• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    野生毛葡萄皮渣花色苷提取工藝研究

    2016-09-09 09:39:21管敬喜韋芳齊謝林君謝太理文仁德
    釀酒科技 2016年8期
    關(guān)鍵詞:工藝

    管敬喜,楊 瑩,張 勁,成 果,韋芳齊,謝林君,謝太理,文仁德

    (廣西農(nóng)業(yè)科學(xué)院葡萄與葡萄酒研究所,廣西南寧530007)

    野生毛葡萄皮渣花色苷提取工藝研究

    管敬喜,楊瑩,張勁,成果,韋芳齊,謝林君,謝太理,文仁德

    (廣西農(nóng)業(yè)科學(xué)院葡萄與葡萄酒研究所,廣西南寧530007)

    以野生毛葡萄發(fā)酵后的皮渣為原料,采用溶劑浸提法提取花色苷。通過(guò)單因素試驗(yàn)和正交試驗(yàn),確定了毛葡萄皮渣花色苷提取的最佳條件:pH1.0,料液比為1∶30,乙醇濃度60%vol,浸提溫度60℃,浸提時(shí)間60 min。獲得的毛葡萄皮花色苷粗品色價(jià)為5.96。

    毛葡萄; 皮渣; 花色苷; 提取

    毛葡萄(V.quinquangularis Rehd)別名為絨毛葡萄、五角葉葡萄,是我國(guó)分布最廣的野生葡萄種類(lèi)之一,主要分布在長(zhǎng)江以南地區(qū)[1]。在廣西,毛葡萄較集中分布在桂中、桂北、桂西的喀斯特地貌地區(qū),野生資源蘊(yùn)藏量十分豐富[2]。毛葡萄果實(shí)糖低、酸高、色深,單寧較高,含多種維生素,各種氨基酸、礦物質(zhì)等營(yíng)養(yǎng)物質(zhì),具有良好的釀造加工性狀,可以釀造優(yōu)質(zhì)的干紅葡萄酒、利口酒,也用作其他葡萄酒的調(diào)色、調(diào)酸[3-4]。

    葡萄酒釀造之后的葡萄皮渣中含有大量的花色苷類(lèi)物質(zhì),其不僅色澤鮮艷,染色優(yōu)良,還具有改善肝臟、防御身體過(guò)氧化、防止動(dòng)脈硬化以及提高視力等生理功能,是一種重要的天然食用色素和理想的食品添加劑,因而受到越來(lái)越多的關(guān)注[5-6]。

    本實(shí)驗(yàn)以野生毛葡萄皮渣為原料,通過(guò)單因素及正交試驗(yàn),對(duì)毛葡萄皮渣花色苷提取工藝進(jìn)行了初步研究,以期為野生毛葡萄的綜合開(kāi)發(fā)利用提供科學(xué)依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1材料

    野生毛葡萄皮渣:廣西羅城葡萄酒廠(chǎng)。

    野生毛葡萄皮渣粉制備:將收集的野生毛葡萄皮渣在60℃烘干,粉碎,過(guò)80目篩,得到毛葡萄皮渣粉,置于-20℃下低溫保存。

    1.2試劑

    蒸餾水、無(wú)水乙醇、乙酸乙酯、磷酸氫二鈉、檸檬酸、鹽酸等試劑,均為分析純。

    1.3主要儀器及設(shè)備

    UV-1801紫外/可見(jiàn)分光光度計(jì)(北京瑞利分析儀器有限公司),HH-S4數(shù)顯恒溫水浴鍋(江蘇金怡醫(yī)療儀器廠(chǎng)),F(xiàn)A1104N萬(wàn)分之一電子分析天平(上海明橋精密科學(xué)儀器有限公司),SHZ-(Ⅲ)型循環(huán)水真空泵(河南予華儀器有限責(zé)任公司),RE-52AA旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(上海亞榮生化儀器廠(chǎng)),TG16-WS臺(tái)式高速離心機(jī)(湖南湘儀實(shí)驗(yàn)室儀器開(kāi)發(fā)有限公司),ALPHA1-2 LD真空冷凍干燥機(jī)(德國(guó)Martin Christ公司),電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱(上海躍進(jìn)醫(yī)療器械有限公司)。

    1.4實(shí)驗(yàn)方法

    1.4.1毛葡萄皮花色苷的提取工藝

    稱(chēng)取2 g干燥的毛葡萄皮粉末,加入適量的提取溶劑,在一定條件下于水浴鍋中恒溫提取,真空抽濾,離心(3000 r/min、10 min),得到提取液,再用pH示差法進(jìn)行花色苷含量的測(cè)定。

    1.4.2花色苷含量的測(cè)定[7]

    采用pH示差法。取2.5 mL花色苷色素粗提液,分別用pH1.0、pH4.5的緩沖溶液定容至25 mL,平衡20 min后以緩沖液為對(duì)照,在520 nm及700 nm波長(zhǎng)下測(cè)定其吸光度,根據(jù)以下公式計(jì)算出花色苷含量:

    A=(A520-A700)pH 1.0-(A520-A700)pH 4.5;

    花色苷含量(mg/g)=(A×449.29×DF×V)/(26900×m×1)。

    式中:449.29是矢車(chē)菊色素-3-葡萄糖苷的摩爾質(zhì)量(g/mol);DF是稀釋倍數(shù);V是提取液的體積(mL);26900是矢車(chē)菊色素-3-葡萄糖苷的摩爾消光系數(shù)(L·mol/ cm);m是毛葡萄皮粉末質(zhì)量(g);1是比色皿的光路長(zhǎng)度(cm)。

    1.4.3提取率的計(jì)算[8]

    稱(chēng)取5 g毛葡萄皮粉于錐形瓶中,用試驗(yàn)確定的最佳條件進(jìn)行提取,減壓濃縮,初步純化,然后進(jìn)行冷凍干燥,稱(chēng)取干燥后的樣品,計(jì)算提取率,產(chǎn)品的提取率按下式計(jì)算:

    W=花色苷粉質(zhì)量(g)/毛葡萄皮粉末質(zhì)量(g)×100%。

    1.4.4花色苷粉末色價(jià)的測(cè)定[9-10]

    準(zhǔn)確稱(chēng)取1 g純化后的花色苷粉末,用pH3.0的檸檬酸緩沖液溶解并定容到100 mL的容量瓶中,再用緩沖溶液進(jìn)行適當(dāng)稀釋?zhuān)笰BS在0.2~0.8之間。用1 cm的比色皿以緩沖液做空白,在520 nm處測(cè)定吸光值。

    產(chǎn)品的色價(jià)Ecm%=A×稀釋倍數(shù)。

    1.4.5毛葡萄皮渣花色苷提取單因素試驗(yàn)設(shè)計(jì)

    (1)料液比對(duì)毛葡萄皮花色苷提取效果的影響。在提取液乙醇濃度40%vol,提取液pH1.0,提取時(shí)間60 min,提取溫度50℃的條件下,料液比為1∶10、1∶20、1∶30、1∶40、1∶50下提取毛葡萄皮中的花色苷。

    (2)pH值對(duì)毛葡萄皮花色苷提取效果的影響。在提取液乙醇濃度40%vol,提取時(shí)間60 min,料液比1∶30,提取溫度50℃的條件下,于pH0.5、pH1.0、pH2.0、pH3.0、pH4.0下提取毛葡萄皮中的花色苷。

    (3)乙醇濃度對(duì)毛葡萄皮花色苷提取效果的影響。在提取液pH1.0,提取時(shí)間60 min,料液比1∶30,提取溫度50℃的條件下,用乙醇濃度0%vol、20%vol、40%vol、60%vol、80%vol、95%vol的提取液提取毛葡萄皮中的花色苷。

    (4)溫度對(duì)毛葡萄皮花色苷提取效果的影響。在提取液乙醇濃度40%vol,提取液pH1.0,提取時(shí)間60 min,料液比1∶30的條件下,提取溫度分別為35℃、50℃、65℃、80℃下提取毛葡萄皮中的花色苷。

    (5)提取時(shí)間對(duì)毛葡萄皮花色苷提取效果的影響。在提取液乙醇濃度40%vol,提取液pH1.0,料液比1∶30,提取溫度50℃的條件下,于提取時(shí)間30 min、60 min、90 min、120 min、150 min下提取毛葡萄皮中的花色苷。

    1.4.6毛葡萄皮渣花色苷提取正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)

    根據(jù)單因素試驗(yàn)的結(jié)果,以乙醇濃度、提取溫度、提取時(shí)間3個(gè)因素為研究對(duì)象,分別設(shè)3個(gè)水平,按L9(34)正交表進(jìn)行正交試驗(yàn),優(yōu)化野生毛葡萄皮花色苷的提取工藝,確定最佳提取工藝參數(shù)。正交因素水平見(jiàn)表1。

    表1 正交試驗(yàn)的因素水平

    1.4.7數(shù)據(jù)處理

    利用DPS7.05和Origin8.5軟件對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析和作圖。

    2 結(jié)果與分析

    2.1檢測(cè)波長(zhǎng)的確定(圖1)

    圖1 毛葡萄皮花色苷光譜圖

    取少量花色苷提取溶液在200~700 nm波長(zhǎng)范圍內(nèi)進(jìn)行檢測(cè),得其吸收光譜(見(jiàn)圖1),結(jié)果顯示,提取液在可見(jiàn)光區(qū)520 nm處有最大吸收峰,因此選定520 nm作為測(cè)定毛葡萄皮花色苷的最大吸收波長(zhǎng)。

    2.2毛葡萄皮花色苷提取單因素結(jié)果分析

    2.2.1料液比對(duì)毛葡萄皮花色苷提取效果的影響(圖2)

    圖2 料液比對(duì)毛葡萄皮花色苷提取的影響

    從圖2可知,隨著料液比的增大,提取液中花色苷的含量逐漸增加。料液比的增加能提高分子擴(kuò)散速率、縮短濃度平衡時(shí)間,使溶解在提取液中的花色苷增多,因而增加了提取量[11]。同時(shí)從圖2還可以看出,當(dāng)料液比大于1∶30時(shí),花色苷含量增加的幅度相對(duì)來(lái)說(shuō)不明顯,考慮到成本和經(jīng)濟(jì)性,因此選擇1∶30為提取液的最佳料液比。

    2.2.2pH值對(duì)毛葡萄皮花色苷提取效果的影響(圖3)

    圖3 pH值對(duì)毛葡萄皮花色苷提取的影響

    由圖3可知,隨著提取液pH值的逐漸上升,提取液中花色苷的含量逐漸降低,當(dāng)提取液pH0.5時(shí),花色苷的含量最大。pH值對(duì)色素提取率的影響很大,在強(qiáng)酸性介質(zhì)中,色素的提取率較高,色澤鮮艷、純正,說(shuō)明提取液中較強(qiáng)的酸性有利于毛葡萄皮渣中花色苷物質(zhì)的浸出。隨著pH值上升,花色苷結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,裂解為花色素基元及糖基兩部分,導(dǎo)致花色苷穩(wěn)定性下降;而提取劑的pH值過(guò)低可能使花色苷的糖基水解,也會(huì)導(dǎo)致花色苷的穩(wěn)定性下降而發(fā)生降解[12-13],因此綜合考慮提取液的適宜pH1.0。

    2.2.3乙醇濃度對(duì)毛葡萄皮花色苷提取效果的影響(圖4)

    圖4 乙醇濃度對(duì)毛葡萄皮花色苷提取的影響

    從圖4可知,乙醇體積分?jǐn)?shù)對(duì)提取效果影響較為顯著,隨著乙醇濃度的增加,提取液中花色苷的含量也逐漸增加,乙醇濃度為60%vol時(shí),花色苷含量達(dá)到最大值,但伴隨著乙醇濃度的繼續(xù)增加,花色苷的含量反而逐漸下降,這可能是因?yàn)殡S著乙醇濃度的增加,提取劑的極性發(fā)生了變化[14],因此選擇提取液乙醇濃度控制在60%vol。

    2.2.4提取溫度對(duì)毛葡萄皮花色苷提取效果的影響(圖5)

    圖5 溫度對(duì)毛葡萄皮花色苷提取的影響

    從圖5可以看出,在65℃時(shí),隨著提取溫度的升高,提取液中花色苷的含量逐漸增加,但在80℃時(shí),花色苷的含量下降許多。適當(dāng)升高提取溫度有助于提高提取液中毛葡萄花色苷的含量,但由于花色苷耐熱性較差,高溫易分解,因而提取溫度過(guò)高時(shí),花色苷提取率反而降低??紤]到升高溫度會(huì)增加能耗,使得生產(chǎn)成本提高,不利于實(shí)際生產(chǎn)應(yīng)用[15],因此選擇50~65℃為宜。

    2.2.5提取時(shí)間對(duì)毛葡萄皮花色苷提取效果的影響(圖6)

    圖6 提取時(shí)間對(duì)毛葡萄皮花色苷提取的影響

    從圖6可知,在120 min內(nèi),隨著提取時(shí)間的延長(zhǎng),提取液中花色苷的含量逐漸增加,120 min提取液中花色苷含量達(dá)到最大值,150 min時(shí)花色苷含量反而降低,60 min、90 min、120 min與30 min、150 min在花色苷含量上相比,具有顯著的差異。隨著提取時(shí)間的延長(zhǎng),提取率不斷提高,然后提取率平穩(wěn)下降。原因是色素不穩(wěn)定,隨著提取時(shí)間的延長(zhǎng),花色苷會(huì)因氧化反應(yīng)導(dǎo)致分解而退色,生成無(wú)色的查爾酮結(jié)構(gòu),使其含量降低[16],因此時(shí)間范圍選擇60~120 min。

    2.3毛葡萄皮渣花色苷提取工藝的正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)結(jié)果及分析(表2、表3)

    根據(jù)表2的計(jì)算結(jié)果可知,乙醇濃度、提取溫度、提取時(shí)間的極差分別為0.2374、0.1048、0.1905,各因素對(duì)毛葡萄皮渣中花色苷提取的影響主次順序?yàn)橐掖紳舛龋咎崛r(shí)間>提取溫度;由試驗(yàn)數(shù)據(jù)分析得出的最佳工藝條件為B2C2D1,即料液比為1∶30,提取液pH1.0,乙醇濃度60% vol,提取溫度60℃,提取時(shí)間60 min。在該提取條件下通過(guò)驗(yàn)證試驗(yàn),提取液中花色苷含量平均為1.9044 mg/g。

    2.4毛葡萄皮花色苷初步純化及其提取率計(jì)算

    為了能夠進(jìn)一步獲得提取的毛葡萄皮花色苷制品,對(duì)提取液進(jìn)行減壓濃縮,然后向花色苷濃縮液中加入2倍體積的乙酸乙酯,分層后收集水相部分,以相同方法將水相部分萃取2次,得到初步純化的花色苷水溶液,再使用AB-8大孔樹(shù)脂對(duì)花色苷溶液進(jìn)行純化[17](濕法裝柱(15 mm×400 nm),柱高30 cm,以流速1 mL/min進(jìn)樣,待達(dá)到吸附飽和時(shí)(即流出液濃度與上樣液濃度相同時(shí)),用2BV蒸餾水洗去雜質(zhì),再用9BVpH值2.0、體積分?jǐn)?shù)為70%vol的乙醇溶液以相同流速洗脫,收集洗脫液),將上述洗脫液置于冷凍干燥機(jī),凍干24 h,得到純化后的花色苷粉末。

    表2 正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)結(jié)果和分析

    表3 驗(yàn)證試驗(yàn)結(jié)果

    用該方法得到的花色苷粉產(chǎn)品提取率為5.84%~6.24%,獲得的花色苷粉制品色價(jià)為5.96(表4)。

    表4 提取率結(jié)果

    3 結(jié)論

    通過(guò)單因素試驗(yàn)探討了料液比、pH值、乙醇濃度、浸提溫度、浸提時(shí)間等因素對(duì)毛葡萄皮花色苷提取效果的影響。并在單因素的基礎(chǔ)上進(jìn)行正交優(yōu)化試驗(yàn),確定了毛葡萄皮花色苷提取工藝的最佳條件,即pH1.0,料液比為1∶30,乙醇濃度60%vol,浸提溫度60℃,浸提時(shí)間60 min。通過(guò)乙酸乙酯萃取,大孔樹(shù)脂初步純化及冷凍干燥獲得粗花色苷粉,色價(jià)為5.96。

    毛葡萄屬于東亞種群,不同于歐亞種釀酒葡萄,毛葡萄果皮中含有較多的花色素雙糖苷[2-3,18]。本試驗(yàn)僅對(duì)野生毛葡萄皮花色苷提取方法進(jìn)行了研究,對(duì)其穩(wěn)定性和生理活性尚需進(jìn)一步研究。

    [1] 劉崇懷.中國(guó)葡萄屬(Vitis L.)植物分類(lèi)與地理分布研究[D].鄭州:河南農(nóng)業(yè)大學(xué),2012.

    [2] 鄒瑜,楊柳,黃大輝,等.70份毛葡萄種質(zhì)資源遺傳多樣性的SSR分析[J].南方農(nóng)業(yè)學(xué)報(bào),2013,44(12):1943-1948.

    [3] 鄒瑜.野生毛葡萄種質(zhì)資源及利用研究進(jìn)展[J].廣西農(nóng)業(yè)科學(xué),2008(5):664-667.

    [4] 王西銳,阮仕立,李華.毛葡萄釀酒及其利用研究初報(bào)[J].中外葡萄與葡萄酒,2000(3):63-65.

    [5] 謝聃,馬玉美,王輝憲,等.刺葡萄皮色素的提取及性能測(cè)定[J].釀酒科技,2007(1):23-27.

    [6] 彭麗霞,黃彥芳,劉翠平,等.釀酒葡萄皮渣的綜合利用[J].釀酒科技,2010(10):93-96.

    [7] 馮建光,谷文英.葡萄皮紅色素的示差法測(cè)定[J].分析檢測(cè),2002,23(9):84-86.

    [8] 苗穎,吳淑娟.超聲波法提取葡萄皮色素[J].食品研究與開(kāi)發(fā),2009,30(3):190-192.

    [9] 楊曉偉,薛紅瑋,牟德華.釀酒葡萄皮渣中花色苷提取工藝的優(yōu)化[J].食品與機(jī)械,2009,25(2):130-132.

    [10]郭耀東.葡萄皮花色苷提取純化技術(shù)及穩(wěn)定性研究[D].楊凌:西北農(nóng)林科技大學(xué),2008.

    [11]王秀菊,杜金華,馬磊,等.藍(lán)莓酒渣中花色苷提取工藝的優(yōu)化及其穩(wěn)定性的研究[J].食品與發(fā)酵工業(yè),2009,35(9):151-156.

    [12]李楊,韓富亮,李記明,等.葡萄皮渣中三種主要花色苷的優(yōu)化提?。跩].食品工業(yè)科技,2012,33(2):257-260.

    [13]孟憲軍,王冠群,宋德群,等.響應(yīng)面法優(yōu)化藍(lán)莓花色苷提取工藝的研究[J].食品工業(yè)科技,2010(7):226-229.

    [14]李子江,唐琳,劉萍,等.響應(yīng)面法優(yōu)化玫瑰花花色苷提取工藝的研究[J].食品科技,2009,34(11):221-225.

    [15]高梓淳,吳濤,陳衛(wèi),等.藍(lán)莓花色苷提取與純化工藝的研究[J].食品與發(fā)酵科技,2013,49(3):1-5.

    [16]鄒陽(yáng),張秀玲,石岳.野生藍(lán)莓果實(shí)中花色苷色素提取工藝的研究[J].現(xiàn)代食品科技,2007(23):60-62.

    [17]趙煒鈺,白羽嘉,鄭萬(wàn)才,等.大孔吸附樹(shù)脂純化赤霞珠葡萄皮渣中花色苷的研究[J].食品科技,2014,39(7):199-205.

    [18]段長(zhǎng)青,賀普超,康靜全.中國(guó)葡萄野生種花色素雙糖苷的研究[J].西北農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào),1997,25(5):23-28.

    Extraction of Anthocyanins from Wild V.quinquangularis Rehd Skin Residues

    GUAN Jingxi,YANG Ying,ZHANG Jin,CHENG Guo,WEI Fangqi,XIE Linjun,XIE Taili and WEN Rende
    (Viticulture and Wine Research Institute,GuangxiAcademy ofAgricultural Sciences,Nanning,Guangxi 530007,China)

    Wild V.quinquangularis Rehd skin residues after the fermentation was used as the raw materials for anthocyanin extraction by solvent extraction method.Through single factor and orthogonal experiments,the optimum extraction conditions were determined as follows: pH1.0,the ratio of raw materials and solution was 1∶30,the concentration of ethanol was 60%vol,extraction temperature was at 60℃,and extraction time was 60 min.The color value of the obtained rude anthocyanin powder was 5.96.

    wild V.quinquangularis Rehd;skin residue;anthocyanin;extraction

    TS261.9

    A

    1001-9286(2016)08-0040-04

    10.13746/j.njkj.2016112

    廣西農(nóng)業(yè)科學(xué)院科技發(fā)展基金項(xiàng)目(桂農(nóng)科2014JQ05);廣西農(nóng)業(yè)科學(xué)院基本科研業(yè)務(wù)專(zhuān)項(xiàng)(桂農(nóng)科2015YT85);廣西農(nóng)業(yè)科學(xué)院基本科研業(yè)務(wù)專(zhuān)項(xiàng)(桂農(nóng)科2015YM05)。

    2016-04-05

    管敬喜(1981-),男,助理研究員,碩士,研究方向?yàn)槠咸丫漆勗旒夹g(shù)。

    文仁德(1957-),男,研究員,學(xué)士,研究方向?yàn)槠咸言耘嗯c管理。

    優(yōu)先數(shù)字出版時(shí)間:2016-05-26;地址:http://www.cnki.net/kcms/detail/52.1051.TS.20160526.0951.001.html。

    猜你喜歡
    工藝
    鋯-鈦焊接工藝在壓力容器制造中的應(yīng)用研究
    金屬鈦的制備工藝
    轉(zhuǎn)爐高效復(fù)合吹煉工藝的開(kāi)發(fā)與應(yīng)用
    山東冶金(2019年6期)2020-01-06 07:45:54
    工藝的概述及鑒定要點(diǎn)
    收藏界(2019年2期)2019-10-12 08:26:06
    5-氯-1-茚酮合成工藝改進(jìn)
    螺甲螨酯的合成工藝研究
    壓力缸的擺輾擠壓工藝及模具設(shè)計(jì)
    模具制造(2019年3期)2019-06-06 02:11:00
    石油化工工藝的探討
    一段鋅氧壓浸出與焙燒浸出工藝的比較
    FINEX工藝與高爐工藝的比較
    新疆鋼鐵(2015年3期)2015-11-08 01:59:52
    亚洲欧美成人综合另类久久久| 中国三级夫妇交换| 搡女人真爽免费视频火全软件| 欧美性感艳星| 久久久久国产精品人妻一区二区| 少妇的逼水好多| 国产精品久久久久久久电影| 美女国产视频在线观看| 国产在视频线精品| 亚洲美女搞黄在线观看| 黄色一级大片看看| 日本午夜av视频| 国产精品女同一区二区软件| 亚洲欧美日韩另类电影网站 | 男人爽女人下面视频在线观看| 新久久久久国产一级毛片| 日本熟妇午夜| 国产 一区精品| 搡老乐熟女国产| 精品人妻熟女av久视频| 成人欧美大片| 午夜日本视频在线| 久久久久久国产a免费观看| 亚洲最大成人手机在线| 夜夜爽夜夜爽视频| 国产乱人视频| 成人漫画全彩无遮挡| 日韩 亚洲 欧美在线| 日韩视频在线欧美| 亚洲av日韩在线播放| 日韩大片免费观看网站| 老司机影院成人| 真实男女啪啪啪动态图| 成年女人看的毛片在线观看| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91 | 国产综合精华液| 久久精品国产亚洲网站| 搞女人的毛片| 亚洲欧洲国产日韩| 插阴视频在线观看视频| 天堂网av新在线| 少妇高潮的动态图| 久久99精品国语久久久| 我要看日韩黄色一级片| 男人狂女人下面高潮的视频| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频 | 中文资源天堂在线| 深夜a级毛片| 成人特级av手机在线观看| 亚洲国产精品成人久久小说| 看黄色毛片网站| 在线观看av片永久免费下载| 亚洲最大成人av| 在线免费观看不下载黄p国产| 国产欧美日韩精品一区二区| 亚洲真实伦在线观看| 一级a做视频免费观看| 美女cb高潮喷水在线观看| 免费黄频网站在线观看国产| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 七月丁香在线播放| 午夜爱爱视频在线播放| 中国美白少妇内射xxxbb| 久久久午夜欧美精品| av一本久久久久| 国产黄色视频一区二区在线观看| 人妻一区二区av| 一区二区三区精品91| 青春草亚洲视频在线观看| 99热全是精品| 免费大片黄手机在线观看| 日韩中字成人| 一区二区三区乱码不卡18| av黄色大香蕉| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 中国三级夫妇交换| 国产中年淑女户外野战色| 18+在线观看网站| 国产精品国产三级专区第一集| 18禁在线播放成人免费| 内地一区二区视频在线| 成年女人看的毛片在线观看| 激情 狠狠 欧美| 国产亚洲一区二区精品| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 日韩精品有码人妻一区| 最近手机中文字幕大全| 另类亚洲欧美激情| 久久久午夜欧美精品| 成人漫画全彩无遮挡| 成人鲁丝片一二三区免费| 国产精品99久久久久久久久| 99热网站在线观看| 国产精品一区www在线观看| 久久久精品免费免费高清| 婷婷色麻豆天堂久久| 听说在线观看完整版免费高清| 天堂俺去俺来也www色官网| 亚洲无线观看免费| 亚洲怡红院男人天堂| 久久韩国三级中文字幕| 夜夜爽夜夜爽视频| 日韩欧美精品v在线| 免费观看无遮挡的男女| 成人综合一区亚洲| 中文欧美无线码| 日本av手机在线免费观看| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 波野结衣二区三区在线| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 大香蕉97超碰在线| 中国美白少妇内射xxxbb| 免费观看a级毛片全部| 国产免费视频播放在线视频| 亚洲三级黄色毛片| 国产精品一区二区性色av| 日本与韩国留学比较| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 欧美成人a在线观看| 国产精品国产三级国产专区5o| 成年免费大片在线观看| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| a级一级毛片免费在线观看| 亚洲色图av天堂| 久久久午夜欧美精品| 国产精品久久久久久精品电影| 久久人人爽av亚洲精品天堂 | 免费在线观看成人毛片| 久久久久久久久久久丰满| 麻豆成人av视频| 亚洲av欧美aⅴ国产| 日日撸夜夜添| 久久99热这里只频精品6学生| 国产人妻一区二区三区在| 免费看不卡的av| 深夜a级毛片| 大片免费播放器 马上看| 日本一本二区三区精品| 亚洲成人精品中文字幕电影| 99久久精品国产国产毛片| 国产在线男女| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 国产成人a∨麻豆精品| 久久久久久久亚洲中文字幕| 国产精品无大码| 六月丁香七月| kizo精华| 欧美日韩精品成人综合77777| 最后的刺客免费高清国语| 国产欧美日韩精品一区二区| 日韩中字成人| 久久国内精品自在自线图片| 特级一级黄色大片| av免费在线看不卡| 久久99热6这里只有精品| 大香蕉久久网| 五月玫瑰六月丁香| 亚洲国产成人一精品久久久| 永久网站在线| 舔av片在线| 欧美高清性xxxxhd video| 精品熟女少妇av免费看| 精品少妇久久久久久888优播| 高清毛片免费看| 寂寞人妻少妇视频99o| 99九九线精品视频在线观看视频| 在线观看一区二区三区激情| 欧美日韩精品成人综合77777| 亚洲欧美清纯卡通| 国产又色又爽无遮挡免| 亚州av有码| 青春草国产在线视频| 成人免费观看视频高清| 综合色av麻豆| 观看免费一级毛片| 3wmmmm亚洲av在线观看| 亚洲欧美日韩另类电影网站 | 大话2 男鬼变身卡| 午夜福利在线在线| 男男h啪啪无遮挡| 男女那种视频在线观看| 日本午夜av视频| 99久国产av精品国产电影| 在线播放无遮挡| 亚洲天堂av无毛| 丰满少妇做爰视频| 欧美日本视频| 亚州av有码| 少妇人妻精品综合一区二区| 九九在线视频观看精品| 有码 亚洲区| 香蕉精品网在线| 国产午夜福利久久久久久| 男女边吃奶边做爰视频| 国产乱人偷精品视频| 欧美精品一区二区大全| 欧美成人一区二区免费高清观看| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 最近的中文字幕免费完整| 精品酒店卫生间| 色哟哟·www| 晚上一个人看的免费电影| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 深爱激情五月婷婷| 精品久久久噜噜| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 一级毛片我不卡| 国产午夜精品一二区理论片| 亚洲怡红院男人天堂| 亚洲人与动物交配视频| 日本免费在线观看一区| 国精品久久久久久国模美| 黄色欧美视频在线观看| 亚洲真实伦在线观看| 少妇的逼好多水| 最近的中文字幕免费完整| 久久鲁丝午夜福利片| 一级片'在线观看视频| 香蕉精品网在线| 午夜福利网站1000一区二区三区| 国产高清有码在线观看视频| 男人添女人高潮全过程视频| 亚洲综合色惰| 中文字幕制服av| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 一级片'在线观看视频| 欧美 日韩 精品 国产| 成人毛片60女人毛片免费| 国产综合精华液| 午夜精品一区二区三区免费看| 少妇人妻一区二区三区视频| 少妇 在线观看| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | 午夜福利高清视频| 99久久精品国产国产毛片| 不卡视频在线观看欧美| 我要看日韩黄色一级片| 日韩一区二区视频免费看| 一区二区av电影网| 亚洲欧美日韩另类电影网站 | 亚洲精品视频女| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 秋霞伦理黄片| 亚洲自偷自拍三级| 熟妇人妻不卡中文字幕| 国产真实伦视频高清在线观看| 国内精品宾馆在线| 人体艺术视频欧美日本| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 日韩三级伦理在线观看| 国产爽快片一区二区三区| 亚洲av中文av极速乱| 丰满少妇做爰视频| 国产成人精品福利久久| 校园人妻丝袜中文字幕| 欧美高清成人免费视频www| 中国三级夫妇交换| 国产久久久一区二区三区| 国产黄频视频在线观看| 51国产日韩欧美| 日本免费在线观看一区| 成人无遮挡网站| 特级一级黄色大片| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 成人综合一区亚洲| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 又爽又黄a免费视频| 国产一区二区三区av在线| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 成人免费观看视频高清| 69人妻影院| 人妻 亚洲 视频| 亚洲av.av天堂| 又爽又黄无遮挡网站| 永久免费av网站大全| 国产免费一区二区三区四区乱码| 国产欧美亚洲国产| 日韩成人av中文字幕在线观看| 国产探花在线观看一区二区| 亚洲国产欧美在线一区| 丝袜喷水一区| 免费电影在线观看免费观看| 熟妇人妻不卡中文字幕| 在线观看一区二区三区| 亚洲国产成人一精品久久久| 亚洲成人中文字幕在线播放| 久久久久性生活片| 男女边摸边吃奶| 2021少妇久久久久久久久久久| 看免费成人av毛片| 日本av手机在线免费观看| 国产又色又爽无遮挡免| av一本久久久久| 国产色婷婷99| 亚洲国产精品专区欧美| 亚洲美女搞黄在线观看| 亚洲天堂av无毛| 99热全是精品| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 日本欧美国产在线视频| 国产午夜福利久久久久久| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 成人亚洲欧美一区二区av| xxxhd国产人妻xxx| 高清视频免费观看一区二区| 亚洲国产精品一区三区| 尾随美女入室| 久久久久人妻精品一区果冻| 日韩电影二区| 成人三级做爰电影| 搡老岳熟女国产| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 超碰97精品在线观看| a级毛片在线看网站| 国产精品嫩草影院av在线观看| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 高清不卡的av网站| 国产精品.久久久| 黄片播放在线免费| 久久毛片免费看一区二区三区| 大片电影免费在线观看免费| 欧美97在线视频| 日日撸夜夜添| 久久久国产欧美日韩av| 狂野欧美激情性xxxx| 亚洲图色成人| 久久这里只有精品19| 999久久久国产精品视频| 一区在线观看完整版| 久久精品久久久久久久性| 午夜日本视频在线| 亚洲三区欧美一区| 国产精品成人在线| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 亚洲一码二码三码区别大吗| 亚洲一区中文字幕在线| 电影成人av| 少妇人妻精品综合一区二区| 亚洲国产欧美一区二区综合| 一级a爱视频在线免费观看| 欧美在线一区亚洲| 日韩 亚洲 欧美在线| 欧美精品一区二区大全| 最近2019中文字幕mv第一页| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 午夜福利乱码中文字幕| 丰满乱子伦码专区| 亚洲,欧美精品.| 男女国产视频网站| 午夜免费男女啪啪视频观看| 在线观看国产h片| 久久久精品免费免费高清| 国产激情久久老熟女| 国产xxxxx性猛交| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 国产日韩欧美亚洲二区| 成人国语在线视频| 国产免费又黄又爽又色| 一级片'在线观看视频| 精品人妻一区二区三区麻豆| 最黄视频免费看| 不卡av一区二区三区| 久久国产精品大桥未久av| 看免费av毛片| 久久毛片免费看一区二区三区| 一级毛片 在线播放| 亚洲精品一区蜜桃| 桃花免费在线播放| 国产一区有黄有色的免费视频| 亚洲精品乱久久久久久| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 狂野欧美激情性xxxx| 国产一区有黄有色的免费视频| 狂野欧美激情性xxxx| 天天影视国产精品| 国产亚洲欧美精品永久| 午夜免费男女啪啪视频观看| 亚洲情色 制服丝袜| 亚洲,欧美精品.| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 在线天堂中文资源库| 亚洲 欧美一区二区三区| 九草在线视频观看| 精品卡一卡二卡四卡免费| 大陆偷拍与自拍| av电影中文网址| 在线天堂最新版资源| 亚洲精品国产av成人精品| 久久人妻熟女aⅴ| 在线 av 中文字幕| 国产免费福利视频在线观看| 丝袜脚勾引网站| 亚洲av欧美aⅴ国产| 狂野欧美激情性bbbbbb| 91国产中文字幕| 国产成人欧美| 成人国产麻豆网| 国产乱人偷精品视频| 亚洲免费av在线视频| 亚洲欧美色中文字幕在线| 成人三级做爰电影| kizo精华| 亚洲色图综合在线观看| 亚洲av电影在线进入| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 国产av码专区亚洲av| 日本欧美国产在线视频| 亚洲av中文av极速乱| 激情视频va一区二区三区| 国产精品成人在线| 自线自在国产av| 免费不卡黄色视频| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 国产精品免费大片| 国产毛片在线视频| 黄色毛片三级朝国网站| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 老司机影院成人| 一级片免费观看大全| 少妇 在线观看| 国产精品国产三级专区第一集| 亚洲精品中文字幕在线视频| 成人国产麻豆网| 91成人精品电影| 成人三级做爰电影| 亚洲第一青青草原| 国精品久久久久久国模美| 亚洲人成77777在线视频| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 老熟女久久久| 狂野欧美激情性xxxx| 日韩一区二区视频免费看| 亚洲国产精品一区三区| 女性生殖器流出的白浆| 最近手机中文字幕大全| 男女边摸边吃奶| 另类精品久久| 一区二区av电影网| 亚洲第一av免费看| 国产亚洲最大av| 久久精品国产亚洲av涩爱| 丝袜美足系列| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 亚洲五月色婷婷综合| 亚洲天堂av无毛| 亚洲国产精品国产精品| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 国产成人午夜福利电影在线观看| 亚洲,一卡二卡三卡| 久久久久久久久久久免费av| 色婷婷久久久亚洲欧美| 18在线观看网站| 中文字幕制服av| 十分钟在线观看高清视频www| h视频一区二区三区| 亚洲情色 制服丝袜| videosex国产| a级毛片黄视频| 在线观看免费日韩欧美大片| 久久精品国产a三级三级三级| 一本色道久久久久久精品综合| avwww免费| 观看美女的网站| 国产免费现黄频在线看| 免费日韩欧美在线观看| 又大又爽又粗| 国产深夜福利视频在线观看| 美女扒开内裤让男人捅视频| 欧美人与善性xxx| 99久久综合免费| 成人毛片60女人毛片免费| 韩国高清视频一区二区三区| 精品一区二区免费观看| 久久久精品免费免费高清| 久久99热这里只频精品6学生| 伊人亚洲综合成人网| 免费黄色在线免费观看| 久久久久精品久久久久真实原创| 美女午夜性视频免费| 精品第一国产精品| 99精国产麻豆久久婷婷| 免费黄色在线免费观看| 亚洲美女视频黄频| 在线观看免费视频网站a站| 日本av手机在线免费观看| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 欧美精品亚洲一区二区| 操出白浆在线播放| 男女无遮挡免费网站观看| 成人漫画全彩无遮挡| 国产精品一区二区在线观看99| 亚洲国产精品成人久久小说| 亚洲美女黄色视频免费看| 精品人妻一区二区三区麻豆| 精品一区在线观看国产| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 曰老女人黄片| 少妇被粗大猛烈的视频| 精品国产一区二区三区四区第35| 日韩成人av中文字幕在线观看| 国产精品av久久久久免费| 最近2019中文字幕mv第一页| 人人妻人人澡人人看| 美女中出高潮动态图| 91老司机精品| 成年美女黄网站色视频大全免费| 亚洲精品在线美女| e午夜精品久久久久久久| 国产成人午夜福利电影在线观看| 国产成人a∨麻豆精品| 欧美精品一区二区大全| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 亚洲综合色网址| 高清视频免费观看一区二区| 亚洲欧美清纯卡通| 黄片无遮挡物在线观看| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 99国产综合亚洲精品| 一边摸一边做爽爽视频免费| 精品久久久久久电影网| 亚洲视频免费观看视频| 午夜日韩欧美国产| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 亚洲国产精品国产精品| 国产精品一区二区在线不卡| 成人亚洲欧美一区二区av| 97精品久久久久久久久久精品| 视频区图区小说| 午夜福利乱码中文字幕| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 永久免费av网站大全| 如何舔出高潮| 午夜久久久在线观看| 国产精品.久久久| 日韩 亚洲 欧美在线| 操出白浆在线播放| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 卡戴珊不雅视频在线播放| 天天操日日干夜夜撸| 国产精品蜜桃在线观看| 久久久国产一区二区| 久久av网站| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 午夜av观看不卡| 国产一区有黄有色的免费视频| 日韩成人av中文字幕在线观看| 亚洲伊人久久精品综合| 亚洲视频免费观看视频| 一本久久精品| 久久精品亚洲av国产电影网| 午夜影院在线不卡| 亚洲,一卡二卡三卡| 老鸭窝网址在线观看| 亚洲专区中文字幕在线 | av视频免费观看在线观看| av国产精品久久久久影院| 满18在线观看网站| 男人舔女人的私密视频| 国产亚洲最大av| 国产精品av久久久久免费| 热re99久久精品国产66热6| xxx大片免费视频| 久久鲁丝午夜福利片| 国产 精品1| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 亚洲,欧美精品.| 99久国产av精品国产电影| av福利片在线| 另类亚洲欧美激情| 国产成人a∨麻豆精品| 国产黄色免费在线视频| 无遮挡黄片免费观看| 久久精品久久精品一区二区三区| av网站免费在线观看视频| 国产精品蜜桃在线观看| 久久久精品94久久精品| 国产有黄有色有爽视频| 飞空精品影院首页| 欧美少妇被猛烈插入视频| 精品国产露脸久久av麻豆| 亚洲精品中文字幕在线视频| 色综合欧美亚洲国产小说| 久久精品人人爽人人爽视色| 青春草国产在线视频| 可以免费在线观看a视频的电影网站 | 最近最新中文字幕大全免费视频 | 国产av一区二区精品久久| 色视频在线一区二区三区| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 18禁动态无遮挡网站| 亚洲精品国产色婷婷电影| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 极品人妻少妇av视频| 欧美激情 高清一区二区三区| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 最新的欧美精品一区二区| 一个人免费看片子| 久久 成人 亚洲| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 天天影视国产精品| 亚洲成人手机| 香蕉国产在线看| 两个人免费观看高清视频| 亚洲欧美清纯卡通| 国产极品粉嫩免费观看在线| 国产成人午夜福利电影在线观看| 热99国产精品久久久久久7|