs富集程度較高,可實(shí)現(xiàn)污水的高效、穩(wěn)定除磷;另一方面,好氧段 SND的產(chǎn)生可降低出水中 NOx--N (NO2--N+NO3--N)的含量,在提高脫氮效率的同時(shí),可減少 NOx--N對(duì)下一反應(yīng)周期釋磷過(guò)程的影響[3].

    但目前,在一個(gè)SBR反應(yīng)器內(nèi)采用EBPR耦合SND進(jìn)行低C/N(<4)污水同步脫氮除磷的報(bào)道還較少[3],相關(guān)研究主要集中在對(duì)單獨(dú)的EBPR系統(tǒng)除磷特性的分析[4-6],單獨(dú)的SND系統(tǒng)形成機(jī)理的探討[7-8],以及顆粒污泥[9-10]或雙污泥

    [11]或生物膜[12-14]體系內(nèi)的同步硝化反硝化除磷方面的研究. Wang等[10]在好氧顆粒污泥系統(tǒng)內(nèi)實(shí)現(xiàn)了生活污水(C/N約為8)的脫氮除磷;Gieseke等[14]在生物膜反應(yīng)器(SBBR)啟動(dòng)的EBPR系統(tǒng)內(nèi),通過(guò)提高進(jìn)水氨氮濃度的方式研究了系統(tǒng)的脫氮性能,并得出 SND是實(shí)現(xiàn)氨氮去除的主要途徑.有關(guān)同步硝化內(nèi)源反硝化(SNED)耦合強(qiáng)化生物除磷(SNEDPR)的優(yōu)化運(yùn)行,并將其進(jìn)行低C/N污水的深度脫氮除磷還未見(jiàn)報(bào)道.

    本文以低C/N生活污水為處理對(duì)象,通過(guò)調(diào)控SNEDPR系統(tǒng)好氧段DO濃度和好氧時(shí)間,實(shí)現(xiàn)了該系統(tǒng)的優(yōu)化運(yùn)行.并研究該系統(tǒng)優(yōu)化運(yùn)行后的COD、氮、磷去除特性,以及好氧段SNED率和系統(tǒng)內(nèi)功能菌群的變化情況.以期為了解SNEDPR系統(tǒng)內(nèi)氮磷去除特性及將該其在低C/N污水的實(shí)際應(yīng)用提供試驗(yàn)數(shù)據(jù)支撐.

    1 材料與方法

    1.1 試驗(yàn)裝置與運(yùn)行工序

    試驗(yàn)用反應(yīng)器為序批式反應(yīng)器(SBR,圖 1),采用有機(jī)玻璃制成,為敞口式反應(yīng)器,容積為10L,有效容積為 8L.每天運(yùn)行 4個(gè)周期,每周期進(jìn)水3L. SBR在厭氧/好氧交替的條件下運(yùn)行,運(yùn)行工序?yàn)椋簠捬?80min(包括進(jìn)水10min),好氧150min,排泥2min,沉淀20min,排水5min,靜置3min.反應(yīng)器內(nèi)污泥濃度維持在(2500±300)mg/L, SRT為10.9d,好氧段DO濃度可通過(guò)實(shí)時(shí)控制裝置(PLC)進(jìn)行調(diào)控.

    圖1 SBR試驗(yàn)裝置圖Fig.1 Experimental device of the SBR

    1.2 試驗(yàn)用水和接種污泥

    SBR試驗(yàn)用水取自北京市某家屬區(qū)化糞池生活污水,具體水質(zhì)為:COD濃度為 206.8~269.9mg/L, NH4+-N 濃度為 51.1~64.2mg/L,NO2--N 濃度<1mg/L, NO3--N 濃度<1mg/L,PO43--P濃度為 5.1~7.9mg/L, pH值為 7.2~7.6,C/N平均為3.9.

    1.3 檢測(cè)方法

    1.3.1 常規(guī)檢測(cè)方法 水樣經(jīng)中性濾紙(最大孔徑15~20μm)過(guò)濾后測(cè)定以下各參數(shù): NH4+-N、NO2

    --N、NO3

    --N和PO43--P濃度采用LACHAT-8500型流動(dòng)注射儀測(cè)定; COD采用聯(lián)華5B-3(B)COD多元快速測(cè)定儀測(cè)定; MLSS與MLVSS采用重量法測(cè)定[17]; pH值、溫度與 DO值采用WTW pH/Oxi 340i 測(cè)定; PHA及其組分采用Agilent 6890N型氣相色譜儀測(cè)定;糖原(Gly)采用蒽酮分光光度法進(jìn)行測(cè)定[15].

    1.3.2 FISH分析方法 按照Amann等[16]的操作方法進(jìn)行 FISH分析.FISH分析過(guò)程所使用的聚磷菌探針為PAOmix,是由PAO462, PAO651和PAO846混合而成.全菌探針為 EUBmix,是由EUB338, EUB338Ⅱ, EUB338Ⅲ組成.聚糖菌探針為GAOmix,是由GAO431和GAO989混合而成[17].相同目標(biāo)探針均以相同比例混合為PAOmix, GAOmix和 EUBmix. AOB 探針由NSO1225和NSO190混合而成; NOB探針包括NIT3和Ntspa662[18].圖片采用OLYMPUS DP72數(shù)字成像系統(tǒng)采集,每個(gè)泥樣用熒光顯微鏡獲得60組以上的圖片,然后采用Image plus軟件計(jì)數(shù),得到各目標(biāo)菌占總菌EUBmix的百分?jǐn)?shù).

    1.4 CODins率計(jì)算方法

    CODins率是指在 SNEDPR系統(tǒng)的厭氧段,原水中的COD被PAOs和GAOs儲(chǔ)存為內(nèi)碳源的百分比.其計(jì)算方法見(jiàn)式(1):

    式中: ΔCOD, ΔNO2-和ΔNO3-分別為系統(tǒng)厭氧段COD、NO2

    --N和NO3--N濃度的變化量, mg/L;1.71和2.86分別為單位質(zhì)量濃度的NO2--N和NO3

    --N被異養(yǎng)菌反硝化時(shí)所消耗的COD濃度,mgN/mgCOD.

    1.5 SNED率計(jì)算方法

    SNED率用以表示在SNEDPR系統(tǒng)好氧段的氮損失情況[3],其計(jì)算方法見(jiàn)公式(2):

    式中: ΔNH4+、ΔNO2-和ΔNO3-分別為系統(tǒng)好氧段NH4+-N、NO2--N和 NO3

    --N 濃度的變化量,mg/L.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 SENDPR系統(tǒng)的COD去除特性

    在整個(gè)SNEDPR系統(tǒng)的優(yōu)化運(yùn)行過(guò)程中,根據(jù)系統(tǒng)好氧段DO濃度及好氧時(shí)間的變化,可將整個(gè)運(yùn)行過(guò)程分為 6個(gè)階段.其中,系統(tǒng)運(yùn)行期間進(jìn)出水COD濃度變化情況及COD去除率見(jiàn)圖2.

    由圖2可知,在階段1 (1~10d), SNEDPR系統(tǒng)好氧段 DO濃度約為 1.0mg/L,好氧時(shí)間為150min.系統(tǒng)進(jìn)水COD濃度平均值為247.1mg/L,厭氧末和出水COD濃度平均值分別為45.3和40.7mg/L.說(shuō)明系統(tǒng)內(nèi)COD的去除主要是在厭氧段實(shí)現(xiàn)的.在階段2(11~35d),系統(tǒng)好氧段DO濃度降至約0.8mg/L,系統(tǒng)進(jìn)水、厭氧末期和出水COD濃度平均值分別為248.6、45.9和44.3mg/L.在階段3(36~60d),系統(tǒng)好氧段DO濃度進(jìn)一步降至約0.5mg/L,系統(tǒng)進(jìn)水、厭氧末期和出水COD濃度平均值分別為 249.8、47.7和 47.1mg/L.考慮到SNEDPR系統(tǒng)內(nèi)COD的去除主要是在厭氧段實(shí)現(xiàn)的,降低系統(tǒng)好氧 DO濃度并不影響系統(tǒng)的COD去除特性(階段 1~3, COD去除率保持在82%左右).

    圖2 SNEDPR系統(tǒng)優(yōu)化運(yùn)行過(guò)程中COD濃度變化情況Fig.2 Variations of COD concentration during the SNEDPR system optimizing process

    在階段4(61~85d),系統(tǒng)好氧段DO濃度維持在約0.5mg/L,但好氧時(shí)間延長(zhǎng)至180min.系統(tǒng)進(jìn)水COD濃度平均為252.4mg/L,厭氧末期和出水COD濃度平均為46.0和43.2mg/L, COD去除率平均為82.7%.在階段5(86~105d) (好氧段DO濃度降至約0.3mg/L)和階段6(106~127d) (好氧時(shí)間進(jìn)一步延長(zhǎng)至240min),系統(tǒng)COD去除率仍保持在82%左右.

    以上試驗(yàn)結(jié)果表明,降低好氧段DO濃度以及延長(zhǎng)好氧時(shí)間均不影響SNEDPR系統(tǒng)厭氧段COD的去除情況.系統(tǒng)厭氧段對(duì)COD的去除不僅是通過(guò)異養(yǎng)反硝化菌的反硝化作用去除的,系統(tǒng)內(nèi)存在的PAOs或GAOs也對(duì)COD的去除起到了一定的作用[3].

    2.2 SENDPR系統(tǒng)的除磷特性

    圖3為SENDPR系統(tǒng)優(yōu)化運(yùn)行期間進(jìn)出水PO43--P濃度變化情況.

    階段 1(1~10d),系統(tǒng)進(jìn)水 PO43--P濃度平均為7.2mg/L,出水PO43--P濃度平均值為0.2mg/L,厭氧釋磷量和好氧吸磷量均維持在較高水平,分別約為23.9和21.3mg/L.系統(tǒng)釋磷和吸磷性能較好, PO43--P去除率高達(dá)96.9%.在階段2(11~35d),系統(tǒng)進(jìn)水PO43--P濃度平均為6.5mg/L,出水平均PO43--P濃度仍低達(dá)0.3mg/L.系統(tǒng)厭氧釋磷量和好氧吸磷量保持在23.2和21.0mg/L, PO43--P去除率為95.5%.說(shuō)明當(dāng)好氧段DO濃度由約1.0降至0.8mg/L時(shí),并未影響系統(tǒng)的除磷性能.

    在階段3(36~60d),當(dāng)系統(tǒng)好氧段DO濃度進(jìn)一步降低至約0.5mg/L后,出水PO43--P濃度稍有升高(0.6mg/L),厭氧段釋磷量有所降低(17.5mg/L).分析其原因可能在于, DO濃度的降低有利于SNED的實(shí)現(xiàn)[2],更多的COD被GAOs儲(chǔ)存并用于反硝化脫氮,使得厭氧段被 PAOs利用的COD量減少.此外,當(dāng)好氧時(shí)間由150min增加到180min后,即在階段4(61~85d),系統(tǒng)厭氧段釋磷量仍有下降趨勢(shì)(降至 16.1mg/L),說(shuō)明好氧時(shí)間的延長(zhǎng)也有利于SNED的進(jìn)行,進(jìn)一步減少了厭氧段PAOs可利用的COD.但在階段4,出水PO43--P濃度仍平均達(dá)0.5mg/L.說(shuō)明SNEDPR系統(tǒng)內(nèi)富集的PAOs可保證系統(tǒng)的高效除磷.

    在階段5(86~105d),隨著DO濃度的進(jìn)一步降低(約 0.3mg/L),系統(tǒng)厭氧段釋磷量保持在15mg/L,但出水PO43--P濃度逐漸升高至1.3mg/L. PO43--P去除率由第 86天的 92.0%逐漸降至第105d時(shí)的81.3%.分析系統(tǒng)除磷性能出現(xiàn)持續(xù)降低的原因仍在于好氧段SNED作用隨著DO濃度的再次降低而逐漸增強(qiáng)[2],使得 PAOs在厭氧段用于進(jìn)行Poly-p的分解與PHA的合成的COD減少,導(dǎo)致其在好氧段沒(méi)有足夠的PHA分解進(jìn)行吸磷,進(jìn)而引起系統(tǒng)出水磷濃度逐漸增加.

    圖3 SNEDPR系統(tǒng)優(yōu)化運(yùn)行過(guò)程中PO43--P濃度變化情況Fig.3 Variations of PO43--P concentration during the SNEDPR system optimizing process

    在階段 6(106~127d),DO濃度維持在約0.3mg/L,但好氧時(shí)間增加到240min后,系統(tǒng)厭氧釋磷性能無(wú)明顯變化,釋磷量維持在14.7mg/L.但出水PO43--P濃度卻逐漸降低到0.5mg/L.說(shuō)明延長(zhǎng)好氧時(shí)間有利于 PAOs的吸磷過(guò)程,而階段 5系統(tǒng)吸磷性能變差的原因在于好氧時(shí)間的不足(即PAOs吸磷速率的降低).此外,SNEDPR系統(tǒng)優(yōu)化運(yùn)行后(階段6),其釋磷性能雖低于優(yōu)化運(yùn)行前及 EBPR[4]和 SNDPR系統(tǒng)[2,20-21]的釋磷性能(釋磷量 14.7<80,23,40.4,19.2mg/L),但其除磷性能均保持在較高水平(PO43--P去除率均在 90%以上).

    2.3 SNEDPR系統(tǒng)的硝化特性

    圖4為SNEDPR系統(tǒng)優(yōu)化運(yùn)行期間進(jìn)出水NH4+-N濃度變化情況及去除率.由圖4可知,在階段1(1~10d)和階段2(11~35d),系統(tǒng)好氧段DO濃度較高(1.0和0.8mg/L),硝化性能較好.進(jìn)出水NH4+-N 濃度平均分別為 56.2和 1.8mg/L,NH4+-N去除率高達(dá)96.8%.在階段3(36~60d)和階段4(61~85d), DO濃度降至0.5mg/L.DO濃度的降低導(dǎo)致系統(tǒng)的硝化性能在階段3逐漸變差.出水NH4+-N濃度逐漸升高至5.1mg/L, NH4+-N去除率降低至92.0%.但由于階段4的好氧時(shí)間較階段3延長(zhǎng)了30min (150min延長(zhǎng)至180min),其保證了硝化過(guò)程的進(jìn)行,并使得系統(tǒng)的硝化性能在該階段得以恢復(fù);出水 NH4+-N濃度逐漸恢復(fù)至1.7mg/L,NH4+-N去除率恢復(fù)至96.9%.這說(shuō)明降低DO濃度會(huì)引起硝化菌硝化速率的降低,從而降低系統(tǒng)的硝化性能,但通過(guò)延長(zhǎng)好氧時(shí)間可以恢復(fù)系統(tǒng)的硝化性能.

    圖4 SNEDPR系統(tǒng)優(yōu)化運(yùn)行過(guò)程中NH4+-N濃度變化情況Fig.4 Variations of NH4+-N concentration during the SNEDPR system optimizing process

    在階段 5(86~105d)和階段 6(106~127d),隨著DO濃度的進(jìn)一步降低,系統(tǒng)的硝化性能在階段5再次變差.出水 NH4+-N濃度再次逐漸升高至5.3mg/L,NH4+-N去除率再次降低至89.9%.此外,由于階段 6的好氧時(shí)間較階段 4延長(zhǎng)了 60min(180min延長(zhǎng)至240min),系統(tǒng)的硝化性能在階段6又得以恢復(fù),出水 NH4+-N濃度逐漸降低至2.3mg/L,NH4+-N去除率逐漸升高至96.2%.以上試驗(yàn)結(jié)果再次說(shuō)明,降低DO濃度會(huì)引起系統(tǒng)硝化性能變差,但通過(guò)延長(zhǎng)好氧時(shí)間可以恢復(fù)其硝化性能.

    2.4 SNEDPR系統(tǒng)好氧段SNED率及脫氮特性

    SNEDPR系統(tǒng)優(yōu)化運(yùn)行期間出水NO2--N和NO3

    --N濃度、TN去除率、SNED率及CODins率的變化情況見(jiàn)圖 5.由圖 5可知,在階段1(1~10d),出水NO2--N、NO3

    --N和TN濃度分別平均為1.4、11.2和14.3mg/L, TN去除率平均為75.0%. SND率和CODins率分別平均為34.7%和70.1%.說(shuō)明,SNEDPR系統(tǒng)具有一定的脫氮性能,且好氧段 SNED現(xiàn)象在系統(tǒng)的氮去除中起到了一定的作用[2].

    在階段2(11~35d),系統(tǒng)TN去除率仍維持在75%左右, SNED率和 CODins率也維持分別在36.5%和73.4%.但出水NO2--N濃度在11~20d內(nèi)逐漸上升,并在此后的21~36d內(nèi)保持在3mg/L左右;出水NO3

    --N濃度則先逐漸下降至9.1mg/L后又保持在10.0mg/L左右.與階段1相比,分析階段2出水NO2

    --N濃度升高而NO3--N濃度降低的原因可能在于 DO濃度的降低減弱了亞硝酸鹽氧化菌的活性[19].

    圖5 SNEDPR系統(tǒng)優(yōu)化運(yùn)行過(guò)程中出水NO2--N和NO3--N濃度、TN去除率、SND率及CODins率的變化情況Fig.5 Variations of effluent NO2--N and NO3--N concentrations、TN removal efficiency、SND efficiency and CODinsefficiency during the SNEDPR system optimizing process

    階段3(36~60d),隨著DO濃度進(jìn)一步降低至0.5mg/L,出水NO2--N濃度繼續(xù)上升至4.4mg/L,且出水NO3--N濃度繼續(xù)降低至4.0mg/L;SNED率逐漸升高至 58.8%,TN去除率亦隨之升高至79.1%.出水NO2--N和NO3--N濃度的降低,使得厭氧段CODins率升高至85%左右.分析NO2--N升高、NO3--N濃度降低以及SNED率升高的原因在于DO濃度的繼續(xù)降低.低DO有利于實(shí)現(xiàn)短程硝化[19]及SND[2].

    在階段 4(61~85d),出水 NO2--N 逐漸降低,但出水NO3

    --N濃度逐漸升高.在第85d時(shí),兩者分別達(dá)1.9和6.3mg/L.分析其原因在于好氧時(shí)間的延長(zhǎng),使得好氧段后期低NH4+-N濃度條件下,亞硝酸鹽氧化菌有足夠的 DO進(jìn)行硝化,并將NO2

    --N 氧化為NO3--N.這可能也是造成 SNED率稍有下降的原因(55.3%).

    在階段5(86~105d),出水NO2--N濃度穩(wěn)定在2mg/L左右,但出水NO3--N濃度由第86d時(shí)的6.3mg/L逐漸降低到第105d時(shí)的5.3mg/L左右.與階段 4相比,SNED率稍有升高(最高達(dá)60.7%),但伴隨著 TN去除率的大幅降低(由第86d時(shí)的82.0%降至第105d時(shí)的76.7%).分析TN去除率下降的原因在于DO的降低導(dǎo)致NH4+-N的硝化過(guò)程不完全(見(jiàn)2.3).但分析DO濃度降低并未引起出水NO2--N濃度的升高,其原因在于SNED作用的強(qiáng)化,使得硝化過(guò)程產(chǎn)生的NO2--N迅速被反硝化,而未引起NO2--N積累.

    在階段 6(106~127d), DO 濃度保持在0.3mg/L左右,但好氧時(shí)間增加到240min.好氧時(shí)間的延長(zhǎng)保證了硝化作用的完全進(jìn)行,使得 TN去除率逐漸升高至 83.8%.此外,在該階段,SNED率維持在61%左右.與階段5相比,SNED作用的增加以及硝化作用的完全進(jìn)行,使得出水NO3

    --N濃度稍有增加(平均為 5.9mg/L),但出水NO2

    --N濃度并無(wú)明顯變化(平均為 2.2mg/L).該現(xiàn)象表明,SNED主要為同步硝化短程反硝化.

    此外,由圖5還可看出,CODins率的變化趨勢(shì)與TN去除率的相一致.一方面,CODins率的升高,為好氧段的 SNED作用提供足夠的內(nèi)碳源進(jìn)行反硝化脫氮及除磷;另一方面,TN去除率的提高(出水NOx--N濃度降低),減少了厭氧段因外源反硝化作用而消耗的COD,從而強(qiáng)化了厭氧段內(nèi)碳源的儲(chǔ)存,實(shí)現(xiàn)了 CODins率的提高.這也是SNEDPR系統(tǒng)可以實(shí)現(xiàn)低C/N污水高效脫氮除磷的主要原因.與現(xiàn)有相關(guān)研究[3,11,20,22]對(duì)比發(fā)現(xiàn),優(yōu)化運(yùn)行后的SNEDPR系統(tǒng)的SNED率雖低于好氧顆粒污泥 SNDPR系統(tǒng)[11]的 SND率(61%<68%),但高于其它絮體污泥 SNDPR系統(tǒng)

    [3,20,22]的 SND率(61%>49.3%,37.5%,50%);且其 TN去除率也處于較高水平(83.8%>77.7%,52%,).以上結(jié)果證明了聯(lián)合調(diào)控好氧段DO濃度與好氧時(shí)間可以強(qiáng)化SNDPR系統(tǒng)內(nèi)的SND現(xiàn)象,進(jìn)而提高系統(tǒng)的脫氮性能.

    2.5 優(yōu)化運(yùn)行的SNEDPR系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)低C/N污水高效脫氮除磷的機(jī)理

    為進(jìn)一步分析SNEDPR系統(tǒng)優(yōu)化運(yùn)行后,可實(shí)現(xiàn)低C/N污水高效脫氮除磷的機(jī)理,對(duì)系統(tǒng)運(yùn)行第127d典型周期內(nèi)基質(zhì)濃度變化情況進(jìn)行分析(圖6).初始COD、NH4+-N、NO2--N、NO3

    --N和PO43--P濃度分別為131.2、23.8、1.8、3.9和2.8mg/L.初始 PHAs和糖原濃度分別為 6.3和13.2mmolC/L.

    在厭氧段(180min),COD濃度逐漸降低,并伴隨著磷的釋放和 NOx--N的去除.在 0~15min,NO2

    --N和NO3--N濃度迅速降至約0;在0~80min,內(nèi)PO43--P濃度成線性增長(zhǎng)趨勢(shì),并伴隨著COD濃度的迅速減少, PHAs濃度的迅速增加及糖原濃度的迅速減少.說(shuō)明 0~80min內(nèi)主要發(fā)生NOx--N的外源反硝化作用及PAOs的釋磷作用,但 COD的去除主要是通過(guò)釋磷作用實(shí)現(xiàn)的.在80~180min內(nèi), PO43--P濃度基本保持不變,但COD濃度持續(xù)降低了27.1mg/L,并伴隨著PHAs濃度的持續(xù)增加及糖原濃度的持續(xù)減少.說(shuō)明80~180min內(nèi)仍存在著GAOs將外源COD向內(nèi)碳源PHAs轉(zhuǎn)化的過(guò)程[2-3].

    在好氧段(180~420min),COD濃度基本保持不變,但PO43--P濃度和NH4+-N濃度逐漸降低.說(shuō)明進(jìn)水中的 COD是在厭氧段去除的,且延時(shí)厭氧180min有利于GAOs將COD儲(chǔ)存為PHAs.此外, PO43--P濃度由 18.6mg/L逐漸降至0.4mg/L; NH4+-N 濃度減少了 20.4mg/L,但NO2

    --N和NO3--N濃度僅升高了2.0和5.4mg/L;PHAs濃度減少了7.1mmolC/L.好氧段氮損失高達(dá)13mg/L.可知,SNEDPR系統(tǒng)好氧段在PAOs吸磷的同時(shí),仍存在利用同步硝化反硝化作用,且其利用的也是內(nèi)碳源PHAs.但由于PAOs進(jìn)行反硝化吸磷時(shí)的ΔPO43--P/ΔNO3--N值為1.7~2.1[23-24],且好氧段糖原變化量(ΔGly)與 PHAs變化量(ΔPHAs)的比值(0.86)遠(yuǎn)大于 PAOs代謝過(guò)程中的ΔGly/ΔPHAs值[25](0.2~0.42),說(shuō)明SNED主要是通過(guò)反硝化聚糖菌實(shí)現(xiàn)的.

    2.6 SNEDPR系統(tǒng)優(yōu)化運(yùn)行過(guò)程中功能菌群結(jié)構(gòu)變化情況

    圖6 SNEDPR系統(tǒng)運(yùn)行第127d時(shí)典型周期內(nèi)基質(zhì)濃度變化情況Fig.6 Substrate variations in a typical operation cycle of the SNEDPR system on day-127

    圖7 SNEDPR系統(tǒng)運(yùn)行第127d時(shí)的FISH照片F(xiàn)ig.7 FISH images of the SNEDPR sludge taken on the 127th day

    FISH分析結(jié)果表明,SNEDPR系統(tǒng)優(yōu)化運(yùn)行前后(第 1d和第 127d), PAOs分別占全菌的36%±3%和29%±3%(圖7). GAOs分別占全菌的16%±3%和20%±3%.說(shuō)明,通過(guò)降低DO濃度并延長(zhǎng)好氧時(shí)間的方式強(qiáng)化SNEDPR系統(tǒng)GAOs內(nèi)源反硝化[2]作用的同時(shí),會(huì)造成 PAOs富集程度的降低.這一結(jié)果與 2.3節(jié)中系統(tǒng)優(yōu)化后厭氧釋磷量的降低相一致.此外,SNEDPR系統(tǒng)優(yōu)化前后,由于DO濃度的大幅降低,AOB占全菌的比例由 17%±3% (其中氨氧化β Proteobacteria和Proteobacteria β類亞硝酸細(xì)菌分別占 14%±2%和 3%±3%)降至 13%±3%(其中,氨氧化β Proteobacteria和Proteobacteria β類亞硝酸細(xì)菌分別占11%±2%和2%±3%). NOB占全菌的比例由6%±2% (其中, Nitrobacteria和Nitrospira分別占 4%±1%和 2%±1%)降至 3%±1%(其中,Nitrobacteria和 Nitrospira分別占 2%±1%和約1%). AOB含量的穩(wěn)定維持保證了SNEDPR系統(tǒng)的硝化性能,而NOB含量的大幅降低(NOB減少約50%)為短程硝化內(nèi)源反硝化的實(shí)現(xiàn)提供了可能.硝化菌群結(jié)構(gòu)的變化情況與系統(tǒng)硝化特性及脫氮特性的變化情況相吻合(見(jiàn)2.3和2.4).

    3 結(jié)論

    3.1 通過(guò)逐漸降低好氧段DO濃度并延長(zhǎng)好氧時(shí)間的方式可以實(shí)現(xiàn)SNEDPR系統(tǒng)的優(yōu)化運(yùn)行.系統(tǒng)優(yōu)化后的出水 NH4+-N、NO2--N、NO3

    --N和PO43--P濃度分別為1.7、1.6、5.9和0.4mg/L;出水TN濃度約為10mg/L,TN去除率高達(dá)84%.

    3.2 降低SNEDPR系統(tǒng)好氧段DO濃度可強(qiáng)化SNED作用及短程硝化作用的進(jìn)行,且延長(zhǎng)好氧時(shí)間有利于保證硝化作用的完全進(jìn)行,進(jìn)而可實(shí)現(xiàn)系統(tǒng)脫氮性能的進(jìn)一步提高.

    3.3 SNEDPR系統(tǒng)內(nèi)高度富集的PAOs(占全菌的29%±3%)可保證系統(tǒng)的穩(wěn)定除磷,且好氧段低DO濃度(0.3mg/L)幾乎未對(duì)PAOs的除磷性能產(chǎn)生影響,系統(tǒng)優(yōu)化運(yùn)行過(guò)程中出水 PO43--P濃度穩(wěn)定低于1mg/L.

    3.4 SNEDPR系統(tǒng)內(nèi)高度富集的GAOs(占全菌的20%±3%)及少量的NOB(占全菌的3%±1%)可在低 DO條件下強(qiáng)化同步短程硝化內(nèi)源反硝化作用,進(jìn)而實(shí)現(xiàn)低C/N污水的高效脫氮.

    [1] Ma Y, Peng Y Z, Wang X L. Improving nutrient removal of the AAO process by an influent bypass flow by denitrifying phosphorus removal [J]. Desalination, 2009,246(1-3):534—544.

    [2] Zeng R J, Lemaire R, Yuan Z G, et al. Simultaneous nitrification,denitrification, and phosphorus removal in a lab-scale sequencing batch reactor [J]. Biotechnology and Bioengineering, 2003,84(2):170—178.

    [3] Wang X X, Wang S Y, Xue T L, et al. Treating low carbon/ nitrogen (C/N) wastewater in simultaneous nitrificationendogenous denitrification and phosphorous removal (SNDPR)systems by strengthening anaerobic intracellular carbon storage[J]. Water Research, 2015,77:191—200.

    [4] 苗志加,彭永臻,薛桂松,等.強(qiáng)化生物除磷工藝富集聚磷菌及其微生物菌群分析 [J]. 北京工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào), 2013,39(5):743—748.

    [5] Zengin G E, Artan N, Orhon D, et al. Population dynamics in a sequencing batch reactor fed with glucose and operated for enhanced biological phosphorus removal [J]. Bioresource Technology, 2010,101(11):4000—4005.

    [6] Li N, Ren N Q, Wang X H, et al. Effect of temperature on intracellular phosphorus absorption and extra-cellular phosphorus removal in EBPR process [J]. Bioresource Technology, 2010,101:6265—6268.

    [7] 彭趙旭,彭永臻,左金龍.同步硝化反硝化的影響 [J]. 中國(guó)給水排水, 2009,35(5):167—171.

    [8] Bernardino V, Suzanne T R, Korneel R, et al. Biofilm stratification during simultaneous nitrification and denitrification(SND) at a biocathode [J]. Bioresource Technology, 2011,102:334—341.

    [9] de Kreuk M K, Heijnen J J, van Loosdrecht M C M. Simultaneous COD, Nitrogen, and Phosphate Removal by Aerobic Granular Sludge [J]. Biotechnology and Bioengineering,2005,90(6):761—769.

    [10] Wang F, Lu S, Wei Y, et al. Characteristics of aerobic granule and nitrogen and phosphorus removal in a SBR [J]. Hazardous Materials, 2009,164(2/3):1223—1227.

    [11] Wang Y, Peng Y, Stephenson T. Effect of influent nutrient ratios and hydraulic retention time (HRT) on simultaneous phosphorus and nitrogen removal in a two -sludge sequencing batch reactor process [J]. Bioresource Technology, 2009,100:3506—3512.

    [12] Yang S, Yang F L, Fu Z M, et al. Simultaneous nitrogen and phosphorus removal by a novel sequencing batch moving bed membrane bioreactor for wastewater treatment [J]. Journal of Hazardous Materials, 2010,175:551—557.

    [13] Fu Z M, Yang F L, An Y Y, et al. Simultaneous nitrification and denitrification coupled with phosphorus removal in an modified anoxic/oxic-membrane bioreactor (A/O-MBR) [J]. Biochemical Engineering Journal, 2009,43:191—196.

    [14] Gieseke A, Arnz P, Amann R, et al. Simultaneous P and N removal in a sequencing batch biofilm reactor: insights from reactor- and- microscale investigations [J]. Water Research,2002,36:501—509.

    [15] 國(guó)家環(huán)境保護(hù)總局.水和廢水監(jiān)測(cè)分析方法 [M]. 北京:中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社, 2002.

    [16] Amann R I, Krumholz L, Stahl D A. Fluorescent-oligonucleotide probing of whole cells for determinative, phylogenetic, and environmental studies in microbiology [J]. Journal of Bacteriology, 1990,172(2):762—770.

    [17] 許松瑜.雙泥折流板反硝化除磷工藝硝化菌的 FISH檢測(cè)研究[D]. 蘇州:蘇州科技學(xué)院環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院, 2011.

    [18] Grocetti G R, Hugenholtz P, Bond P L, et al. Identification of polyphosphate accumulating organisms and design of 16SrRNA-directed probes for their detection and quantitation [J]. Applied and Enviromental Microbiology, 2000,66(3):1175—1182.

    [19] Peng Y, Zhu G. Biological nitrogen removal with nitrification and denitrification via nitrite pathway [J]. Applied Microbiology and Biotechnology, 2008,73:15—26.

    [20] 方 茜,張朝陽(yáng),張立秋,等.同時(shí)硝化/反硝化除磷工藝穩(wěn)定性控制研究 [J]. 中國(guó)給水排水, 2014,40(11):132—135.

    [21] 戴 嫻,王曉霞,彭永臻,等.進(jìn)水C/N對(duì)富集聚磷菌的SNDPR系統(tǒng)脫氮除磷的影響 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2015,35(9):2636—2643.

    [22] 戴 嫻,彭永臻,王曉霞,等.不同厭氧時(shí)間對(duì)富集聚磷菌的SNDPR系統(tǒng)處理性能的影響 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2016,36(1):92—99.

    [23] Coma M, Puig S, Balaguer M D, et al. The role of nitrate and nitrite in a granular sludge process treating low-strength wastewater [J]. Chemical Engineering Journal, 2010,164(1):208—213.

    [24] Kerrn-Jespersen J P, Henze M. Biological phosphorus uptake under anoxic and aerobic conditions [J]. Water Research, 1993,27(4):617—624.

    [25] Smolders G J F, van der Meij J, van Loosdrecht M C M, et al. Stoichiometric model of the aerobic metabolism of the biological phosphorus removal process [J]. Biotechnology Bioengineering,1994,44(7):837—848.

    《中國(guó)環(huán)境科學(xué)》喜獲中國(guó)科協(xié)精品科技期刊TOP50項(xiàng)目資助

    《中國(guó)環(huán)境科學(xué)》2015年6月獲得中國(guó)科協(xié)精品科技期刊TOP50項(xiàng)目資助.中國(guó)科協(xié)精品科技期刊TOP50項(xiàng)目按照“以獎(jiǎng)促建”的原則,通過(guò)以獎(jiǎng)代補(bǔ)方式,遴選支持一批高端精品科技期刊,形成學(xué)科導(dǎo)航期刊集群.推動(dòng)其加快成長(zhǎng)為促進(jìn)科技知識(shí)生產(chǎn)傳播的重要渠道、促進(jìn)學(xué)術(shù)交流的重要平臺(tái)和促進(jìn)學(xué)術(shù)生態(tài)建設(shè)的苗圃花壇,為我國(guó)科技期刊的發(fā)展發(fā)揮示范引領(lǐng)作用.經(jīng)過(guò)專家評(píng)審和公示,最終確定入選的期刊均為學(xué)術(shù)影響力強(qiáng)、引證指標(biāo)好、在學(xué)術(shù)交流與學(xué)科建設(shè)中起到重要作用、服務(wù)科技工作者成效顯著、學(xué)術(shù)出版道德規(guī)范的優(yōu)秀中文科技期刊.

    Optimization for low C/N sewage treatment in an anaerobic/aerobic simultaneous nitrification-endogenous denitrification and phosphorous removal system.

    WANG Xiao-xia1,2, WANG Shu-ying1*, ZHAO Ji1, DAI Xian1,PENG Yong-zhen1(1.Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering,Beijing University of Technology, Beijing 100124, China;2.Department of Environmental Engineering, Qingdao University, Qingdao 266071, China). China Environmental Science, 2016,36(9):2672~2680

    This study focused on the nitrogen (N) and phosphorus (P) removal performance optimization in simultaneous nitrification-endogenous denitrification and phosphorus removal (SNEDPR) systems. An anaerobic (180min)/aerobic sequencing batch reactor (SBR) fed with domestic wastewater was studied for optimization of N and P removal performance of SNEDPR by regulating the aerobic dissolved oxygen (DO) concentration (0.3~1.0mg/L) and aerobic duration time (150~240min). FISH technology was also employed to analyze the population dynamics of functional microorganisms in the SNEDPR system. Results indicated that the effluent PO43--P concentration was below 0.4mg/L,effluent TN concentration decreased from 14.3mg/L to 8.7mg/L, and TN removal efficiency increased from 75% to 84% with aerobic DO concentration decreased from 1.0mg/L to 0.3mg/L and aerobic duration time increased from 150min to 240min. SNED was enhanced by the decreased aerobic DO concentration, with SNED efficiency increased from 34.7% to 63.8%. The enhanced SNED reduced the effluent NO3--N concentration, improved the N removal performance, and strengthened the intracellular carbon storage at the following anaerobic stage. FISH results showed that the populations of PAOs, GAO and AOB (ammonia oxidizing bacteria) still maintained at high levels in the 127-day optimized SNEDPR-SBR (accounting for 29%±3%, 20%±3% and 13%±3% of total biomass, respectively), which ensured the P uptake, nitrification and denitrification; however, NOB (nitrite oxidizing bacteria) reduced by 50%, which provided a possibility to achieve N removal through simultaneous partial nitrification-endogenous denitrification in the SNEDPR.

    enhanced biological phosphorous removal;simultaneous nitrification-endogenous denitrification (SNED);phosphorous accumulating organisms (PAOs);glycogen accumulating organisms (GAOs);partial nitrification

    X703.1

    A

    1000-6923(2016)09-2672-09

    2016-01-18

    國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(51578014);北京市教委科技創(chuàng)新平臺(tái)項(xiàng)目

    * 責(zé)任作者, 教授, wsy@bjut.edu.cn

    王曉霞(1988-),女,山東臨沂人,北京工業(yè)大學(xué)環(huán)境與能源工程學(xué)院博士研究生,主要從事低 C/N污水同步脫氮除磷方向的研究.

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