劉　洋，何　坤，李賢慶，徐紅衛(wèi)，張吉振，扈松林，王　剛，樊志偉

(1.中國礦業(yè)大學(北京)煤炭資源與安全開采國家重點實驗室，北京　100083；2.中國礦業(yè)大學(北京)地球科學與測繪工程學院，北京　100083；3.中國石油勘探開發(fā)研究院，北京　100083；4.中國石油油氣地球化學重點實驗室，北京　100083)

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湖相烴源巖生烴動力學及排油效率
——以松遼盆地青山口組為例

劉洋1,2,3,4，何坤3,4，李賢慶1,2，徐紅衛(wèi)1,2，張吉振1,2，扈松林1,2,3,4，王剛1,2，樊志偉1,2

(1.中國礦業(yè)大學(北京)煤炭資源與安全開采國家重點實驗室，北京100083；2.中國礦業(yè)大學(北京)地球科學與測繪工程學院，北京100083；3.中國石油勘探開發(fā)研究院，北京100083；4.中國石油油氣地球化學重點實驗室，北京100083)

為準確評價湖相烴源巖的排油量及致密油資源潛力，結合湖相I型有機質(zhì)的黃金管熱模擬實驗和青山口組烴源巖的有機地球化學分析，對松遼盆地湖相烴源巖生烴特征、動力學參數(shù)和排油效率進行了研究。熱模擬實驗的產(chǎn)物定量結果表明，松遼盆地青山口組湖相烴源巖具有可觀的生油潛力，最大生油量約為600 mg/g·TOC，主要的生油階段在EasyRo=0.5%～1.2%。動力學計算結果表明，該烴源巖生油的平均活化能為218.5 kJ/mol，重質(zhì)組分生成活化能要低于輕質(zhì)組分。結合青山口組烴源巖的生油動力學參數(shù)和英X58井熱史的地質(zhì)推演，證實該井湖相烴源巖的當前生油轉化率為40%～60%，生油量為240～360 mg/g·TOC；通過殘留烴的定量，計算得到該烴源巖的排油量為150～200 mg/g·TOC，相對排油效率約為60%。生油量及排油效率結果表明，松遼盆地致密油資源潛力大。

湖相烴源巖；黃金管熱模擬；生烴動力學；排油效率；松遼盆地

0　引　言

作為重要的非常規(guī)油氣，致密油在我國含油氣盆地具有較為廣泛的分布，如松遼盆地白堊系、四川盆地侏羅系和準噶爾盆地二疊系[1-2]。近年來，隨著水平井鉆探和體積壓裂技術的突破，大慶油田在松遼盆地中央凹陷區(qū)多口井成功實現(xiàn)了致密油的勘探開發(fā)。松遼盆地致密油主要分布在白堊系青山口組的高臺子油層和泉頭組的扶余油層，分別分布在烴源巖“源內(nèi)”和“源下”。作為兩套油層的烴源巖，青山口組湖相烴源巖多為暗色泥巖，有機質(zhì)類型主要為Ⅰ型，通常具有較高的有機碳含量和生烴潛力[3-5]。國內(nèi)學者已從致密油分布特征、成藏條件及勘探潛力等方面開展了許多研究工作[19-22]，但有關松遼盆地湖相烴源巖I型有機質(zhì)的生烴動力學與致密油排驅(qū)效率研究的報道較少，且研究程度低。本文通過對青山口組湖相烴源巖的生油潛力和動力學研究，結合源內(nèi)殘留烴定量結果，將有助于準確確定松遼盆地白堊系湖相烴源巖的當前排油量并客觀評價致密油資源潛力。

目前，針對有機質(zhì)的生烴潛力和動力學，國內(nèi)外學者利用各種熱解裝置開展了大量模擬實驗工作[6-8,10,15-17]。基于實驗得到的生烴量和動力學參數(shù)，結合具體盆地的熱演化史，可建立有機質(zhì)的生烴演化模式。其中，黃金管以其獨特的反應惰性、優(yōu)良的熱和壓力傳導性被廣泛用于油氣生成相關的模擬實驗過程中，通過對不同產(chǎn)物的定量，可以準確評價有機質(zhì)熱成熟過程中的生油量和生氣量。

基于此，本文選取了松遼盆地白堊系青山口組成熟度較低的湖相烴源巖樣品，利用高溫高壓黃金管熱模擬裝置，開展了兩組不同升溫速率(20 ℃/h、2 ℃/h)的生烴熱模擬實驗。通過熱解過程中液態(tài)產(chǎn)物和氣態(tài)產(chǎn)物的定量分析，對青山口組Ⅰ型有機質(zhì)的生油、生氣潛力和動力學進行了研究。同時，結合松遼盆地致密油發(fā)現(xiàn)井——英X58井青山口組烴源巖的地球化學特征和熱演化史，對該井湖相烴源巖的生油潛力和排油效率進行了探討。

1　樣品和實驗方法

1.1樣品

本文對采自松遼盆地濱北地區(qū)黑魚泡凹陷白堊系不同深度的25個烴源巖樣品進行常規(guī)有機地球化學分析，分析結果見表1。不難看出，松遼盆地白堊系青山口組湖相烴源巖樣品均處于成熟階段，Ro為0.60%～0.94%，有機質(zhì)類型為Ⅰ-Ⅱ1型，與前人研究結果[3-5]相一致。為了更好地研究湖相烴源巖Ⅰ型有機質(zhì)的生烴特征和動力學參數(shù)，從中篩選出松遼盆地黑魚泡凹陷魚21井成熟度較低(Ro=0.60%)的黑色泥巖樣品，其基本地球化學特征見表2。黃金管熱模擬實驗采用分離后的干酪根樣品，具體干酪根分離方法參照國家標準“沉積巖中干酪根分離方法”(GB/T19144-2010)。

1.2實驗方法

采用黃金管高壓釜熱模擬實驗裝置，對上述篩選出來的魚21井青山口組低成熟度(Ro=0.60%)湖相烴源巖干酪根樣品進行生烴熱模擬實驗。實驗條件：壓力50 MPa，升溫速率分別為2 ℃/h和20 ℃/h。具體實驗步驟：首先，將稱量好的樣品(±60 mg)裝入一端已焊死的黃金管內(nèi)，放入冷水槽內(nèi)，通過氬氣排除黃金管內(nèi)多余的空氣，并以氬氣為保護氣，通過氬弧焊將另一端封住。裝樣完畢后，再次稱重檢查黃金管是否發(fā)生泄漏；然后，將樣品放入高壓釜內(nèi)，設置相關參數(shù)，啟動熱模擬實驗裝置[9]。此外，生烴動力學參數(shù)通過Kinetics專用軟件擬合計算，具體計算方法見文獻[7]。

表1　松遼盆地烴源巖樣品的有機地球化學特征

表2　魚21井湖相烴源巖樣品的有機地球化學特征

運用低溫溶劑抽提方法，進行熱模擬液體產(chǎn)物的定量收集。具體實驗方法如下：(1)用液氮將黃金管冷凍5 min后置于正己烷溶液中迅速剪碎，將可溶于正己烷的液體產(chǎn)物通過超聲抽提出；(2)將溶劑轉移出，取少許溶質(zhì)通過HP6890氣相色譜進行色譜分析，通過n-C24D50作為內(nèi)標進行各組分的定量；(3)通過二氯甲烷(DCM)進一步抽提出固體殘渣中的其它液態(tài)產(chǎn)物，待溶劑揮發(fā)后分別對兩種抽提物進行定量[5]。此外，兩種抽提物(輕質(zhì)油和重質(zhì)組分)分別代表熱解樣品中的正己烷和DCM抽提物部分，輕質(zhì)油與重質(zhì)組分合稱總液態(tài)產(chǎn)物。

2　實驗結果和討論

2.1液態(tài)油的生成和裂解

圖1為湖相烴源巖Ⅰ型有機質(zhì)熱模擬生成的不同液態(tài)產(chǎn)物產(chǎn)率。由圖1可知，液態(tài)產(chǎn)物的生成集中在低溫階段，輕質(zhì)油與重質(zhì)組分生油高峰的出現(xiàn)時間受升溫速率影響顯著。其中，以20 ℃/h升溫條件為例，重質(zhì)組分和總液態(tài)產(chǎn)物最大產(chǎn)率分別達307.45 mg/g·TOC、605.05 mg/g·TOC?？梢园l(fā)現(xiàn)，高溫階段液態(tài)產(chǎn)物發(fā)生熱裂解，產(chǎn)率明顯降低，氣體產(chǎn)物明顯增加(表3)。顯然，在封閉的黃金管熱解體系中，早期生成的原油在后期會發(fā)生裂解生氣作用。同時，對比產(chǎn)油高峰的出現(xiàn)時間(即裂解時限)可以看出輕質(zhì)油滯后于重質(zhì)組分，進一步驗證了前人提出的原油熱穩(wěn)定性理論[5,11-12]，即在熱應力作用下，重質(zhì)組分首先發(fā)生熱裂解反應，生成輕質(zhì)油等短鏈烴。

圖1　湖相烴源巖Ⅰ型有機質(zhì)熱模擬液態(tài)產(chǎn)物產(chǎn)率Fig.1　The yields of liquid products from the Type-I organic matters of lacustrine source rock during thermal pyrolysis experiment

系列實驗溫度/℃EasyRo/%產(chǎn)液量/mg(g·TOC)-1輕質(zhì)油重質(zhì)組分總液態(tài)產(chǎn)物產(chǎn)氣量/mg(g·TOC)-1C1C2C1-C5H2CO2H2Sδ13C/‰C1C2CO2系列一336.10.72112.0165.2277.25.39.4534.90.129.265.0---360.40.86215.5238.4453.87.49.8345.80.217.962.7-50.1-36.2-19.9384.41.09295.5314.5610.023.225.85105.40.430.3117.1-48.2-36.1-21.9424.21.58279.6188.8468.470.563.82278.70.843.5108.8-45.0-35.2-25.4432.91.71222.3166.7389.086.171.49321.50.853.5112.6-43.7-36.9-27.1457.12.12180.340.4220.8132.7101.104361.193.0124.4-42.2-35.6-29.8481.22.55136.719.7156.4187.8126.01444.31.7154.5173.6-40.4-33.7-31.95042.96100.719.1119.8263.9145.98474.42.3216.0160.9-39.4-30.9-32.5529.83.563.23.166.3352.5125.97484.13.5313.2169.6-38.3-25.0-32.3553.83.8714.80.215.0423.262.91487.24.4387.5162.8-36.5-18.0-31.1577.44.22.00.12.1489.011.09500.54.6495.2168.7-35.3-14.0-29.7601.74.46---493.52.01495.65.3598.5160.4-34.0--28.1系列二334.30.6 63.0 27.8 90.80.81.064.70.013.030.3---359.20.6796.583.3179.82.13.0012.20.115.746.9-50.1-34.2-24.0383.70.75140.1207.8347.96.07.7129.60.321.366.3-49.2-36.4-23.14080.9213.1270.9484.018.121.9179.60.731.9124.9-48.1-36.8-22.8431.71.19297.6307.4605.035.934.74145.61.036.1131.1-46.0-35.1-23.1455.91.48304.8224.3529.165.458.77255.21.049.3128.3-44.9-36.8-25.3479.91.81231.3151.0382.396.382.69385.51.278.8154.2-43.8-37.2-28.8504.12.21172.128.9201.0142.2111.35442.11.6111.5166.1-42.1-35.0-29.8528.32.63129.016.4145.4210.4143.93462.83.0178.6176.1-40.8-33.2-30.9552.53.0898.011.9109.9275.6154.78465.73.2216.3170.5-39.2-29.8-31.0576.73.562.73.065.7348.4133.56486.24.4291.2176.2-37.8-24.4-30.6600.93.8517.50.317.8404.572.32477.75.4356.7168.4-36.3-17.6-29.9

注：系列一的升溫速率為2 ℃/h；系列二的升溫速率為20℃/h。

2.2生油潛力和時限

如圖2所示，湖相烴源巖Ⅰ型有機質(zhì)最大生油量為605.05 mg/g·TOC(以20 ℃/h為例)，具有可觀的生油潛力，主生油階段為0.5%

2.3液態(tài)油生成動力學

圖2　湖相烴源巖Ⅰ型有機質(zhì)液態(tài)產(chǎn)物產(chǎn)率隨成熟度的演化Fig.2　The evolution of the yields of liquid products of Type-I organic matter of lacustrine source rock with the maturity

圖3　湖相烴源巖Ⅰ型有機質(zhì)液態(tài)產(chǎn)物生成的動力學模擬曲線Fig.3　Kinetic simulation curves for the generation of liquid products of the Type-I organic matters of lacustrine source rock

基于黃金管熱模擬實驗得到的產(chǎn)油轉化率及Kinetics專用軟件，對液態(tài)油生成的動力學參數(shù)進行了計算。圖3為湖相烴源巖Ⅰ型有機質(zhì)不同液態(tài)組分生成轉化率的實驗數(shù)據(jù)及擬合結果，可以看出熱模擬實驗點的轉化率與擬合曲線基本一致(除個別點外)，說明通過動力學擬合計算所獲得的動力學參數(shù)是可信的。

圖4為湖相烴源巖Ⅰ型有機質(zhì)液態(tài)產(chǎn)物生成活化能，其中，總液態(tài)產(chǎn)物生成活化能分布為200～238 kJ/mol，平均活化能為218.5 kJ/mol，對應的指前因子為A=1.0×1014s-1。重質(zhì)組分生成的平均活化能(217 kJ/mol)明顯要低于輕質(zhì)油(221.2 kJ/mol)。

關于Ⅰ型有機質(zhì)活化能分布，國內(nèi)外不同學者的研究結果存在差異。Behar等[18]研究表明，Ⅰ型有機質(zhì)活化能分布在200～276 kJ/mol范圍內(nèi)，平均活化能為234 kJ/mol，指前因子為5.64×1014s-1；盧雙舫等[3]基于青山口組Ⅰ型灰黑色泥巖的熱模擬實驗，得到油生成的動力學參數(shù)重質(zhì)組分略高于輕質(zhì)油；何坤等[5]通過I型有機質(zhì)的全巖黃金管熱模擬實驗，計算得到液態(tài)產(chǎn)物生成的活化能分布在193～222 kJ/mol。

2.4生油模式及排油效率

松遼盆地青山口組湖相烴源巖有機碳(TOC)含量分布廣泛(0.5%～7.0%)，普遍高于1.0%，有機質(zhì)類型主要為I型有機質(zhì)(圖5)。湖相烴源巖的氫指數(shù)(HI)主要分布在300～500 mg/g。相對于魚21井青山口組低成熟度湖相烴源巖來說，英X58井湖相烴源巖經(jīng)歷了一定程度的生烴演化過程，氫指數(shù)較低。

圖4　湖相烴源巖Ⅰ型有機質(zhì)液態(tài)產(chǎn)物生成活化能Fig.4　The activation energy of the generation of liquid products of the Type-I organic matters of lacustrine source rock

結合上面給出的生油動力學參數(shù)和英X58井的熱演化史(圖6a)，通過動力學推演，可得到該井青山口組湖相烴源巖的生油轉化模式(圖6b)。從圖可見，英X58井青山口組湖相烴源巖當前的生油轉化率為50%～60%之間，生油階段主要為距今80 Ma到40 Ma之間。

圖5　松遼盆地青山口組湖相烴源巖氫指數(shù)和TOC分布Fig.5　The hydrogen index and the distribution of TOC of the Qingshankou Formation lacustrine source rocks in the Songliao Basin

為了進一步驗證通過動力學推演得到的生油轉化率的可靠性，本文基于烴源巖的氫指數(shù)，對其生烴轉化率進行計算：

C=(HI0-HI)/HI0

(1)

其中，HI和HI0分別代表烴源巖的初始氫指數(shù)和當前氫指數(shù)。以魚21井湖相烴源巖作為參考(圖5)，HI0取值為800 mg/g。

顯然，基于氫指數(shù)計算的烴源巖轉化率與通過動力學推演得到的生油轉化率基本一致。通過上述熱模擬實驗的結果，可知，青山口組湖相烴源巖的最大生油潛力為600 mg/g·TOC。結合生油轉化率，可計算得到英X58井青山口組(1 985～2 120 m深度段)湖相烴源巖的生油量在240～360 mg/g·TOC(圖7)。結合該烴源巖的巖石熱解結果，可以發(fā)現(xiàn)其殘留油量為50～150 mg/g·TOC(圖7)。因此，本文基于如下公式：

相對排油效率=當前排油量/當前生油量

(2)

累計排油效率=當前排油量/最大生油量

(3)

圖6　英X58井青山口組湖相烴源巖的熱演化史(a)和生油演化模式(b)Fig.6　The history of thermal evolution and the model of hydrocarbon evolution of the Qingshankou Formation lacustrine source rock in well YX58

圖7　青山口組湖相烴源巖生排烴模式Fig.7　The model of hydrocarbon generation and expulsion of the Qingshankou Formation lacustrine source rock

可計算得到英X58井當前的排油量為150～200 mg/g·TOC，相對排油效率約為60%，累計排油效率為25%～33%。

松遼盆地青山口組湖相烴源巖分布廣泛且處低成熟-成熟演化階段，這為致密油的富集提供了物質(zhì)基礎。本文對該盆地青山口組湖相烴源巖的生油潛力和動力學研究表明，湖相烴源巖具有可觀的生油潛力，在此基礎上得到的源內(nèi)殘留烴定量及排油量計算結果，有助于準確評價湖相烴源巖的當前排油量和致密油的資源潛力。

3　結　論

(1)黃金管生烴熱模擬實驗結果表明，湖相烴源巖具有可觀的生油潛力，Ⅰ型有機質(zhì)以生油為主，主要的生油階段在EasyRo=0.5%～1.2%，最大生油量約為600 mg/g·TOC。

(2) 動力學計算結果表明，湖相烴源巖I型有機質(zhì)生成總油的平均活化能為218.5 kJ/mol(指前因子為1.0×1014s-1)，重質(zhì)組分生成活化能要低于輕質(zhì)組分。

(3) 松遼盆地青山口組湖相烴源巖生油轉化率為40%～60%，當前生油量為240～360 mg/g·TOC，排油量約為150～200 mg/g·TOC，相對排油效率約為60%。生油量及排油效率結果表明，松遼盆地致密油資源潛力大。

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Hydrocarbon Generation Kinetics and the Efficiency of Petroleum Expulsion of Lacustrine Source Rocks: Taking the Qingshankou Formation in the Songliao Basin as An Example

LIU Yang1,2,3,4, HE Kun3,4, LI Xianqing1,2, XU Hongwei1,2, ZHANG Jizhen1,2,HU Songlin1,2,3,4, WANG Gang1,2, FAN Zhiwei1,2

(1.StateKeyLaboratoryofCoalResourcesandSafeMining,ChinaUniversityofMiningandTechnology,Beijing100083,China;2.CollegeofGeoscienceandSurveyingEngineering,ChinaUniversityofMiningandTechnology,Beijing100083,China;3.PetroChinaResearchInstituteofPetroleumExplorationandDevelopment,Beijing100083,China;4.KeyLaboratoryofPetroleumGeochemistry,ChinaNationalPetroleumCorporation,Beijing100083,China)

To evaluate the yields of oil and the potential of tight oil resources of lacustrine source rocks, the characteristics of hydrocarbon generation, kinetic parameters, and the efficiency of petroleum expulsion of lacustrine source rocks in the Songliao Basin were studied in this paper，by using the gold-tube pyrolysis of lacustrine Type-I organic matters and organic geochemical analysis of the Qingshankou Formation source rocks. Quantitative determination of the liquid and gas products from pyrolysis experiments indicate that there is a considerable oil generation potential for the Qingshankou Formation source rock in the Songliao Basin with maximum yields of oil about 600 mg/g·TOC. Kinetic calculation shows that the average activation energy for oil generation from this source rock is 218.5 kJ/mol, wherein, the activation energy for the generation of heavy components is obviously lower than that of light parts. Geological extrapolation based on the kinetic parameters and the thermal history of well YX58, demonstrates that the present generation conversion and amounts of oil for the source rocks of tight oils in this well are 40% to 60% and 240 to 360 mg/g·TOC, respectively. By determination of the residual hydrocarbons, the expulsion amounts and efficiency of oils for this source rocks can be calculated to be 150 to 200 mg/g·TOC and 25% to 33%, respectively. It is shown that tight oil resources are of great potential in the Songliao Basin.

lacustrine source rock; gold-tube pyrolysis; hydrocarbon generation kinetics; the efficiency of petroleum expulsion; the Songliao Basin

2015-12-17；改回日期：2016-02-20；責任編輯：孫義梅。

國土資源部公益性行業(yè)科研專項基金項目(201311022);“十二五”國家科技重大專項(2011ZX05007-001，2011ZX05007-002); 教育部高等學校博士學科點基金項目(20110023110017); 中國石油天然氣股份有限公司科學研究與技術開發(fā)項目(2012E-2603-06)。

劉洋，女，碩士研究生，1990年出生，地質(zhì)工程專業(yè)，主要從事油氣地球化學、油氣地質(zhì)方面的研究工作。Email: 1065471274@qq.com。

李賢慶，男，教授，博士生導師，1967年出生，礦產(chǎn)普查與勘探專業(yè)，主要從事油氣地質(zhì)、有機地球化學、有機巖石學等方面的教學和科研工作。Email: Lixq@cumtb.edu.cn。

TE122.1

A

1000-8527(2016)03-0627-08