• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    超聲波-陰/陽(yáng)離子表面活性劑協(xié)同提取茅巖莓總黃酮的工藝研究

    2016-09-12 03:44:59郭紅英譚興和于瀟杰鄧潔紅
    食品工業(yè)科技 2016年1期
    關(guān)鍵詞:響應(yīng)值陽(yáng)離子活性劑

    朱 欣,郭紅英,譚興和,于瀟杰,張 喻,王 鋒,鄧潔紅

    (湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)食品科技學(xué)院,湖南長(zhǎng)沙 410000)

    ?

    超聲波-陰/陽(yáng)離子表面活性劑協(xié)同提取茅巖莓總黃酮的工藝研究

    朱欣,郭紅英,譚興和*,于瀟杰,張喻,王鋒,鄧潔紅

    (湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)食品科技學(xué)院,湖南長(zhǎng)沙 410000)

    優(yōu)化超聲波協(xié)同陰/陽(yáng)離子表面活性劑提取茅巖莓總黃酮的工藝,通過(guò)單因素實(shí)驗(yàn),考察表面活性劑濃度、陰/陽(yáng)離子表面活性劑摩爾質(zhì)量比、提取溫度、乙醇濃度和提取時(shí)間對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響。在此基礎(chǔ)上,固定陰/陽(yáng)離子表面活性劑摩爾質(zhì)量比為40∶1(SDS∶CTAB)、料液比1∶20(g/mL)和提取溫度60 ℃,采用響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)考察表面活性劑濃度、乙醇濃度和提取時(shí)間對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響。結(jié)果表明最佳提取工藝參數(shù)為:表面活性劑濃度1.1%、乙醇濃度40%、提取時(shí)間57 min,此條件下茅巖莓總黃酮得率為23.27%,與預(yù)測(cè)理論值23.45%相差較小,說(shuō)明該實(shí)驗(yàn)方法可行。

    茅巖莓,總黃酮,超聲波,表面活性劑,響應(yīng)面優(yōu)化法

    茅巖莓(Ampelopsisgrossedentata),學(xué)名顯齒蛇葡萄,屬葡萄科(VitaceaeMiehx)蛇葡萄屬(Ampelopsis)藤本植物,主要分布在江南各省,生長(zhǎng)環(huán)境一般在海拔400~1300 m之間[1]。有研究表明,茅巖莓中黃酮含量高達(dá)30%,其中以二氫楊梅素為主,含量在20%左右[2]。黃酮類(lèi)化合物是植物長(zhǎng)期抵抗環(huán)境阻力而形成的一大類(lèi)次級(jí)代謝產(chǎn)物[3],是一種高效的生物抗氧化劑,在植物整個(gè)生長(zhǎng)代謝過(guò)程中起重大作用[4]?,F(xiàn)代醫(yī)學(xué)發(fā)現(xiàn),黃酮類(lèi)物質(zhì)具有抗真菌[5]、抗細(xì)菌[6]、抗癌[7]、抗輻射[8-9]、調(diào)節(jié)人體內(nèi)分泌系統(tǒng)[10]和心腦血管系統(tǒng)[11]等功效。目前用超聲波輔助有機(jī)溶劑提取黃酮類(lèi)物質(zhì)的研究有很多[12-13],應(yīng)用單一表面活性劑提取黃酮類(lèi)物質(zhì)的研究也有報(bào)道[14-15],但應(yīng)用超聲波協(xié)同陰/陽(yáng)離子表面活性劑復(fù)配體系提取茅巖莓總黃酮的研究很少,本實(shí)驗(yàn)將采用超聲波輔助陰/陽(yáng)離子表面活性劑復(fù)配體系提取茅巖莓總黃酮,借助實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)軟件Design Expert對(duì)各主要影響因子(表面活性劑濃度、提取時(shí)間、乙醇濃度)的單一和交互作用進(jìn)行研究,得出超聲波協(xié)同陰/陽(yáng)離子表面活性劑復(fù)配體系提取茅巖莓總黃酮的最佳提取工藝。

    1 材料與方法

    1.1材料與儀器

    茅巖莓(湖南張家界),經(jīng)干燥,粉碎,過(guò)40目篩得粗制品,干燥避光保存;二氫楊梅素(化學(xué)標(biāo)準(zhǔn)品)成都曼斯特生物科技有限公司;無(wú)水乙醇、六水三氯化鋁、十六烷基三甲基溴化銨、十二烷基硫酸鈉、十六烷基硫酸鈉、十二烷基苯磺酸鈉、溴代十六烷基吡啶(以上均為分析純?cè)噭?、吐溫-20、吐溫-80、OP-10(以上三種為化學(xué)純?cè)噭?國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

    超聲波清洗器KQ-5200DE型,昆山市超聲儀器有限公司;離心機(jī)TGW16型,長(zhǎng)沙英泰儀器有限公司;紫外可見(jiàn)分光光度儀UV-2450型,日本島津公司;電子分析天平ATX224型,日本島津公司。

    1.2實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制準(zhǔn)確稱取二氫楊梅素標(biāo)準(zhǔn)品3.0 mg,用體積分?jǐn)?shù)95%乙醇溶解,定容到25 mL 容量瓶中,搖勻,得0.12 mg/mL二氫楊梅素標(biāo)準(zhǔn)溶液母液。

    1.2.2標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制準(zhǔn)確吸取0.12 mg/mL二氫楊梅素標(biāo)準(zhǔn)溶液母液0.0、0.5、1.0、1.5、2.0、2.5、3.0 mL,分別置于7支25 mL容量瓶中,加3 mL質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%的AlCl3溶液,用95%的乙醇定容,配制成濃度分別為0.0000、0.0024、0.0048、0.0072、0.0096、0.0120、0.0144 mg/mL的二氫楊梅素標(biāo)準(zhǔn)溶液,靜置40 min,然后倒入比色皿中,在296 nm 波長(zhǎng)處測(cè)定吸光度。

    1.2.3茅巖莓總黃酮含量的測(cè)定精確稱取一定量茅巖莓粉末,置于具塞磨口試管中,加入50 mL提取液,在不同條件下進(jìn)行超聲波-表面活性劑協(xié)同提取,之后10000 r/min離心5 min,過(guò)濾得澄清液。準(zhǔn)確吸取20 μL澄清液置于25 mL容量瓶中,加3 mL質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%的AlCl3溶液,用95%乙醇定容至刻度,靜置40 min,倒入比色皿中,在波長(zhǎng)296 nm處測(cè)定其吸光度,根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線,計(jì)算茅巖莓總黃酮得率(Y):Y=C×α×V/W×100%,式中,C-提取液中總黃酮的質(zhì)量濃度,mg/mL;α-稀釋倍數(shù)(1250倍);V-提取液體積(50 mL);W-茅巖莓粉末質(zhì)量,mg。

    1.2.4單因素實(shí)驗(yàn)

    1.2.4.1表面活性劑種類(lèi)對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響準(zhǔn)確稱取8份茅巖莓粉末,每份2.500 g,分別以濃度為0.3%(用30%乙醇溶解)的十二烷基硫酸鈉(SDS)、十六烷基硫酸鈉、十二烷基苯磺酸鈉、十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)、溴代十六烷基吡啶、吐溫-20、吐溫-80、OP-10的溶液作為提取劑,在超聲頻率40 kHz、超聲功率200 W、提取溫度50 ℃、提取時(shí)間30 min、料液比1∶20(g/mL)的條件下,提取1次,按1.2.3節(jié)的方法,計(jì)算茅巖莓總黃酮得率,比較、篩選出總黃酮得率最高的表面活性劑。

    1.2.4.2陰/陽(yáng)離子表面活性劑復(fù)配比例對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響選取總黃酮得率最高的兩種陰陽(yáng)離子表面活性劑在活性劑總含量為0.3%(用30%乙醇溶解)的情況下按摩爾質(zhì)量比(陰∶陽(yáng))10∶1、20∶1、30∶1、40∶1、50∶1的比例配制成提取液,按1.2.3節(jié)的方法,計(jì)算每組的總黃酮得率,比較、篩選出總黃酮得率最高的復(fù)配比例。

    1.2.4.3復(fù)配體系表面活性劑濃度對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響按照1.2.3節(jié)的方法,選取料液比1∶20(g/mL)、乙醇濃度30%、提取溫度50 ℃、提取時(shí)間30 min,分別考察表面活性劑濃度為0.4%、0.6%、0.8%、1.0%、1.2%和1.4%時(shí)對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響。

    1.2.4.4料液比對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響按照1.2.3節(jié)的方法,選取表面活性劑濃度0.3%、乙醇濃度30%、提取溫度50 ℃、提取時(shí)間30 min,分別考察料液比(g/mL)為1∶20、1∶30、1∶40、1∶50和1∶60時(shí)對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響。

    1.2.4.5提取溫度對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響按照1.2.3節(jié)的方法,選取表面活性劑濃度0.3%、料液比1∶20(g/mL)、乙醇濃度30%、提取時(shí)間30 min,分別考察提取溫度為30、40、50、60、70、80 ℃時(shí)對(duì)茅巖莓總黃酮的率的影響。

    1.2.4.6乙醇濃度對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響按照1.2.3節(jié)的方法,選取表面活性劑濃度0.3%、料液比1∶20(g/mL)、提取溫度50 ℃、提取時(shí)間30 min,分別考察乙醇濃度為30%、40%、50%、60%、70%和80%時(shí)對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響。

    1.2.4.7提取時(shí)間對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響按照1.2.3節(jié)的方法,選取表面活性劑濃度0.3%、料液比1∶20(g/mL)、乙醇濃度30%、提取溫度50 ℃,分別考察提取時(shí)間為20、40、60、80、100、120 min時(shí)對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響。

    1.2.5響應(yīng)面設(shè)計(jì)在單因素實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)上,確定陰/陽(yáng)離子表面活性劑比例、料液比和提取溫度分別為SDS∶CTAB=40∶1、1∶20和60 ℃,以茅巖莓總黃酮得率為響應(yīng)值,以表面活性劑濃度(A)、提取時(shí)間(B)和乙醇濃度(C)為自變量,設(shè)計(jì)響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)優(yōu)化茅巖莓總黃酮的提取工藝,確定最佳的提取工藝參數(shù),因素編碼及各水平見(jiàn)表1。

    表1 響應(yīng)面法分析因素及水平

    1.3數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)

    單因素實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)導(dǎo)入Excel 2012制圖,為探討不同因素對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響,將表1中的響應(yīng)面設(shè)計(jì)導(dǎo)入Design Expert 8.0.6,以其設(shè)計(jì)結(jié)果為基準(zhǔn)設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn),實(shí)驗(yàn)結(jié)果再導(dǎo)入Design Expert 8.0.6進(jìn)行各項(xiàng)數(shù)據(jù)分析,確定最佳的茅巖莓總黃酮提取工藝。

    2 結(jié)果與分析

    2.1標(biāo)準(zhǔn)曲線

    以吸光度(A)為縱坐標(biāo)、二氫楊梅素濃度(C)為橫坐標(biāo),繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,見(jiàn)圖1。

    圖1 二氫楊梅素標(biāo)準(zhǔn)曲線Fig.1 Standard curve of dihydromyricetin

    回歸標(biāo)準(zhǔn)曲線為:A=55.134C-0.0001R2=0.9971。式中A-二氫楊梅素的吸光度;C-二氫楊梅素的質(zhì)量濃度,mg/mL。

    2.2單因素實(shí)驗(yàn)

    2.2.1表面活性劑種類(lèi)對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響由表2可知,在相同條件下,用陰離子表面活性劑提取的總黃酮得率比用陽(yáng)離子和非離子表面活性劑提取的總黃酮得率要高,而在陰離子表面活性劑中,以SDS提取的總黃酮得率最高,達(dá)到14.50%,比空白對(duì)照組提高了4.06%,這可能是因?yàn)殛庪x子表面活性在溶液中形成的締合結(jié)構(gòu)能更好地與黃酮類(lèi)物質(zhì)結(jié)合,從而增強(qiáng)了其提取效果[16]。而陰/陽(yáng)離子復(fù)配體系的總黃酮得率又普遍高于任何單一表面活性劑的總黃酮得率,達(dá)到15.24%,這可能是由于正、負(fù)電荷之間的吸引力使陰陽(yáng)離子表面活性劑更容易聚集形成膠團(tuán),從而提高了其表面活性[17]。

    表2 不同表面活性劑對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響

    注:“-”表示未檢出。

    2.2.2陰/陽(yáng)離子表面活性劑復(fù)配比例對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響由圖2可知,在陰/陽(yáng)離子表面活性劑比例10∶1與40∶1之間,隨著比例的增大,總黃酮得率不斷增大,在40∶1時(shí)總黃酮得率達(dá)到最大值18.85%,而當(dāng)陰/陽(yáng)離子表面活性劑比例超過(guò)40∶1時(shí),總黃酮得率開(kāi)始下降,同時(shí)伴有絮狀沉淀出現(xiàn),這可能是因?yàn)樘崛∫褐嘘?陽(yáng)離子表面活性劑比例失衡,導(dǎo)致提取液中膠束數(shù)量減少,表面活性劑活性降低。

    2.2.3復(fù)配體系表面活性劑濃度對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響由圖3可知,在表面活性劑濃度0.4%與1.0%之間,隨著濃度的增加,總黃酮得率不斷提高,在濃度達(dá)到1.0%時(shí),總黃酮得率達(dá)到最大值18.50%,當(dāng)表面活性劑濃度超過(guò)1.0%時(shí),總黃酮得率反而出現(xiàn)下降,可能是因?yàn)樘叩谋砻婊钚詣舛炔焕谔崛∪芤褐心z束的形成,從而導(dǎo)致總黃酮得率下降。

    圖3 表面活性劑濃度對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響Fig.3 Effects of different surfactant concentration on the yield of total flavonoids from Ampelopsis grossedentata

    2.2.4料液比對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響由圖4可知,隨著料液比的增加,茅巖莓總黃酮得率不斷上升,當(dāng)料液比超過(guò)1∶20以后,總黃酮得率的增幅不明顯,從節(jié)能和提高效率方面考慮,選取料液比1∶20進(jìn)行后續(xù)實(shí)驗(yàn)。

    圖4 料液比對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響Fig.4 Effects of different ratio of material to solvent on the yield of total flavonoids from Ampelopsis grossedentata

    2.2.5提取溫度對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響由圖5可知,在提取溫度30 ℃與60 ℃之間,隨著溫度的升高,總黃酮得率不斷增大,當(dāng)提取溫度達(dá)到60 ℃時(shí),總黃酮得率達(dá)到最高19.46%,而提取溫度超過(guò)60 ℃后,總黃酮得率呈下降趨勢(shì),原因可能是高溫引起部分黃酮類(lèi)物質(zhì)氧化,從而導(dǎo)致總黃酮得率下降。

    圖5 提取溫度對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響Fig.5 Effects of different extraction temperature on the yield of total flavonoids from Ampelopsis grossedentata

    2.2.6乙醇濃度對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響由圖6可知,總黃酮得率隨乙醇濃度的提高大體呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì),當(dāng)乙醇濃度為50%時(shí),總黃酮得率達(dá)到最高19.96%,而乙醇濃度超過(guò)50%之后,總黃酮得率隨著乙醇濃度的增加反而下降,是因?yàn)樵诟邼舛纫掖既芤褐?表面活性劑的溶解性降低,導(dǎo)致活性降低,總黃酮得率下降;也可能是因?yàn)榇蠓肿拥鞍踪|(zhì)難溶于高濃度乙醇,導(dǎo)致大分子蛋白質(zhì)堵塞組織微孔,使黃酮類(lèi)物質(zhì)難以溶出,總黃酮得率下降。

    圖6 乙醇濃度對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響Fig.6 Effects of different ethanol concentration on the yield of total flavonoids from Ampelopsis grossedentata

    2.2.7提取時(shí)間對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響由圖7可知,在提取時(shí)間20 min到60 min之間,總黃酮得率隨時(shí)間的推移不斷增大,在60 min時(shí)總黃酮得率達(dá)到最高16.47%,超過(guò)60 min之后,隨著提取時(shí)間的延長(zhǎng),總黃酮得率有所下降,可能是因?yàn)殚L(zhǎng)時(shí)間的超聲波處理會(huì)破壞黃酮類(lèi)物質(zhì),導(dǎo)致總黃酮得率下降。

    圖7 提取時(shí)間對(duì)茅巖莓總黃酮得率的影響Fig.7 Effects of different extraction time on the yield of total flavonoids from Ampelopsis grossedentata

    2.3響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)結(jié)果

    經(jīng)回歸擬合后,得到以茅巖莓總黃酮得率(Y)為響應(yīng)值的回歸方程:Y=22.67+1.45×A+0.65×B+0.21×C+0.23×A×B-0.78×A×C-1.81×B×C-2.77×A2-1.55×B2-0.50×C2

    整體模型的p值小于0.001,證明該模型擬二次方程高度顯著,即該實(shí)驗(yàn)方法可行,由表4可知,各因素一次項(xiàng)A表面活性劑濃度對(duì)響應(yīng)值的影響極顯著,B提取時(shí)間對(duì)響應(yīng)值的影響顯著,二次項(xiàng)A、B對(duì)響應(yīng)值的影響極顯著,說(shuō)明各實(shí)驗(yàn)因素對(duì)響應(yīng)值的影響不僅僅是線性的,二次項(xiàng)對(duì)響應(yīng)值的影響也很大。交互項(xiàng)BC對(duì)響應(yīng)值的影響極顯著?;貧w方程相關(guān)系數(shù)R2=0.9562,說(shuō)明響應(yīng)值(Y)的變化有95.62%來(lái)源于所選變量(即表面活性劑濃度、提取時(shí)間、乙醇濃度),所以,該方程能很好的描述各因素與響應(yīng)值之間的關(guān)系,可以為確定茅巖莓總黃酮的最佳提取工藝提供參考。

    表3 茅巖莓總黃酮提取響應(yīng)面分析設(shè)計(jì)方案及結(jié)果

    表4 茅巖莓總黃酮提取參數(shù)回歸分析結(jié)果

    注:*p<0.05;**p<0.01;***p<0.001。

    由圖8~10響應(yīng)面立體圖可知,乙醇濃度和提取時(shí)間的交互作用對(duì)響應(yīng)值的影響極顯著,而提取時(shí)間和表面活性劑濃度、乙醇濃度和表面活性劑濃度之間的交互作用對(duì)響應(yīng)值影響不顯著。

    圖8 提取時(shí)間和表面活性劑濃度的交互作用對(duì)總黃酮得率影響的響應(yīng)面圖Fig.8 Response surface plot for effects of extraction time and surfactant concentration to the yield of total flavonoids

    圖9 乙醇濃度和表面活性劑濃度的交互作用對(duì)總黃酮得率影響的響應(yīng)面圖Fig.9 Response surface plot for effects of ethanol concentration and surfactant concentration to the yield of total flavonoids

    圖10 乙醇濃度和提取時(shí)間的交互作用對(duì)總黃酮得率影響的響應(yīng)面圖Fig.10 Response surface plot for effects of ethanol concentration and extraction time to the yield of total flavonoids

    由圖7響應(yīng)面立體圖可知,隨表面活性劑濃度的增大和提取時(shí)間的延長(zhǎng),總黃酮得率先增大后減小,且隨表面活性劑濃度的變化較大,這是因?yàn)榇蟮谋砻婊钚詣舛染鸵馕吨崛∫褐杏懈嗟哪z束數(shù)量,總黃酮得率隨之增大,但表面活性劑達(dá)到一定濃度之后,提取液中產(chǎn)生絮狀沉淀,表面活性劑活性降低,總黃酮得率下降,所以要選擇適宜的表面活性劑濃度。

    由圖8響應(yīng)面立體圖可知,隨著乙醇濃度和表面活性劑濃度的增大,總黃酮得率先升高后下降,但隨乙醇濃度升高的幅度不是很大,從經(jīng)濟(jì)角度考慮,盡量選擇低的乙醇濃度來(lái)提取。

    由各響應(yīng)面立體圖可知,響應(yīng)值存在最大值。根據(jù)單因素實(shí)驗(yàn),并通過(guò)Design-Expert 8.0.6分析計(jì)算出最佳提取工藝:表面活性劑濃度1.09%、提取時(shí)間56.42 min、乙醇濃度40%,此條件下得出的理論總黃酮得率為23.45%,為了操作便利,將最佳工藝條件修正為:表面活性劑濃度1.1%、提取時(shí)間57 min、乙醇濃度40%,在此條件下重復(fù)實(shí)驗(yàn)3次,得出的實(shí)際總黃酮得率為23.27%,與預(yù)測(cè)理論值23.45%相差不大,說(shuō)明該方程與實(shí)際情況擬合性很好。

    3 結(jié)論

    利用超聲波輔助陰/陽(yáng)離子表面活性劑復(fù)配體系對(duì)茅巖莓總黃酮進(jìn)行提取,通過(guò)單因素實(shí)驗(yàn)和響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)對(duì)提取工藝進(jìn)行優(yōu)化。擬合了表面活性劑濃度、提取時(shí)間、乙醇濃度對(duì)茅巖莓總黃酮提取得率的回歸模型,經(jīng)檢驗(yàn),該模型合理可靠,能很好的預(yù)測(cè)茅巖莓總黃酮的提取得率。通過(guò)該模型確定的最佳工藝條件為:表面活性劑濃度1.1%、提取時(shí)間57 min、乙醇濃度40%在此條件下重復(fù)3次,總黃酮得率為23.27%,與預(yù)測(cè)理論值23.45%相差較小。

    同時(shí),本實(shí)驗(yàn)首次利用超聲波協(xié)同陰/陽(yáng)離子表面活性劑復(fù)配體系對(duì)植物食源性黃酮進(jìn)行提取。結(jié)果表明其茅巖莓總黃酮得率比單純利用超聲波輔助提取茅巖莓總黃酮提高了8.1%[]。但是,此實(shí)驗(yàn)方法的不足之處在于殘留的表面活性劑會(huì)給后續(xù)總黃酮純化帶來(lái)不必要的麻煩,所以,如何除去表面活性劑或者消除其影響在今后還需要做進(jìn)一步的研究。

    [1]蘇素嬌. 顯齒蛇葡萄品質(zhì)評(píng)價(jià)及其相關(guān)藥效學(xué)研究[D].福建中醫(yī)藥大學(xué),2014.

    [2]何桂霞. 茅巖莓活性成分的分離鑒定及藥理作用研究[D].湖南農(nóng)業(yè)大學(xué),2004.

    [3]Loverine P Taylor,Erich Grotewold. Flavonoids as developmental regulators[J]. Current Opinion in Plant Biology,2005,8(3):317-323.

    [4]Brunetti Cecilia,Di Ferdinando Martina,Fini Alessio,et al. Flavonoids as antioxidants and developmental regulators:relative significance in plants and humans.[J]. International Journal of Molecular sciences,2013,14(2):3540-3555.

    [5]Anna K,Picman,Edward F,Schneider,et al. Effect of flavonoids on mycelial growth of Verticillium albo-atrum[J]. Biochemical Systematics and Ecology,1995,23(7),683-693.

    [6]Hiroyuki Haraguchi,Katsuhito Tanimoto,Yukiyoshi Tamura,et al. Mode of antibacterial action of retrochalcones from Glycyrrhiza inflata[J]. Phytochemistry,1998,48(1):125-129.

    [7]?;?糜漫天,顧艷艷,等. 植物黃酮抗人白血病HL-60細(xì)胞增殖的結(jié)構(gòu)-效應(yīng)關(guān)系[J].2007,26(12):1309-1314.

    [8]李德遠(yuǎn),周韞珍,余應(yīng)利,等. 銀杏葉黃酮抗輻射效應(yīng)研究[J].營(yíng)養(yǎng)學(xué)報(bào),2004,26(3):220-222.

    [9]Nunes Tatiana P,Destro Maria Teresa,et al. Radioresistance of Salmonella species and Listeria monocytogenes on minimally processed arugula(Eruca sativa Mill.):effect of irradiation on flavonoid content and acceptability of irradiated produce.[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry,2008,56(4):1264-1268.

    [10]周雯. 委陵菜黃酮衍生物抗糖尿病活性及其作用機(jī)制研究[D].天津醫(yī)科大學(xué),2013.

    [11]李響,萬(wàn)建波,李銘源,等.葛根異黃酮類(lèi)化合物抗動(dòng)脈粥樣硬化藥理研究進(jìn)展[J].中國(guó)新藥雜志,2010,19(8):662-665.

    [12]賈娜,李曉崴,宋立,等. 響應(yīng)面法優(yōu)化柿葉總黃酮的超聲波輔助提取條件[J]. 食品與發(fā)酵科技,2013,49(6):1-6.

    [13]孫晶,狄蕊,尚美秀. 超聲波輔助提取水飛薊全草中總黃酮的工藝優(yōu)化[J]. 食品工業(yè)科技,2014,35(24):239-242.

    [14]王超,杜冰,謝藍(lán)華,等. 表面活性劑輔助酶法提取黃芪黃酮的工藝優(yōu)化[J]. 食品工業(yè)科技,2014,35(23):227-231.

    [15]宮坤,詹小龍,郭中婷,等. 表面活性劑輔助提取石榴葉中總黃酮工藝的研究[J]. 食品工業(yè)科技,2014,35(23):261-264,322.

    [16]奚菊群. 異黃酮類(lèi)化合物與表面活性劑之間的相互作用[D].揚(yáng)州大學(xué),2008.

    [17]Yujie Wang,Eduardo F,Marques. Non-ideal behavior of mixed micelles of cationic gemini surfactants with varying spacer length and anionic surfactants A:Conductimetric study[J].Journal of Molecular Liquids,2008,142(1):136-142.

    [18]肖曉瑩. 顯齒蛇葡萄黃酮化合物提取及其提取物抗氧化活性研究[D].福建農(nóng)林大學(xué),2013.

    Ultrasonic-assisted anionic and cationic surfactant systems extraction of total flavonoids fromAmpelopsisgrossedentata

    ZHU Xin,GUO Hong-ying,TAN Xing-he*,YU Xiao-jie,ZHANG Yu,WANG Feng,DENG Jie-hong

    (College of Food Science and Technology,Agricultural University Of Hunan,Changsha 410000,China)

    The ultrasonic-assisted anionic and cationic surfactant systems extraction of total flavonoids was optimized by single-factor experiment and response surface methodology.The effects of surfactant concentration,the ratio of anionic surfactant to cationic surfactant,ultrasonic treatment time,solid/liquid ratio(g/mL)and temperature on the yield of total flavonoids were explored through single factor.Based on the optimum conditions of single factor experiment as SDS∶CTAB=40∶1、1∶20 and 60 ℃ for the ratio of anionic surfactant to cationic surfactant,solid/liquid ratio(g/mL)and temperature,The optimum extraction conditions were determined as 1.1%,40% and 57 min for surfactant concentration,ethanol concentration and extraction time,respectively.Under these conditions,the yield of total flavonoids fromAmpelopsisgrossedentatawas 23.27%,which was close to the predicted value of 23.45%. Therefore,the optimized extraction procedure is reliable.

    Ampelopsisgrossedentata;flavonoids;ultrasound;surfactant;response surface methodology

    2015-04-23

    朱欣(1989-),男,在讀碩士研究生,研究方向:農(nóng)產(chǎn)品加工,E-mail:1007495273@qq.com。

    譚興和(1959-),男,教授,研究方向:農(nóng)產(chǎn)品加工,E-mail:xinghetan@163.com。

    國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(31371817);湖南省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(2015JJ3076)。

    TS

    A

    1002-0306(2016)01-0000-00

    10.13386/j.issn1002-0306.2016.01.000

    猜你喜歡
    響應(yīng)值陽(yáng)離子活性劑
    基于熒光光譜技術(shù)的不同食用淀粉的快速區(qū)分
    提高環(huán)境監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)準(zhǔn)確性初探
    紫外熒光法測(cè)硫各氣路流量對(duì)響應(yīng)值的影響
    山東化工(2019年1期)2019-01-24 03:00:16
    烷基胺插層蒙脫土的陽(yáng)離子交換容量研究
    AOS-AA表面活性劑的制備及在浮選法脫墨中的應(yīng)用
    陽(yáng)離子Gemini表面活性劑的應(yīng)用研究進(jìn)展
    化學(xué)降解表面活性劑的開(kāi)發(fā)
    來(lái)源于微生物的生物表面活性劑
    仿生陽(yáng)離子多烯環(huán)化
    發(fā)射裝置中振動(dòng)控制點(diǎn)選擇方法分析
    国产成人一区二区三区免费视频网站| 国产综合懂色| 国产熟女xx| 国产一级毛片七仙女欲春2| 男女下面进入的视频免费午夜| 中文字幕熟女人妻在线| 久久久久性生活片| 丁香六月欧美| av天堂在线播放| 亚洲国产欧美人成| 国产真实乱freesex| 亚洲天堂国产精品一区在线| 国产99白浆流出| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 草草在线视频免费看| 男插女下体视频免费在线播放| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 亚洲美女视频黄频| 听说在线观看完整版免费高清| 精品一区二区三区视频在线 | 国产69精品久久久久777片 | 十八禁人妻一区二区| 美女扒开内裤让男人捅视频| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 最好的美女福利视频网| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 狂野欧美激情性xxxx| 搡老熟女国产l中国老女人| 男人舔女人的私密视频| 久久久精品欧美日韩精品| bbb黄色大片| 看免费av毛片| 欧美一区二区精品小视频在线| 久久中文看片网| 国产精品久久视频播放| 日韩欧美免费精品| 可以在线观看的亚洲视频| 国产成人av激情在线播放| 亚洲熟女毛片儿| 国产精品,欧美在线| 久久精品91无色码中文字幕| 国产精品一区二区免费欧美| 国产高潮美女av| 欧美黑人欧美精品刺激| 性色avwww在线观看| svipshipincom国产片| 日韩精品中文字幕看吧| 黄色女人牲交| 嫁个100分男人电影在线观看| 亚洲第一电影网av| 亚洲电影在线观看av| 国产精品久久久久久精品电影| 中亚洲国语对白在线视频| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 亚洲国产精品合色在线| 在线永久观看黄色视频| 久久九九热精品免费| 国产 一区 欧美 日韩| 全区人妻精品视频| 美女黄网站色视频| 久久九九热精品免费| 亚洲av成人精品一区久久| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 国产一区二区激情短视频| bbb黄色大片| 在线国产一区二区在线| 在线视频色国产色| 亚洲五月天丁香| 精品久久久久久久久久久久久| 一个人看的www免费观看视频| 色噜噜av男人的天堂激情| 国产成人精品无人区| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 在线观看免费视频日本深夜| 亚洲熟妇熟女久久| 老司机午夜十八禁免费视频| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 精华霜和精华液先用哪个| 亚洲七黄色美女视频| 99久国产av精品| 色老头精品视频在线观看| 最新中文字幕久久久久 | 午夜日韩欧美国产| 国产精品久久久av美女十八| 99riav亚洲国产免费| 亚洲天堂国产精品一区在线| 好男人电影高清在线观看| 午夜福利免费观看在线| 欧美成人免费av一区二区三区| 99国产精品一区二区三区| 啦啦啦免费观看视频1| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 首页视频小说图片口味搜索| 黄色成人免费大全| 丰满人妻一区二区三区视频av | 两人在一起打扑克的视频| 国产伦在线观看视频一区| 欧美av亚洲av综合av国产av| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 亚洲男人的天堂狠狠| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 国产私拍福利视频在线观看| 国内精品久久久久久久电影| 国产亚洲精品av在线| 久久国产乱子伦精品免费另类| 国产伦人伦偷精品视频| 亚洲中文字幕日韩| 亚洲18禁久久av| tocl精华| 国产伦一二天堂av在线观看| 日韩免费av在线播放| 国产高清激情床上av| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 久久九九热精品免费| 窝窝影院91人妻| 波多野结衣高清无吗| 午夜福利免费观看在线| 婷婷丁香在线五月| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 亚洲国产欧美人成| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 黄色 视频免费看| 久久精品综合一区二区三区| 免费看日本二区| 网址你懂的国产日韩在线| 他把我摸到了高潮在线观看| 麻豆国产av国片精品| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| av天堂在线播放| 最近最新中文字幕大全免费视频| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 日韩人妻高清精品专区| 久久久久久久精品吃奶| 国产综合懂色| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| cao死你这个sao货| 日日夜夜操网爽| 婷婷精品国产亚洲av在线| 免费观看人在逋| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 久久香蕉精品热| 亚洲国产欧美人成| 亚洲精品456在线播放app | 无限看片的www在线观看| 午夜两性在线视频| 91字幕亚洲| 亚洲美女视频黄频| 三级毛片av免费| 不卡av一区二区三区| 日本 av在线| 给我免费播放毛片高清在线观看| 成人精品一区二区免费| 日本五十路高清| 成人午夜高清在线视频| 最新美女视频免费是黄的| 国产高清视频在线播放一区| 亚洲av熟女| 久久午夜综合久久蜜桃| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 青草久久国产| 午夜日韩欧美国产| 国产精品,欧美在线| 三级毛片av免费| 国产熟女xx| 久久99热这里只有精品18| 久久久色成人| 成年版毛片免费区| 国产三级黄色录像| 精品午夜福利视频在线观看一区| 人妻夜夜爽99麻豆av| 久久久精品欧美日韩精品| 精品久久久久久成人av| 精品电影一区二区在线| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 最近最新中文字幕大全电影3| 亚洲 国产 在线| av视频在线观看入口| 久久国产精品人妻蜜桃| 精品久久久久久,| 国模一区二区三区四区视频 | 91在线精品国自产拍蜜月 | 亚洲专区国产一区二区| 天天添夜夜摸| 中文在线观看免费www的网站| 好男人电影高清在线观看| 日韩av在线大香蕉| 真人做人爱边吃奶动态| 在线观看一区二区三区| 亚洲成人久久爱视频| 成人国产综合亚洲| 九九热线精品视视频播放| 老司机福利观看| 日韩中文字幕欧美一区二区| 最近最新中文字幕大全免费视频| 人人妻人人看人人澡| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 最近在线观看免费完整版| 国产成+人综合+亚洲专区| 一进一出好大好爽视频| 99久久综合精品五月天人人| 成人国产一区最新在线观看| a在线观看视频网站| 9191精品国产免费久久| 亚洲精品色激情综合| 欧美精品啪啪一区二区三区| 久久久久久九九精品二区国产| 国产伦人伦偷精品视频| 国产精品野战在线观看| 国产精品,欧美在线| 日本黄色片子视频| 久久香蕉精品热| 99国产综合亚洲精品| 成人18禁在线播放| 亚洲美女黄片视频| 久久久国产成人免费| 日韩国内少妇激情av| 老汉色av国产亚洲站长工具| 久久伊人香网站| 国产爱豆传媒在线观看| 91久久精品国产一区二区成人 | 一个人看视频在线观看www免费 | 亚洲成人久久爱视频| 白带黄色成豆腐渣| 听说在线观看完整版免费高清| 制服人妻中文乱码| 91av网一区二区| 好男人在线观看高清免费视频| 岛国在线观看网站| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 真实男女啪啪啪动态图| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 无人区码免费观看不卡| 国产视频一区二区在线看| 亚洲无线在线观看| 91老司机精品| 国产主播在线观看一区二区| 免费看日本二区| 国产高潮美女av| 啪啪无遮挡十八禁网站| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 男女床上黄色一级片免费看| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 国产精品综合久久久久久久免费| 亚洲黑人精品在线| 亚洲av片天天在线观看| 床上黄色一级片| 国产精品永久免费网站| 少妇人妻一区二区三区视频| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 综合色av麻豆| 国内精品美女久久久久久| 综合色av麻豆| 亚洲精品456在线播放app | 老汉色av国产亚洲站长工具| 最新在线观看一区二区三区| 一级毛片高清免费大全| 国产一级毛片七仙女欲春2| 国产成年人精品一区二区| 欧美色视频一区免费| 波多野结衣巨乳人妻| 色在线成人网| 欧美在线一区亚洲| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 又紧又爽又黄一区二区| 亚洲,欧美精品.| 香蕉国产在线看| 一级毛片高清免费大全| 少妇人妻一区二区三区视频| 亚洲精华国产精华精| 欧美一级a爱片免费观看看| 成人国产一区最新在线观看| 久久中文字幕一级| 国产成人啪精品午夜网站| 亚洲精品在线美女| 国产精品精品国产色婷婷| 伦理电影免费视频| 美女免费视频网站| 日本黄色片子视频| 最好的美女福利视频网| 在线看三级毛片| 黄色 视频免费看| 麻豆av在线久日| 欧美精品啪啪一区二区三区| 搡老妇女老女人老熟妇| 99精品在免费线老司机午夜| 国产野战对白在线观看| 国产精品久久久久久精品电影| 久久精品人妻少妇| 久久久久久国产a免费观看| 青草久久国产| 精品国内亚洲2022精品成人| 草草在线视频免费看| 久久久国产成人精品二区| ponron亚洲| 国产亚洲av嫩草精品影院| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 丰满的人妻完整版| 国产成人啪精品午夜网站| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 亚洲成a人片在线一区二区| 两个人的视频大全免费| 午夜精品在线福利| 亚洲电影在线观看av| 色精品久久人妻99蜜桃| av福利片在线观看| 18美女黄网站色大片免费观看| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 国产精品精品国产色婷婷| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 亚洲,欧美精品.| 色尼玛亚洲综合影院| 日韩欧美精品v在线| 亚洲人与动物交配视频| ponron亚洲| 亚洲欧美日韩高清专用| 两个人的视频大全免费| 成人性生交大片免费视频hd| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 国内揄拍国产精品人妻在线| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 亚洲成人中文字幕在线播放| 精品久久蜜臀av无| 亚洲精品在线观看二区| 亚洲成a人片在线一区二区| 亚洲 国产 在线| av女优亚洲男人天堂 | 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 成人av一区二区三区在线看| 久99久视频精品免费| 黄色 视频免费看| 青草久久国产| av在线蜜桃| a在线观看视频网站| 黄色日韩在线| 最近最新免费中文字幕在线| 一个人看的www免费观看视频| 亚洲av熟女| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 久久久久久大精品| netflix在线观看网站| 视频区欧美日本亚洲| 看免费av毛片| 久久香蕉国产精品| 色综合婷婷激情| 久久久久久国产a免费观看| 99热精品在线国产| 国产精品日韩av在线免费观看| 黑人欧美特级aaaaaa片| 十八禁网站免费在线| 欧美一级a爱片免费观看看| 亚洲,欧美精品.| 国产综合懂色| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 亚洲18禁久久av| 日本一本二区三区精品| 久久精品影院6| 中文字幕久久专区| 日韩三级视频一区二区三区| 一级毛片精品| 嫩草影院精品99| 欧美高清成人免费视频www| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 国产精品电影一区二区三区| 午夜福利免费观看在线| 国产伦在线观看视频一区| 香蕉丝袜av| 在线观看舔阴道视频| 淫秽高清视频在线观看| 亚洲av片天天在线观看| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 搡老熟女国产l中国老女人| 俄罗斯特黄特色一大片| 国内精品一区二区在线观看| 亚洲国产欧美一区二区综合| 熟女电影av网| 后天国语完整版免费观看| 国产午夜福利久久久久久| 黄片大片在线免费观看| 国产一级毛片七仙女欲春2| 男人和女人高潮做爰伦理| 不卡一级毛片| 成人性生交大片免费视频hd| 国产精品影院久久| 成年女人毛片免费观看观看9| 久久人人精品亚洲av| 又爽又黄无遮挡网站| 18禁黄网站禁片免费观看直播| www国产在线视频色| 五月伊人婷婷丁香| 日韩欧美在线二视频| 色综合亚洲欧美另类图片| 久久午夜综合久久蜜桃| 变态另类丝袜制服| 中文资源天堂在线| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 老司机在亚洲福利影院| 久久久久国内视频| 欧美日韩黄片免| 一级作爱视频免费观看| 波多野结衣高清无吗| 国产亚洲欧美98| 美女大奶头视频| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 国产主播在线观看一区二区| 国产高清三级在线| 99在线人妻在线中文字幕| 免费一级毛片在线播放高清视频| 叶爱在线成人免费视频播放| 白带黄色成豆腐渣| 青草久久国产| 97碰自拍视频| 欧美一级毛片孕妇| 久久久成人免费电影| 最新美女视频免费是黄的| 十八禁网站免费在线| 真人做人爱边吃奶动态| 国产伦人伦偷精品视频| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 国产成人影院久久av| 身体一侧抽搐| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 在线免费观看的www视频| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 免费电影在线观看免费观看| 丁香六月欧美| 一个人免费在线观看电影 | 日本一二三区视频观看| 不卡一级毛片| 黄片大片在线免费观看| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 男人的好看免费观看在线视频| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 麻豆国产97在线/欧美| 国产成人av激情在线播放| 久久久久久国产a免费观看| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 最近最新中文字幕大全免费视频| 99视频精品全部免费 在线 | 美女免费视频网站| 一本精品99久久精品77| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 在线观看舔阴道视频| 最近最新中文字幕大全免费视频| 国产精品久久久久久久电影 | 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 精品免费久久久久久久清纯| 国产精品亚洲一级av第二区| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 成年人黄色毛片网站| 好男人电影高清在线观看| 女人被狂操c到高潮| 国产精品av视频在线免费观看| 精品久久久久久久久久免费视频| 中文字幕熟女人妻在线| 亚洲色图av天堂| 十八禁人妻一区二区| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站 | 久久久久久久久久黄片| 一区二区三区国产精品乱码| 男女之事视频高清在线观看| 午夜两性在线视频| 亚洲中文日韩欧美视频| 国产高清激情床上av| 99久国产av精品| 人人妻人人澡欧美一区二区| 男人的好看免费观看在线视频| 在线观看免费视频日本深夜| 亚洲性夜色夜夜综合| 亚洲中文日韩欧美视频| 五月玫瑰六月丁香| 99久久成人亚洲精品观看| 国产男靠女视频免费网站| 国产亚洲精品久久久com| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 欧美zozozo另类| 国产免费男女视频| av在线天堂中文字幕| 色综合婷婷激情| 亚洲无线在线观看| 看片在线看免费视频| 长腿黑丝高跟| 日本一本二区三区精品| 国产精品,欧美在线| 日韩欧美国产在线观看| 免费av毛片视频| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| avwww免费| tocl精华| 老汉色∧v一级毛片| 男人和女人高潮做爰伦理| 亚洲电影在线观看av| 午夜福利视频1000在线观看| 国产视频一区二区在线看| 在线观看午夜福利视频| 黄色成人免费大全| www.www免费av| 在线观看免费视频日本深夜| 欧美日韩一级在线毛片| 少妇人妻一区二区三区视频| 久久久久久久久免费视频了| 亚洲av电影在线进入| 欧美激情久久久久久爽电影| 最近在线观看免费完整版| 久久国产乱子伦精品免费另类| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 国产av不卡久久| 欧美日本视频| 俺也久久电影网| 久久久久久九九精品二区国产| 精品久久蜜臀av无| 亚洲av成人av| 老司机深夜福利视频在线观看| 日本一二三区视频观看| 村上凉子中文字幕在线| 两个人看的免费小视频| 极品教师在线免费播放| 国产精品久久久久久久电影 | 一本综合久久免费| 美女cb高潮喷水在线观看 | 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 久久久久久久午夜电影| 婷婷亚洲欧美| 熟女人妻精品中文字幕| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 69av精品久久久久久| 一区二区三区高清视频在线| 国产v大片淫在线免费观看| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 午夜福利视频1000在线观看| 少妇人妻一区二区三区视频| 欧美一级a爱片免费观看看| 一个人免费在线观看电影 | 亚洲一区高清亚洲精品| 深夜精品福利| 国产成+人综合+亚洲专区| 国产亚洲精品久久久com| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 亚洲av第一区精品v没综合| 欧美三级亚洲精品| 老司机午夜福利在线观看视频| 五月玫瑰六月丁香| 国内精品一区二区在线观看| 在线观看免费午夜福利视频| 国产精品av视频在线免费观看| 中文字幕高清在线视频| 91久久精品国产一区二区成人 | 国产精品香港三级国产av潘金莲| 国产激情偷乱视频一区二区| 色精品久久人妻99蜜桃| 亚洲真实伦在线观看| 久久久久精品国产欧美久久久| 精品久久久久久久毛片微露脸| 国产亚洲av高清不卡| 欧美黄色淫秽网站| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 又黄又爽又免费观看的视频| 亚洲人与动物交配视频| 久久天堂一区二区三区四区| 亚洲专区字幕在线| 久9热在线精品视频| 男女下面进入的视频免费午夜| 免费一级毛片在线播放高清视频| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 国产综合懂色| 51午夜福利影视在线观看| 亚洲国产高清在线一区二区三| 亚洲精品456在线播放app | 国产精品国产高清国产av| 成人av在线播放网站| 色噜噜av男人的天堂激情| 中文字幕av在线有码专区| 久久久久九九精品影院| 亚洲成人中文字幕在线播放| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 欧美在线一区亚洲| 波多野结衣高清无吗| xxx96com| 一夜夜www| 1000部很黄的大片| 国产精品 欧美亚洲| 叶爱在线成人免费视频播放| av在线蜜桃| 色尼玛亚洲综合影院| 免费看美女性在线毛片视频| 麻豆久久精品国产亚洲av| 欧美极品一区二区三区四区| 久久久国产精品麻豆| 日本黄色视频三级网站网址| 国产成人欧美在线观看| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 国语自产精品视频在线第100页| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 波多野结衣高清作品| 婷婷精品国产亚洲av| 日本黄色片子视频| 亚洲精品粉嫩美女一区| 国产精品亚洲一级av第二区| 欧美一级毛片孕妇| a级毛片a级免费在线| 国产一级毛片七仙女欲春2| 国产成人啪精品午夜网站| 免费看美女性在线毛片视频| 欧美一区二区精品小视频在线| 天堂影院成人在线观看| 狠狠狠狠99中文字幕| 我的老师免费观看完整版| 午夜福利成人在线免费观看| 天天添夜夜摸| 国产高清视频在线播放一区| 欧美大码av|