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    鋯鈦酸鋇鈣(BCZT)基無鉛壓電陶瓷的研究現(xiàn)狀

    2016-09-15 02:48:05陳云婧
    陶瓷學報 2016年3期
    關鍵詞:結果表明壓電晶粒

    楊 琳,鄧 紅,陳云婧

    (1.江門職業(yè)技術學院,廣東 江門 529000;2.景德鎮(zhèn)陶瓷大學,江西 景德鎮(zhèn) 333403)

    鋯鈦酸鋇鈣(BCZT)基無鉛壓電陶瓷的研究現(xiàn)狀

    楊 琳1,鄧 紅1,陳云婧2

    (1.江門職業(yè)技術學院,廣東 江門 529000;2.景德鎮(zhèn)陶瓷大學,江西 景德鎮(zhèn) 333403)

    針對近年來BCZT陶瓷的研究現(xiàn)狀進行簡要介紹,論述了國內外研究者對BCZT的組分(Ba/Ca比、Zr/Ti比)、摻雜離子、燒結方法對顯微結構和材料性能影響規(guī)律的研究現(xiàn)狀,同時給出了制備優(yōu)異BCZT壓電陶瓷的建議。

    鋯鈦酸鋇鈣;BCZT;壓電陶瓷

    0 引 言

    歷經(jīng)半個世紀,PZT(PbZrTiO3)陶瓷由于具有優(yōu)異的壓電性能(如d33=500-600 pC/N,kp=0.6-0.8)[1]已經(jīng)實現(xiàn)商業(yè)化,然而由于PZT中含有約60wt.%的鉛元素,在煅燒和燒結時鉛易揮發(fā),同時PZT制備的器件要回收處理再利用,含鉛材料對環(huán)境危害較大,因此,壓電領域迫切需要尋找一種無鉛材料來代替PZT。目前大多數(shù)無鉛壓電陶瓷的壓電性能都小于PZT(大部分d33小于150 pC/N)。

    鋯鈦酸鋇鈣(Ba1-xCaxZryTi1-yO3)陶瓷(以下簡稱BCZT)屬于鈣鈦礦ABO3型結構,其中A位為Ba2+和Ca2+,B位為Zr4+和Ti4+,其鐵電性是由于Ti離子在氧八面體中心產(chǎn)生電偶極矩導致[2]。BCZT具有高壓電系數(shù)(d33=400-620 pC/N)、高介電常數(shù)(ε=8000-16000)、較低的介電損耗(tanδ≤0.005)、疲勞穩(wěn)定性好等特點,在2009年,任曉兵等[3]報道了Ba0.85Ca0.15Zr0.1Ti0.9O3組分具有優(yōu)異的壓電性能(d33=620 pC/N),可以與PZT-5H相媲美,于是BCZT在最近幾年獲得了國內外學者的關注,成為一種在制動器、過濾器、換能器應用領域取代PZT的無鉛壓電材料。

    目前制約BCZT陶瓷在壓電領域應用的主要原因是[3]:(1)居里溫度低(-117 ℃),(2)溫度穩(wěn)定性差,(3)燒結溫度高(1430-1540 ℃)。國內外研究人員針對以上三點進行了大量的研究,如改變工藝流程及摻雜改性。本文首先介紹組分對BCZT陶瓷的影響,然后針對以上原因簡要介紹摻雜改性對BCZT陶瓷壓電性能的影響。

    1 組分對BCZT陶瓷的影響

    1.1BCZT陶瓷的相圖

    任曉兵等[4]對Ba(Ti0.8Zr0.2)O3-(Ba0.7Ca0.3)TiO3體系進行壓電性能的研究,同時給出該贗二元體系的相圖,如圖1(a)所示,BCZT相圖上存在三相共存點(TCP),并且具有R(菱方)-T(四方)共存的準同型相界(MPB);而后Dean S.Keeble[5]等發(fā)現(xiàn)R-T共存的準同型相界處還具有O(斜方)相,對此二元體系相圖進行修改,如圖1(b)所示,另外Li Wei等[6]在實驗中也發(fā)現(xiàn)了具有R-O、O-T相變,所以BZT-BCT二元體系具有四相共存點。

    Correspondent author:YANG Lin(1989-),female,Master.

    E-mail:61629694@qq.com

    值得指出,MPB處R-T兩相共存是BCZT具有優(yōu)異壓電性能的主要原因,MPB組分處的極化方向基本為各向同性,從而使R-T相變在沿極化方向的勢壘大大降低,導致壓電性能優(yōu)異。目前BCZT的研究主要集中在0.5Ba(Ti0.8Zr0.2)O3-0.5(Ba0.7Ca0.3)TiO3(即Ba0.85Ca0.15Zr0.1Ti0.9O3),正是因為在相圖上該組分位于MPB處,在室溫附近具有R-T兩相共存,具有優(yōu)異的d33和kp等壓電性能。

    1.2Ba/Ca比對BCZT的影響

    那文菊[7]等研究了Ba1-xCaxTi0.82Zr0.18O3體系不同Ba/Ca比對BCZT微觀結構和介電性能的影響,實驗結果表明,Ca2+含量增加,出現(xiàn)第二相CaTiO3,而在含量小于0.16時Ca2+進入A位,同時Ca2+含量的增加使晶粒細化,居里溫度下降,出現(xiàn)介電峰彌散現(xiàn)象。而Ca2+摻雜純BaTiO3的固溶度為0.25[8],在Ba1-xCaxTi0.95Zr0.05O3組分中的固溶度為0.3[8],可以得出Zr4+含量增加使Ca離子固溶度降低的規(guī)律。

    圖1 BZT-BCT贗二元體系相圖Fig.1 Phase diagrams of BZT-BCT

    Ca2+含量增加,使介電峰展寬,介電常數(shù)εr減小,出現(xiàn)弛豫現(xiàn)象,這是由于r(Ba2+)=0.161 nm,r(Ca2+)=0.134 nm,Ca2+半徑小于Ba2+半徑,Ca2+取代Ba2+產(chǎn)生等價置換,使晶格常數(shù)減?。?]。而出現(xiàn)第二相以后,CaTiO3為非鐵電體,不具有鐵電效應,導致BCZT的介電常數(shù)會急劇下降,同時居里溫度下降顯著。同時Ca2+增加使矯頑場Ec增加,機械品質因素Qm增加[10]。值得注意的是,Ca2+含量過大,除了出現(xiàn)第二相,還會造成Ca2+不僅進入A位,同時進入B位取代Ti4+,對材料性能產(chǎn)生不利影響。

    1.3Zr/Ti比對BCZT的影響

    Zr/Ti比對BCZT的影響規(guī)律大致和BZT相同,BZT的相圖如圖2所示[9]。由圖2可見,隨Zr含量的增加,居里溫度下降,且逐次會出現(xiàn)T-O-R-C相變。Mastelaro V R等[11]研究了Ba0.9Ca0.1ZrxTi1-xO3陶瓷不同Zr含量對材料的影響,發(fā)現(xiàn)Zr離子含量≥0.18時材料從普通鐵電體轉變?yōu)槌谠ヨF電體,其原因是Zr影響了O的2p與Ti的3d形成的雜化軌道。

    另外,Zr4+的穩(wěn)定性優(yōu)于Ti4+,且Zr4+離子半徑更大,則Zr4+含量增加會使晶格大小增加,從而限制Ti離子從+4變成+3的轉變,從而降低介質損耗[12]。

    圖2 BZT相圖[9]Fig.2 Phase diagram of BZT solid solution systems[9]

    2 BCZT的摻雜改性

    2.1降低燒結溫度

    純Ba0.7Ca0.3TiO3的燒結溫度在1300 ℃左右,而純BaZr0.2Ti0.8O3的燒結溫度高達1600 ℃,這使得BCZT的燒結溫度較高。在研究早期,研究者們[13]燒結BCZT的溫度在1150 ℃-1250 ℃,結果發(fā)現(xiàn)介電常數(shù)低,介電損耗大,這是由于燒結溫度過低,陶瓷不致密導致的。后來Li Wei[14]等研究了Ba0.93Ca0.07Zr0.05Ti0.95O3組分的燒結溫度,發(fā)現(xiàn)其理想燒結溫度為1450 ℃,在此溫度下得到了96%理論密度的BCZT陶瓷,不同燒結溫度下的顯微結構如圖3所示。

    目前大多數(shù)研究者對BCZT的燒結溫度為1430 ℃-1540 ℃,可得到致密的BCZT陶瓷。然而此燒結溫度對于一般的燒結工藝來說,燒結溫度太高,于是國內外便針對燒結溫度進行了大量研究,主要途徑為引入摻雜離子。

    Tao Chen等[15]研究了CuO對Ba0.85Ca0.15Zr0.1Ti0.9O3組分燒結溫度的影響,結果表明當CuO含量為0.5mol%時,在1400 ℃燒結6 h后得到的BCZT陶瓷d33=403 pC/N,kp=44.6%。Yerang Cui等[16]也研究了CuO對Ba0.85Ca0.15Zr0.1Ti0.9O3組分燒結溫度的影響,結果表明CuO的引入使BCZT的燒結溫度下降,由1540℃下降至1350 ℃,在CuO含量為0.04wt.%時,1350 ℃燒結4 h后,得到了d33=510 pC/N,Kp=45%的BCZT陶瓷。

    Xiaoming Chen等[17]研究了Li摻雜對Ba0.85Ca0.15Zr0.1Ti0.9O3組分燒結溫度的影響,結果表明摻入量為0.3wt.%Li2CO3時,燒結溫度從1540 ℃降低至1400 ℃,在1400 ℃燒結2 h后得到的BCZT陶瓷d33=512 pC/N,kp=0.49,具有較好的壓電性能。

    Yerang Cui等[18]研究了CeO2對Ba0.85Ca0.15Zr0.1Ti0.9O3組分燒結溫度的影響,結果表明摻入量為0.04wt.%CeO2時,燒結溫度從1540 ℃降低至1350 ℃,在1350 ℃燒結4 h后得到的BCZT陶瓷d33=600 pC/N,kp=0.51,1 kHz下介電性能為εr=4843,tanδ=0.012。

    2.2提高溫度穩(wěn)定性

    BCZT陶瓷的另一缺點為溫度穩(wěn)定性差,這是由于相圖上的準同型相界斜率小,導致材料性能對溫度的依賴性強。圖4為0.5BCT-0.5BZT和0.45BCT-0.55BZT的d33-T曲線圖,可以代表一般BCZT陶瓷的溫度穩(wěn)定性。從圖4中可以看出,雖然0.5BCT-0.5BZT在20 ℃左右具有620 pC/N的優(yōu)異壓電性能,然而隨著溫度的變化,如升高到40 ℃,d33降低至約400 pC/N,即溫度的變化導致壓電性能下降迅速,而0.45BCT-0.55BZT組分的溫度穩(wěn)定性也不理想。

    Ma J等[19]研究了Ga2O3的摻雜對(Ba0.99Ca0.01)(Zr0.02Ti0.98)O3組分的影響,結果表明Ga2O3含量為0.08wt.%時,在1350 ℃下燒結4 h,得到了d33= 440 pC/N,kp=0.56的BCZT陶瓷,且其在30 ℃至115 ℃具有十分穩(wěn)定的壓電性能。

    Wei Li等[20]研究了Dy2O3的摻雜對Ba0.99Ca0.01Zr0.02Ti0.98O3組分的影響,結果表明Dy3+含量為0.2wt.%時,得到了d33=366 pC/N,kp=0.43的BCZT壓電陶瓷,尤其是其kp在20 ℃-100 ℃具有良好的溫度穩(wěn)定性,該溫度區(qū)間下BCZT為純四方相。對比摻雜前后的d33與kp結果見圖5。

    圖3 Ba0.93Ca0.07Zr0.05Ti0.95O3的不同燒結溫度顯微結構: (a)1300 ℃,(b)1350 ℃,(c)1400 ℃,(d)1450 ℃,(e)1500 ℃[14]Fig.3 SEM micrographs of BCZT ceramics sintered at different temperatures: (a)1300 ℃,(b) 1350 ℃,(c) 1400 ℃,(d) 1450 ℃, (e) 1500 ℃[14]

    圖4 0.5BCT-0.5BZT和0.45BCT-0.55BZT的溫度穩(wěn)定性[4]Fig.4 Temperature stability of 0.5BCT-0.5BZT and 0.45BCT-0.55BZT[4]

    Wei Li等[21]研究了Ho對Ba0.99Ca0.01Zr0.02Ti0.98O3組分的影響,結果表明當Ho含量為0.2mol%時,對BCZT的溫度穩(wěn)定性也有幫助。另外Wei Li等[22]和Yerang Cui等[23]都研究了Y2O3對BCZT的影響,結果表明Y2O3的引入可以降低燒結溫度,提高溫度穩(wěn)定性,在此不一一贅述。

    2.3提高居里溫度

    Wangfeng Bai等[24]研究了1-x(Ba0.85Ca0.15Zr0.1Ti0.9O3)-xBi(Mg0.5Ti0.5)O3的二元組分,結果表明隨著Bi(Mg0.5Ti0.5)O3含量的增加,居里溫度先增加后減少,在0.4BCZT-0.6BMT組分時的居里溫度最大,達到218 ℃,大大提高了BCZT材料的應用前景。

    Zhang Y等[25]研究了Bi0.9La0.1FeO3-Ba0.85Ca0.15Zr0.1Ti0.9O3二元體系,結果表明在0.8Bi0.9La0.1FeO3-0.2Ba0.85Ca0.15Zr0.1Ti0.9O3組分時的居里溫度達到655.6 ℃,εmax=9931.5,其中純BiFeO3的居里溫度為830 ℃,不同組分的Bi0.9La0.1FeO3-Ba0.85Ca0.15Zr0.1Ti0.9O3介電溫譜如圖6所示。

    圖5 摻入Dy3+前后的壓電性能對比[20]Fig.5 Piezoelectric performance before and after incorporation of Dy3+[20]

    圖6 BLF-BCZT陶瓷的介電溫譜[25]Fig.6 Dielectric constant as a function of temperature for BLF-BCZT ceramics[25]

    3 燒結方法

    3.1微波燒結(MWS)

    Mahajan S等[26]通過對比固相燒結和微波燒結(MWS)對Ba0.95Ca0.05Zr0.25Ti0.75O3組分進行研究,結果表明微波燒結4 h和固相燒結24 h都可獲得高致密度的BCZT陶瓷,并且微波燒結獲得的平均晶粒尺寸(4 μm)遠小于固相燒結(9 μm)。燒結工藝和顯微結構如圖7、圖8所示。

    3.2熱壓燒結(HP)

    YeS等[27]通過對Ba0.85Ca0.15Zr0.1Ti0.9O3組分進行了織構化和熱壓燒結關系的研究,結果表明熱壓燒結后的BCZT陶瓷織構取向性好,SEM結果表明熱壓燒結方式可提高致密度,通過TGG法和熱壓燒結方法得到的BCZT陶瓷d33=580 pC/N,kp=0.49,具有良好的壓電性能。

    圖7 固相燒結和微波燒結工藝對比[26]Fig.7 Time-temperature sintering profle for (a) CS and (b) MWS[26]

    圖8 固相燒結(a)和微波燒結(b)的SEM顯微結構[26]Fig.8 Scanning electron micrographs for (a) CS and (b) MWS BCZT samples[26]

    3.3放電等離子燒結

    Jigong Hao等[28]對Ba0.85Ca0.15Zr0.1Ti0.9O3組分進行了固相燒結、兩步法燒結、放電等離子燒結的研究,結果表明SPS燒結得到了細的晶粒尺寸(0.4 μm),兩步法得到的晶粒尺寸為1.5-8.2 μm,而固相法燒結的晶粒尺寸>10.8 μm。同時研究了晶粒尺寸對壓電性能的影響,晶粒尺寸降低,居里溫度和T-R相變溫度向高溫移動,彌散相變增強。當晶粒尺寸大于10 μm時,晶粒尺寸對壓電性能具有較大影響,得到了kp>0.48,kt>0.46,d33>470 pC/N,d33*>950 pm/V的優(yōu)良壓電性能。然而晶粒尺寸大小與溫度穩(wěn)定性無關。

    4 回顧及展望

    由于BCZT優(yōu)異的壓電性能,吸引了國內外研究者的注意,目前關于組分和結構的研究還主要集中在Ba0.85Ca0.15Zr0.1Ti0.9O3組分,性能方面主要集中在壓電性能和介電性能。

    BCZT在今后的壓電領域研究工作中,應該主要注意以下幾個方面:

    (1)BCZT的組分設計應選在MPB附近,以期獲得較好的壓電性能;

    (2)微觀結構中的晶粒大小應有較大的c/a值,可以考慮織構化的研究;

    (3)采用適合的燒結工藝控制晶粒長大,達到合適的晶粒尺寸,從而獲得較好的性能。

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    Present Research Status of Lead-Free Barium Calcium Zirconate Titanate (BCZT) Piezoelectric Ceramics

    YANG Lin1, DENG Hong1, CHEN Yunjing2
    (1.Jiangmen Polytechnic,Jiangmen 529000,Guangdong,China; 2.Jingdezhen Ceramic Institute,Jingdezhen 333403,Jiangxi,China)

    The research status of BCZT in recent years was briefy introduced in this paper.The relationships of BCZT components (Ba/ Ca and Zr/Ti ratios),doping ions and sintering methods with the microscopic structure and material properties were discussed.Then the preparation methods for BCZT ceramics with excellent piezoelectric properties were presented.

    barium calcium zirconate titanate; BCZT; piezoelectric ceramic

    date: 2015-10-05. Revised date: 2016-02-16.

    TQ174.75

    A

    1000-2278(2016)03-0230-06

    10.13957/j.cnki.tcxb.2016.03.002

    2015-10-05。

    2016-02-16。

    通信聯(lián)系人:楊琳(1989-),女,碩士。

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