油氣井CO2腐蝕及防控方法研究進(jìn)展*

劉大偉，姚秀浩，金經(jīng)洋

(1. 廣東石油化工學(xué)院 石油工程學(xué)院，廣東 茂名 525000；2.茂名市石油化工腐蝕與安全工程技術(shù)研究開(kāi)發(fā)中心，廣東 茂名 525000)

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油氣井CO2腐蝕及防控方法研究進(jìn)展*

劉大偉1,2，姚秀浩1，金經(jīng)洋1

(1. 廣東石油化工學(xué)院 石油工程學(xué)院，廣東 茂名 525000；2.茂名市石油化工腐蝕與安全工程技術(shù)研究開(kāi)發(fā)中心，廣東 茂名 525000)

針對(duì)腐蝕環(huán)境這一最大不可控變量，探討了CO2分壓、環(huán)境溫度、pH值、含水率等因素對(duì)CO2及超臨界CO2腐蝕的影響，并介紹了失重法、電化學(xué)方法和電感法等CO2腐蝕評(píng)價(jià)方法。鑒于 CO2腐蝕產(chǎn)物膜的重要作用，詳細(xì)闡述了腐蝕產(chǎn)物膜微觀結(jié)構(gòu)、力學(xué)性能對(duì)腐蝕的影響及研究方法?；贑O2腐蝕環(huán)境影響因素、腐蝕機(jī)理及腐蝕評(píng)價(jià)方法，總結(jié)認(rèn)為成膜型緩蝕劑能夠隔絕油氣井管具與CO2等腐蝕環(huán)境接觸，是行之有效的腐蝕防控方法，咪唑啉類(lèi)抗高溫復(fù)配型緩蝕劑是未來(lái)緩蝕劑研發(fā)的重要方向。

油氣井；CO2腐蝕；影響因素；評(píng)價(jià)方法；緩蝕

近年來(lái)，CO2在油氣勘探開(kāi)發(fā)中的作用越來(lái)越受到人們的關(guān)注：(1)作為提高油氣采收率的一種有效方法，被注入地下油氣儲(chǔ)層；(2)作為一種惰性氣體，成為空氣鉆井流體中的重要一員；(3)置換甲烷，是提高煤層氣產(chǎn)量最有前景的方法之一。然而，在上述工程作業(yè)以及地下原生CO2伴隨油氣采出過(guò)程中，CO2腐蝕油套管、鉆具和集輸管線(xiàn)這一難題一直備受關(guān)注。井下高壓、高濃度的CO2腐蝕管具嚴(yán)重，已造成巨大經(jīng)濟(jì)損失(塔里木油田、長(zhǎng)慶油田、西南油氣田、華北油田、渤海油田等，每年因石油套管損壞造成的經(jīng)濟(jì)損失就達(dá)數(shù)十億元[1])，并成為了制約CO2大規(guī)模應(yīng)用于石油勘探開(kāi)發(fā)的重要原因。因此，開(kāi)展油氣井CO2腐蝕行為研究具有重要的學(xué)術(shù)價(jià)值和廣闊的應(yīng)用前景，而了解油氣井CO2腐蝕行為及防控方法的國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀和發(fā)展趨勢(shì)，對(duì)開(kāi)展油氣井CO2腐蝕行為研究能起到方向性引導(dǎo)作用。

1　影響CO2腐蝕的環(huán)境因素

油氣井CO2腐蝕影響因素主要包括力學(xué)因素、材料因素和環(huán)境因素。力學(xué)因素包括油氣管具的受力狀態(tài)，如應(yīng)力腐蝕、腐蝕疲勞等；材料因素包括鋼材的化學(xué)成分和顯微結(jié)構(gòu)等；環(huán)境因素主要包括CO2分壓、環(huán)境溫度、pH值、離子濃度、含水率等。由于環(huán)境是最大的不可控變量，因此，本文僅詳述環(huán)境因素對(duì)油氣井CO2腐蝕的影響。

1.1影響因素

1)CO2分壓對(duì)油氣井管具腐蝕的影響。研究表明，當(dāng)CO2分壓為1 MPa時(shí)，J55油管腐蝕產(chǎn)物膜與膜下基體表面均比較平整，但當(dāng)CO2分壓為2 MPa時(shí)，產(chǎn)物膜與膜下基體之間存在諸多孔洞，表明CO2分壓越高，腐蝕越嚴(yán)重[2-4]。

2)環(huán)境溫度對(duì)油氣井管具腐蝕的影響。在油氣井中，最嚴(yán)重的腐蝕通常發(fā)生在溫度為60～100 ℃處，并且這一溫度通常與油氣井內(nèi)的露點(diǎn)溫度相一致[5-6]。當(dāng)溫度低于60～70 ℃時(shí)，腐蝕速率隨溫度的升高而增大；當(dāng)溫度高于80～100 ℃時(shí)，腐蝕速率隨溫度的升高而降低。

3)pH值、含水率及Cl-濃度對(duì)油氣井管具腐蝕的影響。①pH值對(duì)CO2的腐蝕主要表現(xiàn)在影響陰陽(yáng)極反應(yīng)速率和影響管具表面腐蝕產(chǎn)物膜的溶解度方面。一般認(rèn)為pH 值為5.5～5.6時(shí)，腐蝕的危險(xiǎn)性較低。②CO2只有與水結(jié)合，才能腐蝕管具。隨著含水率增加，腐蝕速率增加，但含水率達(dá)到某一限定值后，腐蝕速率增大的幅度變小。③Cl-可加劇局部腐蝕。Cl-濃度增加，CO2局部腐蝕速率增加，但增加到一定值后，腐蝕速率增大幅度變小[7-8]。

4)腐蝕機(jī)理。Warrd、Milliams、Davies、Nesic等[9-16]在研究CO2腐蝕機(jī)理、腐蝕速率預(yù)測(cè)模型等諸多方面作出了巨大貢獻(xiàn)，但他們對(duì)其腐蝕機(jī)理的認(rèn)識(shí)并不統(tǒng)一。產(chǎn)生這種分歧的主要原因是對(duì)CO2腐蝕中間產(chǎn)物了解少，多種陽(yáng)極反應(yīng)中間步驟的假設(shè)均缺少實(shí)驗(yàn)證明，且各種理論都限于特定的研究體系。因此，CO2腐蝕機(jī)理需結(jié)合具體環(huán)境，具體問(wèn)題具體分析。

1.2水對(duì)超臨界CO2腐蝕性的影響

干燥的超臨界CO2對(duì)管具不具腐蝕性，而當(dāng)超臨界CO2含富余水相時(shí)，則具有較強(qiáng)的腐蝕性。根據(jù)熱力學(xué)定律，如果超臨界CO2中水的含量低于水在超臨界CO2中的溶解度，水將完全被超臨界CO2溶解并均勻分散在超臨界CO2中，否則水相將富余出來(lái)，引起管具腐蝕[17]。避免產(chǎn)生富余水相或水相與管具接觸，可以從根源上控制超臨界CO2腐蝕。在石油行業(yè)作業(yè)過(guò)程中，徹底長(zhǎng)期干燥大規(guī)模CO2是不現(xiàn)實(shí)的，一旦形成富余水相，就可能發(fā)生超臨界CO2腐蝕。因此，隔絕富余水相與管具接觸，是控制超臨界CO2腐蝕油氣井管具較為可行的方法。

2　腐蝕程度評(píng)價(jià)實(shí)驗(yàn)測(cè)試方法

2.1腐蝕速率評(píng)價(jià)方法

油氣井CO2腐蝕速率評(píng)價(jià)主要有失重法、電化學(xué)方法和電感法，其中電化學(xué)方法包括動(dòng)電位極化法、交流阻抗法。CO2腐蝕速率測(cè)量各方法優(yōu)缺點(diǎn)如表1所示。

表1　各腐蝕測(cè)量方法優(yōu)缺點(diǎn)

2.1.1失重法

失重法是通過(guò)測(cè)量試樣浸入腐蝕介質(zhì)一定時(shí)間后的質(zhì)量變化來(lái)確定其腐蝕速率，反映的是一段時(shí)間內(nèi)試樣的平均腐蝕情況。

根據(jù)中華人民共和國(guó)石油天然氣行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)SY/T 5390—91，腐蝕速率的計(jì)算方法為：

(1)

式中：R為金屬平均腐蝕速率，kg/(m2·a)；m為試驗(yàn)前的腐蝕鋼片質(zhì)量，mg；m1為試驗(yàn)后的腐蝕鋼片質(zhì)量，mg；A為腐蝕鋼片的總表面積，cm2；t為腐蝕鋼片在介質(zhì)中的總腐蝕時(shí)間，h。

緩蝕率的計(jì)算方法為：

(2)

式中：IE為緩蝕率，%；R0和Ri分別為未添加緩蝕劑和添加緩蝕劑后的樣品的腐蝕率，%。

根據(jù)式(1)得到的油氣井管具CO2腐蝕程度判定指標(biāo)如表2所示。

表2　CO2腐蝕程度的判定

注：若腐蝕鋼片有點(diǎn)蝕，評(píng)價(jià)級(jí)別應(yīng)依次降低一級(jí)。

2.1.2電化學(xué)方法

相比失重法，電化學(xué)方法則可以測(cè)定任一時(shí)間的腐蝕速率。

(1)動(dòng)電位極化法

動(dòng)電位極化法是將極化曲線(xiàn)外推至自腐蝕電位，利用得到的Tafel參數(shù)及自腐蝕電流來(lái)表征腐蝕情況[18]：①自腐蝕電流越大，腐蝕速率越大。②自腐蝕電位與腐蝕速率不是簡(jiǎn)單的對(duì)應(yīng)關(guān)系，主要用來(lái)判定腐蝕是陽(yáng)極過(guò)程還是陰極過(guò)程。當(dāng)管具腐蝕速率增大時(shí)，如果自腐蝕電位正移，則表示陰極反應(yīng)速率增加，負(fù)移則表示陽(yáng)極反應(yīng)速率增加；同理，當(dāng)管具腐蝕速率減小時(shí)，如果自腐蝕電位正移，則表示陽(yáng)極反應(yīng)速率降低，負(fù)移則表示陰極反應(yīng)降低。

基于動(dòng)電位極化法的緩蝕率計(jì)算如下所示。

(3)

式中：icorr,0和icorr,i分別為未添加緩蝕劑和添加緩蝕劑后測(cè)得的腐蝕電流密度，A/cm2。

(2)交流阻抗法

交流阻抗法是用小幅度正弦交流信號(hào)對(duì)電化學(xué)體系進(jìn)行擾動(dòng)，并觀察體系的響應(yīng)情況[19]。一般來(lái)說(shuō)，測(cè)量得到的介質(zhì)溶液電阻和管具界面膜電阻越小，吸附電層電容越大，則越容易發(fā)生腐蝕反應(yīng)。交流阻抗法緩蝕率計(jì)算如下所示。

(4)

式中：Rct和Rcto分別為加入緩蝕劑后和未添加緩蝕劑時(shí)的電荷轉(zhuǎn)移電阻，Ω。

2.1.3電感法(磁阻法)

電感法的基本原理是測(cè)量密封在探針內(nèi)部線(xiàn)圈的電感變化，靈敏地檢測(cè)出由于腐蝕或磨蝕造成的金屬試樣尺寸的細(xì)微變化。美國(guó)Cortest公司基于以上原理開(kāi)發(fā)了Micro Cor腐蝕速率快速測(cè)試系統(tǒng)[20]，國(guó)內(nèi)已經(jīng)有專(zhuān)家采用該方法研究了CO2腐蝕情況，并取得了比較好的效果[21-22]。

2.2腐蝕產(chǎn)物膜性能評(píng)價(jià)方法

CO2腐蝕油氣井管具后，管具表面會(huì)形成一層腐蝕產(chǎn)物膜。腐蝕產(chǎn)物膜能否起到保護(hù)管具基體的作用，主要受膜的微觀結(jié)構(gòu)、力學(xué)性能等方面的影響。

2.2.1腐蝕產(chǎn)物膜微觀結(jié)構(gòu)

掃描電鏡、X-衍射和紅外光譜等現(xiàn)代實(shí)驗(yàn)分析手段是研究腐蝕產(chǎn)物膜微觀結(jié)構(gòu)的利器。掃描電鏡主要觀察被腐蝕試片表面腐蝕狀態(tài)(腐蝕均勻性，有無(wú)點(diǎn)蝕，腐蝕嚴(yán)重程度等)及腐蝕產(chǎn)物膜微觀結(jié)構(gòu)(產(chǎn)物膜是否致密，覆蓋試片表面是否均勻，吸附脫附特征等)；X-衍射、紅外光譜主要分析腐蝕產(chǎn)物膜元素、化合態(tài)等。X-衍射、紅外光譜分析表明，N80鋼CO2腐蝕產(chǎn)物膜是由Fe3C、FeCO3和(FeCaMg)(CO3)2的復(fù)鹽組成，膜不夠致密[23-26]。

2.2.2腐蝕產(chǎn)物膜力學(xué)性能

在油氣井多相流腐蝕環(huán)境中，腐蝕產(chǎn)物膜會(huì)受到3種力的作用：金屬基體變形產(chǎn)生的拉力(如果膜的韌性不好，則膜將與基體分離)；流體的剪切作用和固體顆粒的沖擊作用力(膜基結(jié)合力不強(qiáng)，則膜易受剪切沖擊脫落)；腐蝕產(chǎn)物膜本身的內(nèi)應(yīng)力。在這些力的作用下，膜一旦破損，會(huì)引起嚴(yán)重的局部腐蝕。

腐蝕產(chǎn)物膜對(duì)管具基體起保護(hù)作用，必須同時(shí)滿(mǎn)足以下3個(gè)條件：一是膜層致密，強(qiáng)度高；二是產(chǎn)物膜與基體結(jié)合緊密；三是要具有較高的硬度和韌性。目前主要采用拉力法、壓入法等手段評(píng)價(jià)產(chǎn)物膜與基體的結(jié)合力、強(qiáng)度和韌性。腐蝕產(chǎn)物膜硬度越低，膜層越疏松，其內(nèi)聚力越小，則膜越容易脫落，腐蝕速率越大；產(chǎn)物膜與基體結(jié)合越緊密，越不容易剝離，越能起到屏障作用，則保護(hù)基體免受CO2腐蝕的能力越強(qiáng)。

對(duì)腐蝕產(chǎn)物膜微觀結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能進(jìn)行研究，可有效診斷腐蝕及緩蝕劑緩蝕效果的主控因素，從而為緩蝕劑的改進(jìn)提供依據(jù)。

3　腐蝕防控技術(shù)

3.1CO2腐蝕防控常用方法

CO2對(duì)油氣井管具的腐蝕，可通過(guò)以下方法進(jìn)行控制[27-28]：(1)選擇耐腐蝕性能較好的材料，效果好但單次成本高；(2)對(duì)油氣井管具進(jìn)行涂層或鍍膜，效果較好，但管具內(nèi)表面涂層或鍍膜難度大，且涂層或鍍膜不與管具本體聯(lián)動(dòng)，易脫離，且一旦脫離本體(難以補(bǔ)救)，本體將直接接觸腐蝕環(huán)境，造成嚴(yán)重的局部腐蝕；(3)加注緩蝕劑是目前最經(jīng)濟(jì)、有效的腐蝕防控方法，具有通用性強(qiáng)、靈活、方便的特點(diǎn)，可在腐蝕的任一時(shí)段加入。

3.2緩蝕劑緩蝕機(jī)理及咪唑啉類(lèi)緩蝕劑

成膜型緩蝕劑緩蝕效果好，主要通過(guò)物理、化學(xué)吸附作用，在管具表面形成防護(hù)膜，隔絕管具與腐蝕環(huán)境的接觸，進(jìn)而控制陰極、陽(yáng)極反應(yīng)，最終控制腐蝕。現(xiàn)場(chǎng)常用緩蝕劑多是含氮的化合物，如咪唑啉、胺類(lèi)、季銨鹽及含硫化合物等，其中以咪唑啉類(lèi)緩蝕劑用量最大，約占緩蝕劑總用量的90%。

緩蝕劑緩蝕性能與緩蝕劑化學(xué)成分、結(jié)構(gòu)、外部環(huán)境(溫度、pH值、液體剪切力等)、管具本身及表面狀態(tài)(微結(jié)構(gòu)、結(jié)垢特征、表面缺陷特征等)等因素有關(guān)。研究發(fā)現(xiàn)，有些緩蝕劑由于化學(xué)成分和本身結(jié)構(gòu)的原因，并不抗高溫，溫度稍高(>70 ℃)便會(huì)脫附失效。針對(duì)油氣井作業(yè)的復(fù)雜環(huán)境，研究人員認(rèn)為復(fù)配型緩蝕劑更有利于CO2腐蝕防控。梅平等[29]發(fā)現(xiàn)咪唑啉類(lèi)緩蝕劑與含硫輔劑復(fù)配后的緩蝕體系，能在高溫高壓下與N80 鋼表面形成3層腐蝕產(chǎn)物膜，有效阻止了CO2對(duì)N80鋼的腐蝕。同樣，任呈強(qiáng)等[30]研究發(fā)現(xiàn)，在高溫高壓含H2S/CO2油氣井環(huán)境中，咪唑啉衍生物能與介質(zhì)中的硫化物共同與鐵原子配位，產(chǎn)生穩(wěn)定的吸附膜，因“負(fù)催化效應(yīng)”而顯著提高緩蝕效果。Lopez等[31-32]在兩種不同微結(jié)構(gòu)鋼片上開(kāi)展吸附實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)ODBAC(一種緩蝕劑)能牢固地吸附在碳素體結(jié)構(gòu)上，但在馬氏體結(jié)構(gòu)上的吸附則不緊密，原因是馬氏體表面含有抑制緩蝕劑最佳吸附的膜。從影響CO2腐蝕的環(huán)境因素及目前腐蝕程度主要評(píng)價(jià)和防控方法來(lái)看，改變油氣井管具周邊的腐蝕環(huán)境，隔絕油氣井管具與腐蝕環(huán)境的接觸是最經(jīng)濟(jì)且行之有效的腐蝕防控方法。

4　結(jié)論

(1)CO2腐蝕機(jī)理尚無(wú)統(tǒng)一認(rèn)識(shí)，影響CO2及超臨界CO2腐蝕的環(huán)境因素包括CO2分壓、溫度、pH值和環(huán)境介質(zhì)中的含水率等。

(2)腐蝕評(píng)價(jià)方法包括失重法、電化學(xué)法和電感法，目前失重法與電化學(xué)法較為常用。腐蝕產(chǎn)物膜微觀結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能是影響成膜型緩蝕劑緩蝕效果的決定性因素，膜越致密，強(qiáng)度越高，與基體結(jié)合越緊密，則緩蝕效果越好。

(3)開(kāi)展油氣井CO2腐蝕行為研究，具有廣闊的現(xiàn)場(chǎng)應(yīng)用前景。改變油氣井管具存在的腐蝕環(huán)境，隔絕油氣井管具與CO2等腐蝕環(huán)境接觸是最有效的腐蝕防控方法。緩蝕劑法緩蝕效果好、成本低，咪唑啉類(lèi)抗高溫復(fù)配型緩蝕劑是未來(lái)緩蝕劑研發(fā)的重要方向。

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(責(zé)任編輯：梁曉道)

Research Progress of CO2Corrosion and Prevention Methods in Oil and Gas Well

LIU Dawei1,2, YAO Xiuhao1， JIN Jingyang1

(1.College of Petroleum Engineering, Guangdong University of Petrochemical Technology, Maoming 525000, China; 2. Maoming Petrochemical Corrosion and Safety Engineering Technology Research and Development Center, Maoming 525000, China)

With environmental corrosion as the biggest uncontrollable variable, this paper discusses the effects of CO2partial pressure, ambient temperature, pH value, moisture content and other factors on the corrosion of CO2and supercritical CO2. The CO2corrosion evaluation methods, such as weight loss method, electrochemical method and inductance method are also introduced. Because of the importance of CO2corrosion product film, a detailed explanation is given to the effect of its microstructure, mechanical properties on corrosion and research methods. Based on CO2corrosion environment influence factors, corrosion mechanism and evaluation methods, it is concluded that a membrane type corrosion inhibitor can isolate oil and gas well tube from CO2corrosion environment, thus it is an effective method of corrosion prevention and control, and imidazoline anti high temperature mixed type inhibitor is an important direction for research.

Oil and gas well; CO2corrosion; Influence factor; Evaluation method; Corrosion inhibitor

2016-07-15；

2016-08-03

廣東省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(2016A030307024)；茂名市石油化工腐蝕與安全工程技術(shù)研究開(kāi)發(fā)中心基金項(xiàng)目(650011)；大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)培育項(xiàng)目(660213，2016pyA001)

劉大偉(1980—)，男，吉林磐石人，博士，高級(jí)工程師，主要從事石油工程、油田化學(xué)等方面的教學(xué)及科研工作。

TE983

A

2095-2562(2016)04-0001-05