土壤性質(zhì)對土壤-水稻系統(tǒng)中硒遷移的影響①

周 駿，劉兆云，孟立豐，朱 晨（浙江大學地球科學學院，杭州 310027）

土壤性質(zhì)對土壤-水稻系統(tǒng)中硒遷移的影響①

周 駿，劉兆云，孟立豐*，朱 晨
（浙江大學地球科學學院，杭州 310027）

采集浙江省北部水稻種植區(qū)成熟期水稻和對應的土壤樣品，分析土壤中硒（Se）總量和7種形態(tài)Se的含量以及水稻根、莖、葉、谷各部位的Se含量。結(jié)果表明：研究區(qū)土壤Se平均含量0.344 mg/kg，達到中Se土壤水平，并且與土壤有機質(zhì)含量呈顯著正相關。7種Se形態(tài)中，強有機結(jié)合態(tài)和腐植酸結(jié)合態(tài)是主要的兩種形態(tài)，占Se全量的75.92%；離子交換態(tài)、水溶態(tài)的含量在1.7% 左右；碳酸鹽結(jié)合態(tài)為3.2%。水稻根部富集了大部分的Se（73%），其各部位中Se含量隨根、葉、莖、谷的順序依次減少。將土壤按有機質(zhì)和pH的大小進行分區(qū)分析后發(fā)現(xiàn)，當有機質(zhì)含量小于25 g/kg時，土壤鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Se與水稻根部Se呈顯著正相關；當有機質(zhì)含量大于35 g/kg時，土壤鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Se與谷Se呈顯著正相關；當pH＞7時，碳酸鹽態(tài)Se與谷Se呈顯著負相關。水溶態(tài)Se和離子交換態(tài)Se與水稻各部位Se含量之間并未呈現(xiàn)明顯的相關性。水稻各器官Se含量受土壤pH、有機質(zhì)含量、各形態(tài)Se含量等土壤性質(zhì)的交互作用影響。

土壤；水稻；硒；形態(tài)分析

1973年，世界衛(wèi)生組織（WHO）將硒（Se）元素確認為人體必需的微量元素之一。目前已有大量研究表明Se對人體健康的重要性，攝入過量Se會導致蹣跚?。?］，Se的缺乏又會直接導致克山病、大骨節(jié)病等疾?。?］，而其在預防癌癥、心血管病等疾病以及延緩衰老方面也功不可沒［3-4］。人體Se攝入量的建議值為55 μg/天［5］，地殼中Se元素的豐度只有0.05 ～0.09 mg/kg［6］，因此在世界范圍內(nèi)，約有5 ～ 10億的缺Se人口。中國是一個缺Se大國，大約有1億人長期處于缺Se狀態(tài)［7-8］，境內(nèi)土壤中Se的含量呈西北地區(qū)（0.19 mg/kg）、東南地區(qū)（0.23 mg/kg）高，中部地區(qū)低（0.13 mg/kg）的馬鞍形分布［6］。

土壤中的Se被植物汲取后，通過食物鏈被人體吸收利用，這是人體中 Se最主要的來源［9］。植物對Se的吸收效果與多種因素有關，例如土壤中的Se含量及存在形態(tài)、植物的種類、土壤的理化性質(zhì)等［10］。隨著土壤中Se形態(tài)浸提技術的發(fā)展，可以將Se細分為水溶態(tài)、離子交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、腐植酸結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、強有機結(jié)合態(tài)和殘渣態(tài) 7種形態(tài)［11］。研究證實，植物中的Se含量并不是由土壤中的Se總量所決定的，與其所含各形態(tài)Se的占比有很大關系［12］，植物在生長過程中對不同形態(tài)Se的吸收機制不同。其中水溶態(tài)Se和離子交換態(tài)Se是植物最容易吸收的兩種形態(tài)［13］。目前關于植物Se含量與土壤中不同形態(tài)Se的相關性研究并不多見，尤其是對水稻主要吸收的Se形態(tài)的研究方面還缺乏明確的結(jié)論。

水稻作為我國最主要的糧食作物，多年來關于水稻對土壤中 Se元素的吸收富集特征進行了許多研究［14-15］。土壤吸附和固定、淋溶與遷移、水稻吸收、氣態(tài)揮發(fā)是Se在土壤-水稻系統(tǒng)中遷移轉(zhuǎn)化最主要的4個過程［16］，而在水稻吸收Se的過程中，土壤中的 Se形態(tài)和土壤性質(zhì)又是制約其吸收效率的主要因素。已有初步研究表明，土壤Se含量與有機質(zhì)之間存在一定的正相關，而與 pH的相關性卻要弱得多［17］，但是，關于土壤中不同形態(tài) Se與植物 Se含量之間的相關性目前尚未有一個統(tǒng)一的認識。因此，細致、深入地明確土壤性質(zhì)對水稻Se吸收效果的影響，對合理利用浙江省的富Se土地資源具有重要意義。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于浙江省北部、杭嘉湖平原內(nèi)，平均海拔3 m，地勢低洼、平坦，河流密布，湖泊眾多。浙北地區(qū)發(fā)育巨厚的第四系湖沼相和濱海相松散沉積物，巖性以亞砂土、亞黏土、黏土、粉砂土為主［18］；區(qū)內(nèi)主要有4種土壤類型，即水稻土、紅壤、潮土和濱海鹽土［19］，成土母質(zhì)以湖沼相沉積物和更新世紅土為主。表層土壤中Se的富集程度較高，但不同地段富集程度差異較大，大多處于中等富集和強富集狀態(tài)。Se富集區(qū)部分對應于以古生代和中生代地層為母質(zhì)的富Se土壤區(qū)，部分對應于以濱海洪沖積-海積物為母質(zhì)的富Se土壤區(qū)［19］。

1.2 樣品采集和預處理

在浙江省北部的湖州市南潯區(qū)和嘉興市嘉善縣兩個地區(qū)（圖1），選擇面積較大的典型水稻種植基地，采用GPS定位的方法，于水稻成熟期間，定點采集具有代表性的水稻樣品30株，以及相對應的耕作層（0 ～ 20 cm）土壤樣品30件。水稻樣品分離為根、莖、葉、谷4部分，用去離子水洗凈，95℃ 烘箱內(nèi)殺青30 min后，60℃ 下烘干至恒重，保存?zhèn)溆茫煌寥罉悠方?jīng)自然風干、除雜、碾磨后，過80目尼龍篩，保存?zhèn)溆谩?/p>

圖1 采樣點位置圖［20］Fig. 1 Location of sampling sites

1.3 樣品分析測定

土壤pH采用土水質(zhì)量體積比為1︰2.5的比例混合后用便攜式pH計直接測定，土壤有機質(zhì)含量用重鉻酸鉀外加熱法測定［20］。土壤樣品和水稻樣品中各元素含量測定均由國土資源部合肥礦產(chǎn)資源監(jiān)督檢測中心檢測。土壤中不同Se形態(tài)的提取與檢測依據(jù)《中國地質(zhì)調(diào)查局地質(zhì)調(diào)查技術標準》分步提?。?1］：蒸餾水提取水溶態(tài)；MgCl提取離子交換態(tài)；NaAc提取碳酸鹽態(tài)；Na4P2O7提取腐殖酸結(jié)合態(tài)；NH2OH、HCl提取鐵錳氧化態(tài)；H2O2提取強有機結(jié)合態(tài)；HNO3提取殘渣態(tài)，具體流程如圖2所示。此外還檢測了土壤中其他元素的含量：XRF測定S、Cr、Pb、Zn含量；ICP-MS測定Cd含量；AFS測定Se、As、Hg含量。將水稻根、莖、葉、谷4個部位進行碾磨加工后，分別稱取0.500 0 ～ 2.000 0 g樣品于干凈的微波消解儀內(nèi)罐中，加入10 ml 濃硝酸、2 ml 過氧化氫進行樣品分解，待消解完成后用洗瓶將溶液移入50 ml燒杯中，加高氯酸0.5 ml，在電熱板上溶樣至高氯酸冒煙取下，用水定容至50 ml，取5 ml溶液用ICP-MS測定Se含量［21］。

1.4 數(shù)據(jù)處理

所有測定結(jié)果采用SPSS v19.0 for Windows和Excel軟件進行統(tǒng)計分析。

按2～2.5米分廂，以便于田間管理為度，將畦面整平。如畦面不平易造成播種深度和田間水層不均衡，影響種子出苗生長。

2 結(jié)果與分析

2.1 調(diào)查區(qū)土壤基本特征

本研究共采集30個土壤樣品，對數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析表明，研究區(qū)域水稻土屬于弱酸性土壤，pH 5.30 ～7.46，平均為6.35；土壤有機質(zhì)含量變化范圍較大，為11.29 ～ 43.07 g/kg，平均值為26.79 g/kg，變異系數(shù)為29.2%。土壤中各元素的含量如表1所示，S、Zn等主要元素的含量與普通土壤中的含量相近［22］，Cr、Pb、Cd、As、Hg等微量元素處于典型水稻土的含量范圍之內(nèi)［23-24］。

圖2 土壤中不同形態(tài)Se含量連續(xù)浸提流程圖Fig. 2 Sequential extraction process for different speciation Se in soil

表1 調(diào)查區(qū)土壤中各元素含量（mg/kg）Table1 Concentrations of different elements in surveyed paddy soils

結(jié)果顯示，調(diào)查區(qū)表層水稻土中的Se平均含量為0.344 mg/kg，整體上屬中Se土壤，部分區(qū)域Se含量甚至超過0.40 mg/kg，達到富Se土壤的水平［25］。

2.2 土壤性質(zhì)與硒全量的關系

在土壤的基本理化性質(zhì)中，pH和有機碳含量是影響土壤中各種元素遷移、轉(zhuǎn)化和生物有效性的兩個重要因素。研究區(qū)土壤Se全量與這兩者的關系如圖3所示。方金梅等［26］研究發(fā)現(xiàn)，在表層土壤中，全量Se與土壤pH擬合曲線為二次多項式，且回歸系數(shù)達到顯著水平，而本研究結(jié)果顯示，pH與土壤Se全量的相關性并不明顯，在散點圖中呈雜亂無章的分布，而土壤有機碳卻與之有相當強的正相關性 （R2= 0.670），與先前的許多其他研究結(jié)果相符［27-28］，這可能是因為在自然條件下，有機質(zhì)經(jīng)常作為陰離子的環(huán)境宿體而將Se固定在土壤當中［29］，造成了土壤對Se的吸附效果。

2.3 土壤、水稻中硒分布特征

對土壤中總Se含量及7種形態(tài)Se含量的檢測結(jié)果如表2所示，強有機結(jié)合態(tài)和腐植酸態(tài)是含量最高的兩種Se結(jié)合形態(tài)，平均含量占比分別達到49.90% 和26.02%，其次是殘渣態(tài)（15.94%），而水溶態(tài)（1.65%）和鐵錳氧化態(tài)（1.56%）含量最少。強有機結(jié)合態(tài)和腐植酸態(tài)兩者加和的比例占土壤Se全量的75.92%，并且這兩種形態(tài)的加和與土壤全量Se在P＜0.01的水平上呈顯著正相關（r= 0.854**），這與先前的研究結(jié)果相一致［30］。此外，對水稻根、莖、葉、谷 4個器官分別進行Se含量的測定，其結(jié)果如表3所示。結(jié)果表明，絕大部分 （73%） 的Se都富集在水稻根部，只有少部分經(jīng)植物體內(nèi)的遷移轉(zhuǎn)化，運輸?shù)狡渌鱾€部位（27%）。水稻內(nèi)Se含量大小順序為根 （73%）＞葉 （15.4%）＞莖 （7.1%）＞谷（4.5%），本結(jié)果與酈逸根等［31］的研究結(jié)果一致。土壤中的硒酸鹽被植物吸收后很容易從根部轉(zhuǎn)移到地上部［32］，而亞硒酸鹽被植物根部吸收后常常轉(zhuǎn)化成硒代蛋氨酸及其氧化物、硒甲基半胱氨酸等其他形態(tài)，這些形態(tài)的物質(zhì)主要集中在根部，難以轉(zhuǎn)運至地上部［33］。

圖3 土壤pH（A）、有機質(zhì)含量（B）與土壤Se全量關系圖

Fig. 3 Correlation of soil pH （A）， organic matter content （B） and total Se content

表2 調(diào)查區(qū)土壤樣品中各形態(tài)Se含量Table2 Fractional partitions of Se contents in paddy soils

表3 調(diào)查區(qū)水稻樣品各器官中Se含量Table3 Se contents in different organs of matured rice plants

3 討論

土壤理化性質(zhì)中的有機質(zhì)含量和pH是影響土壤Se含量的兩個重要因素，以這兩個基本性質(zhì)為出發(fā)點，分析水稻吸收Se的影響因素具有十分重要的意義。研究區(qū)土壤有機質(zhì)含量在11.29 ～ 43.07 g/kg，將30個土壤樣品按有機質(zhì)含量劃分為低有機質(zhì) （＜25 g/kg）、中有機質(zhì) （25 ～ 35 g/kg）、高有機質(zhì) （＞35 g/kg） 3個區(qū)間；將30個土壤樣品按pH的大小劃分為酸性 （pH＜ 6）、中性 （6＜pH＜7）、堿性（pH＞7） 3個區(qū)間，統(tǒng)計分析在上述土壤性質(zhì)區(qū)分下，7種土壤Se形態(tài)含量與水稻根、谷兩個器官之間的相關性，結(jié)果顯示，除了鐵錳氧化態(tài)、腐植酸態(tài)、碳酸鹽態(tài)這3種形態(tài)在特定的土壤性質(zhì)條件下與水稻根部或稻谷呈現(xiàn)顯著相關外（表4），其他各個形態(tài)的Se與水稻植株間并未展現(xiàn)出一定的相關性。一般把水溶態(tài)Se作為土壤有效Se，但在自然種植條件以及低有機質(zhì)環(huán)境下，水溶態(tài)Se與植物的相關性較差［34］。Bisbjerg等［35］和侯軍寧等［36］研究發(fā)現(xiàn)，水溶態(tài)等形態(tài)的Se與作物吸收性之間的良好相關性，常出現(xiàn)在盆栽試驗中，但在大田試驗中常有異常，這與此次在浙北水稻種植地區(qū)的調(diào)查分析結(jié)果相似。

表4 不同土壤性質(zhì)下水稻根、谷與土壤中各形態(tài)Se含量相關性Table4 Correlation of Se contents in root， rice and in soil under different soil properties

水稻對土壤中Se的吸收量，一方面取決于土壤中 Se的含量，另一方面還受土壤性質(zhì)和土壤中 Se的形態(tài)分布情況影響。由表4可見，當土壤有機質(zhì)含量小于25 g/kg時，土壤的鐵錳氧化態(tài)Se與水稻根部Se的吸收量呈顯著正相關 （r= 0.757**）；但當有機質(zhì)含量高于25 g/kg時，土壤鐵錳氧化態(tài)Se與水稻根部Se并沒有呈現(xiàn)出一定的相關性。這可能是因為在低有機質(zhì)的環(huán)境中，有機態(tài)Se中存在的可溶性或是可被植物吸收的有效Se含量較少，而土壤中與鐵錳氧化物有關的Se包括氧化物結(jié)合態(tài)Se以及被鐵錳氧化物吸附的Se在水稻吸收過程中發(fā)揮了重要作用［32］。當有機質(zhì)含量在25 ～ 35 g/kg的范圍內(nèi)時，土壤腐植酸態(tài)Se與水稻稻谷Se呈顯著負相關 （ r=-0.643*）；當有機質(zhì)含量高于 35 g/kg時，土壤鐵錳氧化態(tài) Se又與稻谷中的Se呈顯著正相關 （r= 0.678**）。由表4還可見，當土壤pH＞6時，土壤鐵錳氧化態(tài)Se與水稻根部Se呈顯著正相關 （r= 0.575**、0.905**）；當pH＞7時，土壤碳酸鹽態(tài)Se又與稻谷中的Se含量呈顯著負相關 （ r=-0.889**），但當pH＜7的情況下，并未發(fā)現(xiàn)兩者有相關性。不同土壤性質(zhì)下，水稻根、谷的Se含量與土壤中鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Se、腐植酸結(jié)合態(tài)Se的關系如圖4所示。

圖4 不同土壤有機質(zhì)含量下，水稻根、谷Se含量與土壤鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Se、腐植酸結(jié)合態(tài)Se相關分析Fig. 4 Corrlation between Se contents in root， rice and Fe/Mn oxide-bound Se， humic acid-bound Se under different soil organic contents

上述分析結(jié)果表明，不同的土壤有機質(zhì)和pH的交互作用下，水稻根部、谷部內(nèi)的Se含量與土壤中鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Se大多呈正相關。鐵錳氧化物因具有較大的比表面積和可變表面電荷，對土壤中的各種元素存在著巨大的吸附容量［37］。同時，厭氧條件下的鐵錳還原現(xiàn)象是土壤中一個重要的機制，其對各種元素在土壤環(huán)境中的運移、轉(zhuǎn)化都有顯著影響［38］。李義純等［39］通過室內(nèi)培養(yǎng)試驗，探討了淹水還原條件下，鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Cd的存在形態(tài)活性的變化，表明淹水后隨著土壤 pe+pH的持續(xù)下降，鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Cd的含量顯著上升，即淹水還原條件下，表層土壤中鐵錳氧化物的活化提高了其結(jié)合態(tài)Cd的形態(tài)活性。由此可以認為，研究區(qū)水稻土在長期的淹水條件下，鐵錳活性增加導致其結(jié)合態(tài)Se的有效性增加，從而體現(xiàn)在土壤中鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Se與水稻根部、谷部內(nèi)Se含量的正相關性。本研究表明，在露天的大田種植基地上，由于環(huán)境復雜多變，水稻植株內(nèi)Se含量與土壤中各形態(tài)Se的相關性很可能是有機質(zhì)含量、pH、氧化還原條件等土壤理化性質(zhì)與Se形態(tài)含量綜合作用的結(jié)果。

4 結(jié)論

1） 研究區(qū)水稻土總體上屬于中Se土壤，部分地區(qū)達到富Se水平。土壤Se全量和土壤pH的相關性不明顯，與土壤有機質(zhì)含量顯著相關。在浙北水稻種植區(qū)，土壤經(jīng)過長期的農(nóng)業(yè)耕作，熟化程度較高，Se富集在土壤有機質(zhì)中，其含量隨著有機質(zhì)含量的增大而增大。

2） 表層土壤7種Se形態(tài)分析結(jié)果表明，土壤中的Se主要以強有機結(jié)合態(tài)和腐植酸結(jié)合態(tài)這兩種形態(tài)存在，約占全量的75.92%，且與Se全量呈顯著正相關，這也說明了水稻土中的Se與有機質(zhì)含量關系密切。殘渣態(tài)Se含量占全量的15.94%，這部分Se雖然難以被植物直接吸收利用，但可以在長期的土壤熟化過程中被逐漸釋放出來［40］，是土壤Se的儲備庫源［41］。

3） 水稻根、莖、葉、谷4部分中，Se含量的大小順序為根＞葉＞莖＞谷，且大部分的 Se都富集在根部 （73%）；將土壤按有機質(zhì)和 pH的大小進行劃分后發(fā)現(xiàn)，在有機質(zhì)含量較低的土壤中，鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Se與根部Se呈顯著正相關；在有機質(zhì)含量大于35 g/kg的土壤中，鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Se與谷Se呈顯著正相關；當pH＞7時，碳酸鹽態(tài)Se與谷Se呈顯著負相關。而在所有的分類中，植物容易吸收利用的可溶態(tài)Se、離子交換態(tài)Se卻未與水稻根、谷的Se含量呈現(xiàn)相關性。因此，關于植物（尤其是水稻）與土壤中不同形態(tài)Se的相關性及吸收利用機制還有待深入研究。

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Selenium Transport in Soil-Paddy Plant System Influenced by Soil Properties

ZHOU Jun， LIU Zhaoyun， MENG Lifeng*， ZHU Chen
（School of Earth Sciences， Zhejiang University， Hangzhou 310027， China）

The content and form studies of selenium （Se） in the paddy soils as well as Se contents in the correspond organs （root， stem， leaf， rice） of matured rice plants from north Zhejiang was presented in this paper. The results showed that the studied paddy soils belonged to the medium Se rich soils with the average Se contents of 0.344 mg/kg. There was significant positive correlation between total Se content and organic matter content. Seven different Se forms were separated from the paddy soils， the strongly organic combined and humic acid combined Se were the dominant two forms， which together accounted for about 75.92%， the ion exchangeable and soluble Se together accounted for about 1.7% and the carbonate combined Se accounted for about 3.2%. Se content enriched in the root system， accounted for 73% of the total Se content in the rice plant. Se content in stems was higher than in ears but lower than in leaves. There was a significant positive correlation between the oxides of iron and manganese combined Se and Se content in the root when the total organic matters in the soils lower than 25 g/kg， while this type Se in the soils had a significant positive correlation with Se in the ears when the total organic matters in the soils higher than 35 g/kg； the carbonate combined Se negatively correlated with Se in ears when pH＞7. However， there were no clear correlations between the soluble and ion exchangeable Se and Se in various organs of rice plants. The above results indicated that Se contents in the different organs of rice plants were influenced comprehensively by soil pH， organic matter content， and the contents of different form of Se.

Paddy soil； Rice； Selenium （Se）； Speciation analysis

S151.9

10.13758/j.cnki.tr.2016.04.017

國家自然科學基金項目（41302165）和浙江省地質(zhì)勘查資金項目（省資2014002）資助。

（lifengmeng@zju.edu.cn）

周駿（1990—），男，浙江寧波人，碩士研究生，主要從事環(huán)境地球化學的研究。E-mail： zhoujunid@zju.edu.cn