• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    響應(yīng)面法優(yōu)化蕎麥莖中蘆丁的提取工藝

    2016-11-10 06:02:24李白存
    化學(xué)與生物工程 2016年10期
    關(guān)鍵詞:面法蕎麥蘆丁

    李白存

    (陜西學(xué)前師范學(xué)院 生物工程研究所,陜西 西安 710100)

    ?

    響應(yīng)面法優(yōu)化蕎麥莖中蘆丁的提取工藝

    李白存

    (陜西學(xué)前師范學(xué)院 生物工程研究所,陜西 西安 710100)

    以蕎麥莖為原料,研究蘆丁的最佳提取工藝。通過單因素實(shí)驗(yàn)及響應(yīng)面法實(shí)驗(yàn)考察了料液比、提取溫度、乙醇體積分?jǐn)?shù)、提取時(shí)間4個(gè)因素對(duì)蘆丁提取量的影響。結(jié)果表明,各因素對(duì)蘆丁提取量的影響大小依次為:料液比>提取溫度>乙醇體積分?jǐn)?shù)>提取時(shí)間;蕎麥莖中蘆丁的最佳提取工藝條件為:料液比1∶22(g∶mL)、提取溫度65 ℃、乙醇體積分?jǐn)?shù)60%、提取時(shí)間2.0 h,在該條件下,蘆丁提取量達(dá)到6.752 mg·(100 g)-1。

    蕎麥莖;蘆丁;提取工藝;響應(yīng)面法;優(yōu)化

    蕎麥(buckwheat)是蓼科(polygonaceae)蕎麥屬(Fagopyrum)植物,主要有苦蕎和甜蕎兩個(gè)栽培品種,具有生長(zhǎng)周期短、適應(yīng)性強(qiáng)的特點(diǎn),是很好的救災(zāi)補(bǔ)種及填閑作物[1]。蕎麥營(yíng)養(yǎng)豐富,其籽粒、莖、葉、花中的蛋白質(zhì)、脂肪酸、維生素和礦物質(zhì)等營(yíng)養(yǎng)元素的含量都高于小麥、大米和玉米等大宗作物。此外,蕎麥中還含有其它禾谷類作物含量少或不含的蘆丁物質(zhì)等[2-3]。

    蘆丁,又名蕓香甙、紫槲成甙,廣泛存在于植物中。如蕓香、苦蕎麥、槐花蕾、楸樹葉、蒲公英、番茄莖、赤豆等均含有豐富的蘆丁,尤以槐花蕾和苦蕎麥中含量最高[4]。蘆丁屬黃酮類化合物,具有涼血止血、清肝瀉火、消炎抑菌、抗氧化及降血壓等作用[5],能降低毛細(xì)血管通透性和脆性,保持及恢復(fù)毛細(xì)血管的正常彈性[6]。

    邵美紅等[7]研究發(fā)現(xiàn),蕎麥莖葉中也含有較高的蘆丁類物質(zhì)。我國(guó)蕎麥資源豐富,在部分地區(qū)已成為優(yōu)勢(shì)農(nóng)作物之一。但是,長(zhǎng)期以來僅有傳統(tǒng)蕎麥?zhǔn)称芳庸どa(chǎn),蕎麥莖葉一直被作為飼料和稈肥,甚至丟棄,未得到高價(jià)值利用。鑒于此,作者以蕎麥莖為原料,通過單因素實(shí)驗(yàn)和響應(yīng)面法實(shí)驗(yàn)優(yōu)化蕎麥莖中蘆丁的提取工藝,以期為蕎麥莖資源化利用提供依據(jù)。

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1材料、試劑與儀器

    蕎麥莖,陜西淳化?;r(nóng)業(yè)科技貿(mào)易有限責(zé)任公司。

    蘆丁標(biāo)準(zhǔn)品,上海滬宇生物試劑有限公司;無水乙醇、甲醇,天津富宇精細(xì)化工有限公司;亞硝酸鈉、硝酸鋁,重慶吉元化學(xué)試劑廠;氫氧化鈉,天津紅巖試劑廠。以上試劑均為分析純。

    FW177型高速粉碎機(jī),鄭州中原華通機(jī)械廠;電子分析天平,上海安亭電子儀器廠;752型紫外可見分光光度計(jì),上海菁華科技儀器有限公司;DK-98-Ⅰ型電子恒溫水浴鍋,上海光學(xué)儀器廠。

    1.2方法

    1.2.1材料預(yù)處理

    挑選干凈的蕎麥莖于60 ℃下烘干,用高速粉碎機(jī)粉碎,過50目篩后備用。

    1.2.2蘆丁標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制

    1.2.2.1最大吸收波長(zhǎng)的選擇

    分別配制濃度(mg·mL-1)為0、0.01、0.02、0.03、0.04、0.05的蘆丁標(biāo)準(zhǔn)溶液,用紫外可見分光光度計(jì)在400~600 nm范圍內(nèi)掃描。以試劑空白為對(duì)照,確定最大吸收波長(zhǎng)。結(jié)果顯示:蘆丁標(biāo)準(zhǔn)溶液在510 nm處有最大吸收峰,故本實(shí)驗(yàn)以510 nm作為測(cè)定波長(zhǎng)[8]。

    1.2.2.2蘆丁標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制

    精確稱取蘆丁標(biāo)準(zhǔn)品2.000 mg于100 mL容量瓶中,加入60%乙醇2.0 mL溶解,定容至刻度,即為0.20 mg·mL-1蘆丁標(biāo)準(zhǔn)溶液。精密吸取蘆丁標(biāo)準(zhǔn)溶液0.0 mL、0.4 mL、0.8 mL、1.2 mL、1.6 mL、2.0 mL,分別置于10 mL容量瓶中,加入5%亞硝酸鈉溶液0.2 mL,搖勻后靜置6 min,加入10%硝酸鋁溶液0.2 mL,搖勻后靜置6 min,加入4%氫氧化鈉溶液2.0 mL,再加入60%乙醇定容至刻度,搖勻,靜置15 min。在510 nm處測(cè)定吸光度,以蘆丁濃度(c)為橫坐標(biāo)、吸光度(A)為縱坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    1.2.3蘆丁提取量的測(cè)定

    準(zhǔn)確吸取提取液1.0 mL,放入10 mL容量瓶中,加入60%乙醇2.0 mL、5%亞硝酸鈉溶液0.5 mL,搖勻后靜置6 min,加入10%硝酸鋁溶液0.5 mL,搖勻后靜置6 min,加入4%氫氧化鈉溶液4.0 mL,再加入60%乙醇定容至刻度,搖勻,靜置15 min。于510 nm處測(cè)定吸光度。根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線方程計(jì)算提取液中蘆丁濃度,按下式計(jì)算蘆丁的提取量[mg·(100 g)-1]。

    式中:c為提取液中蘆丁的濃度,mg·mL-1;V為提取液的定容體積,mL;m為蕎麥莖樣品質(zhì)量,g。

    1.2.4單因素實(shí)驗(yàn)

    1.2.4.1料液比對(duì)蘆丁提取的影響

    準(zhǔn)確稱取蕎麥莖樣品5.000 g,放入具塞三角瓶中,分別按料液比1∶10、1∶15、1∶20、1∶25、1∶30(g∶mL,下同)加入60%乙醇,60 ℃水浴浸提1 h后于510 nm處測(cè)定吸光度,根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線方程計(jì)算蘆丁提取量,考察料液比對(duì)蘆丁提取的影響。

    1.2.4.2提取溫度對(duì)蘆丁提取的影響

    準(zhǔn)確稱取蕎麥莖樣品5.000 g,放入具塞三角瓶中,按料液比1∶20加入60%乙醇,分別放入55 ℃、60 ℃、65 ℃、70 ℃、75 ℃水浴浸提1 h后于510 nm處測(cè)定吸光度,根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線方程計(jì)算蘆丁提取量,考察提取溫度對(duì)蘆丁提取的影響。

    1.2.4.3乙醇體積分?jǐn)?shù)對(duì)蘆丁提取的影響

    準(zhǔn)確稱取蕎麥莖樣品5.000 g,放入具塞三角瓶中,按料液比1∶20加入體積分?jǐn)?shù)分別為40%、50%、60%、70%、80%的乙醇,60 ℃水浴浸提1 h后于510 nm處測(cè)定吸光度,根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線方程計(jì)算蘆丁提取量,考察乙醇體積分?jǐn)?shù)對(duì)蘆丁提取的影響。

    1.2.4.4提取時(shí)間對(duì)蘆丁提取的影響

    準(zhǔn)確稱取蕎麥莖樣品5.000 g,放入具塞三角瓶中,按料液比1∶20加入60%乙醇,在60 ℃水浴分別浸提1.0 h、1.5 h、2.0 h、2.5 h、3.0 h后于510 nm處測(cè)定吸光度,根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線方程計(jì)算蘆丁提取量,考察提取時(shí)間對(duì)蘆丁提取的影響。

    1.2.5響應(yīng)面法實(shí)驗(yàn)

    根據(jù)單因素實(shí)驗(yàn)結(jié)果,選擇提取時(shí)間(A)、乙醇體積分?jǐn)?shù)(B)、料液比(C)、提取溫度(D)4個(gè)因素,以蘆丁提取量為響應(yīng)值,用Design Expert 8.0軟件,按Box-Behnken設(shè)計(jì)4因素3水平響應(yīng)面法實(shí)驗(yàn),進(jìn)一步確定最優(yōu)提取工藝。響應(yīng)面法實(shí)驗(yàn)的因素與水平見表1。

    2 結(jié)果與討論

    2.1蘆丁標(biāo)準(zhǔn)曲線(圖1)

    由圖1可知,蘆丁標(biāo)準(zhǔn)曲線方程為A=0.02611c-0.002707,R2=0.99974。

    表1 響應(yīng)面法實(shí)驗(yàn)的因素與水平

    Tab.1Factors and levels of response surface methodology

    水平因素A.提取時(shí)間hB.乙醇體積分?jǐn)?shù)%C.料液比g∶mLD.提取溫度℃-11.5501∶156002.0601∶206512.5701∶2570

    圖1 蘆丁標(biāo)準(zhǔn)曲線Fig.1 Standard curve of rutin

    2.2單因素實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    2.2.1料液比對(duì)蘆丁提取的影響(圖2)

    圖2 料液比對(duì)蘆丁提取的影響Fig.2 Effect of solid-liquid ratio on extraction of rutin

    由圖2可知,蕎麥莖中蘆丁提取量隨著提取溶劑用量的增加先升高后降低,在料液比達(dá)到1∶20時(shí),蘆丁提取量達(dá)到最高。這是因?yàn)?,乙醇用量過多,乙醇與蕎麥莖有效接觸率降低,影響了有效成分溶出,導(dǎo)致蘆丁提取量降低,且增加乙醇用量會(huì)增加提取成本。故選擇料液比1∶20作為響應(yīng)面法實(shí)驗(yàn)的中心條件。

    2.2.2提取溫度對(duì)蘆丁提取的影響(圖3)

    由圖3可知,隨著提取溫度的升高,蘆丁提取量先升高后降低,在提取溫度達(dá)到65~70 ℃時(shí),提取量較高。這是因?yàn)?,提取溫度升高加速了蘆丁的擴(kuò)散及溶解,提取量相應(yīng)升高;但提取溫度過高會(huì)導(dǎo)致蘆丁氧化,

    圖3 提取溫度對(duì)蘆丁提取的影響Fig.3 Effect of extraction temperature on extraction of rutin

    提取量相應(yīng)降低。因此,選擇提取溫度65~70 ℃作為響應(yīng)面法實(shí)驗(yàn)的中心條件。

    2.2.3乙醇體積分?jǐn)?shù)對(duì)蘆丁提取的影響(圖4)

    圖4 乙醇體積分?jǐn)?shù)對(duì)蘆丁提取的影響Fig.4 Effect of ethanol volume fraction on extraction of rutin

    由圖4可知,隨著乙醇體積分?jǐn)?shù)的增加,蘆丁提取量先升高后降低,在乙醇體積分?jǐn)?shù)為60%時(shí)蘆丁提取量達(dá)到最高。這是因?yàn)?,?dāng)乙醇體積分?jǐn)?shù)增加到一定值后,一些脂溶性有機(jī)物溶出量相應(yīng)增加,抑制了蘆丁的浸出。因此,選擇乙醇體積分?jǐn)?shù)60%作為響應(yīng)面法實(shí)驗(yàn)的中心條件。

    2.2.4提取時(shí)間對(duì)蘆丁提取的影響(圖5)

    圖5 提取時(shí)間對(duì)蘆丁提取的影響Fig.5 Effect of extraction time on extraction of rutin

    由圖5可知,隨著提取時(shí)間的延長(zhǎng),蘆丁提取量先升高后降低,在提取時(shí)間為1.5~2.0 h時(shí)蘆丁提取量較高。因此,選擇提取時(shí)間2.0 h作為響應(yīng)面法實(shí)驗(yàn)的中心條件。

    2.3響應(yīng)面法實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    2.3.1二次響應(yīng)面回歸模型與分析

    響應(yīng)面法實(shí)驗(yàn)Box-Behnken設(shè)計(jì)與結(jié)果見表2。

    表2 Box-Behnken設(shè)計(jì)與結(jié)果

    Tab.2 Design and results of Box-Behnken

    應(yīng)用Design Expert 8.0軟件對(duì)表2數(shù)據(jù)進(jìn)行回歸分析,得到蘆丁提取量(Y)與4個(gè)因素的擬合方程為:Y=6.70-1.66×10-3A-0.087B+0.22C-0.13D-0.057AB-0.22AC-0.59AD-5.0×10-3BC-0.11BD+0.08CD-0.63A2-0.37B2-0.25C2-0.77D2。

    該回歸模型的方差分析結(jié)果如表3所示。

    表3 回歸模型的方差分析

    Tab.3 Variance analysis of regression model

    注:**:P<0.05,差異顯著;***:P<0.001,差異極顯著。

    2.3.2兩因素交互作用比較分析

    根據(jù)響應(yīng)面曲線的陡峭程度及等高線的形狀可分析因素間交互作用和影響程度。曲面越陡,等高線呈橢圓形,表明兩因素間交互作用顯著;反之,曲面平緩,等高線接近于圓形則交互作用不明顯[10]。各因素間交互作用的響應(yīng)面圖和等高線圖如圖6所示。

    圖6各因素間的交互作用對(duì)蘆丁提取量影響的響應(yīng)面圖和等高線圖

    Fig.6Response surface plots and contour plots for the effects of the interaction between each factors on extraction amount of rutin

    由圖6可知,料液比與提取時(shí)間、提取溫度與提取時(shí)間、提取溫度與乙醇體積分?jǐn)?shù)、提取溫度與料液比之間有顯著的交互作用;而乙醇體積分?jǐn)?shù)與提取時(shí)間、料液比與乙醇體積分?jǐn)?shù)之間的交互作用不明顯。蘆丁提取量隨著提取溫度的升高和提取時(shí)間的延長(zhǎng)均表現(xiàn)出先升高后降低的趨勢(shì)(圖6c)。這是因?yàn)?,根?jù)費(fèi)克定律,適當(dāng)延長(zhǎng)提取時(shí)間有利于蘆丁的浸出和擴(kuò)散,升高提取溫度有利于蘆丁擴(kuò)散與吸附。但是提取溫度過高或提取時(shí)間過長(zhǎng),蘆丁會(huì)發(fā)生氧化分解,導(dǎo)致提取量降低。

    由圖6f可知,隨著提取溫度的升高提取量先升高后降低。隨著料液比的減小,即提取溶劑用量的增加,蘆丁提取量不斷升高;但是提取溶劑用量增加到一定程度后,蘆丁提取量升幅減小,說明有效物質(zhì)基本達(dá)到了分配平衡;若再增加提取溶劑用量,提取效果將不再明顯,反而增加了生產(chǎn)成本。因此,需要選擇適宜的料液比。

    2.3.3最佳工藝條件驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)

    通過Design Expert 8.0軟件分析計(jì)算得出最佳提取工藝條件為:提取時(shí)間1.97 h、乙醇體積分?jǐn)?shù)58.88%、料液比1∶22.35、提取溫度64.88 ℃,蘆丁提取量預(yù)測(cè)值為6.754 mg·(100 g)-1。

    結(jié)合生產(chǎn)實(shí)際,將各參數(shù)調(diào)整為:提取時(shí)間2.0 h、乙醇體積分?jǐn)?shù)60%、料液比1∶22、提取溫度65 ℃。在此條件下提取3次,蕎麥莖蘆丁平均提取量為6.752 mg·(100 g)-1,RSD為0.347%。表明該模型優(yōu)化的提取工藝穩(wěn)定性好,與實(shí)際情況擬合性良好。

    3 結(jié)論

    通過單因素實(shí)驗(yàn)和響應(yīng)面法實(shí)驗(yàn)確定乙醇提取蕎麥莖中蘆丁的最佳工藝條件為:提取時(shí)間2.0 h、乙醇體積分?jǐn)?shù)60%、料液比1∶22、提取溫度65 ℃,此工藝下,蘆丁提取量達(dá)到6.752 mg·(100 g)-1。該優(yōu)化工藝能在較低溫度和較短時(shí)間內(nèi)提取蕎麥莖中的蘆丁,且提取量與模型預(yù)測(cè)值接近,工藝穩(wěn)定、安全可行。本研究可為蕎麥莖的開發(fā)和利用提供參考,并為相關(guān)食品和藥品的開發(fā)奠定基礎(chǔ)。

    [1]汪燦,阮仁武,袁曉輝,等.蕎麥莖稈解剖結(jié)構(gòu)和木質(zhì)素代謝及其與抗倒性的關(guān)系[J].作物學(xué)報(bào),2014,40(10):1846-1856.

    [2]文平,陳進(jìn)紅.蕎麥蘆丁的研究進(jìn)展[J].中國(guó)糧油學(xué)報(bào),2006,21(3):107-111.

    [3]JIANG P,BURCZYNSKI F,CAMPBELI C,et al.Rutin and flavonoid contents in three buckwheat speciesFagopyrumesculerrtum,F.tataricum,andF.homotropicumand their protective effects against lipid peroxidation[J].Food Research International,2007,40(3):356-364.

    [4]李裕,劉有智.苦蕎麥中提取蘆丁的工藝研究[J].華北工學(xué)院學(xué)報(bào),2002,23(2):130-132.

    [5]張寶善,陳錦屏,吳麗花.紅棗蘆丁提取工藝的研究[J].陜西師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2003,31(1):89-93.

    [6]楊德全,葉建陽(yáng),劉鴻云,等.從苦蕎麥中提取蘆丁的研究[J].延安大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),1997,16(4):69-71.

    [7]邵美紅,林兵,孫加焱,等.不同品種苦蕎麥不同器官總黃酮含量的比較分析[J].植物資源與環(huán)境學(xué)報(bào),2011,20(1):86-87.

    [8]魏彩霞,謝俊峰,高媛媛,等.槐米中蘆丁的超聲輔助提取工藝研究[J].中國(guó)藥業(yè),2010,19(7):36-37.

    [9]欒慶祥,趙楊,周欣,等.單因素試驗(yàn)結(jié)合響應(yīng)面分析法優(yōu)化杜仲最佳提取工藝[J].藥物分析雜志,2013,33(5):859-865.

    [10]林建原,季麗紅.響應(yīng)面優(yōu)化銀杏葉中黃酮的提取工藝[J].中國(guó)食品學(xué)報(bào),2013,13(2):83-90.

    Optimization of Extraction Process of Rutin from Buckwheat Straw by Response Surface Methodology

    LI Bai-cun

    (InstituteofBio-Engineering,ShaanxiXueqianNormalUniversity,Xi′an710100,China)

    Theextractionprocessofrutinwasoptimizedusingbuckwheatstrawasarawmaterial.Effectsoffourfactorsincludingsolid-liquidratio,extractiontemperature,ethanolvolumefractionandextractiontimeonextractionamountofrutinwereinvestigatedbysinglefactorexperimentandresponsesurfacemethodology.Resultsindicatedthat,factorsinfluencingtherutinextractionamountwereintheorderasfollows:solid-liquidratio>extractiontemperature>ethanolvolumefraction>extractiontime.Theoptimumextractionconditionsofrutinfrombuckwheatstrawwereasfollows:solid-liquidratioof1∶22(g∶mL),extractiontemperatureof65 ℃,ethanolvolumefractionof60%,andextractiontimeof2.0h.Underaboveconditions,theextractionamountofrutinreached6.752mg·(100g)-1.

    buckwheatstraw;rutin;extractionprocess;responsesurfacemethodology;optimization

    陜西省農(nóng)業(yè)科技創(chuàng)新與攻關(guān)項(xiàng)目(2015NY041),陜西學(xué)前師范學(xué)院科研項(xiàng)目(2015YBKJ030)


    10.3969/j.issn.1672-5425.2016.10.009

    R 284.2

    A

    1672-5425(2016)10-0039-06

    李白存.響應(yīng)面法優(yōu)化蕎麥莖中蘆丁的提取工藝[J].化學(xué)與生物工程,2016,33(10):39-44.

    猜你喜歡
    面法蕎麥蘆丁
    蘆丁雞觀察日記
    紅山蕎麥看木森
    響應(yīng)面法提取棗皂苷工藝的優(yōu)化
    落葉果樹(2021年6期)2021-02-12 01:29:04
    保健食品說蕎麥
    蕎麥花開
    響應(yīng)面法優(yōu)化葛黃片提取工藝
    中成藥(2017年4期)2017-05-17 06:09:46
    響應(yīng)面法優(yōu)化辣木中多糖和蘆丁的超聲提取工藝
    中成藥(2017年3期)2017-05-17 06:09:13
    響應(yīng)面法優(yōu)化紅樹莓酒發(fā)酵工藝
    基于支持向量機(jī)響應(yīng)面法的連續(xù)剛構(gòu)橋可靠度
    蘆丁-二甲基-β-環(huán)糊精包合物的制備、物理化學(xué)表征及體外溶出研究
    久久国产精品男人的天堂亚洲| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 脱女人内裤的视频| 国产av一区在线观看免费| 亚洲精品国产色婷婷电影| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 亚洲精品粉嫩美女一区| 欧美激情极品国产一区二区三区| 一级片免费观看大全| 免费看美女性在线毛片视频| 国产av又大| 成人三级做爰电影| 亚洲一区高清亚洲精品| 国产97色在线日韩免费| 日韩大尺度精品在线看网址 | 给我免费播放毛片高清在线观看| 99久久精品国产亚洲精品| 久久久久久久久免费视频了| 欧美精品啪啪一区二区三区| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 久久天堂一区二区三区四区| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 精品欧美国产一区二区三| 精品日产1卡2卡| 亚洲中文日韩欧美视频| 成人特级黄色片久久久久久久| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 欧美激情极品国产一区二区三区| 十八禁人妻一区二区| 欧美一级毛片孕妇| 村上凉子中文字幕在线| 1024香蕉在线观看| 日本a在线网址| bbb黄色大片| 欧美成狂野欧美在线观看| 女警被强在线播放| 国产精品一区二区免费欧美| 岛国在线观看网站| 亚洲精品在线观看二区| 亚洲欧美精品综合久久99| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 亚洲伊人色综图| 天堂动漫精品| 一级,二级,三级黄色视频| 国产区一区二久久| 亚洲 欧美一区二区三区| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 婷婷精品国产亚洲av在线| 国产精品一区二区三区四区久久 | tocl精华| 中出人妻视频一区二区| 午夜日韩欧美国产| 麻豆久久精品国产亚洲av| 国产精品久久久人人做人人爽| 日本免费a在线| 国产极品粉嫩免费观看在线| 精品久久久久久久久久免费视频| 国产精品一区二区精品视频观看| 亚洲国产精品999在线| av有码第一页| 国产色视频综合| 高清在线国产一区| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 亚洲少妇的诱惑av| 亚洲中文av在线| tocl精华| 精品第一国产精品| 亚洲专区国产一区二区| 丁香欧美五月| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 操出白浆在线播放| 黄片播放在线免费| 少妇 在线观看| 一a级毛片在线观看| 91av网站免费观看| 很黄的视频免费| 亚洲 欧美一区二区三区| 在线观看www视频免费| 丰满的人妻完整版| 人成视频在线观看免费观看| 欧美丝袜亚洲另类 | 亚洲一码二码三码区别大吗| 女人精品久久久久毛片| 在线国产一区二区在线| ponron亚洲| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 久久久久九九精品影院| svipshipincom国产片| 9热在线视频观看99| 国产成人系列免费观看| 黄色视频,在线免费观看| 女警被强在线播放| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 国产一级毛片七仙女欲春2 | 久久九九热精品免费| 黄色丝袜av网址大全| 国产乱人伦免费视频| 欧美在线黄色| 久久精品国产亚洲av高清一级| 国产区一区二久久| 精品久久久精品久久久| av中文乱码字幕在线| 国产成人精品在线电影| 一进一出抽搐动态| 国产精品电影一区二区三区| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 午夜免费激情av| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 欧美精品啪啪一区二区三区| 亚洲第一av免费看| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 大陆偷拍与自拍| 黄色片一级片一级黄色片| 亚洲 欧美一区二区三区| 12—13女人毛片做爰片一| 一二三四社区在线视频社区8| tocl精华| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 激情视频va一区二区三区| 亚洲第一青青草原| 黄片大片在线免费观看| 黄片播放在线免费| 亚洲精品国产区一区二| 十八禁网站免费在线| 久久久久九九精品影院| 黑人欧美特级aaaaaa片| 成人特级黄色片久久久久久久| 国产一卡二卡三卡精品| 十八禁人妻一区二区| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 亚洲欧美日韩另类电影网站| av视频免费观看在线观看| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 国产午夜精品久久久久久| 99在线视频只有这里精品首页| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 身体一侧抽搐| 变态另类丝袜制服| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 亚洲色图综合在线观看| 欧美一区二区精品小视频在线| 日韩三级视频一区二区三区| 操出白浆在线播放| 亚洲av片天天在线观看| 一边摸一边做爽爽视频免费| 国产私拍福利视频在线观看| 男人的好看免费观看在线视频 | 欧美另类亚洲清纯唯美| 亚洲一区中文字幕在线| 日本 av在线| 亚洲精华国产精华精| 高清在线国产一区| 一区二区三区激情视频| 男女床上黄色一级片免费看| 在线观看午夜福利视频| 国产精品一区二区免费欧美| 老司机靠b影院| 黄色视频不卡| 国产成人av教育| 在线观看舔阴道视频| 欧美av亚洲av综合av国产av| 人成视频在线观看免费观看| 亚洲精品国产色婷婷电影| 激情视频va一区二区三区| АⅤ资源中文在线天堂| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 999久久久国产精品视频| 国产成人精品在线电影| 女人被狂操c到高潮| 色老头精品视频在线观看| 日韩欧美一区视频在线观看| 久久精品成人免费网站| 九色国产91popny在线| 欧美亚洲日本最大视频资源| 久久精品人人爽人人爽视色| 成人国语在线视频| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 久久精品国产清高在天天线| 久久午夜亚洲精品久久| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 日本三级黄在线观看| 在线观看免费视频日本深夜| 国产精品二区激情视频| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 久久精品国产清高在天天线| 波多野结衣一区麻豆| 热re99久久国产66热| 亚洲精品一区av在线观看| 51午夜福利影视在线观看| 亚洲国产精品久久男人天堂| 动漫黄色视频在线观看| 国产三级黄色录像| 在线av久久热| 精品福利观看| 久久婷婷人人爽人人干人人爱 | 久久久久亚洲av毛片大全| 制服丝袜大香蕉在线| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 动漫黄色视频在线观看| 午夜福利免费观看在线| 老司机午夜福利在线观看视频| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 亚洲成人国产一区在线观看| 日本一区二区免费在线视频| 中文字幕精品免费在线观看视频| 日韩欧美一区视频在线观看| 午夜精品在线福利| 精品卡一卡二卡四卡免费| 啦啦啦免费观看视频1| 欧美在线一区亚洲| 日本vs欧美在线观看视频| 国产精品一区二区免费欧美| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 97碰自拍视频| 国产av一区二区精品久久| 免费高清在线观看日韩| 久久精品91无色码中文字幕| 真人一进一出gif抽搐免费| 亚洲欧美精品综合久久99| 99精品在免费线老司机午夜| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 久久久久久人人人人人| 啦啦啦免费观看视频1| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 国产男靠女视频免费网站| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 大香蕉久久成人网| 国产在线精品亚洲第一网站| 亚洲欧美激情在线| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 最近最新中文字幕大全免费视频| 老司机午夜十八禁免费视频| 中文字幕av电影在线播放| 国产亚洲av高清不卡| 91麻豆精品激情在线观看国产| av超薄肉色丝袜交足视频| 久久久国产成人精品二区| 正在播放国产对白刺激| 丁香六月欧美| 国产精品1区2区在线观看.| av天堂在线播放| 国产av一区二区精品久久| 国产av精品麻豆| 亚洲av熟女| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 曰老女人黄片| 婷婷精品国产亚洲av在线| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 狠狠狠狠99中文字幕| 很黄的视频免费| 日日爽夜夜爽网站| 韩国精品一区二区三区| 老鸭窝网址在线观看| 精品一区二区三区av网在线观看| 人人妻人人澡欧美一区二区 | 在线国产一区二区在线| 黄色女人牲交| 人人妻人人澡人人看| 美女国产高潮福利片在线看| 亚洲精品美女久久av网站| 欧美中文日本在线观看视频| 亚洲精品在线美女| 精品国产乱码久久久久久男人| 中文字幕最新亚洲高清| 国产男靠女视频免费网站| 丝袜人妻中文字幕| 亚洲午夜理论影院| 1024香蕉在线观看| 桃色一区二区三区在线观看| 日本黄色视频三级网站网址| 国产成人免费无遮挡视频| 欧美成人午夜精品| 国产成人精品在线电影| 国产av一区在线观看免费| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 亚洲国产精品成人综合色| 免费观看精品视频网站| 午夜福利欧美成人| 在线观看日韩欧美| 国产精品1区2区在线观看.| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 午夜成年电影在线免费观看| 嫩草影视91久久| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 精品欧美一区二区三区在线| 国语自产精品视频在线第100页| 日韩欧美三级三区| 两性夫妻黄色片| 精品国产国语对白av| 欧美激情 高清一区二区三区| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 免费观看人在逋| 黄片播放在线免费| 亚洲国产看品久久| 人人妻人人澡人人看| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 俄罗斯特黄特色一大片| 国产在线精品亚洲第一网站| 国产一区在线观看成人免费| 可以在线观看的亚洲视频| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 国产精品爽爽va在线观看网站 | 一级毛片高清免费大全| 精品国产一区二区三区四区第35| 国产极品粉嫩免费观看在线| 国产精品亚洲一级av第二区| 欧美日韩乱码在线| 成人欧美大片| 色综合亚洲欧美另类图片| 桃色一区二区三区在线观看| 丝袜在线中文字幕| 中亚洲国语对白在线视频| 欧美乱码精品一区二区三区| 99精品欧美一区二区三区四区| 亚洲av电影不卡..在线观看| 久久人人97超碰香蕉20202| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 国产亚洲精品一区二区www| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 美女扒开内裤让男人捅视频| 精品人妻1区二区| 国产色视频综合| 手机成人av网站| 日韩视频一区二区在线观看| 淫妇啪啪啪对白视频| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 很黄的视频免费| 999久久久精品免费观看国产| 免费人成视频x8x8入口观看| 搡老熟女国产l中国老女人| 亚洲,欧美精品.| 成人三级做爰电影| 亚洲少妇的诱惑av| 在线观看免费午夜福利视频| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 亚洲七黄色美女视频| 色综合婷婷激情| 少妇被粗大的猛进出69影院| 国产精品亚洲av一区麻豆| 日本免费一区二区三区高清不卡 | 波多野结衣高清无吗| 欧美乱妇无乱码| 国产乱人伦免费视频| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 国产激情欧美一区二区| 国产精品免费一区二区三区在线| 午夜久久久在线观看| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 国产av又大| 又紧又爽又黄一区二区| 亚洲七黄色美女视频| 亚洲av片天天在线观看| 99在线人妻在线中文字幕| 久久午夜综合久久蜜桃| 欧美黑人精品巨大| 狂野欧美激情性xxxx| 嫩草影视91久久| 好男人在线观看高清免费视频 | 宅男免费午夜| 午夜久久久在线观看| 在线视频色国产色| 亚洲欧美激情综合另类| 老熟妇仑乱视频hdxx| 十八禁人妻一区二区| 免费无遮挡裸体视频| 免费看美女性在线毛片视频| 一区二区三区国产精品乱码| 亚洲av成人av| 中文字幕最新亚洲高清| 国产主播在线观看一区二区| 99久久综合精品五月天人人| 最好的美女福利视频网| 99久久国产精品久久久| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 一区二区三区精品91| 九色亚洲精品在线播放| 男女下面插进去视频免费观看| 午夜福利影视在线免费观看| 黑丝袜美女国产一区| 国产99久久九九免费精品| 1024香蕉在线观看| 高清在线国产一区| 日韩欧美一区视频在线观看| 亚洲av电影不卡..在线观看| 免费少妇av软件| 精品无人区乱码1区二区| 欧美一区二区精品小视频在线| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 国产精品免费视频内射| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 最好的美女福利视频网| x7x7x7水蜜桃| 久久人人97超碰香蕉20202| 国产熟女午夜一区二区三区| 亚洲一区二区三区色噜噜| 一区二区三区精品91| 精品不卡国产一区二区三区| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 亚洲av五月六月丁香网| 亚洲av熟女| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 久久中文字幕一级| 国产1区2区3区精品| 久久久水蜜桃国产精品网| www.熟女人妻精品国产| 午夜a级毛片| 色av中文字幕| 亚洲国产看品久久| 午夜福利成人在线免费观看| 亚洲国产看品久久| 校园春色视频在线观看| av欧美777| 亚洲精品国产一区二区精华液| 国产成人系列免费观看| 成年女人毛片免费观看观看9| 久久国产乱子伦精品免费另类| 桃色一区二区三区在线观看| 免费看a级黄色片| 很黄的视频免费| 久久久久亚洲av毛片大全| 国产麻豆69| 亚洲 国产 在线| 人人妻人人澡人人看| 亚洲全国av大片| 日韩有码中文字幕| 久久久久久人人人人人| 国产极品粉嫩免费观看在线| 亚洲国产精品久久男人天堂| 午夜两性在线视频| 91国产中文字幕| 动漫黄色视频在线观看| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 国产视频一区二区在线看| 国产精品久久视频播放| 精品不卡国产一区二区三区| 国产亚洲av嫩草精品影院| 亚洲中文字幕日韩| 制服诱惑二区| 精品电影一区二区在线| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 免费看a级黄色片| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 人妻久久中文字幕网| 男女下面进入的视频免费午夜 | 我的亚洲天堂| 美女高潮到喷水免费观看| 男男h啪啪无遮挡| 亚洲无线在线观看| 午夜福利影视在线免费观看| 最近最新中文字幕大全免费视频| 九色亚洲精品在线播放| 一区二区三区精品91| 欧美日韩黄片免| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 午夜视频精品福利| 热99re8久久精品国产| 97碰自拍视频| 国产精品亚洲av一区麻豆| 美女免费视频网站| 欧美国产日韩亚洲一区| 久久中文看片网| 91老司机精品| av有码第一页| 亚洲一区二区三区不卡视频| 日日干狠狠操夜夜爽| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 这个男人来自地球电影免费观看| 国产午夜福利久久久久久| 一级作爱视频免费观看| 国产av在哪里看| 久久久国产成人精品二区| 99re在线观看精品视频| www.熟女人妻精品国产| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 波多野结衣巨乳人妻| 国产精品av久久久久免费| 无限看片的www在线观看| 男女下面插进去视频免费观看| 国产精品1区2区在线观看.| 久久久久九九精品影院| ponron亚洲| 操美女的视频在线观看| 亚洲国产看品久久| 最新美女视频免费是黄的| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 色播在线永久视频| 一夜夜www| 国产精品99久久99久久久不卡| 十八禁人妻一区二区| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 在线观看日韩欧美| 午夜福利18| 国产激情久久老熟女| 久久中文看片网| 日日爽夜夜爽网站| 日韩欧美免费精品| 黄色成人免费大全| 久久午夜亚洲精品久久| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 精品午夜福利视频在线观看一区| 两个人免费观看高清视频| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 亚洲熟妇熟女久久| 午夜福利影视在线免费观看| 电影成人av| 久久久久久免费高清国产稀缺| 欧美日韩一级在线毛片| 在线视频色国产色| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 十八禁网站免费在线| 亚洲av成人一区二区三| 亚洲七黄色美女视频| 麻豆成人av在线观看| 欧美乱妇无乱码| 波多野结衣高清无吗| 色综合欧美亚洲国产小说| 黄色女人牲交| 日日夜夜操网爽| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 午夜激情av网站| 制服诱惑二区| 涩涩av久久男人的天堂| √禁漫天堂资源中文www| 亚洲男人天堂网一区| 精品久久久久久久人妻蜜臀av | 看黄色毛片网站| 国产高清有码在线观看视频 | 国产在线精品亚洲第一网站| 淫秽高清视频在线观看| 国产精品国产高清国产av| 中国美女看黄片| 国产精品综合久久久久久久免费 | 成人国产一区最新在线观看| 婷婷丁香在线五月| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 亚洲午夜理论影院| 一级片免费观看大全| 黄色 视频免费看| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 久久影院123| 成人亚洲精品一区在线观看| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 亚洲成av人片免费观看| 午夜影院日韩av| 伦理电影免费视频| 亚洲av日韩精品久久久久久密| www日本在线高清视频| 大香蕉久久成人网| av中文乱码字幕在线| 日本三级黄在线观看| 啦啦啦 在线观看视频| 欧美乱色亚洲激情| 嫁个100分男人电影在线观看| 18禁观看日本| 婷婷丁香在线五月| 亚洲久久久国产精品| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 一级片免费观看大全| 一区二区三区高清视频在线| 成人免费观看视频高清| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 麻豆成人av在线观看| 久久精品成人免费网站| 国产精品99久久99久久久不卡| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 亚洲一码二码三码区别大吗| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 国产av精品麻豆| www国产在线视频色| 男女下面进入的视频免费午夜 | 国产成人一区二区三区免费视频网站| 日韩精品青青久久久久久| 在线观看日韩欧美| 亚洲 国产 在线| 亚洲人成伊人成综合网2020| 久久久国产欧美日韩av| 欧美黄色淫秽网站| 成人三级黄色视频| 91麻豆av在线| 一a级毛片在线观看| 午夜老司机福利片| 日韩免费av在线播放| 在线观看免费午夜福利视频| 日本免费一区二区三区高清不卡 | 国产午夜福利久久久久久| 欧美成狂野欧美在线观看| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 嫁个100分男人电影在线观看| 麻豆久久精品国产亚洲av| 国产成人av教育| 精品久久久久久,| svipshipincom国产片| 1024香蕉在线观看| 久久久久久久久免费视频了| 国产欧美日韩一区二区三| 最近最新中文字幕大全电影3 | www国产在线视频色| 美女午夜性视频免费| 多毛熟女@视频| 国产精品久久久久久精品电影 | 国产激情欧美一区二区| 国产成人精品在线电影| 欧美日本视频| 日韩欧美免费精品| 激情在线观看视频在线高清| 最近最新免费中文字幕在线| 亚洲三区欧美一区| 久9热在线精品视频|