城市擴(kuò)張與集約農(nóng)業(yè)背景下淺層地下水重金屬污染特征空間分析

馮昊，魏建兵，程全國，高世乾（沈陽大學(xué)環(huán)境學(xué)院區(qū)域污染環(huán)境生態(tài)修復(fù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，沈陽110044）

城市擴(kuò)張與集約農(nóng)業(yè)背景下淺層地下水重金屬污染特征空間分析

馮昊，魏建兵*，程全國，高世乾
（沈陽大學(xué)環(huán)境學(xué)院區(qū)域污染環(huán)境生態(tài)修復(fù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，沈陽110044）

地下水是城鄉(xiāng)結(jié)合部和農(nóng)村地區(qū)的重要飲用水源之一，城市的擴(kuò)張和農(nóng)業(yè)集約經(jīng)營對地下水的影響日益明顯。本文以典型區(qū)—沈陽沈北新區(qū)為例，以地下水重金屬為評價指標(biāo)，采用經(jīng)典統(tǒng)計(jì)和地統(tǒng)計(jì)的方法，分析城鄉(xiāng)交錯地區(qū)地下水污染程度和空間分異性特征，旨在為類似地區(qū)土地利用規(guī)劃和地下水環(huán)境管理提供科學(xué)依據(jù)。結(jié)果顯示：Fe、Mn超標(biāo)率較高，分布范圍較廣；Cd、Hg分布集中，受城鎮(zhèn)化的影響較為明顯；Pb與集中養(yǎng)殖產(chǎn)業(yè)分布關(guān)系密切；As的分布與當(dāng)?shù)鼗て髽I(yè)有關(guān)；Fe、Mn空間變異性強(qiáng)，空間異質(zhì)性主要受自然條件等結(jié)構(gòu)性因素控制；Cd、Pb、Hg空間變異性中等，As空間變異性弱，Cd、Pb、Hg、As這四種元素空間異質(zhì)性的形成主要受人為活動等隨機(jī)因素的影響；初步發(fā)現(xiàn)Fe和Mn，Mn和As有相似的來源。

淺層地下水；重金屬；空間變異性；沈北新區(qū)

地下水是水循環(huán)的重要組成部分，是城市生產(chǎn)、生活供水的重要水源，也是很多城郊區(qū)和農(nóng)村地區(qū)的直接飲用水源之一。隨著人口的增長、城市規(guī)模的擴(kuò)張和工農(nóng)業(yè)的高速發(fā)展，人為活動產(chǎn)生的大量重金屬污染物進(jìn)入水體［1，2］，尤其在城鄉(xiāng)結(jié)合區(qū)域，不同管理水平下，地下水水質(zhì)差異明顯［3］。重金屬具有高毒性、持久性、難降解性［4，5］，一旦進(jìn)入水體，不但不能被微生物降解，而且某些重金屬元素在微生物的作用下可轉(zhuǎn)化為金屬有機(jī)化合物，產(chǎn)生更大的毒性，影響整個水生生態(tài)系統(tǒng)，直接或間接地危害人體健康［6，7］。同時在一定誘導(dǎo)條件下可以發(fā)生各種形態(tài)的轉(zhuǎn)化以及離散富集過程，參與生物地球化學(xué)循環(huán)過程［8］，致使其環(huán)境危害不斷放大，由此引發(fā)的環(huán)境問題已受到國際國內(nèi)社會的廣泛關(guān)注［9，10］。

目前，我國大多城市的城鄉(xiāng)結(jié)合部還缺乏完善的供水設(shè)施和嚴(yán)格的環(huán)境管理，居民的飲用水一般直接來自地下的淺水層，容易受到污染和導(dǎo)致疾病的產(chǎn)生，存在安全隱患［11］。

人類活動引起的地下水重金屬污染特征及風(fēng)險評估等研究主要集中在城市核心區(qū)［12］、工業(yè)區(qū)［13］、農(nóng)業(yè)污灌區(qū)［14］和礦產(chǎn)地區(qū)［15］，具有城市擴(kuò)張和農(nóng)業(yè)集約經(jīng)營特征的城郊地區(qū)相關(guān)研究還較為缺乏。城鎮(zhèn)化是我國現(xiàn)階段和未來一段時期社會發(fā)展的基本戰(zhàn)略，城鄉(xiāng)結(jié)合部是中大型城市城鎮(zhèn)化空間擴(kuò)展的重點(diǎn)區(qū)域，探討城鄉(xiāng)交錯地區(qū)地下水污染特征和環(huán)境管理策略，對于指導(dǎo)這類地區(qū)地下水利用和管理決策有重要的參考價值。本文選擇具有城市快速擴(kuò)張?zhí)卣骱驮O(shè)施農(nóng)業(yè)集中的沈陽市沈北新區(qū)為案例研究區(qū)，開展該地區(qū)地下水中Fe、Mn、Cd、Pb、Hg、As和Cr6+的濃度、空間分布特征、各元素之間的相關(guān)關(guān)系等研究；分析城鄉(xiāng)交錯地區(qū)的地下水重金屬污染特征及來源，為該地區(qū)或類似地區(qū)土地利用規(guī)劃和環(huán)境管理決策提供科學(xué)依據(jù)。

1　研究區(qū)概況與研究方法

1.1研究區(qū)概況

沈北新區(qū)地處沈陽市區(qū)北郊（圖1），地理位置介于東經(jīng)123°16'至48'，北緯41°54'至42°11'之間，總面積819km2，人口42.6萬。西北部地區(qū)主體為原沈陽市新城子區(qū)，是沈陽市歷史上的糧食主產(chǎn)區(qū)和蒲河灌區(qū)，東部地區(qū)為輝山西北部余脈低山丘陵區(qū)，南部鄰接沈陽主城區(qū)。2006年經(jīng)國務(wù)院批準(zhǔn)為國家級開發(fā)建設(shè)新區(qū)，10年來該地區(qū)的工業(yè)開發(fā)和城市建設(shè)發(fā)展迅速，城市化率已達(dá)到56.9％，GDP達(dá)到544億元，增長了10幾倍，規(guī)模以上工業(yè)總產(chǎn)值達(dá)1829億元，增長了近40倍。同時沈北新區(qū)北部規(guī)劃為現(xiàn)代都市型農(nóng)業(yè)產(chǎn)業(yè)基地，農(nóng)業(yè)集約化經(jīng)營力度不斷加大，日光溫室大棚、工廠化種養(yǎng)殖、高標(biāo)準(zhǔn)水利建設(shè)等設(shè)施農(nóng)業(yè)面積已經(jīng)占到農(nóng)田總面積的70％，機(jī)械總動力、化肥、農(nóng)藥和農(nóng)膜投入都有不同程度的提高。而2011年經(jīng)科技部和環(huán)保部批準(zhǔn)，沈北新區(qū)獲批建設(shè)“國家可持續(xù)發(fā)展實(shí)驗(yàn)區(qū)”和“國家生態(tài)建設(shè)示范區(qū)”，社會經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展與生態(tài)環(huán)境保護(hù)需求的矛盾非常突出?？梢娫摰貐^(qū)是快速城市化和農(nóng)業(yè)集約化經(jīng)營交錯的典型地區(qū)。沈北新區(qū)地處遼河、蒲河和渾河水系之間，地勢較為平坦。東部屬山丘基巖、巖溶水文地質(zhì)區(qū)，大量的斷裂帶蓄水形成裂隙水、巖溶水，涌水量達(dá)1.77-241.9m3/d；北部、西北部屬遼河河谷潛水水文地質(zhì)區(qū)，含水層厚度5-70m，滲透系數(shù)為30-72m/d；中部山前傾斜平原，黃土狀黏土出露，厚30-50m。南部為蒲河和渾河沖洪積扇地?？傮w地下水量較豐富、水位淺，易開采利用，但也易受污染等人為活動影響。

1.2樣點(diǎn)布設(shè)及采樣方法

2015年9月底采用2km×2km網(wǎng)格布點(diǎn)采樣法，利用現(xiàn)有淺層井，在研究區(qū)內(nèi)共采集了68個地下水樣（圖1），所有水樣經(jīng)0.45μm濾膜過濾后，加優(yōu)級純硝酸酸化至pH＜2，確保重金屬呈離子狀態(tài)而不被吸附或產(chǎn)生沉淀，存儲于聚乙烯塑料瓶中，密封保存于冷藏箱，運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室置于冰箱（4℃）保存。

圖1　沈北新區(qū)位置及地下水采樣點(diǎn)分布

1.3測定指標(biāo)與方法

使用原子吸收分光光度計(jì)（安捷倫公司，型號：AA220）測定水樣中Fe、Mn的濃度，使用連續(xù)光源原子吸收光譜儀（德國耶拿儀器有限公司，型號：ContrAA700）測定水樣Pb、Cd的濃度，使用原子熒光光度計(jì)（北京海光儀器公司，型號：AFS-2202E）測定水樣中As、Hg的濃度，使用二苯碳酰二肼分光光度法測定Cr6+濃度。

1.4統(tǒng)計(jì)與分析方法

使用統(tǒng)計(jì)軟件SPSS 22.0對所有數(shù)據(jù)進(jìn)行了線性相關(guān)分析和系統(tǒng)聚類分析，探討重金屬元素之間的相關(guān)性及來源相似性；采用GS+5.0地統(tǒng)計(jì)軟件半變異函數(shù)分析重金屬空間變異性特征并制圖［16，17］。

2　結(jié)果與討論

2.1地下水中重金屬含量

Fe、Mn、Pb、Cd檢出率為100％。根據(jù)地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)《GB/T14848-1993》，Ⅲ類水是以人體健康基準(zhǔn)值為依據(jù)，主要適用于集中式生活飲用水水源及工、農(nóng)業(yè)用水。

此次研究地區(qū)是以城市擴(kuò)張和農(nóng)業(yè)集約經(jīng)營為特征的城郊地區(qū)，集中式的生活飲用水普及率并不高，大多農(nóng)村居民還是以壓井取水的方式獲取淺層地下水直接飲用，所以將Ⅱ類水指標(biāo)作為此次研究的飲用水標(biāo)準(zhǔn)。由表1可知，研究區(qū)所有樣點(diǎn)地下水中Hg和Cr6+的濃度均滿足地下水Ⅱ類標(biāo)準(zhǔn)，表明該區(qū)地下水暫未受到重金屬Hg和Cr6+的污染。但Fe、Mn的超標(biāo)率較高，分別達(dá)到55.89％和89.71％，Pb、Cd、As三項(xiàng)毒性重金屬指標(biāo)的超標(biāo)率分別為2.94％、77.94％、1.47％。如果長期飲用，會對當(dāng)?shù)鼐用竦纳眢w健康產(chǎn)生嚴(yán)重威脅。

2.2相關(guān)分析與聚類分析

相關(guān)分析目的是探究這7種重金屬元素之間的相互關(guān)系，進(jìn)而分析重金屬在地下水中的分布遷移特征。地下水重金屬元素間存在顯著的相關(guān)性或極顯著的相關(guān)性，表明這些元素可能是復(fù)合污染關(guān)系或同源關(guān)系［18］。由表2可知，7種重金屬中Fe和Mn以及Mn 和As呈現(xiàn)出了極顯著的正相關(guān)性。相關(guān)性高的金屬可能存在著相似的環(huán)境地球化學(xué)作用［19］、存在同源關(guān)系［20］、含水介質(zhì)中相似的化學(xué)形態(tài)［21］、有較強(qiáng)的伴生關(guān)系［22］等，綜合以上的研究結(jié)果和本地區(qū)的水文地質(zhì)特點(diǎn)可以推測沈北新區(qū)淺層地下水中Fe和Mn、Mn和As的遷移路徑可能相同或者有相同的來源［23，24］。

聚類分析結(jié)果（圖2）顯示Fe和Mn的相似性最好，與相關(guān)分析的結(jié)果一致。Fe、Mn、Cr6+、Hg、As、Cd屬于同一類，Pb獨(dú)自成一類，該結(jié)論與表2中的7種重金屬間的相關(guān)關(guān)系的結(jié)論基本一致。有很多研究也表明，屬于同一類的元素在很大程度上具有相同來源［25，26］。

2.3空間分布特征

由K-S Z值雙尾檢驗(yàn)結(jié)果可知，除了Cr6+外，其它指標(biāo)均展示了正態(tài)分布（Z＞Sig.），能夠應(yīng)用于地統(tǒng)計(jì)學(xué)分析。利用普通克呂格（ordinary kring）插值法獲得六種重金屬的空間分布圖，采用交叉驗(yàn)證法檢驗(yàn)空間插值的精度，F(xiàn)e、Mn、Cd、Pb、Hg和As均方根誤差（RMSE）分別為0.9425、1.0294、1.0370、1.0070、1.2240 和1.0840，插值結(jié)果均符合精度要求［27］。重金屬含量半變異函數(shù)的關(guān)鍵參數(shù)見表3。它們的最優(yōu)理論模型為高斯或球狀模型。R2的F測驗(yàn)均達(dá)到顯著水平。說明理論模型很好地反映了地下水相關(guān)指標(biāo)的空間結(jié)構(gòu)征。

表1　地下水中重金屬濃度測試與分析統(tǒng)計(jì)結(jié)果

圖2　地下水重金屬元素聚類分析樹型圖

表2　沈北新區(qū)下水中重金屬的相關(guān)性分析

用塊金值與基臺值之比（C0/C0+C）來反映塊金方差占總空間異質(zhì)性變異的大?。?8］，如果該比值小于0.25，說明空間異質(zhì)性強(qiáng)，自然因素等結(jié)構(gòu)部分引起的空間異質(zhì)性程度起主要作用；如果比值接大于0.5，則所研究的變量空間異質(zhì)性中等，如果比值接大于0.75，則所研究的變量空間異質(zhì)性較弱［29］，后兩者的空間異質(zhì)性主要來源于隨機(jī)因素。六種重金屬中，F(xiàn)e、Mn空間變異性強(qiáng)，空間異質(zhì)性主要受自然等結(jié)構(gòu)性因素控制；Cd、Pb、Hg空間變異性中等，As空間變異性弱，Cd、Pb、Hg、As這四種元素空間異質(zhì)性的形成主要受人為活動等隨機(jī)因素的影響。

表3　淺層地下水重金屬含量的半變異函數(shù)理論模型參數(shù)值

由圖3可以看出，沈北新區(qū)地下水Fe超標(biāo)比較嚴(yán)重，除了東部馬剛鄉(xiāng)沈陽國家森林公園周圍以外，其他地區(qū)污染都比較嚴(yán)重。最為嚴(yán)重的出現(xiàn)在虎石臺街道和新城子街道的南部，石佛寺朝鮮族錫伯族鄉(xiāng)、興隆臺錫伯族鎮(zhèn)和尹家鄉(xiāng)的中部，以及黃家錫伯族鄉(xiāng)東部。相關(guān)的研究表明［30］，地下水中Fe元素的分布特征主要與區(qū)域土壤母質(zhì)、土壤類型和人為活動等因素相關(guān)，已有研究［31］指出質(zhì)地粘重、pH較低的土壤，其中大量的Fe離子會游離出來進(jìn)入到地下水中，有利于Fe離子的富集和遷移，從而導(dǎo)致地下水中Fe含量較高。黃家錫伯族鄉(xiāng)某龍頭企業(yè)以冶金礦產(chǎn)、廢催化劑處理為主要業(yè)務(wù)，廢水產(chǎn)量大。此外該鄉(xiāng)地勢平坦，土層較厚，有利于地表水的和雨水的下滲，大量含F(xiàn)e離子等有毒物質(zhì)的廢水會隨地表水直接下滲到地下水中。另外廢水的排出也增加了土壤的酸性，也使大量Fe離子游離出來進(jìn)入地下水。

地下水Mn含量空間分布特征與Fe元素基本一致，從空間分布上也說明了Fe、Mn有相同的遷移路徑或者相同的來源。除了人為活動造成這種空間分布外，主要是由于在地質(zhì)作用過程中Fe和Mn有相似的遷移和富集規(guī)律［32］。興隆臺錫伯族鎮(zhèn)是全國第一個也是唯一一個錫伯族鎮(zhèn)。該鎮(zhèn)是沈陽市十八個小城鎮(zhèn)建設(shè)試點(diǎn)鎮(zhèn)之一，也是全市社會主義新農(nóng)村建設(shè)的試點(diǎn)單位，小城鎮(zhèn)建設(shè)已初具規(guī)模，所以受人為影響比較大，此地區(qū)中部地下水Fe、Mn污染較為嚴(yán)重。

Cd沒有嚴(yán)重的超標(biāo)，但是在道義街道、虎石臺街道、財落街道和新城子街道集中出現(xiàn)了Ⅲ類水，這四大街道正是沈北新區(qū)城鎮(zhèn)化和工業(yè)化程度較高的區(qū)域。Cd在工業(yè)上應(yīng)用比較廣泛［33］，其化合物曾廣泛用于制造顏料、塑料穩(wěn)定劑、熒光粉、殺蟲劑、殺菌劑、油漆等，除此之外Cd還用于電鍍以及充電電池中。所以工業(yè)廢水排放和其它人類活動是這四大街道地下水Cd濃度過高的主要原因。

已有研究結(jié)果顯示，Pb主要來源于人為污染［34］。石佛寺朝鮮族錫伯族鄉(xiāng)和財落街道都出現(xiàn)了高濃度Pb的地下水，以上地區(qū)都是以現(xiàn)代化的養(yǎng)殖場為支柱產(chǎn)業(yè)，擁有規(guī)模較大的奶牛繁育基地等畜禽養(yǎng)殖基地。該地區(qū)地下水中Pb可能來源于畜禽糞便，由于飼料添加劑的大量使用，使禽畜糞便中Pb的含量越來越高，并且隨著堆腐時間的延長呈不斷增加趨勢［35］，如果處理不正確，會隨著地表水流入土壤或者地下水中。

地下水中Hg元素的形成，主要是含Hg礦物巖土溶濾作用的結(jié)果。由于巖土中含Hg量低，Hg的化合物溶解度很小以及周圍介質(zhì)中的許多物質(zhì)對Hg都有很高的吸附能力，動植物也能吸收Hg，因此，地下水中Hg的含量一般都很低。沈北新區(qū)地下水中Hg濃度過高的區(qū)域和Cd的分布類似，Hg濃度較高的區(qū)域也主要集中在受人類活動影響較大的四個城鎮(zhèn)化程度較高的四個街道。

沈北新區(qū)地下水中As的檢出率較低，濃度范圍變化不大，濃度較高區(qū)域集中在黃家錫伯族鄉(xiāng)與新城子街道的北部交界處。該地區(qū)的冶金礦產(chǎn)和催化劑處理等化工作業(yè)可能對As污染有較大的影響。此外該區(qū)域Fe、Mn含量高，還原條件下［36］沉積物中的Fe/Mn氧化物的還原溶解易使吸附的As釋放到地下水中，這可能也是該地區(qū)As含量過高原因之一。

3　結(jié)論

通過對沈北新區(qū)地下水中重金屬濃度進(jìn)行的測定與空間變異性分析，得出以下結(jié)論。

3.1以重金屬為衡量指標(biāo)，沈北新區(qū)地下水水質(zhì)總體較好，但Fe、Mn的超標(biāo)率較高，分布范圍較廣；Cd、Hg分布集中，受城鎮(zhèn)化的影響較為明顯；Pb受集中養(yǎng)殖產(chǎn)業(yè)影響較大；As與區(qū)域龍頭企業(yè)礦產(chǎn)和催化劑處理等業(yè)務(wù)有關(guān)。應(yīng)該引起有關(guān)部門的注意，采取積極措施進(jìn)行防治。

3.2Fe、Mn空間變異性強(qiáng)，空間異質(zhì)性主要受自然條件等結(jié)構(gòu)性因素控制；Cd、Pb、Hg空間變異性中等，As空間變異性弱，Cd、Pb、Hg、As這四種元素空間異質(zhì)性的形成主要受城市化、工業(yè)化和農(nóng)業(yè)集約經(jīng)營等隨機(jī)因素的影響；初步發(fā)現(xiàn)Fe、Mn，Mn、As有相似的來源。

3.3本次研究中，關(guān)于各類重金屬的來源，并沒有直接的實(shí)驗(yàn)證據(jù)，主要依據(jù)實(shí)地產(chǎn)業(yè)調(diào)查和引用前人研究結(jié)果來佐證本文的推斷，具體的直接證據(jù)需要進(jìn)一步采樣分析和溯源建模，進(jìn)行更為深入的研究。

圖3　研究區(qū)淺層地下水Fe、Mn、Cd、Pb、Hg和As含量空間分布圖

3.4快速城市化背景下，城鄉(xiāng)結(jié)合部人為活動頻繁，土地利用類型和結(jié)構(gòu)復(fù)雜，針對淺層地下水已經(jīng)呈現(xiàn)出明顯的環(huán)境影響。呼吁這些問題應(yīng)該得到城市發(fā)展規(guī)劃和水資源、環(huán)境管理部門的關(guān)注，采取措施優(yōu)化土地利用規(guī)劃和嚴(yán)格環(huán)境管理。

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（2016-04-28收稿劉曉佳編輯）

Spatial analysis of heavy metals contamination of shallow groundwater in relation to urban sprawl and intensive

FENG Hao et al
（Key Laboratory of Eco-restoration of Regional Contaminated Environment，（Chinese Ministry of Education），College of Environment in Shenyang University，Shenyang 110044，China）

Groundwater is an important source of drinking water in suburban districts and rural areas.Impacts of urban expansion and intensive agricultural development in Rural-Urban Fringe on the groundwater quantity and quality have become increasingly evident.We took a typical area of Shenbei district of Shenyang cityasacase，sevenkindsofheavymetalsinshallow groundwater were evaluated using the traditional statistical and geostatisticalmethodstoanalyzethelevelofgroundwater contamination and their spatial variability.The main objectives are to identify preliminarily contaminants sources and to provide a scientificbasisforlanduseplanningandgroundwater management in this area and other similar areas.The results showed 1）contamination level of Fe and Mn were higher，spatial distribution of them were wide；Cd and Hg distributed mainly in urbanized four towns；Pb distributed mainly in centralized farming areas；and As was related into larger local chemical companies；2）Fe and Mn showed strong spatial heterogeneity which mainly from structuralfactors，Cd，PbandHgshowedmoderatespatial heterogeneity，As showed weaker spatial heterogeneity，the latter fours mainly from random factors of human activities；and 3）there are similar sources of Fe and Mn，As and Mn as well.

Shallow groundwater；Heavy metals；Spatial variability；Shenbei district

X523

A

1003-7853（2016）03-0083-06

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（41171399）；沈陽市科技創(chuàng)新專項(xiàng)資金項(xiàng)目（F14-133-9-00）；沈陽市科學(xué)事業(yè)費(fèi)競爭性選擇項(xiàng)目（城市生態(tài)環(huán)境風(fēng)險管理與修復(fù)技術(shù)）和沈陽大學(xué)研究生創(chuàng)新項(xiàng)目（sdycxz2015045）的資助

魏建兵。