芳烴抗爆添加劑對(duì)航空汽油性能影響研究①

陳凱　向海

柳華中國(guó)民用航空總局第二研究所

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芳烴抗爆添加劑對(duì)航空汽油性能影響研究①

陳凱向海

柳華中國(guó)民用航空總局第二研究所

系統(tǒng)地研究了芳烴化合物對(duì)航空汽油基礎(chǔ)油抗爆性能、蒸氣壓及餾程的影響。研究結(jié)果表明，芳烴化合物苯胺、均三甲苯、甲苯、異丙苯均能有效提高基礎(chǔ)油抗爆性能，且在相同的加入濃度下，苯胺對(duì)基礎(chǔ)油抗爆性能提高最優(yōu)。研究同時(shí)發(fā)現(xiàn)，盡管鄰二甲苯及環(huán)戊烷的馬達(dá)法辛烷值大于基礎(chǔ)油辛烷值，但基礎(chǔ)油中加入鄰二甲苯反而降低了基礎(chǔ)油辛烷值。此外，航空汽油基礎(chǔ)油中加入苯胺、甲苯或?qū)Χ妆骄鶗?huì)導(dǎo)致基礎(chǔ)油蒸氣壓降低，且隨著基礎(chǔ)油中芳烴含量的增加線(xiàn)性減小。盡管間二甲苯及均三甲苯與基礎(chǔ)油混合后燃料終餾點(diǎn)滿(mǎn)足標(biāo)準(zhǔn)中對(duì)航空汽油餾程的要求，但其50%或90%時(shí)的餾出溫度不能滿(mǎn)足標(biāo)準(zhǔn)要求。進(jìn)一步研究還表明，基礎(chǔ)油中加入多種芳烴化合物所引起的基礎(chǔ)油辛烷值的增量等于每一種芳烴化合物所引起的基礎(chǔ)油辛烷值增量的加和。

芳烴化合物航空汽油抗爆性能

現(xiàn)代航空活塞式發(fā)動(dòng)機(jī)均要求使用高辛烷值航空汽油。為達(dá)到要求，航空汽油生產(chǎn)商大都通過(guò)向航空汽油中添加四乙基鉛增強(qiáng)航空汽油的抗爆震能力。然而，四乙基鉛是劇毒物質(zhì)，其燃燒生成的氧化鉛也是劇毒物質(zhì)，排放至大氣會(huì)對(duì)人類(lèi)健康及周?chē)h(huán)境造成不利影響[1]。為此，歐美等發(fā)達(dá)國(guó)家對(duì)四乙基鉛在航空汽油中的添加量進(jìn)行了嚴(yán)格限制。近來(lái)，有報(bào)道稱(chēng)來(lái)自航空汽油中的含鉛化合物已引起飛行區(qū)域附近水源的污染及中毒性神經(jīng)病發(fā)病人數(shù)的明顯增加[2]?；谏鲜鰣?bào)道，美國(guó)環(huán)?？偸鹨杨C布法令，將于2018年起全面禁止使用含鉛航空汽油。因此，開(kāi)展無(wú)鉛航空汽油的研究對(duì)于減少航空業(yè)鉛排放、保證通用航空的持續(xù)發(fā)展具有重大意義。

在本世紀(jì)初，美國(guó)就開(kāi)始了無(wú)鉛航空汽油的研究。針對(duì)某些特殊機(jī)型，美國(guó)材料與測(cè)試協(xié)會(huì)頒布了不同規(guī)格的無(wú)鉛航空汽油標(biāo)準(zhǔn)，并進(jìn)行了大量關(guān)于無(wú)鉛航空汽油專(zhuān)利的報(bào)道[3-5]。但這些專(zhuān)利所提出的方案均難以滿(mǎn)足現(xiàn)行航空高壓縮比發(fā)動(dòng)機(jī)對(duì)辛烷值的要求，而僅被限制用于部分低壓縮比發(fā)動(dòng)機(jī)。航空汽油通常由烷基化油、高辛烷值調(diào)合組分和抗爆添加劑組成[6]。制約無(wú)鉛航空汽油發(fā)展的關(guān)鍵在于找到一種合適的抗爆添加劑將航空汽油的辛烷值提高到高壓縮比發(fā)動(dòng)機(jī)對(duì)其的要求。與具有相同碳數(shù)的異構(gòu)化烴類(lèi)化合物相比，芳烴化合物具有較高的辛烷值，能有效提高烷基化油的抗爆性能[7]。然而，迄今為止，關(guān)于芳烴化合物對(duì)烷基化油抗爆性能影響的報(bào)道較少，多種芳烴化合物對(duì)烷基化基礎(chǔ)油抗爆能力的協(xié)同效應(yīng)也少有研究。此外，芳烴蒸氣壓較低，沸點(diǎn)偏高，會(huì)對(duì)航空汽油的蒸氣壓及餾程造成較大影響。以下研究了芳烴化合物對(duì)航空汽油抗爆性能、蒸氣壓及餾程的影響，著重考察了多種芳烴化合物與基礎(chǔ)油之間的相互耦合作用。

1　實(shí)驗(yàn)部分

1.1試劑與儀器

實(shí)驗(yàn)所用烷基化油由彭州煉油廠提供，油品主要物化性質(zhì)見(jiàn)表1。氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀分析結(jié)果表明，該烷基化油主要由丁烷、戊烷、己烷、庚烷、辛烷、壬烷及癸烷的異構(gòu)化烷烴組成。熒光指示劑吸附法對(duì)該烷基化油的分析表明，該烷基化油芳烴體積分?jǐn)?shù)小于0.1%。

表1　航空汽油基礎(chǔ)油主要物化性質(zhì)Table1　Physicalandchemicalpropertiesofaviationgasolinebaseoil項(xiàng)目試驗(yàn)方法數(shù)值馬達(dá)法辛烷值A(chǔ)STMD270085餾程初餾點(diǎn)/℃10%蒸發(fā)溫度/℃40%蒸發(fā)溫度/℃50%蒸發(fā)溫度/℃90%蒸發(fā)溫度/℃終餾點(diǎn)/℃殘留量(φ)/%損失量(φ)/%D8642.570.699.7102.9113.4132.80.80.6飽和蒸氣壓/kPaASTMD32342.9φ(芳烴)/%ASTMD13190.1

1.2實(shí)驗(yàn)方法

航空汽油馬達(dá)法辛烷值的測(cè)試完全依照ASTM D2700《火花點(diǎn)火式發(fā)動(dòng)機(jī)馬達(dá)法辛烷值測(cè)試方法》進(jìn)行。燃料的馬達(dá)法辛烷值是在標(biāo)準(zhǔn)操作條件下，將該燃料與已知辛烷值的參比燃料混合物的爆震傾向相比較而確定的。鑒于本課題研究的航空汽油辛烷值均低于100，故實(shí)驗(yàn)所用的參比燃料混合物為異辛烷和正庚烷按體積比混合的調(diào)合油。其中，參比燃料異辛烷的辛烷值為100，參比燃料正庚烷的辛烷值為0。樣品飽和蒸氣壓的測(cè)定則依照ASTM D323 《石油產(chǎn)品蒸氣壓標(biāo)準(zhǔn)試驗(yàn)方法(雷德法)》進(jìn)行。測(cè)試前先將樣品冷卻至0 ℃，再將其轉(zhuǎn)入汽油室，并與37.8 ℃的空氣室相連。其后，將該裝置置于37.8 ℃的恒溫浴中直至壓力表讀數(shù)恒定。樣品餾程的測(cè)試依照ASTM D86 《石油產(chǎn)品蒸餾標(biāo)準(zhǔn)試驗(yàn)方法》進(jìn)行。

2　結(jié)果與討論

2.1芳烴對(duì)航空汽油抗爆性能的影響

無(wú)鉛航空汽油通常由烷基化基礎(chǔ)油、高辛烷值油及芳烴抗爆添加劑組成。汽油的辛烷值與抗爆添加劑中芳烴的類(lèi)型及芳烴加入量緊密相關(guān)。首先，考察了芳烴類(lèi)型及數(shù)量對(duì)烷基化基礎(chǔ)油抗爆性能的影響，如圖1所示。為進(jìn)行比較，同樣考察了異辛烷加入量對(duì)烷基化油辛烷值的影響。由圖1可知，隨著基礎(chǔ)油中芳烴體積分?jǐn)?shù)的增加，基礎(chǔ)油辛烷值單調(diào)遞增，但增加幅度與加入的芳烴種類(lèi)有關(guān)。當(dāng)加入的添加劑為甲苯、異丙基苯及異辛烷時(shí)，基礎(chǔ)油辛烷值隨燃油中添加劑加入量的增加線(xiàn)性增加。而當(dāng)加入的添加劑為苯胺及1,3,5-三甲基苯時(shí)，基礎(chǔ)油辛烷值隨燃油中添加劑加入量的增加呈指數(shù)級(jí)增加。在相同的加入濃度下，苯胺是最好的辛烷值提高劑，1,3,5-三甲苯次之，甲苯再次之，異丙基苯再次之，異辛烷最差。該結(jié)果與預(yù)期相符，這是因?yàn)?,3,5-三甲基苯、甲苯及異丙基苯的馬達(dá)法辛烷值分別為120.1、104及99.3。進(jìn)一步分析表明，當(dāng)汽油中苯胺體積分?jǐn)?shù)超過(guò)7%、1,3,5-三甲基苯體積分?jǐn)?shù)超過(guò)12%、甲苯體積分?jǐn)?shù)超過(guò)30%時(shí)，烷基化基礎(chǔ)油的馬達(dá)法辛烷值可從85有效提高至91。

上述研究表明，當(dāng)在基礎(chǔ)油中加入的芳烴化合物辛烷值高于基礎(chǔ)油辛烷值時(shí)，基礎(chǔ)油的抗爆性能均可得到有效的增強(qiáng)。進(jìn)一步對(duì)上述結(jié)論進(jìn)行了研究，考察了二甲苯同分異構(gòu)體及戊烷類(lèi)化合物對(duì)烷基化油抗爆性能的影響，結(jié)果如圖2所示。鄰二甲苯、間二甲苯、對(duì)二甲苯、異戊烷及環(huán)戊烷的馬達(dá)法辛烷值分別為100.0、115.0、109.6、91.3及93.1。研究表明，盡管鄰二甲苯及環(huán)戊烷的馬達(dá)法辛烷值遠(yuǎn)大于基礎(chǔ)油辛烷值，但隨著燃料中鄰二甲苯含量的增加，基礎(chǔ)油辛烷值單調(diào)遞減，隨著燃料中環(huán)戊烷含量的增加，基礎(chǔ)油辛烷值不變。當(dāng)混合體積分?jǐn)?shù)小于20%時(shí)，二甲苯的3種同分異構(gòu)體中，僅間二甲苯能有效地將基礎(chǔ)油辛烷值從85提高至93.1。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，添加劑辛烷值大小不是選擇汽油辛烷值增高劑的唯一準(zhǔn)則。結(jié)合圖1、圖2可知，當(dāng)基礎(chǔ)油中芳烴體積分?jǐn)?shù)為5%時(shí)，甲苯、1,3,5-三甲基苯及間二甲苯對(duì)基礎(chǔ)油辛烷值提高分別為5、1.6及2.1個(gè)單位，表明就抗爆性能而言，苯胺為最好的抗爆添加劑。

2.2芳烴對(duì)航空汽油蒸氣壓的影響

根據(jù)航空汽油標(biāo)準(zhǔn)的要求，汽油的雷德蒸氣壓最低不低于38 kPa，最高不應(yīng)超過(guò)49 kPa。研究表明，在基礎(chǔ)油中加入苯胺、甲苯或?qū)Χ妆降瓤贡砑觿?，均?huì)導(dǎo)致汽油蒸氣壓降低，且蒸氣壓隨基礎(chǔ)油中芳烴化合物含量的增加線(xiàn)性減小，如圖3所示。在相同的加入濃度下，苯胺將導(dǎo)致烷基化油出現(xiàn)最大壓降，對(duì)二甲苯次之，甲苯再次之。因此，在烷基化油中加入的苯胺最大體積分?jǐn)?shù)不應(yīng)超過(guò)7%，甲苯最大體積分?jǐn)?shù)不應(yīng)超過(guò)20%。鑒于向基礎(chǔ)油中加入芳烴抗爆添加劑均會(huì)引起蒸氣壓不同程度的降低，為減少蒸氣壓的損失，通常，在航空汽油摻混過(guò)程中會(huì)向基礎(chǔ)油中加入異戊烷、環(huán)戊烷或二者的混合物。由圖3可知，基礎(chǔ)油蒸氣壓隨油中異戊烷或環(huán)戊烷蒸氣壓的增加呈線(xiàn)性增加的趨勢(shì)，且二者的單獨(dú)添加量異戊烷不應(yīng)超過(guò)10%(φ)，環(huán)戊烷不應(yīng)超過(guò)20%(φ)。

2.3芳烴對(duì)航空汽油餾程的影響

圖4為含不同芳烴添加劑的烷基化油蒸餾曲線(xiàn)。鑒于異辛烷、甲苯、間二甲苯及均三甲苯的沸點(diǎn)分別為99 ℃、110.6 ℃、139 ℃和164.7 ℃。因此，在烷基化基礎(chǔ)油中加入上述化合物均不會(huì)導(dǎo)致基礎(chǔ)油終餾點(diǎn)超過(guò)現(xiàn)行航空汽油標(biāo)準(zhǔn)允許的終餾點(diǎn)最高溫度170 ℃的要求。然而，標(biāo)準(zhǔn)對(duì)汽油在其他餾出比例下的溫度還有相應(yīng)要求。例如，餾出體積分?jǐn)?shù)為50%時(shí)，餾出溫度不應(yīng)超過(guò)105 ℃；餾出體積分?jǐn)?shù)為90%時(shí)，餾出溫度不應(yīng)超過(guò)135 ℃。當(dāng)基礎(chǔ)油與10%(φ)的均三甲苯混合時(shí)，汽油餾出體積分?jǐn)?shù)為50%及90%時(shí)，對(duì)應(yīng)的餾出溫度分別為108.2 ℃及132.6 ℃。當(dāng)基礎(chǔ)油與10%(φ)的間二甲苯混合時(shí)，汽油餾出體積分?jǐn)?shù)為50%及90%時(shí)，對(duì)應(yīng)的餾出溫度分別為105.3 ℃及127.6 ℃。由此可見(jiàn)，盡管間二甲苯及均三甲苯與烷基化油混合后終餾點(diǎn)均滿(mǎn)足標(biāo)準(zhǔn)要求，但其餾出體積分?jǐn)?shù)為50%或90%時(shí)，對(duì)應(yīng)的餾出溫度不能滿(mǎn)足標(biāo)準(zhǔn)要求，因此，基礎(chǔ)油中加入的間二甲苯及均三甲苯體積分?jǐn)?shù)均不應(yīng)超過(guò)10%。

2.4抗爆添加劑的協(xié)同效應(yīng)

實(shí)踐中，會(huì)在基礎(chǔ)油中加入多種抗爆添加劑，以提高油料的抗爆性能。然而，在基礎(chǔ)油中加入多種芳烴化合物所引起的基礎(chǔ)油辛烷值增加與每種芳烴化合物所引起的基礎(chǔ)油辛烷值增量的關(guān)系未知。圖5為兩種芳烴混合物對(duì)烷基化油抗爆性能的協(xié)同效應(yīng)。盡管?chē)?guó)標(biāo)GB 1787-2008《航空活塞式發(fā)動(dòng)機(jī)燃料》允許油料中芳烴體積分?jǐn)?shù)最高35%，但在實(shí)際使用時(shí)，航空汽油中芳烴體積分?jǐn)?shù)通常在20%，故實(shí)驗(yàn)時(shí)加入的芳烴化合物總體積分?jǐn)?shù)為20%。在基礎(chǔ)油中加入5%(φ)的甲苯及15%(φ)的均三甲苯時(shí)，基礎(chǔ)油辛烷值提高9.5個(gè)單位；而在基礎(chǔ)油中加入5%(φ)的甲苯或15%(φ)的均三甲苯，基礎(chǔ)油辛烷值分別提高0.9及8.6個(gè)單位；在基礎(chǔ)油中加入10%(φ)的甲苯及10%(φ)的間二甲苯時(shí)，基礎(chǔ)油辛烷值提高6.1個(gè)單位；而當(dāng)在基礎(chǔ)油中加入5%(φ)的甲苯或15%(φ)的均三甲苯時(shí)，基礎(chǔ)油辛烷值分別提高0.9及8.1個(gè)單位；在基礎(chǔ)油中加入10%(φ)的甲苯及10%(φ)的異丙苯時(shí)，基礎(chǔ)油辛烷值提高3.4個(gè)單位；當(dāng)在基礎(chǔ)油中加入10%的甲苯或10%的異丙苯時(shí)，基礎(chǔ)油馬達(dá)法辛烷值分別提高2.1及1.3個(gè)單位。由上可知，在基礎(chǔ)油中加入上述幾種芳烴化合物中的兩種時(shí)，基礎(chǔ)油馬達(dá)法辛烷值的增值等于每種芳烴化合物所引起基礎(chǔ)油辛烷值增值的加和。

汽油中芳烴含量過(guò)高，會(huì)導(dǎo)致汽油的不完全燃燒，增加顆粒污染物排放，同時(shí)，也會(huì)導(dǎo)致汽油熱值的減少及黏度的增加。進(jìn)一步考察芳烴總體積分?jǐn)?shù)為15%時(shí)，3種芳烴混合物對(duì)烷基化油抗爆性能的協(xié)同效應(yīng)，如圖6所示。項(xiàng)目研究了9種不同的添加配方，結(jié)果表明，僅有4種配方能將基礎(chǔ)油的馬達(dá)法辛烷值提高6個(gè)單位，達(dá)到91號(hào)無(wú)鉛航空汽油標(biāo)準(zhǔn)的要求。這4種配方分別為由體積分?jǐn)?shù)為5%(φ)的異丙苯及10%(φ)的間二甲苯組成的混合物、5%(φ)的均三甲苯及10%(φ)的間二甲苯組成的混合物、10%(φ)的均三甲苯及5%(φ)的異丙苯組成的混合物以及10%(φ)的均三甲苯及5%(φ)的間二甲苯組成的混合物。當(dāng)加入15%(φ)的抗爆添加劑由3種體積分?jǐn)?shù)為5%的任何芳烴化合物混合而成時(shí)，基礎(chǔ)油的辛烷值均不能提高6個(gè)單位。當(dāng)抗爆添加劑由體積分?jǐn)?shù)為5%甲苯、5%異丙苯及5%間二甲苯混合而成時(shí)，基礎(chǔ)油辛烷值僅提高3.8個(gè)單位。而當(dāng)基礎(chǔ)油中加入5%(φ)甲苯、5%(φ)異丙苯或5%(φ)間二甲苯時(shí)，基礎(chǔ)油辛烷值分別提高0.9、0.8及2.1個(gè)單位。盡管在基礎(chǔ)油中同時(shí)加入上述3種芳烴不能將基礎(chǔ)油辛烷值有效提高6個(gè)單位，但研究表明，在基礎(chǔ)油中加入不同芳烴化合物所引起的辛烷值的增量等于每一種芳烴化合物所引起的基礎(chǔ)油辛烷值增量的加和。這一研究結(jié)果表明，若加入的芳烴化合物能有效提高基礎(chǔ)油抗爆性能，則通過(guò)加和單組分芳烴化合物所引起的基礎(chǔ)油辛烷值的增值，就可得知多組分芳烴化合物所引起的基礎(chǔ)油辛烷值的增值，這將大大降低研究抗爆性能與基礎(chǔ)油中芳烴化合物添加關(guān)系所需的實(shí)驗(yàn)量。

3　結(jié) 語(yǔ)

與具有相同碳數(shù)的烷烴化合物相比，芳香族化合物具有較高的辛烷值，因此被用作辛烷值增高劑，以提高航空汽油基礎(chǔ)油的抗爆性能。項(xiàng)目系統(tǒng)地研究了芳烴化合物對(duì)航空汽油基礎(chǔ)油抗爆性能、蒸氣壓及餾程的影響。研究結(jié)果表明，苯胺、均三甲苯、甲苯、異丙苯等芳烴類(lèi)化合物均能不同程度地提高基礎(chǔ)油抗爆性能，且在相同的加入濃度下，苯胺提高基礎(chǔ)油抗爆性能的能力最佳。研究同樣表明，盡管鄰二甲苯及環(huán)戊烷的馬達(dá)法辛烷值高于基礎(chǔ)油辛烷值，但在基礎(chǔ)油中摻混上述兩種化合物并不會(huì)引起基礎(chǔ)油馬達(dá)法辛烷值的增加。相反，增加基礎(chǔ)油中鄰二甲苯含量反而會(huì)導(dǎo)致其辛烷值降低，而環(huán)戊烷對(duì)基礎(chǔ)油辛烷值無(wú)影響。由此可見(jiàn)，研究芳烴對(duì)基礎(chǔ)油抗爆性能的影響，不能簡(jiǎn)單地將比較芳烴與基礎(chǔ)油辛烷值大小作為判定芳烴化合物能否有效提高基礎(chǔ)油抗爆性能的唯一依據(jù)。在基礎(chǔ)油中加入苯胺、甲苯或?qū)Χ妆?，均?huì)導(dǎo)致基礎(chǔ)油蒸氣壓降低，且蒸氣壓隨基礎(chǔ)油中芳烴含量的增加而線(xiàn)性減小。盡管間二甲苯及均三甲苯與基礎(chǔ)油混合后基礎(chǔ)油終餾點(diǎn)仍滿(mǎn)足汽油標(biāo)準(zhǔn)要求，但其餾出體積分?jǐn)?shù)為50%或90%時(shí)，對(duì)應(yīng)的餾出溫度不能滿(mǎn)足標(biāo)準(zhǔn)指標(biāo)要求，故其在基礎(chǔ)油中摻混量不應(yīng)超過(guò)10%(φ)。項(xiàng)目還研究了多種芳烴化合物對(duì)基礎(chǔ)油抗爆性能影響的協(xié)同效應(yīng)。結(jié)果表明，在基礎(chǔ)油中同時(shí)加入多種芳烴化合物所引起的基礎(chǔ)油辛烷值的增量等于每一種芳烴化合物所引起的基礎(chǔ)油辛烷值增量的加和。

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Research on the impact of aromatic antiknock additives on the properties of aviation gasoline

Chen Kai， Xiang Hai， Liu Hua

(TheSecondResearchInstituteofCAAC,Chengdu610207,China)

The impacts of aromatic compounds on antiknock performance, vapor pressure and distillation of aviation gasoline base fuel were systematically studied. The experimental results showed that aromatic compounds such as aniline, mesitylene, toluene and cumene could effectively improve basic fuel antiknock performance. With the same blending concentration, aniline was the strongest antiknock improver. Experimental results also showed that motor octane number (MON) decreased with increased o-xylene concentration in fuel even though the MONs of o-xylene and cyclopentane were higher than that of base fuel. Moreover, base fuel vapor pressure linearly decreased with increased aniline, toluene or p-xylene concentration. The distillation temperature for 50 vol% evaporated and 90 vol% evaporated were out of specification even though the final boiling points for m-xylene and base fuel mixture and for mesitylene and base fuel mixture were within standard limit. Further study showed that the MON increment caused by mixing aviation gasoline base fuel with several aromatic compounds was equal to the sum of MON increment caused by mixing base fuel with single aromatic compound individually.

aromatic compound, aviation gasoline, antiknock performance

國(guó)家自然基金項(xiàng)目“高辛烷值無(wú)鉛航空汽油配方及制備方法研究”(U1333114)。

陳凱(1981-)，男，副研究員，主要從事化學(xué)反應(yīng)工程及燃料化學(xué)研究工作。E-mail：chenkai@fccc.org.cn

TE626.23

ADOI: 10.3969/j.issn.1007-3426.2016.05.001

2016-02-02；編輯：溫冬云