切爾諾貝利和福島核事故后放射性土壤修復(fù)研究進(jìn)展

張　瓊　王　博　王　亮　邢　丹　張春明　喬亞華

(環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心，北京　100082)

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切爾諾貝利和福島核事故后放射性土壤修復(fù)研究進(jìn)展

張瓊王博王亮邢丹張春明喬亞華

(環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心，北京100082)

土壤被放射性物質(zhì)污染之后，有多種去污修復(fù)方法。切爾諾貝利和福島事故發(fā)生后，大面積的土壤被污染，相關(guān)方面分別采取了多種去污修復(fù)方法。本文在介紹切爾諾貝利和福島事故放射性污染的特點(diǎn)的基礎(chǔ)上，結(jié)合放射性土壤去污修復(fù)方法的優(yōu)缺點(diǎn)，介紹了兩個核事故后放射性土壤主要采用的去污方法及修復(fù)情況，最后分析了其對我國核電發(fā)展的啟示。

土壤放射性污染；土壤去污修復(fù)；切爾諾貝利事故；福島事故

1　概　述

切爾諾貝利(Chernobyl)核電站是前蘇聯(lián)最大的核電站，共有4臺機(jī)組。1986年，切爾諾貝利核電站發(fā)生爆炸，事故對周邊環(huán)境和人員造成了持續(xù)影響和嚴(yán)峻后果，這次事故被國際原子能機(jī)構(gòu)(IAEA)評定為7級核事故[1-2]。切爾諾貝利核電站的堆型為石墨反應(yīng)堆，體積比較龐大，沒有加設(shè)安全殼，由于設(shè)計缺陷和人為事故導(dǎo)致事故發(fā)生。事故發(fā)生后，大量放射性物質(zhì)在爆炸沖擊力的作用下直接釋放到大氣中，對周邊國家和地區(qū)的造成大范圍的空氣和土壤污染。切爾諾貝利事故之后，據(jù)文獻(xiàn)報道[3-4]，多年來，有關(guān)方面采取了多種方法來對被污染的土壤進(jìn)行了修復(fù)，取得了一定的效果。

2011年3月由地震和海嘯引發(fā)的日本福島(Fukushima)核事故是繼切爾諾貝利核事故之后又一次歷史性的核事故，這次事故最終亦被IAEA評定為7級核事故。由地震和海嘯引發(fā)了福島第一核電站所有交流電源喪失，余熱難以排出，鋯水反應(yīng)產(chǎn)生的氫氣等多因素導(dǎo)致福島第一核電站先后4臺機(jī)組發(fā)生爆炸，多個堆型融化，大量放射性物質(zhì)釋放到空氣中，造成核電廠周邊土壤大面積污染，多種動植物中被檢測出放射性物質(zhì)超標(biāo)[5-7]。日本政府和東京電力公司針對不同的土壤污染類型，開展了不同的土壤修復(fù)方法，取得了初步的效果。

土壤中的放射性物質(zhì)主要來源于核事故所釋放的大量氣態(tài)放射性物質(zhì)，這些物質(zhì)經(jīng)過大氣的干、濕沉降，最終降落地面，并通過雨水等渠道下滲入土壤，造成了土壤和地下水以及動植物的污染。圖1列出了切爾諾貝利和福島事故中氣態(tài)放射性物質(zhì)的釋放量[8]，表1為切爾諾貝利和福島事故大氣釋放量的對比值。由圖1和表1可知，切爾諾貝利從氣態(tài)途徑釋放的放射性物質(zhì)要遠(yuǎn)高于福島事故，這也就預(yù)示著切爾諾貝利事故所造成的土壤較福島事故更為嚴(yán)重。

圖1　切爾諾貝利和福島事故中氣態(tài)放射性釋放物對比圖

RadionuclideChernobyl(PBq)Fukushima(PBq)85Kr3344133Xe650014000132Te1150180131I1760150134Cs4711.8137Cs851289+90Sr1250.22合計5300520

我國在重金屬及石油污染土壤方面做了大量研究[9-13]，在放射性土壤修復(fù)的方面的研究相對較少。本文簡要介紹幾種放射性污染土壤修復(fù)的方法及特點(diǎn)，并就切爾諾貝利事故和福島事故后所采取的土壤污染范圍和修復(fù)方法做了初步介紹。

2　放射性土壤修復(fù)方法

關(guān)于土壤放射性污染修復(fù)方法相關(guān)文獻(xiàn)中有介紹[14-18]，本文結(jié)合切爾諾貝利和福島事故后所采用的方法，針對土壤污染集中且濃度高的熱點(diǎn)土壤，簡要介紹幾種放射性污染土壤去污修復(fù)方法的特點(diǎn)，去污流程和去污方法如圖2所示。

圖2　放射性污染土壤去污方法及流程圖

2.1表層土切削去污修復(fù)法

表層土去污是針對污染面積較小、污染嚴(yán)重、放射性污染物周期長、易擴(kuò)散和難分解的土壤。此法的優(yōu)點(diǎn)是土壤中核素清除徹底、修復(fù)后的土壤性能穩(wěn)定；此方法的缺點(diǎn)是勞動強(qiáng)度大、費(fèi)用高、破壞了土壤結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致土壤肥力下降，鏟除的土壤存在占地、滲漏等，容易造成二次污染，對生態(tài)系統(tǒng)破壞大等，使其應(yīng)用受到限制。在去污操作前，應(yīng)對被去除土壤量進(jìn)行預(yù)估算，設(shè)置確保好臨時處置場后再開始去污工作。

2.2表土覆蓋法

表土覆蓋法，就是在被放射性核素銫污染的土壤表層用不含放射性核素銫的無污染土壤進(jìn)行覆蓋，從而將放射性物質(zhì)進(jìn)行屏蔽，降低了輻射照射的水平，同時也抑制了放射性核素銫的擴(kuò)散。由于表土覆蓋法不鏟除表土，因此具有無放射性污土產(chǎn)生的優(yōu)點(diǎn)。用客土覆蓋時，覆蓋厚度無需過厚，關(guān)鍵是選取合適的覆蓋厚度，將放射性物質(zhì)進(jìn)行屏蔽即可。

2.3深翻客土法

深翻客土法是將含有放射性核素銫的上層土壤，與不含放射性核素的下層土壤進(jìn)行置換，從而將下層未污染的土壤覆蓋在表層的方法。采用深翻客土法，覆蓋的未污染土壤可將放射性污染物進(jìn)行遮擋，從而大大降低放射性物質(zhì)的含量，同時也可抑制放射性核素銫的擴(kuò)散。該法的優(yōu)點(diǎn)是產(chǎn)生的土量較小，勞動強(qiáng)度小，費(fèi)用低，適用于土層深厚的土壤且污染較輕的情況，可防止核素進(jìn)入食物鏈對人體造成傷害；缺點(diǎn)是在土壤嚴(yán)重污染的地區(qū)不宜采用，會導(dǎo)致地下水污染，從而造成二次污染。

2.4土壤攪拌淋洗法

土壤攪拌淋洗法是用含淋洗液的清水或含有能提高放射性物質(zhì)可溶性試劑的溶液來淋洗污染土壤，把土壤固相中的放射性物質(zhì)轉(zhuǎn)移到土壤溶液中，再用含有一定配位體的化合物或陰離子與放射性核素形成較穩(wěn)定的絡(luò)合物或生產(chǎn)沉淀，以防止污染地下水。該法的優(yōu)點(diǎn)是適用于土壤中含水量大或土壤被水淹的情況，適宜于多空隙、易滲透的放射性核素污染土壤；缺點(diǎn)是淋洗液需二次處理，周期長，費(fèi)用高。

2.5其它修復(fù)方法

由核事故所造成的土壤污染去污和修復(fù)，針對熱點(diǎn)土壤，主要采用上述幾種方法。除此之外，放射性土壤修復(fù)法還有生物修復(fù)法、植物修復(fù)法等。生物修復(fù)法的優(yōu)點(diǎn)是處理費(fèi)用低、對環(huán)境的影響小、效率高；缺點(diǎn)是受放射性核素種類、環(huán)境因子和生物種類的影響大，后續(xù)微生物的處理棘手等而受到限制使用。植物修復(fù)的優(yōu)點(diǎn)是投入及運(yùn)行成本低，操作簡便，可永久性解決土壤中放射性核素問題；缺點(diǎn)是植物修復(fù)受土壤類型、溫度、濕度及營養(yǎng)等環(huán)境條件的限制，修復(fù)速度慢，吸附放射性核素的植物后處理難度大等。

3　切爾諾貝利核事故后放射性土壤污染修復(fù)方法

切爾諾貝利事故后，從核電廠釋放到空氣中的放射性核素的沉淀是相當(dāng)?shù)膹?fù)雜的，切爾諾貝利事故后的對周邊國家放射性核素沉降濃度如圖3和圖4所示[19]。由圖3可知，其影響范圍廣，存在土壤污染物濃度高，修復(fù)時間長，花費(fèi)大等特點(diǎn)。雖然切爾諾貝利核事故只有一座核電站發(fā)生爆炸，但其放射性核素釋放量達(dá)到5300PBq，遠(yuǎn)大于福島核電站四臺機(jī)組爆炸的總量520PBq[8]，因此其對周邊環(huán)境的影響和危害要遠(yuǎn)大于福島核事故。由圖4可知，切爾諾貝利事故后，銫濃度較高的污染區(qū)遍可達(dá)周邊300km，影響嚴(yán)重的三個國家分別為俄羅斯、烏克蘭和白俄羅斯，北歐各國亦受到不同程度的污染。

圖3　距離切爾諾貝利核電廠50km的需遷移的熱點(diǎn)[19]

核事故中所釋放的大量核素都以短半衰期為主，包含少量長半衰期的核素。短半衰期核素在事故后會很快進(jìn)行衰變，如核素碘；長半衰期核素釋放范圍有限，常為關(guān)注的是銫和鍶。本文以核素137銫為例進(jìn)行闡述。事故后釋放到歐洲上方的核素銫的量為64TBq，沉降到白俄羅斯核素量為總量的23%，俄羅斯的為30%，烏克蘭的為18%，除此之外，受濕沉降的影響，澳大利亞、芬蘭、德國、挪威、羅馬尼亞及瑞士等都受到了不同程度核素137銫的影響[4]。切爾諾貝利事故后受核素137銫沉降污染濃度高于0.6MBq m-2(15Ci km-2)的土地高達(dá)10300km2，其中白俄羅斯污染面積最大，為6400km2，其次俄羅斯為2400km2，烏克蘭大約為1500km2[4]。表2列出了放射性核素污染土壤核素濃度高于3.7×1010Bq的國家[20]，在俄羅斯、烏克蘭和白俄羅斯，有超過500萬的人口在大于3.7×1010Bq/km2的土地上生活。

圖4　切爾諾貝利事故后137銫濃度分布圖

國家面積(km2)國家面積(km2)俄羅斯57900白俄羅斯46500烏克蘭41900瑞士12000芬蘭11500澳大利亞8600挪威5200保加利亞4800瑞士1300希臘1200

切爾諾貝利事故后，通過釋放到空氣中的放射性核素，主要造成了城市、農(nóng)田、水源和森林的污染。關(guān)于切爾諾貝利核事故后放射性核素土壤污染修復(fù)的文獻(xiàn)較多[21-23]，如IAEA出版發(fā)行的TECDOC-1280[21]，以切爾諾貝利為例，討論了土壤放射性污染修復(fù)的系列問題，如污染范圍、方法、影響及后果等。切爾諾貝利20周年環(huán)境影響報告[4]介紹了切爾諾貝利事故后周邊國家的環(huán)境污染和相關(guān)土壤治理情況。俄羅斯計劃通過幾期ETHOS計劃，采取多種措施，實(shí)現(xiàn)農(nóng)村地區(qū)年照射量小于3.7×1010Bq/km2(小于37kBq/m2)的目標(biāo)[22]。烏克蘭受污染的耕地面積大，在1991至1995年期間，高達(dá)5×105m2，經(jīng)過多年的治理，如對所污染的土地實(shí)施分類管理，根據(jù)土地污染的類型和放射性核素的濃度，分別采用注水抽取凈化法、鏟土去污法、添加石灰法、生物法、植物法等多種修復(fù)方式，到2003年，污染的土地總量已減少到不足1×105m2，詳見圖5所示[24]。白俄羅斯和北歐各國，也分別采取了多種修復(fù)方式對土壤放射性污染進(jìn)行修復(fù)，取得良好效果[22]。

圖5　俄羅斯、烏克蘭和白俄羅斯受污染耕地面積變化圖

4　福島核事故后放射性土壤污染范圍修復(fù)方法

與切爾諾貝利核事故相比，福島核事故時，幾臺機(jī)組的安全殼均基本保持完整，釋放到空氣中的放射性物質(zhì)較切爾諾貝利事故的小。福島事故中放射性核素主要為131碘和137銫，這兩種物質(zhì)的分子量遠(yuǎn)高于空氣中的平均分子量(29)，因此，其在空氣中的傳播距離有限，加以核事故后雨水較多，會很快沉降到地面，從氣態(tài)污染物擴(kuò)散的角度考慮，其影響應(yīng)低于切爾諾貝利核事故。福島事故后放射性銫的分布如圖6所示[19]。

土壤放射性核素污染修復(fù)是一項(xiàng)長期艱巨的工作，切爾諾貝利事故后經(jīng)過20多年的工作，取得了一定的成果。福島事故后，日本政府借鑒切爾諾貝利核事故修復(fù)土壤的方法和經(jīng)驗(yàn)，亦取得了初步的效果。福島核事故發(fā)生后，放射性土壤治理方面，日本政府于2011年8月發(fā)布了《2011年3月發(fā)生的東日本大地震引發(fā)的東京電力的福島第一核電廠事故產(chǎn)生的放射性物質(zhì)廢物的修復(fù)和治理等法律》[25]，簡稱《放射性物質(zhì)污染對策特別措施法》(2011年8月30日，法律110號)，介紹了修復(fù)的總則、方針、監(jiān)測、土壤修復(fù)及廢物的處理及資金等方面的問題。日本環(huán)境省于2011年12月14日發(fā)布了《2011年3月發(fā)生的東日本大地震引發(fā)的東京電力的福島第一核電廠事故產(chǎn)生的放射性物質(zhì)廢物的修復(fù)和治理等法律實(shí)施規(guī)則》(環(huán)境省令第33號)[26]，詳細(xì)給出了土壤污染治理的相關(guān)措施和建議。

福島事故受海嘯影響，尤其是巖手縣、宮城縣和福島縣的大片耕地及農(nóng)業(yè)設(shè)施受到了損害。因此，排水機(jī)等主要農(nóng)用設(shè)施，須等到應(yīng)急排水機(jī)修復(fù)完成后才可開展修復(fù)。正式的修復(fù)需根據(jù)各地的修復(fù)計劃進(jìn)行，預(yù)計在5年內(nèi)完成所有的修復(fù)。排水設(shè)施修復(fù)、膠狀污泥去除及除鹽等與農(nóng)田修復(fù)相關(guān)的工作，大概需要3年時間完成。具體修復(fù)方案和進(jìn)展如下：如僅需除鹽即可投入生產(chǎn)的土地，2011年度已完成1290平方公頃；膠狀污泥少且由部分沉積的農(nóng)用地，在除鹽完成的基礎(chǔ)上，如果確保排水設(shè)施正常，2012年會有6400平方公頃的土地可投入生產(chǎn)；膠狀污泥多或堆積物多，田畔受到損害的農(nóng)地，在除鹽完成的基礎(chǔ)上，2013年會有5610平方公頃投入生產(chǎn)；膠狀污泥多，排除設(shè)施損害的地域，2014年有4990平方公頃投入生產(chǎn)。宮城縣由于堤防被毀，地基下沉，海水入侵，估計有110平方公頃將需要計劃改作它用。

福島事故后，許多試點(diǎn)試驗(yàn)在事故發(fā)生后的當(dāng)年即已開展。其中日本原子力開發(fā)研究機(jī)構(gòu)(JAEA)在疏散地區(qū)選取了兩個室外點(diǎn)開展了小型試驗(yàn)，用以評估不用去污方法對表面去除放射性的優(yōu)劣。土壤修復(fù)工作主要依據(jù)日本環(huán)境省頒布的《去污相關(guān)導(dǎo)則》，針對不同場所所采取的不同去污方法?！度ノ巯嚓P(guān)導(dǎo)則》[27]依據(jù)《放射性物質(zhì)污染對策特別措施法》(2011年8月發(fā)布)，具體說明了土壤去污措施基準(zhǔn)和去除土壤的處理基準(zhǔn)等，屬于環(huán)境省令，于2013年5月發(fā)布，2014年12月進(jìn)行了修訂。

圖6　福島事故后137銫分布圖

《去污相關(guān)導(dǎo)則》一共分四個部分，第一部分為污染狀況重點(diǎn)調(diào)查地區(qū)調(diào)查測定方法導(dǎo)則；第二部分為去污措施導(dǎo)則；第三部分為去除土壤收集、搬運(yùn)導(dǎo)則；第四部分為去除土壤保管導(dǎo)則等。其中第二部分去污措施重點(diǎn)針對《放射性物質(zhì)污染對策特別措施法》中第40條第一項(xiàng)中規(guī)定的關(guān)于土壤等去污措施的相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)(環(huán)境省令)，并進(jìn)行案例說明。根據(jù)不同的場所，具體介紹了建筑物等工作場所的去污措施、道路去污措施、土壤去污措施、草木去污措施和河流、湖泊等的去污措施。法令要求去污單位針對各個市鎮(zhèn)村的區(qū)域?qū)嶋H情況，根據(jù)去污實(shí)行的可能性和優(yōu)先順序，制定去污實(shí)施計劃。各去污實(shí)施計劃，按照導(dǎo)則記載的去污方法，從中篩選適當(dāng)?shù)姆椒ㄟM(jìn)行去污。

福島事故后受風(fēng)向和降雨等條件的影響，放射性核素主要集中在西北方向50km范圍內(nèi)。由于污染面積較小，日本政府、東京電力集團(tuán)和各個研究團(tuán)體采取了多種不同的方式對土壤反射性污染修復(fù)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)[27-31]。本文也以137銫為例進(jìn)行闡述。依據(jù)《去污相關(guān)導(dǎo)則》，土壤放射性核素濃度大于5000 Bq/kg時，所采取的去污方法主要為鏟土去污，濃度小于5000Bq/kg時，修復(fù)方法比較靈活，如采用深翻土壤法和植物修復(fù)、微生物修復(fù)等。日本在福島事故后，根據(jù)土壤污染的情況，分別采取了上述不同的方法進(jìn)行修復(fù)[28，29]，取得了一定的修復(fù)效果。對于鏟土去污法由于放射性核素集中在表層，去污效果明顯，但存在所鏟除的土壤的存放等后續(xù)問題；對于植物修復(fù)法，由于受生產(chǎn)周期的限制，效果不佳，還有待后續(xù)研究和關(guān)注。

5　對我國核電發(fā)展的啟示

由切爾諾貝利和福島事故后放射性土壤修復(fù)介紹可知，鑒于土壤修復(fù)的復(fù)雜性，單一的修復(fù)方法很難滿足要求，依據(jù)土地類型的不同，實(shí)行區(qū)域管理，加強(qiáng)立法，指定標(biāo)準(zhǔn)，同時應(yīng)發(fā)展多種修復(fù)聯(lián)用的方式，以達(dá)到高效修復(fù)土壤的目的。

對于高濃度的土壤污染的修復(fù)，應(yīng)積極采用鏟土修復(fù)法和深翻客土法，但應(yīng)加強(qiáng)二次污染和地下水的監(jiān)控與研究。對于植物修復(fù)法、微生物和化學(xué)添加法等，則應(yīng)加強(qiáng)基礎(chǔ)研究，探尋高效的吸附物和添加劑。

切爾諾貝利和福島事故發(fā)生后，最初進(jìn)行事故后的恢復(fù)規(guī)劃與行動，難免有倉促和考慮不周之處，我們應(yīng)該引以為戒，進(jìn)行事故前的規(guī)劃，事故發(fā)生后再此基礎(chǔ)上進(jìn)行改進(jìn)完善。因此事故前需要制定關(guān)于事故后恢復(fù)的國家戰(zhàn)略和措施，以便萬一發(fā)生，即可有效全面地實(shí)施回復(fù)計劃。因此，我們需要提前制定相關(guān)的法律和監(jiān)管框架，制定一般性治理戰(zhàn)略和輻射污染程度的標(biāo)準(zhǔn)等。具體為：

(1)與事故后環(huán)境恢復(fù)相關(guān)的法律，確定事故后恢復(fù)的相關(guān)方針、戰(zhàn)略，具體規(guī)定各參與機(jī)構(gòu)的責(zé)任和任務(wù)、具體的修復(fù)順序等。

(2)與殘留輻射劑量和污染程度的一般性治理策略和標(biāo)準(zhǔn)。

(3)與事故后環(huán)境去污的法律導(dǎo)則，具體細(xì)化為去污的總則、方針、監(jiān)測、去污具體順序及注意事項(xiàng)，去污的資金及來源、放射性廢物處理處置等。

(4)與環(huán)境修復(fù)相關(guān)的人員防護(hù)的相關(guān)法律法規(guī)，如所處工作環(huán)境的劑量、個人輻射防護(hù)、后續(xù)跟蹤等，建立完善的系統(tǒng)，以便監(jiān)測和記錄相關(guān)工作人員所受的劑量。

未來我國能源需求將持續(xù)增長，切爾諾貝利和福島事故并不會阻礙中國發(fā)展核電的決心。因此我們應(yīng)借鑒這兩次事故，在加強(qiáng)土壤放射性核素污染法律法規(guī)的研究基礎(chǔ)上，加強(qiáng)土壤放射性核素污染修復(fù)的基礎(chǔ)研究，防患于未然，提供我國核事故的應(yīng)急和處置能力，保障人民的安危。

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[26]平成二十三年三月十一日に発生した東北地方太平洋沖地震に伴う原子力発電所の事故により放出された放射性物質(zhì)による環(huán)境の汚染への対処に関する特別措置法(平成二十三年八月三十日 法律第百十號)http：//law.e-gov.go.jp/htmldata/H23/H23HO110.html.

[27]平成二十三年三月十一日に発生した東北地方太平洋沖地震に伴う原子力発電所の事故にり放出された放射性物質(zhì)による環(huán)境の汚染への対処に関する特別措置法施行規(guī)則(平成二十三年十二月十四日，環(huán)境省令第三十三號)http：//www.env.go.jp/jishin/rmp/attach/mo_h23-33a.pdf.

[28]日本環(huán)境省.除染関係ガイドライン 第2 編除染等の措置に係わるガイドライン[Z].東京，2011.

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[32]Yamaguchi K.Investigations on Radioactive Substances Released from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant [J].Fukushima Journal of Medical Science，2011，57( 2)：75-81.

Study on remediation of contaminated soil after the accident of Chernobyl and Fukushima

ZHANG QiongWANG BoWANG LiangXING DanZHANG ChunmingQIAO Yahua

(Nuclear and Radiation Safety Center，MEP，Beijing 100082，China)

There were several remediation methods for soil contaminated by radioactive materials. This paper made a primary study on the remediation methods of large area radioactive contaminated soil after Chernobyl and Fukushima nuclear accident. It mainly introduced several remediation methods on the characterization. Then，it described the remediation methods were applied after Chernobyl and Fukushima accident on the contaminated soil by radioactive materials. At last，some suggestions on China’s remediation methods about radioactive contaminated soil were proposed.

Soil contaminated by radioactive material；Soil remediation；the Chernobyl accident；the Fukushima accident

張瓊，工學(xué)博士，高級工程師，主要從事輻射防護(hù)與環(huán)境修復(fù)、環(huán)境影響評價工作

喬亞華，工學(xué)博士，高級工程師，主要從事輻射防護(hù)、環(huán)境影響評價工作

X21

A

1673-288X(2016)05-0117-05

項(xiàng)目資助：大型先進(jìn)壓水堆及高溫氣冷堆核電站國家科技重大專項(xiàng)《CAP1400安全審評關(guān)鍵技術(shù)研究》(編號：2013ZX06002001)

引用文獻(xiàn)格式：張瓊等.切爾諾貝利和福島核事故后放射性土壤修復(fù)研究進(jìn)展[J].環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展，2016，41(5)：117-121.