鐵基燃油添加劑對(duì)柴油機(jī)顆粒排放影響的試驗(yàn)研究

張川， 孟忠偉， 陳超， 王武先, 張靖

(西華大學(xué)汽車與交通學(xué)院汽車測控與安全四川省重點(diǎn)試驗(yàn)室四川汽車關(guān)鍵零部件協(xié)同創(chuàng)新中心， 四川 成都 610039)

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鐵基燃油添加劑對(duì)柴油機(jī)顆粒排放影響的試驗(yàn)研究

張川， 孟忠偉， 陳超， 王武先, 張靖

(西華大學(xué)汽車與交通學(xué)院汽車測控與安全四川省重點(diǎn)試驗(yàn)室四川汽車關(guān)鍵零部件協(xié)同創(chuàng)新中心， 四川 成都 610039)

基于發(fā)動(dòng)機(jī)試驗(yàn)臺(tái)架，對(duì)柴油中添加微量的鐵基燃油添加劑進(jìn)行了試驗(yàn)，從顆粒物數(shù)量濃度和粒徑的分布特性、排氣煙度、顆粒物的氧化特性等方面研究了燃油添加劑對(duì)柴油機(jī)顆粒物排放的影響。研究結(jié)果表明：燃油添加劑能降低柴油機(jī)排氣溫度和排氣煙度。加入添加劑后，核模態(tài)顆粒數(shù)量濃度增加，峰值粒徑也增加；積聚態(tài)顆粒數(shù)量濃度無明顯變化；顆粒物總數(shù)量濃度增加，但添加劑濃度對(duì)顆粒數(shù)量濃度影響較小。添加劑使顆粒物中SOF含量增加，同時(shí)也使得微粒的氧化表觀活化能和起燃溫度都降低。

柴油機(jī)； 顆粒； 燃油添加劑； 粒徑分布； 數(shù)量濃度； 氧化特性

柴油機(jī)由于其在動(dòng)力性、燃油經(jīng)濟(jì)性、熱效率和耐久性等方面的優(yōu)點(diǎn)，目前被廣泛應(yīng)用于運(yùn)輸業(yè)中[1]。但相比同排量汽油機(jī)，柴油機(jī)顆粒物(PM)排放是前者的30～80倍[2]，這極大地限制了柴油機(jī)的發(fā)展。研究表明，在不改動(dòng)車輛與發(fā)動(dòng)機(jī)的結(jié)構(gòu)，不增加設(shè)備的情況下，使用柴油添加劑可改變柴油的物性，使柴油起燃溫度降低，燃燒速度增快，促使柴油完全燃燒[3-6]，降低顆粒物排放。近些年，由于某些金屬單質(zhì)或化合物具有較強(qiáng)的氧化還原特性而被用作燃油添加劑[7],并表現(xiàn)出良好的性能。金屬基燃油添加劑能有效提高柴油機(jī)顆粒捕集器(DPF)催化再生性能[8]，同時(shí)也能降低常規(guī)氣態(tài)污染物的排放[9]。有研究表明，添加合適比例的鐵基燃油添加劑可以在一定程度上替代柴油機(jī)氧化催化器(DOC)，與其他后處理裝置聯(lián)合使用可以凈化柴油機(jī)顆粒排放[10]。從粒徑角度，顆粒分為核模態(tài)、積聚態(tài)和粗粒態(tài)[11]，劉忠長[8]等人的研究表明鐵基燃油添加劑可以增加核模態(tài)顆粒，但是未對(duì)排氣顆粒SOF組分或顆粒氧化特性進(jìn)行研究。

本研究通過發(fā)動(dòng)機(jī)臺(tái)架，對(duì)柴油機(jī)燃用摻混鐵基燃油添加劑柴油的排氣煙度、顆粒物數(shù)量濃度及粒徑分布、顆粒物氧化特性等方面進(jìn)行研究，并與原機(jī)的原始排放特性進(jìn)行對(duì)比，分析鐵基燃油添加劑對(duì)柴油機(jī)顆粒物排放的影響規(guī)律。

1 試驗(yàn)設(shè)備及試驗(yàn)方法

1.1 試驗(yàn)發(fā)動(dòng)機(jī)

本試驗(yàn)所用的發(fā)動(dòng)機(jī)為YN38-CRD2電控高壓共軌柴油機(jī)，其主要參數(shù)見表1。

表1 柴油機(jī)主要技術(shù)參數(shù)

試驗(yàn)所選發(fā)動(dòng)機(jī)工況轉(zhuǎn)速分別為1 000 r/min，1 600 r/min，1 900 r/min，2 200 r/min，2 500 r/min和2 800 r/min，扭矩分別為50 N·m和100 N·m。

1.2 試驗(yàn)方法

本研究所使用的燃油添加劑為F7994鐵基燃油添加劑。以燃油添加劑為溶質(zhì)，以市場采購的國Ⅳ柴油為溶劑，充分?jǐn)嚢杌旌吓渲屏?種混合燃料，添加劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為0.05%，0.2%和0.4%。發(fā)動(dòng)機(jī)臺(tái)架測試系統(tǒng)見圖1。采用NI多通道數(shù)據(jù)采集卡采集各測點(diǎn)溫度、壓力信號(hào)，并實(shí)時(shí)傳輸給計(jì)算機(jī)。采用AVL415煙度計(jì)對(duì)排氣顆粒進(jìn)行實(shí)時(shí)測量，同時(shí)使用DMS500快速顆粒光譜儀(FPS)對(duì)顆粒物粒徑分布進(jìn)行測量。

圖1 發(fā)動(dòng)機(jī)臺(tái)架系統(tǒng)

基于圖1的發(fā)動(dòng)機(jī)臺(tái)架，將金屬濾網(wǎng)直接放置在排氣管后捕集柴油機(jī)顆粒，實(shí)時(shí)監(jiān)測排氣溫度和金屬濾網(wǎng)前的排氣背壓。將濾網(wǎng)收集獲得的顆粒用Netzsch STA449F3同步熱分析儀進(jìn)行熱重分析。試驗(yàn)過程中，儀器通入體積分?jǐn)?shù)為80% N2和20% O2的混合氣，從室溫以0.5 ℃/s升至120 ℃，保持600 s；然后以0.5 ℃/s升至400 ℃，保持 1800 s；最后以0.5 ℃/s升至800 ℃，保持600 s。

將120 ℃和400 ℃時(shí)的失重率之差定義為SOF含量。干炭煙起燃溫度T10定義為柴油機(jī)顆粒在熱重試驗(yàn)溫度區(qū)間內(nèi)(400 ～800 ℃)反應(yīng)掉的質(zhì)量達(dá)到該溫度區(qū)間總反應(yīng)掉的質(zhì)量的10%時(shí)的溫度。

采用積分法計(jì)算柴油機(jī)顆粒氧化動(dòng)力學(xué)參數(shù)[12]。反應(yīng)級(jí)數(shù)n取0.7，積分法公式如下：

式中：α為失重率；T為反應(yīng)溫度；A′為總指前因子；Sa,0是碳黑的初始表面積；pO2為氧氣分壓；R為通用氣體常數(shù)；β為升溫速率；E為活化能。對(duì)熱重試驗(yàn)數(shù)據(jù)取對(duì)數(shù)ln{[1-(1-α)0.3]/ (0.3T2)}并與1/T進(jìn)行作圖，將得到試驗(yàn)曲線進(jìn)行直線擬合，由擬合直線的斜率便可計(jì)算求出活化能E。

2 結(jié)果分析

2.1 添加劑對(duì)排氣溫度的影響

圖2示出了試驗(yàn)工況下的排氣溫度。由圖可以看出，在試驗(yàn)工況下，有添加劑(質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.05%)和無添加劑柴油的排氣溫度隨轉(zhuǎn)速(或負(fù)荷)的變化趨勢基本一致，但含添加劑柴油的排氣溫度略有降低，且降幅隨發(fā)動(dòng)機(jī)轉(zhuǎn)速增加而減小。在低轉(zhuǎn)速時(shí)最大降幅分別為5.5%和4.0%。分析原因是添加劑的催化作用導(dǎo)致柴油混合氣的燃點(diǎn)降低，滯燃期縮短，使缸內(nèi)預(yù)混合燃燒比例減小，從而使排氣溫度略有降低。當(dāng)轉(zhuǎn)速提高，循環(huán)反應(yīng)時(shí)間縮短，使得在高轉(zhuǎn)速時(shí)溫度差別減少。

圖2 添加劑對(duì)排氣溫度的影響

2.2 添加劑對(duì)排氣煙度的影響

圖3示出了試驗(yàn)工況下的排氣煙度。兩種扭矩條件下，加入添加劑后排氣煙度均比原柴油的低。50 N·m工況下，0.05%，0.2% 和0.4%添加劑柴油的煙度平均降低率分別為9.2%，21.6%和35.2%，100 N·m工況分別為14.3%，21.3%和28.1%；添加劑濃度越大，煙度平均降幅也越大。原因是添加劑的催化作用使柴油燃燒更為充分，從而有利于排氣煙度的降低。

圖3 添加劑對(duì)排氣煙度的影響

2.3 添加劑對(duì)顆粒物粒徑分布特性的影響

燃油添加劑對(duì)顆粒物粒徑分布特性的影響見圖4。圖中用Dmax表示核模態(tài)顆粒數(shù)量濃度峰值粒徑。加入燃油添加劑后，各工況下排氣顆粒中核模態(tài)顆粒數(shù)量濃度均有不同程度增加，且峰值粒徑也增加。原機(jī)排放核模態(tài)顆粒數(shù)量濃度峰值粒徑為10～20.5 nm，加入添加劑后峰值粒徑為15.4～31.6 nm。原因是加入燃油添加劑后，在低負(fù)荷時(shí)排放溫度較低，不利于排氣中揮發(fā)性物質(zhì)被氧化，直接隨發(fā)動(dòng)機(jī)排出。而核模態(tài)顆粒(粒徑5～50 nm)主要來源于揮發(fā)性有機(jī)物、含硫混合物等物質(zhì)[9]。因此加入燃油添加劑后排氣顆粒中核模態(tài)顆粒數(shù)量濃度增加。加入燃油添加劑后，與原機(jī)排放相比，排氣顆粒中積聚態(tài)顆粒變化不明顯，可見燃油添加劑對(duì)積聚態(tài)顆粒數(shù)量濃度影響較小。

由圖4可知，0.05%和0.2%添加劑曲線基本重合，而0.4%添加劑曲線低于上述兩條曲線，但均差別不大。相比扭矩50 N·m，在扭矩100 N·m時(shí)各濃度添加劑曲線更為接近，說明添加劑濃度(濃度范圍0.05%～0.4%)對(duì)顆粒數(shù)量濃度影響較小。

圖4 添加劑對(duì)顆粒物粒徑分布特性的影響

圖5示出了添加劑對(duì)顆粒物總數(shù)濃度的影響。由圖可見，原柴油與添加劑柴油顆粒物總濃度隨轉(zhuǎn)速變化的趨勢基本一致，但加入添加劑后顆粒物總濃度均有明顯增加。此時(shí)各個(gè)工況的顆粒物數(shù)量濃度分布以核模態(tài)為主，由前文可知加入燃油添加劑能增加核模態(tài)顆粒數(shù)量濃度，因此在有燃油添加劑加入時(shí)總顆粒數(shù)量濃度增加。此外也可看出添加劑濃度變化對(duì)總數(shù)量濃度影響相對(duì)較小，尤其在大負(fù)荷(100 N·m)工況條件下。相比原柴油，加入添加劑后顆粒物的總數(shù)量濃度增加，但煙度卻降低。這是因?yàn)楹四B(tài)顆粒的粒徑小，其數(shù)量濃度變化對(duì)顆粒物總質(zhì)量濃度變化影響較小，對(duì)排放總質(zhì)量貢獻(xiàn)大的是積聚態(tài)顆?；虼至Ｗ樱灰虼祟w粒數(shù)量濃度增加，煙度未必增加。

圖5 添加劑對(duì)顆粒物總數(shù)濃度的影響

2.4 添加劑對(duì)顆粒物氧化特性的影響

圖6示出了原柴油和0.05%添加劑柴油的排氣顆粒物中可溶性有機(jī)物(SOF)含量隨轉(zhuǎn)速的變化情況。各試驗(yàn)轉(zhuǎn)速下，原柴油顆粒物SOF質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別約為28.3%，16.5%，21.7%和20.4%，而添加劑燃油顆粒物SOF質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為40.3%，37.8%，38.9%和43.1%。該結(jié)果表明，加入添加劑后，顆粒物的SOF含量上升。原因是加入添加劑后，核模態(tài)顆粒數(shù)量濃度增加，該核模態(tài)顆粒在組成上是SOF組分的一個(gè)重要來源，因此導(dǎo)致SOF含量增加。另一方面，核模態(tài)顆粒的比表面積增加，更有利于吸附排氣中的揮發(fā)性物質(zhì)形成SOF組分，兩方面共同作用使得顆粒SOF含量增加。

圖6 添加劑對(duì)顆粒物SOF含量的影響

圖7示出了原柴油和0.05%添加劑柴油的排氣顆粒物氧化反應(yīng)表觀活化能隨轉(zhuǎn)速的變化情況。原柴油50 N·m扭矩下各轉(zhuǎn)速的表觀氧化活化能分別為53.4，63.9，62.4和62.5 kJ/mol，而加入添加劑后排氣顆粒表觀氧化活化能分別為50.0，49.1，55.2和51.2 kJ/mol，降低幅度為3.4～14.8 kJ/mol。說明加入添加劑后，顆粒物的表觀活化能有較大幅度的降低。

圖7 添加劑對(duì)顆粒物表觀活化能的影響

圖8示出了添加劑對(duì)干炭煙起燃溫度T10的影響。由圖可以發(fā)現(xiàn)，加入燃油添加劑后，干炭煙起燃溫度大幅度降低。原因如下：首先，鐵基燃油添加劑的活性催化成分與排放炭煙顆粒充分接觸，使得顆粒的氧化活性增加，致使起燃溫度T10降低；其次，柴油機(jī)顆粒是多孔介質(zhì)結(jié)構(gòu)，隨著炭煙表面SOF的揮發(fā)和氧化，炭煙的比表面積將逐漸增加，而含添加劑的柴油機(jī)顆粒SOF含量較高，使得干炭煙組分具有較高的比表面積，其活性增加，因此使得起燃溫度T10降低。同時(shí)由于SOF組分的氧化與干炭煙組分的氧化存在協(xié)同氧化效應(yīng)[10]，隨SOF含量的增加，協(xié)同作用更加明顯，更容易降低干炭煙組分的表觀活化能。以上原因使得添加劑存在時(shí)排放顆粒的干炭煙起燃溫度下降。

圖8 添加劑對(duì)干炭煙起燃溫度的影響

3 結(jié)論

a) 燃油添加劑能降低柴油機(jī)排氣溫度，降幅隨轉(zhuǎn)速的升高而減??；

b) 加入燃油添加劑后，核模態(tài)顆粒數(shù)量濃度增加，但添加劑對(duì)積聚態(tài)顆粒數(shù)量濃度無明顯影響；

c) 燃油添加劑使排氣顆粒物總數(shù)濃度明顯增加，與核模態(tài)顆粒數(shù)量濃度增加趨勢一致，但在測試范圍內(nèi)，添加劑的濃度對(duì)顆粒物總數(shù)量濃度影響相對(duì)較??；

d) 燃油添加劑能降低柴油燃燒的排氣煙度，隨添加劑濃度增加，各工況的排氣煙度平均降幅也增大；

e) 燃油添加劑使排氣顆粒物中SOF含量升高，同時(shí)使微粒表觀氧化活化能降低，微粒起燃溫度T10也降低。

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[編輯： 姜曉博]

Experimental Investigation on Influence of Fe-based Fuel Additive on Diesel Engine Particle Emission

ZHANG Chuan, MENG Zhongwei, CHEN Chao, WANG Wuxian, ZHANG Jing

(Vehicle Measurement, Control and Safety Key Laboratory of Sichuan Province, Sichuan Collaborative Innovation Center for Automotive Key Components, School of Automotive and Transportation, Xihua University, Chengdu 610039, China)

Through adding a little Fe-based fuel additive into diesel fuel, the influences of additive on particle number concentration, size distribution, exhaust smoke and oxidation of particulate matter were researched on a test bench. The results show that both engine exhaust temperature and exhaust smoke decrease after adding the fuel additive. The number concentration and peak size of nuclear mode particle increase and the number concentration of accumulation mode particle hardly changes. The addition of fuel additive leads to the increase of total number concentration of particle, but additive concentration has little influence on number concentration. In addition, the fuel additive leads to the increase of SOF content in particle and the decrease of intrinsic activation energy and ignition temperature of particle oxidation.

diesel engine; particulate; fuel additive; size distribution; number concentration; oxidation characteristic

2015-11-20；

2016-01-04

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51106130);教育部“春暉計(jì)劃”合作科研項(xiàng)目(Z2014058);發(fā)動(dòng)機(jī)燃料電控系統(tǒng)及尾氣后處理系統(tǒng)產(chǎn)業(yè)集群項(xiàng)目(成財(cái)教[2013]265);四川省教育廳青年基金項(xiàng)目(12ZB138);西華大學(xué)重點(diǎn)科研基金項(xiàng)目(Z1120319);四川省重點(diǎn)科技項(xiàng)目(2011JYZ014);西華大學(xué)研究生創(chuàng)新基金項(xiàng)目(ycjj2015040)

張川(1990—)，男，碩士，主要研究方向?yàn)椴裼蜋C(jī)氧化催化器；413384690@qq.com。

孟忠偉(1980—)，男，博士，教授，主要研究方向?yàn)椴裼蜋C(jī)顆粒物捕集器；mengzw@mail.xhu.edu.cn。

10.3969/j.issn.1001-2222.2016.02.016

U473.5

B

1001-2222(2016)02-0088-05