沼肥對重金屬Cr作用效應(yīng)的研究

李　軼， 馮洋洋， 楊鶴然， 劉艷杰， 鞏俊璐， 楊曉桐， 谷士艷， 張　鎮(zhèn)

(沈陽農(nóng)業(yè)大學 工程學院， 沈陽　110866)

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沼肥對重金屬Cr作用效應(yīng)的研究

李軼， 馮洋洋， 楊鶴然， 劉艷杰， 鞏俊璐， 楊曉桐， 谷士艷， 張鎮(zhèn)

(沈陽農(nóng)業(yè)大學 工程學院， 沈陽110866)

隨著配合飼料養(yǎng)殖法的應(yīng)用，使得以畜禽糞便為主要發(fā)酵原料的沼氣工程產(chǎn)生的沼肥中重金屬含量發(fā)生了明顯的變化。施用沼肥后能否造成土壤重金屬污染？這直接影響著沼肥(沼渣和沼液)的安全合理利用。文章通過油菜盆栽試驗，以重金屬Cr為研究對象，采取2種土壤樣品(未受污染的棕壤土及受污染的棕壤土)，對沼渣沼液施肥后土壤和油菜中重金屬的含量及形態(tài)進行分析。得出： 1)施用沼肥能增加未受污染棕壤土重金屬Cr含量，而施用豬糞化肥能降低未受污染棕壤土Cr含量；施用沼肥能降低污灌區(qū)棕壤土Cr含量； 2)對于未受污染棕壤土來說，施用沼肥有利于降低油菜食用部位莖部、葉部Cr含量；施用沼肥能有效降低污灌區(qū)棕壤土-油菜根部、葉部Cr的含量； 3)對未受污染棕壤土來說，除過量沼渣沼液試驗處理，其他試驗處理的Cr各形態(tài)含量占總量的比例大小為：殘渣態(tài)>可還原態(tài)>可氧化態(tài)>酸溶態(tài)；對污灌區(qū)棕壤土來說，各個試驗處理前后的Cr各形態(tài)含量占總量的比例大小幾乎不變，為：殘渣態(tài)>可還原態(tài)>可氧化態(tài)>酸提取態(tài)； 4)試驗后未受污染棕壤土Cr有效態(tài)含量百分比的大小順序為：原土樣、豬糞化肥處理、空白處理、沼渣沼液處理；對污灌區(qū)棕壤土，試驗后常量豬糞化肥處理Cr有效態(tài)含量百分比最大，過量沼肥處理最小。可見過量沼渣沼液試驗處理對土壤中重金屬Cr的有效態(tài)含量的減少有較為明顯的作用。

沼肥； 重金屬； 含量； 形態(tài)； 油菜

沼肥是人畜糞便、秸桿等有機物經(jīng)過厭氧發(fā)酵產(chǎn)生沼氣后的殘留物，即沼渣和沼液。沼肥不僅含有豐富的氮、磷、鉀等大量營養(yǎng)元素和鈣、銅、鐵、鋅、錳等微量營養(yǎng)元素，而且含有豐富的氨基酸，B族維生素，水解酶，植物激素，腐殖酸及抗菌素等生物活性物質(zhì)[1-2]。經(jīng)過厭氧發(fā)酵，沼肥中各種有害病菌及寄生蟲卵基本已被殺滅，同時沼肥中的抗生素和維生素可有效地抑制和殺滅植物病原菌和害蟲，減少病蟲害的發(fā)生[3-4]。沼肥是一種養(yǎng)分含量全面、速效養(yǎng)分豐富、肥效穩(wěn)長、速緩兼?zhèn)涞膬?yōu)質(zhì)有機肥[5]。

但是，以畜禽糞便為主要發(fā)酵原料的問題也隨之產(chǎn)生。在畜禽養(yǎng)殖中，為了改善畜禽的生長性能，提高養(yǎng)殖效益，在養(yǎng)殖過程中常常在飼料中人為大量添加一些可以促進動物生長和提高飼料利用率的有害微量元素，添加量遠遠超出了動物所能吸收的量[6-7]。這些重金屬元素隨飼料進入動物機體后，少部分被動物體吸收，蓄積在動物器官內(nèi)，不易分解，容易引起動物急性或慢性中毒，有的還具有致癌、致突變和致畸作用，而大部分重金屬通過畜禽糞、尿排泄出來[8]。而重金屬Cr，是一種在自然界廣泛存在的重金屬，鉻在土壤中一般以三價和六價兩種價態(tài)存在，以三價鉻為主。鉻是人體蛋白質(zhì)、脂類和碳水化合物正常代謝所必需的微量元素之一，具有調(diào)節(jié)人體內(nèi)糖和膽固醇代謝的作用；若人體內(nèi)鉻含量太少時，會引起動脈硬化、食欲減退。如果過量攝則會發(fā)生口角糜爛、腹瀉、消化紊亂等癥狀，并對呼吸道、消化道有刺激、致癌和誘變作用[9]。據(jù)研究，低濃度的Cr能提高植物體內(nèi)酶活性與葡萄糖含量，過量的鉻會抑制植物生長發(fā)育，甚至與植物體內(nèi)細胞原生質(zhì)中蛋白質(zhì)結(jié)合，導(dǎo)致細胞死亡[10]。因此，以畜禽糞便為發(fā)酵原料的沼氣工程，經(jīng)厭氧發(fā)酵后的沼渣沼液施入土壤中，是否會對土壤和作物的安全性會產(chǎn)生不利的影響？這些問題直接影響沼肥(沼渣和沼液)的安全合理利用。在這樣的背景下，沼肥的資源化、無害化利用受到高度重視。

文章主要針對沼氣發(fā)酵后殘余物沼渣沼液施肥后，土壤重金屬Cr含量及各形態(tài)的變化、油菜各部位重金屬Cr含量及重金屬Cr生物有效性的變化進行試驗研究。分析土壤和油菜中重金屬的變化情況，為沼渣沼液的合理化、安全化利用提供依據(jù)。

1　材料與方法

1.1試驗材料

1.1.1供試作物

試驗中種植的作物選用油菜(抗病蘇州青)。

1.1.2供試土壤

試驗所用土壤有2種，均為棕壤土。受污染的土壤取自沈陽張士污灌區(qū)，未受重金屬污染的土壤取自沈陽農(nóng)業(yè)大學能源基地，取土時間為2014年3月。取土壤表土0～20 cm，土壤風干后，過篩備用。

沈陽農(nóng)業(yè)大學能源基地土壤、沈陽張士污灌區(qū)土壤重金屬Cr及其形態(tài)含量見表1。

表1　棕壤土重金屬Cr及其形態(tài)含量 (mg·kg-1)

1.1.3供試肥料

試驗用的肥料包括：沼肥，以豬糞為發(fā)酵原料，在沼氣池正常發(fā)酵3個月以上的沼肥(包括沼渣和沼液)；豬糞，采用養(yǎng)殖場腐熟的豬糞；化肥，選用尿素、硫酸鉀、磷酸二氫鉀。肥料重金屬含量見表2。

表2　肥料重金屬Cr含量　(mg·kg-1)

1.2試驗設(shè)計

試驗采用盆栽試驗，分別用未受污染棕壤土栽培和污灌區(qū)棕壤土栽培，各設(shè)5個處理，每個處理重復(fù)3次。用于底肥的豬糞、沼渣，應(yīng)保證它們的有機質(zhì)含量相同；用于追肥的沼液、化肥，保證相同施肥水平的沼液和化肥栽培土壤中含等量的氮，即根據(jù)試驗方案中作物生長所需的氮含量，在測定沼液養(yǎng)分含量的基礎(chǔ)上折算成需要的沼液量，使追肥中含有等量的氮素。5個試驗處理分別為：

(1)CK：空白處理，在油菜整個生育期只澆灌水；

(2)AC1：底肥施用沼渣，追肥施用沼液，追肥量為油菜正常需要量；

(3)AC2：底肥施用沼渣，追肥施用沼液，追肥量為油菜正常需要量的120%；

(4)BD1：底肥施用豬糞，追肥施用尿素，追肥量為油菜正常需要量；

(5)BD2：底肥施用豬糞，追肥施用尿素，追肥量為油菜正常需要量的120%。

1.3試驗方法

根據(jù)試驗處理，把相應(yīng)量的肥料底肥，分別與過2 mm篩的土壤反復(fù)混合均勻，每盆裝土1 kg。待油菜出苗后，每盆保留3株，油菜生長過程中用自來水澆灌，植株生長成熟后收獲。

(1)土壤重金屬含量、形態(tài)分布的變化。

裝盆前測定土壤重金屬Cr含量及土壤重金屬Cr各形態(tài)含量；試驗后測定土壤重金屬Cr含量及土壤重金屬Cr各形態(tài)含量。通過測定種植油菜前后土壤重金屬含量及各重金屬形態(tài)含量，分析2種施肥方式對土壤重金屬含量、形態(tài)變化的影響。

(2)油菜各部位重金屬含量的變化。

在油菜已成熟時采摘，洗凈，擦干，按照微量元素采樣和樣品制備方法處理植株，并測定油菜樣品根、莖、葉不同部位中重金屬Cr的含量。

(3)土壤重金屬生物有效性分析。

在已測定土壤重金屬及其各形態(tài)含量的基礎(chǔ)上，計算重金屬的生物有效性指標。通過計算生物有效性指標，分析2種施肥方式對土壤重金屬Cr的生物有效性的影響。

2　結(jié)果與分析

2.1不同施肥方式對土壤和油菜重金屬Cr含量的影響

2.1.1不同施肥方式對土壤重金屬Cr含量的影響

不同施肥方式對棕壤土重金屬Cr含量的影響如圖1所示。

圖1　不同施肥方式對棕壤土重金屬Cr含量的影響

由圖1可以看出，試驗后未受污染棕壤土重金屬Cr的含量有較為明顯的變化，其中在常量沼渣沼液試驗處理(AC1)時，重金屬Cr的含量最大，為15.525 mg·kg-1；在過量豬糞化肥試驗處理(BD2)時，重金屬Cr的含量最小，為9.718 mg·kg-1。試驗后污灌區(qū)棕壤土重金屬Cr的含量變化不大，其中在常量豬糞化肥試驗處理(BD1)時，重金屬Cr的含量最大，為43.91 mg·kg-1；在過量豬糞化肥試驗處理(BD2)時，重金屬Cr的含量最小，為40.31 mg·kg-1。

2.1.2不同施肥方式對油菜根部重金屬Cr含量的影響

不同施肥方式對油菜根部重金屬Cr含量的影響如圖2所示。

圖2　不同施肥方式對油菜根部重金屬Cr含量的影響

由圖2可以看出，試驗后未受污染棕壤土栽培的油菜根部重金屬Cr的含量變化明顯，其中在常量沼渣沼液試驗處理(AC1)時，重金屬Cr的含量最大，為8.96 mg·kg-1；在過量豬糞化肥試驗處理(BD2)時，重金屬Cr的含量最小，為4.45 mg·kg-1。試驗后污灌區(qū)棕壤土栽培的油菜根部重金屬Cr的含量變化明顯，其中在過量沼渣沼液試驗處理(AC2)時，重金屬Cr的含量最大，為9.00 mg·kg-1；在常量沼渣沼液試驗處理(AC1)時，重金屬Cr的含量最小，為6.38 mg·kg-1。

2.1.3不同施肥方式對油菜莖部重金屬Cr含量的影響

不同施肥方式對油菜莖部重金屬Cr含量的影響如圖3所示。

圖3　不同施肥方式對油菜莖部重金屬Cr含量的影響

由圖3可以看出，試驗后未受污染棕壤土-油菜莖部重金屬Cr的含量下降的較為明顯，其中在對照組試驗處理(CK)時，重金屬Cr的含量最大，為7.73 mg·kg-1；在常量豬糞化肥試驗處理(BD1)時，重金屬Cr的含量最小，為2.81 mg·kg-1。試驗后污灌區(qū)棕壤土-油菜莖部重金屬Cr的含量變化明顯，其中在常量沼渣沼液試驗處理(AC1)時，重金屬Cr的含量最大，為2.50 mg·kg-1；在對照組試驗處理(CK)時，重金屬Cr的含量最小，為0.75 mg·kg-1。

2.1.4不同施肥方式對油菜葉部重金屬Cr含量的影響

不同施肥方式對油菜葉部重金屬Cr含量的影響如圖4所示。

圖4　不同施肥方式對油菜葉部重金屬Cr含量的影響

由圖4可以看出，試驗后未受污染棕壤土-油菜葉部重金屬Cr的含量變化明顯，其中在對照組試驗處理(CK)時，重金屬Cr的含量最大，為5.385 mg·kg-1；在過量豬糞化肥試驗處理(BD2)時，重金屬Cr的含量最小，為2.343 mg·kg-1。試驗后污灌區(qū)棕壤土-油菜葉部重金屬Cr的含量變化明顯，其中在對照組試驗處理(CK)時，重金屬Cr的含量最大，為3.19 mg·kg-1；在常量沼渣沼液試驗處理(AC1)時，重金屬Cr的含量最小，為1.73 mg·kg-1。

2.2不同施肥方式對土壤重金屬Cr形態(tài)的影響

2.2.1不同施肥方式對未受污染棕壤土重金屬Cr形態(tài)的影響

不同施肥方式對未受污染棕壤土重金屬Cr形態(tài)的影響如表3和表4所示。

表3　試驗前后未受污染棕壤土Cr各形態(tài)含量 (mg·kg-1)

表4　試驗前后未受污染棕壤土Cr形態(tài)占總量比例 (%)

由表4可以看出，除了過量沼渣沼液試驗處理(AC2)中重金屬Cr的各形態(tài)含量所占總量的比例大小為：殘渣態(tài)>可氧化態(tài)>可還原態(tài)>酸提取態(tài)；其他試驗處理的重金屬Cr各形態(tài)含量所占總量的比例大小均為：殘渣態(tài)>可還原態(tài)>可氧化態(tài)>酸溶態(tài)。這就說明，試驗前后未受污染棕壤土中重金屬Cr各個形態(tài)所占其總量的比重并無太大變化。

2.2.2不同施肥方式對污灌區(qū)棕壤土重金屬Cr形態(tài)的影響

不同施肥方式對污灌區(qū)棕壤土重金屬Cr形態(tài)的影響如表5和表6所示。

由表6可以看出，各個試驗處理的重金屬Cr各形態(tài)含量所占總量的比例大小均為：殘渣態(tài)>可還原態(tài)>可氧化態(tài)>酸提取態(tài)。這就說明，試驗前后污灌區(qū)棕壤土中重金屬Cr各個形態(tài)所占其總量的比重沒有變化。

表5　試驗前后污灌區(qū)棕壤土Cr各形態(tài)含量 (mg·kg-1)

表6　試驗前后污灌區(qū)棕壤土Cr各形態(tài)所占總量的比例 (%)

2.3不同施肥方式對重金屬Cr生物有效性的影響

試驗前后未受污染棕壤土重金屬Cr的有效態(tài)和穩(wěn)定態(tài)含量百分比如圖5所示。

圖5　試驗前后未受污染棕壤土重金屬Cr的有效態(tài)和穩(wěn)定態(tài)含量百分比

從圖5可以看出，原土樣中重金屬Cr的有效態(tài)含量低于穩(wěn)定態(tài)含量，有效態(tài)含量百分比為35.67%，穩(wěn)定態(tài)含量百分比為64.33%；對照組(CK)中重金屬Cr的有效態(tài)含量低于穩(wěn)定態(tài)含量，有效態(tài)含量百分比為29.65%，穩(wěn)定態(tài)含量百分比為70.35%；正常量沼渣沼液試驗處理(AC1)中重金屬Cr的有效態(tài)含量低于穩(wěn)定態(tài)含量，有效態(tài)含量百分比為28.67%，穩(wěn)定態(tài)含量百分比為71.33%；過量沼渣沼液試驗處理(AC2)中重金屬Cr的有效態(tài)含量低于穩(wěn)定態(tài)含量，有效態(tài)含量百分比為27.28%，穩(wěn)定態(tài)含量百分比為72.72%；正常量豬糞化肥試驗處理(BD1)中重金屬Cr的有效態(tài)含量低于穩(wěn)定態(tài)含量，有效態(tài)含量百分比為34.58%，穩(wěn)定態(tài)含量百分比為65.42%；過量豬糞化肥試驗處理(BD2)中重金屬Cr的有效態(tài)含量低于穩(wěn)定態(tài)含量，有效態(tài)含量百分比為32.62%，穩(wěn)定態(tài)含量百分比為67.38%。試驗前后未受污染棕壤土重金屬Cr有效態(tài)含量百分比的大小為：原土樣> BD1> BD2>CK>AC1>AC2。這就說明，過量沼渣沼液試驗處理(AC2)對土壤中重金屬Cr的有效態(tài)含量的減少有較為明顯的作用。

試驗前后污灌區(qū)棕壤土重金屬Cr的有效態(tài)和穩(wěn)定態(tài)含量百分比如圖6所示。

從圖6可以看出，原土樣中重金屬Cr的有效態(tài)含量低于穩(wěn)定態(tài)含量，有效態(tài)含量百分比為19.57%，穩(wěn)定態(tài)含量百分比為80.43%；對照組(CK)中重金屬Cr的有效態(tài)含量低于穩(wěn)定態(tài)含量，有效態(tài)含量百分比為19.96%，穩(wěn)定態(tài)含量百分比為80.04%；正常量沼渣沼液試驗處理(AC1)中重金屬Cr的有效態(tài)含量低于穩(wěn)定態(tài)含量，有效態(tài)含量百分比為21.33%，穩(wěn)定態(tài)含量百分比為78.67%；過量沼渣沼液試驗處理(AC2)中重金屬Cr的有效態(tài)含量低于穩(wěn)定態(tài)含量，有效態(tài)含量百分比為14.87%，穩(wěn)定態(tài)含量百分比為85.13%；正常量豬糞化肥試驗處理(BD1)中重金屬Cr的有效態(tài)含量低于穩(wěn)定態(tài)含量，有效態(tài)含量百分比為23.07%，穩(wěn)定態(tài)含量百分比為76.93%；過量豬糞化肥試驗處理(BD2)中重金屬Cr的有效態(tài)含量低于穩(wěn)定態(tài)含量，有效態(tài)含量百分比為15.80%，穩(wěn)定態(tài)含量百分比為84.20%。試驗前后污灌區(qū)棕壤土重金屬Cr有效態(tài)含量百分比的大小為：BD1>AC1>CK >原土樣> BD2 >AC2。這就說明，過量沼渣沼液試驗處理(AC2)對土壤中重金屬Cr的有效態(tài)含量的減少有較為明顯的作用，正常量豬糞化肥試驗處理(BD1)對土壤中重金屬Cr的有效態(tài)含量的增加有較為明顯的作用。

圖6　試驗前后污灌區(qū)棕壤土重金屬Cr的有效態(tài)和穩(wěn)定態(tài)含量百分比

3　結(jié)論

文章主要針對沼氣發(fā)酵后殘余物沼渣沼液施肥后，土壤重金屬Cr含量及各形態(tài)的變化、油菜各部位重金屬Cr含量及重金屬Cr生物有效性的變化進行試驗研究，得出以下結(jié)論：

(1)試驗后未受污染棕壤土重金屬Cr的含量有較為明顯的變化，其中在常量沼渣沼液試驗處理時，重金屬Cr的含量最大；在過量豬糞化肥試驗處理時，重金屬Cr的含量最小。試驗后污灌區(qū)棕壤土重金屬Cr的含量變化不大，其中在常量豬糞化肥試驗處理時，重金屬Cr的含量最大；在過量豬糞化肥試驗處理時，重金屬Cr的含量最小。

(2)施用沼渣沼液試驗后未受污染棕壤土-油菜根部、莖部、葉部重金屬Cr含量的變化不明顯，這就表明對于未受污染棕壤土來說，施用沼渣沼液對重金屬Cr含量變化的影響不大。 試驗后污灌區(qū)棕壤土-油菜根部、葉部重金屬Cr的含量，在常量沼渣沼液試驗處理時，重金屬Cr的含量最小。試驗后污灌區(qū)棕壤土-油菜莖部重金屬Cr的含量，在常量沼渣沼液試驗處理時，重金屬Cr的含量最大。這就說明常量沼渣沼液試驗處理(AC1)能有效減少污灌區(qū)棕壤土-油菜根部、葉部重金屬Cr的含量。

(3)對于未受污染棕壤土來說，過量沼渣沼液試驗處理中重金屬Cr的各形態(tài)含量所占總量的比例大小為：殘渣態(tài)>可氧化態(tài)>可還原態(tài)>酸提取態(tài)；其他試驗處理的重金屬Cr各形態(tài)含量所占總量的比例大小均為：殘渣態(tài)>可還原態(tài)>可氧化態(tài)>酸溶態(tài)。這就說明，試驗前后未受污染棕壤土中重金屬Cr各個形態(tài)所占其總量的比重并無太大變化。

對于污灌區(qū)棕壤土來說，各個試驗處理的重金屬Cr各形態(tài)含量所占總量的比例大小均為：殘渣態(tài)>可還原態(tài)>可氧化態(tài)>酸提取態(tài)。這就說明，試驗前后污灌區(qū)棕壤土中重金屬Cr各個形態(tài)所占其總量的比重沒有變化。

(4)試驗前后未受污染棕壤土重金屬Cr有效態(tài)含量百分比的大小順序為：原土樣、常量豬糞化肥處理、過量豬糞化肥處理、空白對照、常量沼肥處理、過量沼肥處理。這就說明，過量沼渣沼液試驗處理對土壤中重金屬Cr的有效態(tài)含量的減少有較為明顯的作用。

試驗前后污灌區(qū)棕壤土重金屬Cr有效態(tài)含量百分比的大小為：常量豬糞化肥處理、常量沼肥處理、空白對照、原土樣、過量豬糞化肥處理、過量沼肥處理。這就說明，過量沼渣沼液試驗處理對土壤中重金屬Cr的有效態(tài)含量的減少有較為明顯的作用，正常量豬糞化肥試驗處理對土壤中重金屬Cr的有效態(tài)含量的增加有較為明顯的作用。

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Effects of Biogas Fertilizer on Heavy Metal Cr /

LI Yi, FENG Yang-yang, YANG He-ran, LIU Yan-jie,GONG Jun-lu, YANG Xiao-tong, GU Shi-yan, ZHANG Zhen /

(Engineering College, Shenyang Agricultural University, Shenyang 110866, China)

Due to the application of formula feeding method, the heavy metals content in biogas residue from biogas engineering with livestock and poultry manure as raw material, were obviously increased. The application of biogas fertilizer may cause soil pollution because of heavy metal. In this paper, pot culturing experiment with oilseed rape were made adopting two types of soil (unpolluted brown soil and contaminated brown soil)to investigate the effect of biogas fertilizer on Cr form and content in rape seed and soil. The results showed that: 1. the biogas fertilizer could increase Cr content but pig manure and chemical fertilizer could reduce the Gr content in brown soil of uncontaminated soil, and biogas fertilizer could reduce the Cr content for the brown soil of contaminated soil; 2. for uncontaminated brown soil, the biogas fertilizer was conducive to reduce the Cr content in edible stem and leaves of rape, and reduce the Cr content in the root and leaves of oilseed rape for the contaminated area; 3. for the uncontaminated soil, except the excess use of biogas slurry, the percentage of different form of Cr to total Cr were in the order: residual fraction state > reducible state > oxidation state > acid soluble state, and that for contaminated soil were almost the same; 4. the effective Cr content percentage to total Cr in uncontaminated brown soil after treatment were in the order: original soil samples > pig manure fertilizer treatment > blank treatment > biogas slurry treatment; the pig manure and chemical fertilizer treated contaminated brown soil had the maximum percentage of effective Cr content, and the excess biogas fertilizer treatment had the lowest. Excess biogas fertilizer treatment has obvious effects on reducing available Cr content in soil.

biogas fertilizer； heavy metal； content； form； rape

2015-11-20

2016-03-09

項目來源： 遼寧省自然基金面上項目(2015020635 )

李軼(1967-)，女，遼寧阜新人，副教授，主要從事新能源及農(nóng)業(yè)生物環(huán)境工程方面的研究工作，E-mail：yilisyau2000@163.com

谷士艷，E-mail：syndgsy@126.com

S216.4; X71

B

1000-1166(2016)05-0082-05