1991—2013年西北地區(qū)省會城市PM10濃度變化特征

祁棟林，李曉東，胡愛軍，肖宏斌，魏鴻業(yè)，蘇文將

(1.青海省氣象科學(xué)研究所，青?！∥鲗帯?10001；2.青海省防災(zāi)減災(zāi)重點實驗室，青?！∥鲗帯?10001)

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1991—2013年西北地區(qū)省會城市PM10濃度變化特征

祁棟林1,2，李曉東1,2，胡愛軍1,2，肖宏斌1,2，魏鴻業(yè)1,2，蘇文將1,2

(1.青海省氣象科學(xué)研究所，青海西寧810001；2.青海省防災(zāi)減災(zāi)重點實驗室，青海西寧810001)

基于我國西北各省會城市1991—2001年平均TSP資料和2002—2013年平均PM10資料，對PM10濃度年變化趨勢、突變特征和未來趨勢進行分析。結(jié)果表明：(1)近23 a我國西北各省會城市PM10濃度整體呈顯著下降趨勢，下降速率為-0.12～-0.04 mg·m-3·(10 a)-1，蘭州最大，西安最小，且具有明顯不盡相同的階段性特征。PM10污染負(fù)荷系數(shù)整體也呈下降趨勢；(2)2001年烏魯木齊、西安和銀川PM10濃度發(fā)生突變，蘭州和西寧突變分別發(fā)生在2003年和2004年；(3)西北各省會城市PM10濃度變化存在著持續(xù)性，未來下降趨勢仍將持續(xù)，但持續(xù)性強度不盡相同。

PM10；Spearman秩相關(guān)系數(shù)；Hurst指數(shù)

引　言

隨著工業(yè)化、城市化快速發(fā)展及機動車量的大幅增加，環(huán)境空氣質(zhì)量尤其是城市空氣質(zhì)量受到不同程度污染，已成為威脅可持續(xù)發(fā)展和人類健康的重要挑戰(zhàn)。影響環(huán)境空氣質(zhì)量的主要污染物包括二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)、臭氧(O3)、氣溶膠顆粒物等。其中，顆粒物是空氣污染中較為普遍且危害較大的污染物之一[1]。由于PM10能夠進入人體的呼吸系統(tǒng)甚至深入肺泡進入人體的血液循環(huán)[2-3]，對人體健康的危害更大，同時對大氣能見度、溫度和酸雨也產(chǎn)生一定影響，PM10是我國大氣環(huán)境質(zhì)量的主要污染物。因此，PM10的研究已經(jīng)成為國際大氣環(huán)境研究的熱點之一[4-6]。近年來，我國北方地區(qū)沙塵天氣有減少的趨勢，但強沙塵暴卻頻繁發(fā)生，且影響范圍大、影響程度劇烈[7-8]，尤其對城市空氣質(zhì)量影響嚴(yán)重。本文根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》[9](GB3095-2012)中的二級標(biāo)準(zhǔn)對1991—2013年我國西北五省會城市(蘭州、烏魯木齊、西寧、銀川和西安)PM10或總懸浮顆粒物(Total Suspended Particulate，簡稱TSP)的變化趨勢特征進行分析，以期為我國西北地區(qū)空氣質(zhì)量改善提供科學(xué)依據(jù)，推動西北地區(qū)自然、經(jīng)濟和社會協(xié)調(diào)發(fā)展。

1　資料與方法

1.1資料

西北五省會城市1991—2001年平均TSP資料來源于文獻[10]，2002—2013年平均PM10資料來自各省年度環(huán)境質(zhì)量公報[11-15]。

由于國家環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)及分析方法的變化，氣溶膠顆粒物監(jiān)測經(jīng)歷了降塵—總懸浮顆粒物(TSP)—可吸入顆粒物(PM10)—細(xì)顆粒物(PM2.5)的過程：2000年開始，部分城市開始開展PM10監(jiān)測，而大部分城市仍然監(jiān)測TSP；2002年，監(jiān)測PM10和TSP的城市各約占1/2；至2006年，地級及以上城市基本實現(xiàn)PM10監(jiān)測。因而TSP和PM10資料連續(xù)性較差。為保證監(jiān)測數(shù)據(jù)的可比性和連續(xù)性，需將TSP和PM10資料進行轉(zhuǎn)換，因缺少同一時期2種監(jiān)測數(shù)據(jù)，無法準(zhǔn)確給出西北五省會城市的換算公式(或比例)，只能根據(jù)李名升等[16]的換算方法(TSP乘系數(shù)0.5，即PM10標(biāo)準(zhǔn)限值占TSP標(biāo)準(zhǔn)限值的比例為50%)，結(jié)合PM10和TSP的標(biāo)準(zhǔn)限值，將西北地區(qū)各省會城市2001年前的TSP監(jiān)測數(shù)據(jù)按公式(1)進行統(tǒng)一換算，使PM10質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)統(tǒng)一和延長，其公式為：

(1)

式中，SPM10和STSP分別為《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》中PM10和TSP的年均值二級標(biāo)準(zhǔn)限值，ρiTSP和ρiPM10分別為第i個城市TSP監(jiān)測值和PM10換算濃度值。

表1是中國北方部分城市PM10占TSP的平均比例?？梢钥闯觯覈狈讲糠殖鞘杏绕涫俏鞅备魇鞘蠵M10占TSP的平均比例比李名升等[16]的轉(zhuǎn)換系數(shù)偏高，使得轉(zhuǎn)換后的PM10質(zhì)量濃度值偏低，但由于TSP和PM10質(zhì)量濃度的數(shù)量級較小，轉(zhuǎn)換前后值的差別不大，并不影響其長期變化趨勢，表明采用李名升等[16]的數(shù)據(jù)換算方法進行長期趨勢分析是可行的。

表1　中國北方部分城市PM10占TSP的平均比例

1.2方法

1.2.1空氣綜合污染指數(shù)

采用空氣綜合污染指數(shù)對空氣質(zhì)量總體變化、年際變化及污染程度進行評價，以SO2、NO2、PM10為評價因子，以《中華人民共和國環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095-2012)二級標(biāo)準(zhǔn)為評價標(biāo)準(zhǔn)，采用污染負(fù)荷系數(shù)確定空氣污染的主要污染物。綜合污染指數(shù)是各項空氣污染物的單項因子指數(shù)之和。其數(shù)學(xué)表達(dá)式為：

(2)

式中：P為空氣綜合污染指數(shù)，Pi為第i項空氣污染物的分指數(shù)，N為空氣綜合污染指數(shù)的污染物項數(shù)，Ci為第i項污染物的年均濃度值(單位：mg·m-3)，Si為第i項污染物的環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)限值(單位：mg·m-3)，fi為第i項污染物的負(fù)荷系數(shù)。

1.2.2線性趨勢

利用最小二乘法擬合[24]一元線性方程y=ax+b(a、b為回歸系數(shù)，y為PM10值，x為時間)，斜率a表示變化傾向率，其符號正或負(fù)反映趨勢上升或下降，大小則表示上升或下降的幅度。

1.2.3Diniel趨勢分析

衡量環(huán)境污染變化趨勢是否有顯著性最常用的統(tǒng)計方法是Diniel趨勢檢驗，它使用了Spearman[25]秩相關(guān)系數(shù)。該方法用于單因素、小樣本數(shù)(>4)的相關(guān)檢驗，方法簡明扼要，精確性高。設(shè)有一組監(jiān)測時序為y1，y2，y3，…，yn和對應(yīng)的年均值c1，c2，c3，…，cn；然后，按濃度值從小到大依次給出序號，其序列中的排列次序稱為該監(jiān)測值的秩。通過下式計算這組數(shù)據(jù)的秩相關(guān)系數(shù)：

(3)

式中：γs為Spearman秩相關(guān)系數(shù)；N為時間周期(單位：a)；di為變量xi和變量yi之差；xi對應(yīng)各時間周期按濃度值從小到大排列的序號；yi對應(yīng)各時間周期按時間排列的序號。γs為負(fù)，呈下降趨勢；反之則為上升趨勢。若|γs|≥Wp(秩相關(guān)系數(shù)統(tǒng)計表中的臨界值)，表明變化趨勢有顯著意義。

1.2.4R/S分析法

R/S分析法[26]是對氣候因子時間序列計算Hurst指數(shù)，探究氣候因子在時間序列長期記憶過程下所暗示的非線性系統(tǒng)的演化趨勢。Hurst指數(shù)能很好地揭示各氣候因子時間序列的趨勢性，并根據(jù)Hurst(H)值的大小來判斷趨勢性成分的強度[27]。當(dāng)0.5

1.2.5變差系數(shù)

利用變差系數(shù)比較城市間PM10對其均值的相對離散程度。變差系數(shù)[24]的計算公式：

(4)

2　結(jié)果分析

2.1PM10濃度和負(fù)荷系數(shù)年際變化

圖1和表2分別給出1991—2013年西北各省會城市PM10質(zhì)量濃度的年際變化及變差系數(shù)和秩相關(guān)系數(shù)。從圖1和表2可看出，西北各省會城市PM10濃度整體上呈極顯著的下降趨勢，下降速率為-0.12～-0.04 mg·m-3·(10 a)-1，蘭州下降速率最大，西安下降速率最小，但各省會城市PM10濃度的階段性特征不盡相同。其中，烏魯木齊和銀川表現(xiàn)為先波動下降，進入2000年代中后期變化相對平緩，下降最顯著的時段為2000—2005年，且這一時期的速率前者遠(yuǎn)高于后者；西安和蘭州表現(xiàn)為波動下降趨勢，但1990年代前者波動較大，后者波動較小；西寧2002年以前PM10濃度波動較小，2003年急劇下降，而后略有波動?？梢姡?個城市2000年代及以后的PM10濃度均明顯低于1990年代，5城市PM10平均濃度2001年以后比2000年以前下降了2.3%～65.0%，且2000年代中前期下降最快。另外從表2還發(fā)現(xiàn)，1991—2003年間PM10濃度波動幅度最大的是蘭州，最小的是西安。

PM10是影響我國北方城市大氣環(huán)境質(zhì)量的首要污染物，其來源廣泛，主要包括燃煤、機動車排放、工業(yè)粉塵、揚塵(建筑施工、道路等)、風(fēng)沙、二次氣溶膠粒子等。1991—2013年蘭州、烏魯木齊和西寧PM10多年平均濃度較高，分別為0.238、0.188、0.185 mg·m-3，銀川和西安相對較低，分別為0.162、0.142 mg·m-3，西部城市明顯大于東部城市；5個省會城市最大值均出現(xiàn)在1990年代(1991、1994、1996、1997和1992年)，最小值均出現(xiàn)2005—2011年。5城市PM10最大值、最小值和歷年平均值全部超過國家二級標(biāo)準(zhǔn)，超標(biāo)倍數(shù)分別在3.4～5.9、1.2～1.8和2.0～3.4之間。蘭州、烏魯木齊和西寧3城市城區(qū)地處河谷盆地，特殊的閉塞地形導(dǎo)致靜風(fēng)和逆溫現(xiàn)象時常發(fā)生，不利于污染物的擴散[19-21]，因此PM10濃度相比其他2城市較高，但經(jīng)過多年的環(huán)境整治其下降幅度也較明顯，而銀川和西安城區(qū)地處相對開闊地帶，風(fēng)對大氣污染物的清潔能力較強，且自然條件較為優(yōu)越，大氣環(huán)境自凈能力強[22-23]。

圖1　1991—2013年我國西北各省會城市PM10質(zhì)量濃度的年際變化

烏魯木齊西安銀川西寧蘭州變差系數(shù)0.300.250.380.350.40秩相關(guān)系數(shù)-0.76**-0.75**-0.75**-0.73**-0.88**

注：**表示通過0.01的顯著性檢驗

1991—2013年西北各省會城市空氣中PM10污染負(fù)荷系數(shù)整體呈下降趨勢，除烏魯木齊外的其他城市均通過α=0.01的顯著性檢驗(表3)，以-0.12～-0.03(10 a)-1的速率下降，其中銀川下降速率最大，烏魯木齊下降速率最??；變差系數(shù)烏魯木齊最大，西安最小。從多項式回歸曲線趨勢來看，各省會城市PM10污染負(fù)荷系數(shù)表現(xiàn)出不同的階段性變化特征。近23 a來，烏魯木齊和蘭州PM10負(fù)荷系數(shù)呈“上升—下降—平穩(wěn)”3個階段變化；西寧和西安表現(xiàn)為2個明顯的階段性變化，前者呈“先升后降”的階段性變化，后者正相反，呈“先降后升”的階段性變化，轉(zhuǎn)折點分別在1998年和2008年；銀川2000年代中期以前呈波動下降趨勢，而后進入相對平穩(wěn)期(圖2)。

圖2　1991—2013年我國西北各省會城市PM10負(fù)荷系數(shù)的年際變化

烏魯木齊西安銀川西寧蘭州變差系數(shù)0.220.130.180.180.15線性變化速率/(10a)-1-0.03-0.08-0.12-0.11-0.08秩相關(guān)系數(shù)-0.19-0.75**-0.77**-0.69**-0.63**

注：*、**表示分別通過0.05和0.01顯著性檢驗

2.2PM10濃度和負(fù)荷系數(shù)不同時期變化

表4為西北各省會城市不同時期PM10質(zhì)量濃度和負(fù)荷系數(shù)變化?？煽闯?，1991—2010年西北各省會城市PM10濃度均呈明顯減小，減小率在41.5%～55.0%之間，減小率最大和最小的分別為蘭州和西安，其中1996—2005年各省會城市PM10質(zhì)量濃度下降速度最快；2006—2013年，烏魯木齊變化平穩(wěn)，西寧和蘭州延續(xù)前期下降趨勢，而西安和銀川出現(xiàn)轉(zhuǎn)折，有增加的態(tài)勢。1991—2000年烏魯木齊、蘭州和西寧負(fù)荷系數(shù)增大，之后逐漸減小，前2個城市2011—2013年間又有所回升；1991—2013年銀川PM10負(fù)荷系數(shù)持續(xù)減?。?991—2010年西安負(fù)荷系數(shù)逐漸減小，而后開始增大。

2.3突變分析

圖3為1991—2013年西北地區(qū)各省會城市PM10濃度的Mann-Kendall突變檢驗。UF代表PM10濃度的順序統(tǒng)計曲線，UB則為逆序統(tǒng)計曲線，若UF或UB值>0，表明序列呈上升趨勢，反之則呈下降趨勢。給定顯著性水平α=0.05(或0.01)，臨界線U=±1.96(或±2.56)。當(dāng)統(tǒng)計曲線超過臨界線時，表明上升或下降趨勢顯著。若2條統(tǒng)計曲線在臨界線之間出現(xiàn)交點，則交點對應(yīng)的時間就是開始突變的時間。由圖3可見，烏魯木齊、西安和銀川UF和UB曲線在2001年左右出現(xiàn)交點，且交點在信度線之間，因此2001年是烏魯木齊、西安和銀川PM10濃度發(fā)生突變的時間。由烏魯木齊、西安和銀川的UF曲線可以看出，1991年以來PM10濃度總體均呈下降趨勢，2004年以后，烏魯木齊和銀川PM10濃度減少趨勢超過α=0.05的顯著性水平臨界線，西安減少趨勢超過α=0.01的顯著性水平臨界線，表明2004年以后3個城市PM10濃度進入顯著下降階段；蘭州和西寧PM10濃度突變分別發(fā)生在2003年和2004年，蘭州在2004年以后進入顯著減少趨勢，而西寧在2007年后進入顯著減少趨勢。

綜上所述，近23 a來西北各省會城市空氣中PM10濃度下降較明顯，空氣質(zhì)量均得到了明顯改善?？赡茉蚴牵?991年以后，隨著國家對環(huán)境保護的重視、環(huán)境保護法的修改完善以及城市環(huán)境綜合治理等措施的實施，各城市逐步開展了空氣污染的綜合整治，進一步調(diào)整優(yōu)化產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)，推廣使用清潔能源，加強控制燃煤(油)排放的煙塵總量，嚴(yán)格控制市區(qū)二次揚塵污染力度，堅決取締超標(biāo)生產(chǎn)的工業(yè)企業(yè)等，加大市內(nèi)空地綠化率，這一系列積極有效的措施明顯改善了城區(qū)大氣環(huán)境質(zhì)量。同時，也與近年來西北地區(qū)沙塵天氣逐漸減少有關(guān)[8]。

表4　西北各省會城市不同時期PM10濃度(單位：mg·m-3)和負(fù)荷系數(shù)變化

圖3　1991—2013年西北地區(qū)各省會城市PM10濃度的突變檢驗

2.4未來趨勢分析

有研究指出[26]，周期及趨勢項的存在對Hurst指數(shù)的估計影響很大，在進行R/S分析前，應(yīng)對時間序列數(shù)據(jù)進行預(yù)處理，以消除趨勢項的影響。因此先對1991—2013年P(guān)M10濃度進行二階差分[28]，消除其線性趨勢，再根據(jù)R/S分析原理對西北各省會城市PM10濃度差分后序列的持續(xù)性進行分析，計算的Hurst指數(shù)見表5?？梢钥闯?，5城市PM10濃度的H值均>0.5，存在明顯的持續(xù)性，即未來變化與過去變化趨勢一致，過去總體減小的趨勢預(yù)示未來PM10濃度總體將繼續(xù)減小，短時期內(nèi)不會發(fā)生逆轉(zhuǎn)，尤其是西寧和蘭州持續(xù)性強度很強，而銀川的持續(xù)性強度較弱。

表5　1991—2013年西北各省會城市PM10濃度的Hurst指數(shù)

3　結(jié)論與討論

(1)近23 a我國西北各省會城市PM10濃度整體呈顯著下降趨勢，蘭州下降速率最大，西安最小，但5城市PM10濃度的階段性變化特征有所差異，2000年代及以后的濃度值遠(yuǎn)低于1990年代，且下降最顯著的時段為2000—2005年；未來PM10濃度下降趨勢仍將持續(xù)，但持續(xù)性強度不盡相同。

(2)烏魯木齊、西安和銀川2001年P(guān)M10濃度發(fā)生突變，2004年后PM10濃度進入顯著下降階段；蘭州和西寧突變分別發(fā)生在2003年和2004年，蘭州在2004年以后進入顯著減少趨勢，而西寧在2007年后進入顯著減少趨勢。

西北各省會城市地處西北內(nèi)陸，植被覆蓋率低，受大陸性季風(fēng)氣候(干旱、少雨、大風(fēng)等)影響，顆粒物一直是大氣環(huán)境的首要污染物，尤其是顆粒物在城市的來源廣泛，是城市治理大氣污染的重中之重。近年來各級政府加強各方面環(huán)保力度，環(huán)境空氣質(zhì)量得以改善，但與國內(nèi)其他城市相比，大氣顆粒物污染狀況仍然十分嚴(yán)重，尤其是2013年實行新的空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)以來，以PM2.5和PM10為代表顆粒物的污染問題凸顯，環(huán)境質(zhì)量壓力越來越大，西北各省會城市大氣環(huán)境治理工作任重而道遠(yuǎn)。

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Variation Characteristics of PM10Concentration in Provincial Capitals of Northwest China During 1991-2013

QI Donglin1,2，LI Xiaodong1,2，HU Aijun1,2，XIAO Hongbin1,2，WEI Hongye1,2，SU Wenjiang1,2

(1.InstituteofQinghaiMeteorologicalScienceResearch,Xining810001,China；2.QinghaiKeyLaboratoryofDisasterPreventingandReducing,Xining810001,China)

Based on the annual mean total suspended particulate (TSP) data during 1991-2001 and PM10data during 2002-2013 in provincial capitals of Northwest China, the annual variation characteristics of PM10concentration and their mutation test and future trends were analyzed by using the Diniel analysis, Mann-Kendall test and R/S analysis. The results are as follows:(1)The PM10concentration decreased significantly as a whole in provincial capitals of Northwest China in nearly 23 years, with the rate of -0.12--0.04 mg·m-3every 10 years, the maximum and minimum decreasing rate respectively occurred in Lanzhou and Xi’an. And the changes in phase of PM10concentration were obviously different in provincial capitals of Northwest China during 1991-2013, but the decreasing rates were fastest from 2000 to 2005. The pollution load coefficient of PM10in provincial capitals of Northwest China during 1991-2013 showed a downward trend. (2)The mutation of PM10concentration in Urumqi, Xi’an and Yinchuan occurred in 2001, and they decreased significantly after 2004, while in Lanzhou and Xining it occurred in 2003 and 2004, respectively, and the PM10concentration for the former decreased significantly after 2004, for the latter it decreased significantly after 2007. (3)The variations of PM10concentration were sustainable in provincial capitals of Northwest China, and the decreasing trend will be continuing in the years ahead, but the persistent strength will be different.

PM10; Spearman rank correlation coefficient; Hurst index

10.11755/j.issn.1006-7639(2016)-04-0656

2015-10-10；改回日期：2016-01-19

國家自然科學(xué)基金地區(qū)科學(xué)基金項目(41161009)和公益性行業(yè)(氣象)科研專項(GYHY201306054、GYHY201506001)共同資助

祁棟林(1967- )，男，高級工程師，主要從事大氣成分觀測和天氣氣候研究. E-mail:qidl007@163.com

1006-7639(2016)-04-0656-07DOI:10.11755/j.issn.1006-7639(2016)-04-0656

P404

A

祁棟林，李曉東，胡愛軍，等.1991—2013年西北地區(qū)省會城市PM10濃度變化特征[J].干旱氣象，2016，34(4)：656-662, [QI Donglin, LI Xiaodong, HU Aijun, et al. Variation Characteristics of PM10Concentration in Provincial Capitals of Northwest China During 1991-2013[J]. Journal of Arid Meteorology, 2016, 34(4):656-662],